First-Principles Thermodynamics of Al$_{10}$V: An Analytical Treatment of Localized Anharmonic Modes
本文提出解析处理局域非谐模的框架，将强非谐振动纳入第一性原理热力学计算，再现低温热膨胀和比热异常，并揭示客体原子对高温稳定Al$_{10}$V相的关键作用。
2025-06-18 cond-mat.mtrl-sci
First-principles thermodynamic screening approach to photo-catalytic water splitting with co-catalysts
我们调整计算氢电极的方法来明确地考虑光生电荷，并使用它来计算筛选可行的催化剂/助催化剂组合的光催化水裂解。空穴能量所需的催化剂驱动的反应被用作描述符的筛选过程。使用该协议和混合水平的密度泛函理论，我们表明，裸露的二氧化钛表面上的水氧化是牺牲更复杂的比以前认为的。这激发了对用于该半反应的合适的助催化剂的筛选，我们对Au颗粒进行了筛选，直至不可缩放的尺寸范围。我们发现，几乎所有的小Au团簇研究更适合于水的光氧化比扩展的Au（111）表面或裸露的TiO 2面。
2013-07-16 cond-mat.mtrl-sci
Temperature dependent elastic constants and thermodynamic properties of BAs: an ab-initio investigation
我们提出了一个从头算研究的温度依赖性的弹性常数的BAs，一个半导体，具有超高的热导率，并正在调查中的电子热管理。我们通过计算沿$[111]$方向的纵向声学模式的温度依赖声速并与实验进行比较来检验我们预测的一致性。此外，作为一个副产品，我们提出了室温声子色散，和温度依赖的热膨胀，等压热容，和平均Grüneisen参数与最新的实验和以前的计算比较时可用。最后，我们给出了与温度相关的均方原子位移的理论估计。
2020-06-19 cond-mat.mtrl-sci
Pressure-dependent mechanical and thermodynamic properties of newly discovered cubic Na2He
最近首次预测了在高压下He和Na的稳定化合物（Na2He）。我们探索压力依赖的弹性，力学和热力学性质的新发现的Na 2 He通过使用从头算技术。计算结果表明，理论晶格参数与实验晶格参数之间有较好的一致性。虽然在300 GPa下发现了Na2He的最稳定结构，但本研究确保了该化合物的机械稳定性高达500 GPa。计算了不同压强下Na_2He的德拜温度、熔化温度和最小热导率。
2018-01-04 cond-mat.mtrl-sci
Towards a first-principles theory of surface thermodynamics and kinetics
要了解粒子在表面的复杂行为，需要对发生的宏观和微观过程有详细的了解;某些过程还严重依赖于温度和气压。为了将这些过程联系起来，我们结合了最先进的微观和宏观现象学理论。我们应用我们的理论到O/Ru（0001）系统和计算的热脱附光谱，吸附热，和表面相图。与实验的协议提供了我们的方法，从而确定了预测模拟的表面热力学和动力学的方式的有效性。
1999-08-15 cond-mat.mtrl-sci
First principle thermodynamic study of oxygen vacancy at metal/oxide interface
氧空位是金属-氧化物半导体异质结构中的关键本征缺陷，并且其在界面处的形成在决定器件性能和退化方面具有重要意义。本文介绍了金属/氧化物界面氧空位的从头算热力学研究。电子能量和熵计算缺陷界面系统，作为界面空位距离的函数。研究表明，界面附近的氧空位改变了其成键结构，并显著改变了系统的热力学性质（即，电子能量和熵）与块状氧空位相比。我们说明，不同的因素，包括空位的位置依赖于能量和熵，温度依赖于熵，温度和分压依赖于氧化学势，都是重要的，在确定吉布斯自由能的氧空位的形成。
2016-11-10 cond-mat.mtrl-sci
Alloy surface segregation in reactive environments: A first-principles atomistic thermodynamics study of Ag3Pd(111) in oxygen atmospheres
