Ubiquitous order-disorder transition in the Mn antisite sublattice of the (MnBi$_2$Te$_4$)(Bi$_2$Te$_3$)$_n$ magnetic topological insulators
M. Sahoo, I. J. Onuorah, L. C. Folkers, E. V. Chulkov, M. M. Otrokov, Z. S. Aliev, I. R. Amiraslanov, A. U. B. Wolter, B. Büchner, L. T. Corredor, Ch. Wang, Z. … 展开作者
M. Sahoo, I. J. Onuorah, L. C. Folkers, E. V. Chulkov, M. M. Otrokov, Z. S. Aliev, I. R. Amiraslanov, A. U. B. Wolter, B. Büchner, L. T. Corredor, Ch. Wang, Z. Salman, A. Isaeva, R. De Renzi, G. Allodi
Magnetic topological insulators (TIs) herald a wealth of applications in spin-based technologies, relying on the novel quantum phenomena provided by their topological properties. Particularly promising is the (MnBi$_2$Te$_4$)(Bi$_2$Te$_3$)$_n$ layered family of established intrinsic magnetic TIs that can flexibly realize various magnetic orders and topological states. High tunability of this material platform is enabled by manganese-pnictogen intermixing, whose amounts and distribution patterns are controlled by synthetic conditions. Positive implication of the strong intermixing in MnSb$_2$Te$_4$ is the interlayer exchange coupling switching from antiferromagnetic to ferromagnetic, and the increasing magnetic critical temperature. On the other side, intermixing also implies atomic disorder which may be detrimental for applications. Here, we employ nuclear magnetic resonance and muon spin spectroscopy, sensitive local probe techniques, to scrutinize the impact of the intermixing on the magnetic properties of (MnBi$_2$Te$_4$)(Bi$_2$Te$_3$)$_n$ and MnSb$_2$Te$_4$. Our measurements not only confirm the opposite alignment between the Mn magnetic moments on native sites and antisites in the ground state of MnSb$_2$Te$_4$, but for the first time directly show the same alignment in (MnBi$_2$Te$_4$)(Bi$_2$Te$_3$)$_n$ with n = 0, 1 and 2. Moreover, for all compounds, we find the static magnetic moment of the Mn antisite sublattice to disappear well below the intrinsic magnetic transition temperature, leaving a homogeneous magnetic structure undisturbed by the intermixing. Our findings provide a microscopic understanding of the crucial role played by Mn-Bi intermixing in (MnBi$_2$Te$_4$)(Bi$_2$Te$_3$)$_n$ and offer pathways to optimizing the magnetic gap in its surface states.
Topological electronic structure and intrinsic magnetization in MnBi$_4$Te$_7$: a Bi$_2$Te$_3$-derivative with a periodic Mn sublattice
非平凡能带拓扑结构和长程磁序的组合有望实现新的自旋电子学现象，如量子反常霍尔效应和拓扑磁电效应。随着理论的进步，材料候选者正在出现。然而，具有带反转电子结构和固有净磁化的化合物仍然没有实现。MnBi $_2$ Te $_4$是第一种反铁磁拓扑绝缘体的候选者，也是模块化（Bi $_2$ Te $_3$）$_n$（MnBi $_2$ Te $_4$）系列的前身。对于$n$ = 1，我们确认了接近MnBi $_4$ Te $_7$的非化学计量组成，并建立了低于13 K的反铁磁状态，随后是低于5 K的净磁化强度和铁磁磁滞的状态。角分辨光电发射实验和密度泛函计算揭示了MnBi $_4$ Te $_7$（0001）表面上的拓扑表面态，类似于非磁性母体化合物Bi $_2$ Te $_3$。我们的研究结果呈现MnBi $_4$ Te $_7$作为带反转材料的固有净磁化和复杂的磁相图提供了一个通用的平台，实现不同的拓扑相位。
Crystal and magnetic structures of magnetic topological insulators MnBi$_2$Te$_4$ and MnBi$_4$Te$_7$
利用单晶中子衍射技术，系统地研究了van der Waals拓扑绝缘体MnBi $_2$ Te $_4$和MnBi $_4$ Te $_7$的晶体结构和磁性.结构的改进表明，相当大的Bi原子占据在这两种材料中的Mn网站，从以前报道的反位无序不同。我们明确地表明，MnBi $_{2}$ Te $_{4}$反铁磁性低于24 K的磁对称$R_I$-${3c}$功能，而MnBi $_{4}$ Te $_{7}$是反铁磁性低于13 K的磁空间群$P_c$ - ${3c1}$。它们都呈现反铁磁耦合铁磁层，自旋沿$c$轴。提出了以[Bi $_2$ Te $_3$ ]为构筑单元的无限自适应系列MnBi $_{2n}$ Te $_{3n+1}$（n $\geq$ 1）晶体结构的堆积定则.比较了MnBi $_{2}$ Te $_{4}$和MnBi $_{4}$ Te $_{7}$的磁性，并结合最近的密度泛函理论计算，得出了在其衍生物中可能实现二维磁性极限的结论.我们的工作对MnBi $_{2n}$ Te系列$_{3n+1}$拓扑磁态的理论研究有一定的推动作用。
作为MnBi_2Te_4的姊妹化合物和同构化合物，高质量的MnSb_2Te_4单晶是通过固相反应生长的，由于其热亚稳性，长时间的退火和窄的温度窗口起着关键作用。对MnSb_2Te_4单晶的X射线衍射分析表明，与MnBi_2Te_4相比，在Mn（3a）位上有28.9（7）%的Sb反位缺陷，在Sb（6c）位上有19.3（6）%的Mn反位缺陷。与反铁磁（AFM）性质不同，MnSb_2 Te_4在低于24 K时表现出自旋玻璃（SG）态，同时存在磁性和反铁磁竞争。通过直流和交流磁化强度测量，详细研究了其磁滞、各向异性和弛豫过程。此外，反常的霍尔效应作为一个p型导体被证明通过传输测量。这项工作授予MnSb 2 Te 4一个可能的访问到未来的探索奇异的量子物理通过消除奇数/偶数层数量的限制，在本征AFM MnBi 2 Te 4-家庭材料作为其磁性和潜在的拓扑结构之间的交叉在Sb-Te层。
Growth, characterization and Chern insulator state in MnBi$_2$Te$_4$ via the chemical vapor transport method
MnBi $_2$ Te $_4$作为第一个本征反铁磁拓扑绝缘体，为研究能带拓扑和磁性的相互作用以及由此产生的现象提供了一个平台。本文报道了MnBi $_2$ Te $_4$的化学气相传输（CVT）生长和表征，以及在6层器件中观察到的场诱导量子化霍尔电导。通过磁、输运、扫描隧道显微镜和角分辨光电子能谱的测量，对我们的CVT生长的和助熔剂生长的MnBi $_2$ Te $_4$进行了比较研究，发现CVT生长的MnBi $_2$ Te $_4$具有较高的Mn占位率，略高的Mn $_{\rm{Bi}}$反位，较小的载流子浓度和接近狄拉克点的费米能级。此外，由CVT生长的样品制成的6层器件在MnBi $_2$ Te $_4$器件中显示出2500 cm $^2$ V $\cdot$ s的最高迁移率，量子化霍尔电导出现在1.8 K和8 T下。本研究为获得高质量的MnBi $_2$ Te $_4$单晶提供了一条新的途径，该单晶有望用于制作优良的器件，实现层霍尔效应和量子化反常霍尔效应等涌现现象。
Defect-driven ferrimagnetism and hidden magnetization in MnBi$_2$Te$_4$