我们提出了一个第一性原理的原子热力学框架来描述的结构，成分和偏析的合金表面接触（反应）的环境。该方法是说明与应用程序的Ag 3 Pd（111）表面在氧气气氛中，我们分析的偏析，吸附和表面自由能的趋势。我们观察到的各种合金表面配置上的氧吸附能的范围很广，包括结合，是强于Pd（111）表面和弱于Ag（111）表面。这和考虑，即使是少量的非化学计量在有序的大块合金被发现是至关重要的，以准确地模拟Pd的表面偏析发生在越来越多的O-丰富的气相。
2008-01-08 cond-mat.mtrl-sci
First-principles, atomistic thermodynamics for oxidation catalysis
目前对材料功能的认识主要基于在低温和超低压下进行的研究（实验和理论）。然而，大多数日常应用，例如催化，在大气压和300 K或高于300 K的温度下操作。在这里，我们采用从头算，原子热力学构建的（T，p）-空间从超高真空技术相关的压力和温度的表面结构的相图。我们强调这种相图的价值以及反应动力学的重要性，这可能是至关重要的，例如，接近相边界。
2002-11-26 cond-mat.mtrl-sci
Beta-PtO2: Phononic, thermodynamic, and elastic properties derived from first-principles calculations
β-PtO 2是一种有用的过渡金属二氧化物，但其基本的热力学和弹性性质尚未得到研究。利用第一性原理计算，我们系统地研究了β-PtO 2的结构、声子、热力学和弹性性质。利用声子谱和振动态密度研究了压力下β-PtO 2的晶格动力学和结构稳定性。β-PtO 2的光学模式的振动频率随压力升高而增加;这一结果与现有的实验数据相当。然后，在声子计算的基础上，确定了热容和它们的压力响应。研究了德拜温度与压力的关系，并从两个不同的方面对结果进行了比较。通过Voigt-Reuss-Hill近似估计β-PtO 2的弹性模量。β-PtO 2的体积模量随压力线性增加，但剪切模量几乎与压力无关。我们的研究表明，弹性刚度系数C44，C55和C66起主要作用的剪切模量的缓慢变化。
2019-05-09 cond-mat.mtrl-sci
pyzentropy: A Python package implementing recursive entropy for first-principles thermodynamics
The Pennsylvania State University（宾夕法尼亚州立大学）
本文提出pyzentropy包，通过递归熵方法研究Fe3Pt的热力学性质，复现了Invar行为及热膨胀系数、比热容和体积模量的异常温度依赖性，并构建了与实验一致的相图。
2026-04-19 cond-mat.mtrl-sci
First-principles calculation of the thermodynamics of In$_x$Ga$_{1-x}$N alloys: Effect of lattice vibrations
采用第一性原理密度泛函方法计算了纤锌矿和锌掺杂\InGaN合金的热力学性质。特殊的准随机结构被用来描述无序合金，为$x= 1/4, 1/2$，和3/4。通过声子谱的第一性原理计算，考虑了半导体合金相图计算中通常忽略的晶格振动对相图的影响。晶格振动的包含导致有序-无序临界温度的大幅度降低（分别为纤锌矿和锌纤锌矿结构的$\sim 29$ %和$\sim 26$ %），并通过竞争相的熵的变化改变溶解度和旋节曲线的形状。忽略这种效应，在复杂有序半导体化合物的相图中会产生很大的误差。纤锌矿结构的相分离的临界温度为1654 K（1771 K）。预测的相图与MOCVD \InGaN \膜的实验测量结果一致。
2006-07-03 cond-mat.mtrl-sci
Electronic structure, mechanical and thermodynamic properties of ThN from first-principles calculations
采用基于密度泛函理论的投影缀加波方法和广义梯度近似，系统地研究了ThN的晶格参数、电子结构、力学和热力学性质.计算的电子结构表明，Th 6 \emph{d}和5 \emph{f}态对费米能级电子占据有重要贡献.通过Bader分析，发现ThN的有效价态可以表示为Th $^{+1.82}$ N $^{-1.82}$。弹性常数的计算表明，ThN是机械稳定和弹性各向异性。此外，给出了ThN在120 GPa下的熔化曲线。基于声子色散数据，我们计算的比热容，包括晶格和传导电子的贡献在很宽的温度范围内与实验结果吻合得很好。
2010-09-26 cond-mat.mtrl-sci