MnBi $_2$ Te $_4$（MBT）材料是一种很有前途的反铁磁拓扑绝缘体，其场驱动铁磁性可引起轴子绝缘体和Weyl半金属态之间的转变.然而，Mn/Bi反位缺陷和主Mn层之间的反铁磁耦合的存在可以降低低场磁化，并且已经表明，这种缺陷在结构相同的平凡磁性绝缘体MnSb $_2$ Te $_4$（MST）中更普遍。我们使用高场磁化测量表明，MBT和MST的磁化发生在阶段和完全饱和需要~ $\sim$ ~60特斯拉的领域。因此，MBT中的低场磁化平台状态，其中许多量子反常霍尔态的确定进行了研究，实际上由亚铁磁七重块包含均匀和交错的磁化分量。
On the Role of Defects in the Electronic Structure of MnBi$_{2-x}$Sb$_x$Te$_4$
元素替代是拓扑绝缘体中费米能级调谐的一种行之有效的方法，这是器件应用所需要的。通过静态和时间分辨的光电子能谱，我们发现在MnBi $_2$ Te $_4$中，Sb元素取代Bi确实使费米能级向体带隙方向调谐，使材料在35% Sb浓度下电中性。这是第一次，我们能够直接探测激发态的能带结构在这个掺杂水平，和他们的动力学，这表明在费米能级的衰减通道受到严重限制。然而，元素取代加宽的表面状态的差距，我们归因于反位缺陷的增加，从Sb取代。这一假设是支持DFT计算，包括缺陷，这表明其列入拓扑表面状态的敏感性。我们的研究结果强调需要缺陷控制，如果MnBi $_{2-x}$ Sb $_x$ Te $_4$是用于设备应用。
Spontaneous Surface Collapse and Reconstruction in Antiferromagnetic Topological Insulator MnBi$_2$Te$_4$
MnBi $_2$ Te $_4$是一种反铁磁拓扑绝缘体，由于其奇异的量子现象和良好的器件应用前景而引起人们的极大兴趣。表面结构是理解MnBi 2 Te 4的新颖磁性和拓扑行为的决定性因素，但其精确的原子结构仍然难以捉摸。在这里，我们发现了一个自发的表面塌陷和重建的几层MnBi 2 Te 4剥离下微妙的保护。而不是理想的七层结构中的块，崩溃的表面被示出重建为Mn掺杂的Bi $_2$ Te $_3$五层和Mn $_x$ Bi $_y$ Te双层之间的一个明确的范德华间隙。结合第一性原理计算，将这种自发的表面塌陷归因于剥离表面中丰富的本征Mn-Bi反位缺陷和碲空位，原位退火和电子辐照实验进一步支持了这一观点.我们的研究结果有助于理解MnBi $_2$ Te $_4$复杂的表面-体对应关系，并为MnBi $_2$ Te $_4$少层器件的表面相关量子测量提供了有见地的视角.
Defect-induced displacement of topological surface state in quantum magnet MnBi$_2$Te$_4$
Oak Ridge National Laboratory（橡树岭国家实验室）；University of Tennessee, Knoxville（田纳西大学诺克斯维尔分校）；Forschungszentrum Jülich（于利希研究中心）；Peter Grünberg Institute (PGI-3)（彼得·格林伯格研究所（PGI-3））；Jülich Aachen Research Alliance (JARA), Fundamental of Future Information Technology（于利希亚琛研究联盟（JARA），未来信息技术基础）；Universität zu Köln（科隆大学）；Ames National Laboratory（艾姆斯国家实验室）；Iowa State University（爱荷华州立大学）；Weizmann Institute of Science（魏茨曼科学研究所）；The Pennsylvania State University（宾夕法尼亚州立大学）
Chemical Aspects of the Antiferromagnetic Topological Insulator MnBi$_{2}$Te$_{4}$
MnBi $_{2}$ Te $_{4}$的晶体生长已经提供了3D反铁磁拓扑绝缘体状态的第一个实验证实。我们目前的研究结果证实，MnBi $_{2}$ Te $_{4}$的合成可以扩大规模，并加强它作为一个有前途的实验平台，研究磁有序和非平凡拓扑结构之间的交叉。通过在Bi $_{2}$ Te $_{3}$（586 °C）和MnBi $_{2}$ Te $_{4}$（600 °C）的熔点之间的窄范围内缓慢冷却来生长MnBi $_{2}$ Te $_{4}$的高质量单晶。单晶X-射线衍射和电子显微镜揭示无处不在的反位缺陷的阳离子网站，并可能，锰空位。MnBi $_{2}$ Te $_{4}$的粉末可以在亚固相线温度下获得，并且补充的热化学研究建立了相稳定性的有限高温范围。然而，淬火粉末在室温下是稳定的，并在24 K以下表现出长程反铁磁有序。预期的Mn（II）的面外磁状态证实了磁化强度，X射线光电子能谱，X射线吸收和线性二色性数据。MnBi $_{2}$ Te $_{4}$在4.5-300 K范围内表现出金属型电阻率。该化合物是一种n型导体，其热电优值高达ZT = 0.17。角分辨光电子能谱实验提供了形成带隙狄拉克锥的表面态的证据。
Strain glass versus antisite disorder induced ferromagnetic state in Fe doped Ni-Mn-In Heusler martensites