Oxide formation at the surface of late 4d transition metals: Insights from first-principles atomistic thermodynamics
使用密度泛函理论，我们评估了后期4d过渡金属的本体和表面氧化物在由O2和CO形成的气相的“约束平衡”中的稳定性。虽然最稳定的本体氧化物的稳定性范围对于钌来说延伸到代表技术CO氧化催化的气相条件中，对于周期表中右侧的4d金属来说，这种情况逐渐减少。然而，表面氧化物在这种条件下仍然是稳定的。这些热力学的考虑进行了讨论，在最近的实验中，强调的作用（表面）氧化物作为活性相的模型催化剂从这些金属形成。
2003-04-08 cond-mat.mtrl-sci
First-principles calculations of phonon and thermodynamic properties of AlRE (RE= Y, Gd, Pr, Yb) intermetallic compounds
采用准谐近似下的密度泛函理论和密度泛函微扰理论研究了稀土铝金属间化合物AlRE（RE=Y，Gd，Pr，Yb）B2型结构的声子和热力学性质.讨论了声子谱和声子态密度，包括声子分态密度和声子总态密度。结果表明，在高频下，态密度主要由Al态组成。得到了各种量的温度依赖性，如热膨胀，定容定压热容，等温体积模量，和熵。讨论了电子对比热的贡献，结果表明热电子激发对热性质的影响是不重要的。
2011-09-26 cond-mat.mtrl-sci
CHx adsorption (x=1-4) and thermodynamic stability on CeO2(111) surface: A first-principles investigation
我们提出了一个从头算研究甲烷，其脱氢形式和氧化铈表面之间的相互作用。特别地，考虑了化学计量的CeO 2（111）表面和具有氧空位的表面。我们研究了这些分子在真空中吸附在表面上的各种配置的几何形状，能量和电子结构，我们将分析扩展到现实的环境条件。绘制了吸附物-表面体系的相图，并对相关过渡相进行了详细分析，指出了甲烷部分氧化反应发生的条件。
2013-10-30 cond-mat.mtrl-sci
Thermodynamics of the α-γ transition in Cerium from first principles
采用密度泛函理论和动力学平均场论相结合的第一性原理计算，对Ce的α-γ跃迁进行了理论研究.首先，该计划允许在描述谱函数的改进。第二，我们能够明确地确定一个负曲率的内能与体积曲线。第三，我们计算-由于广泛的计算-，电子熵，并发现在过渡过程中与实验很好地吻合，但与重整化温度的化学函数的变化。
2014-06-03 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Thermodynamically Informed Priors for Uncertainty Propagation in First-Principles Statistical Mechanics
该研究提出将零开尔文基态知识纳入贝叶斯先验，以解决先验选择问题，实现第一性原理热力学研究的不确定性量化与传播，并通过FCC氮化锆系统相图构建验证了框架有效性。
2024-08-12 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.stat-mech
Non-Equilibrium Thermodynamic Extremal Principles During Filament Formation in ECM Memristors
University of Memphis（孟菲斯大学）
研究通过非平衡热力学极值原理解释ECM忆阻器中丝状体形成过程的形态驱动机制，发现熵产率和能量耗散率在动力学蒙特卡洛模拟中最小化。
2026-05-01 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Thermodynamic Properties of NiAs-FeN Phase from First Principles
在密度泛函微扰理论和广义梯度近似（GGA）的框架下，研究了具有砷化镍结构的铁磁FeN相的热力学性质.讨论了外加静水压力对FeN热力学性质的影响。预测了压力引起的德拜温度的提高。用DFPT方法计算了不同压强下的态振动密度，结果表明，在50 GPa压强下声子带隙是开放的。
2019-02-05 cond-mat.mtrl-sci physics.geo-ph
First-Principles Thermodynamic Theory of Seebeck Coefficients
通过塞贝克系数测量的热电效应是指这样的现象，其中施加在热电材料上的温差或梯度引起电电势差或梯度，反之亦然，使得热能和电能能够直接转换。所有现有的理解和第一性原理计算的塞贝克系数已经基于玻尔兹曼动力学输运理论。在这里，我们证明了塞贝克系数是一个定义明确的热力学量，可以确定从由温度变化引起的电子的化学势的变化，因此可以有效地计算单独的基础上的电子态密度通过第一性原理计算在不同的温度。所提出的方法被证明使用原型PbTe和SnSe热电材料。所提出的热力学方法大大简化了Seebeck系数的计算，使得使用高通量第一性原理计算来搜索高性能热电材料成为可能。
2017-11-10 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.stat-mech
Electronic, optical, vibrational and thermodynamic properties of phaBN structure: a first principles study
2015年，一种新的二维（2D）碳同素异形体，称为phagraphene，被理论上提出。基于这种结构，我们在这里提出了一种新的氮化硼结构称为phaBN。它由三种类型的环组成：五边形，六边形和七边形。我们采用密度泛函理论（DFT）框架下的第一性原理计算研究了phaBN的电子、光学、振动和热力学性质。我们的计算显示，phaBN具有2.739 eV的能隙，这几乎是六方氮化硼（h-BN）的能隙的一半，因此是半导体材料。通过光学、振动和热力学性质，可以分别观察到吸收区间、结构的稳定性及其形成过程。
2020-12-01 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
First-principles thermodynamics of transition metals and alloys: W, NiAl, PdTi
我们应用赝势密度泛函微扰理论方法和准谐波近似计算了钨和两种重要金属合金NiAl和PdTi的热膨胀。我们推导了各向异性晶体结构的理论，并测试了热膨胀的各向异性效应相当于负压的近似-这大大简化了复杂结构的计算。在整个过程中，我们发现与实验结果非常一致。
2003-07-24 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.stat-mech
Electronic, optical, and thermodynamic properties of borophene from first-principle calculations
二维硼片（boron sheet）是近年来在单晶Ag衬底上成功生长的一种新型二维材料。本文通过第一性原理计算研究了硼化物的电子结构和成键特性。硼化物的能带结构显示出高度各向异性的金属行为。所获得的硼化物的光学性质也表现出很强的各向异性。硼化物的高光学透明度和高导电性的组合使其成为未来设计用于光致发光的透明导体的有希望的候选者。最后，基于声子性质研究了体系的热力学性质。
2016-04-03 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Thermodynamics of anharmonic lattices from first-principles
从历史的角度回顾了自洽声子（SCP）理论及其在材料热力学性质计算中的应用。已经讨论了基于使用密度泛函理论（DFT）的第一原理电子结构方法的各种更近期的实现。SCP方程可以从图解微扰理论或基于自由能最小化的变分方法导出。这些方法也可以用来预测由于声子软化引起的相变，并可以扩展到研究声子与系统中其他自由度的耦合。
2019-11-02 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.stat-mech physics.comp-ph
Evidence of the stability of Mo_{2}TiAlC_{2} from first principles calculations and its thermodynamical and optical properties
通过第一性原理计算研究了Mo_{2} TiAlC_{2}的弹性、热力学和光学性质。结果表明，在0~100 GPa范围内，a轴比c轴刚性大.弹性常数计算预测了压力下Mo_{2} TiAlC_{2}的大稳定范围。详细讨论了几个重要的热力学性质，包括德拜温度、热膨胀系数、热容等，并从弹性量和电子性质两个方面研究了键合性质。研究了其电子性质，包括能带结构、态密度等，得到了Mo_{3} AlC_{2}不稳定性和Mo_{2} TiAlC_{2}稳定性的证据.