Fe掺杂在Ni $_2$ Mn $_{1.5}$ In $_{0.5}$中通过两种相反的途径导致马氏体相的抑制。在Ni $_2$ Mn $_{1.5-x}$ Fe $_{0.5}$中，马氏体相转化为应变玻璃相，而在Ni $_{2-y}$ Fe $_y$ Mn $_{0.5}$中，以马氏体为代价产生立方铁磁相。仔细的磁性和结构性质的研究揭示了杂质$γ-$（Fe，Ni）相的存在作为非遍历应变玻璃相的出现的原因，当Fe试图被掺杂在X $_2$ YZ Heusler合金的Y/Z（Mn）位置。而试图在X（Ni）亚晶格中掺杂Fe导致A2型反位无序，促进铁磁基态。
Distinct magnetic gaps between antiferromagnetic and ferromagnetic orders driven by surface defects in the topological magnet MnBi2Te4
磁性拓扑绝缘体MnBi $_2$ Te $_4$在薄膜输运中在零磁场下表现出金属行为（反铁磁相，AFM），这与角分辨光电子能谱观察到的无隙表面态相一致，而在大于6 T的磁场下它可以变成陈氏绝缘体（铁磁相，FM）。因此，零场表面磁性一度被推测为不同于体AFM相。然而，最近的磁力显微镜驳斥了这一假设，通过检测表面上的持续AFM秩序。在这项工作中，我们提出了一个机制，表面缺陷，可以合理化这些矛盾的意见，在不同的实验。我们发现，共同antisites（交换Mn和Bi原子在表面范德华层）可以强烈地抑制在AFM阶段的磁隙下降到几毫电子伏，而不违反磁秩序，但保留在FM阶段的磁隙。AFM相和FM相之间的不同间隙尺寸是由缺陷引起的表面电荷在两个范德华层之间的重新分布引起的。这一理论可以在未来的表面光谱测量中通过位置和场相关的间隙来验证。我们的工作建议抑制样品中的相关缺陷，以实现量子反常霍尔绝缘体或轴子绝缘体在零场。
Electronic localization on the structural inhomogeneities formed due to Bi and Te deficiency in the MBE grown films of AFM topological insulator MnBi2Te4: Evidence from spectroscopic ellipsometry and infrared studies
Defect Engineering for Stabilizing Magnetic and Topological Properties in Mn(Bi1-xSbx)2Te4
Fudan University（复旦大学）；Southeast University（东南大学）；Eastern Institute of Technology（宁波工程学院）；Shanghai Jiao Tong University（上海交通大学）；East China Normal University（华东师范大学）；Chinese Academy of Sciences（中国科学院）
Site Mixing for Engineering Magnetic Topological Insulators
范德华化合物MnBi $_2$ Te $_4$是第一个内禀磁性拓扑绝缘体，为探索诸如轴子绝缘体态和量子反常霍尔效应等奇异量子现象提供了材料平台。然而，内在的结构缺陷导致体电导率，和磁缺陷的作用仍然是未知的。同结构化合物MnSb $_2$ Te $_4$具有较高的磁性缺陷浓度，是系统研究磁性缺陷、拓扑缺陷和晶格缺陷之间联系的较好模型体系。本文研究了MnSb $_2$ Te $_4$中反位缺陷对磁性和电子结构的影响。Mn-Sb位混合导致了复杂的磁结构，并调谐了反铁磁和铁磁之间的层间磁耦合。MnSb $_2$ Te $_4$晶体的详细的非化学计量比和位置混合依赖于生长参数，这可以导致在生长的晶体中$\approx$ 40%的Mn位置被Sb占据，$\approx$ 15%的Sb位置被Mn占据。单晶中子衍射和电子显微镜研究表明，几乎随机分布的反位缺陷。能带结构的计算表明，Mn-Sb的位置混合有利于FM层间耦合，与实验观察一致，但对非平凡拓扑结构所需的能带反转是有害的。我们的研究结果表明，在Mn Bi $_2$ Te $_4$中Bi位上的Mn离子具有长程磁序。在由交替的磁性层和拓扑层组成的所有层状异质结构中，包括MnTe（Bi $_2$ Te $_3$）$_n$的整个家族、其Sb类似物和它们的固溶体，都应考虑位置混合的影响。
Disorder-driven symmetry suppression by van der Waals planar defects in a magnetic topological insulator
KU Leuven（荷语鲁汶大学）；Université Catholique de Louvain（天主教鲁汶大学）；University of Notre Dame（圣母大学）；Sorbonne Université（索邦大学）；CNRS（法国国家科学研究中心）；Synchrotron SOLEIL（SOLEIL同步辐射中心）