2016-03-04 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
First-Principles Thermodynamics of Graphene Growth on Cu Surface
化学气相沉积（CVD）是在衬底上合成石墨烯的一种重要方法。最近，Cu成为用于石墨烯生长的最流行的CVD衬底。本文采用电子结构计算、分子动力学模拟和热力学分析相结合的方法研究了石墨烯在铜表面的生长过程。作为一个基本上重要的，但以前被忽视的事实，我们发现，在典型的实验条件下，碳原子在铜表面上是有害的。因此，用于石墨烯生长的活性物质应该主要是CHx而不是原子碳。基于这一新的图像，可以理解成核行为，这解释了许多实验观察，也为我们提供了指导，以提高石墨烯样品的质量。
2011-08-08 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Thermodynamics of hydrogen vacancies in MgH2 from first-principles calculations and grand-canonical statistical mechanics
将从头计算和统计力学相结合，研究了MgH2中H空位的热力学性质.介绍了一种基于缺陷组态巨正则系综的通用方法，用于模拟MgH2晶体和气相H2之间的氢交换。我们发现，在温度和氢分压的实际利益，MgH2是能够容纳只有非常小的浓度的氢空位，这主要是由孤立的缺陷，而不是空位簇，相反，从一个简单的能量分析所预期的。
2009-10-22 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.stat-mech
Thermodynamic stability of Li-B-C compounds from first principles
二十年前，空穴掺杂的Li $_x$ BC中的高$T_{\rm{c}}$超导性的预测已经带来了合成具有蜂窝状B-C层的新材料的广泛努力，但是Li-B-C化合物的热力学稳定性仍然在很大程度上未被探索。在这项研究中，我们使用密度泛函理论来表征完善和最近报道的Li-B-C相。我们计算的Li $_x$ BC中的Li化学势有助于估计LiBC母体材料脱锂所需的（$T$，$P$）条件，而B-C相的检查有助于合理化观察具有蜂窝状和金刚石状形态的亚稳BC $_3$多晶型物。同时，我们证明，最近报道的BC $_3$，LiBC $_3$，和Li $_2$ B $_2$ C相与新的晶体结构是动态和热稳定的。与进化优化和合理的设计相结合，我们确定了相当多的自然和有利的锂$_2$ B $_2$ C配置，然而，保持在热力学稳定性阈值以上。
2023-02-10 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
First-principles thermodynamics of CsSnI3
CsSnI3是能量收集技术的一种有前途的环保解决方案。它在室温下以黑色钙钛矿多晶型物或黄色1D双链存在，在空气中不可逆地恶化。在这项工作中，我们揭示了两种结构之间的相对热力学稳定性与CsSnI3有限温度相图的第一性原理采样，发现它是如何驱动的巨大的量子和非谐离子波动。由于非谐性的综合治疗，模拟提供了一个显着的协议与已知的实验数据的正交，菱形，立方钙钛矿结构的转变温度和热膨胀系数。我们公开了钙钛矿多晶型物是如何在\SI{270}{\kelvin}之上处于基态的，并且发现在立方黑色钙钛矿中加热时热容的异常降低。我们的研究结果也显着淡化Cs+振动模式的机械不稳定性的贡献。与实验的显着协议验证了我们的方法，它可以系统地适用于所有的金属卤化物。
2023-01-24 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.stat-mech
Thermodynamic and electron-transport properties of Ca3Ru2O7 from first-principles phonon calculations and Boltzmann transport theory
这项工作展示了一个基于第一性原理的方法来获得有限的温度热和电子输运性质，可用于建模和理解介观结构的演变过程中的电子，磁性和结构相变。一个计算易处理的模型被引入到估计的电子弛豫时间的温度依赖性。将该模型应用于Ca 3 Ru 2 O 7，重点是了解其在48 K电子相变过程中的电阻率。晶格振动的准谐声子方法被用来解释热膨胀，而玻尔兹曼输运理论，包括自旋轨道耦合被用来计算的电子输运属性，包括电导率的温度依赖性。
2022-10-16 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el quant-ph
