Simulating Nuclear Dynamics with Quantum Effects
Sharon Hammes-Schiffer, Nancy Makri, Mariana Rossi
本文是路线图文章的一部分，介绍了核量子动力学模拟领域的现状和当前挑战，并提出了解决这些挑战的理论和计算技术的进展。
This paper, part of a Roadmap article, provides an account of the status and the current challenges in the area of nuclear quantum dynamics simulations, and presents advances in theory and computational techniques to address these challenges.
机构、总结、中文摘要均由AI分析而来，可能存在错误，请以论文正文为准。
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Simulating nuclear and electronic quantum effects in enzymes
精确处理导致酶中化学反应性增强的结构和动力学需要明确处理电子和核量子效应。前者可以在从头计算分子动力学（AIMD）模拟中捕获，而后者可以通过执行从头计算路径积分分子动力学（AI-PIMD）模拟来包含。传统上，AIMD和AI-PIMD模拟对于大型酶系统都是计算上禁止的。流计算机架构和新算法的最新发展，以加速路径积分模拟现在使这些模拟实际的生物系统，允许酶反应的阐明前所未有的细节。在本章中，我们总结了这些最新的发展，并讨论了应用AIMD和AI-PIMD模拟酶的实际考虑。
Simulating Attochemistry: Which Dynamics Method to Use?
本文评估了混合量子-经典方法（Tully表面跳跃和Ehrenfest）与高精度量子动力学在模拟氟苯价电离中的表现，发现前者能重现单态波包平均运动，但无法捕捉源于电子相干性的核运动。
Simulating Photodissociation Reactions in Bad Cavities with the Lindblad Equation
光学腔，例如在有机极化激元实验中使用的光学腔，通常采用低精细度反射镜或等离子体结构。在这些设置中的光子寿命与控制光化学的核动力学的时间尺度相当。这突出了在分子模拟中包括耗散效应的必要性。在本研究中，我们利用Lindblad主方程的波包动力学方法，研究了有限光子寿命对MgH $^+$分子模型系统解离的影响。光子寿命的几个不同的数量级被认为包括一个充分的范围内固有的损耗腔的影响。
Multi-set variational quantum dynamics algorithm for simulating nonadiabatic dynamics on quantum computers
针对多电子态非绝热动力学，提出多组态MS-VQD算法，用多个自适应PQC表示电子-核耦合波函数，以更浅电路达到传统VQD精度。
A Simplified Approach to Simulating Raman Spectra from Ab Initio Molecular Dynamics
我们描述了一个简化的方法来模拟拉曼光谱从头算分子动力学（AIMD）计算。我们的协议依赖于在飞行中计算的近似分子极化率使用的总和轨道（而不是状态）的方法。
A variational hybrid continuous-variable discrete-variable quantum algorithm for adiabatic nuclear dynamics
本研究提出变分混合CV-DV量子算法，在量子比特-振子硬件上模拟绝热核动力学，经测试可准确模拟多种一维系统的核动力学，为中等规模量子设备的分子动力学模拟提供路径。
Simulating high-accuracy nuclear motion Hamiltonians using discrete variable representation and Walsh-Hadamard QROM on fault-tolerant quantum computers
本文提出一种量子算法，用于在容错量子计算机上模拟转动能哈密顿量，通过混合有限基/离散变量表示精确曲率动能算符和通用形式势能面，实现高精度量子相位估计和转动能动力学模拟，相比现有方法在逻辑量子位数和T门复杂度上具有指数级减少。
Few-Qubit Magnetic Resonance Quantum Information Processors: Simulating Chemistry and Physics
本文综述了量子信息处理（QIP）在量子系统和化学现象模拟方面的最新进展。本文综述了化学量子模拟中的量子算法以及核磁共振（NMR）和电子自旋共振（ESR）QIP的研究进展。讨论还包括一些最近的实验证明了当前的能力的NMR QIP的量子模拟和前景的自旋为基础的实现QIP。
Variational nonadiabatic dynamics in the moving crude adiabatic representation: Further merging of nuclear dynamics and electronic structure
提出了一种新的方法来模拟非绝热动力学使用冻结宽度高斯波包内的移动原油绝热表示与即时评估的电子结构。新方法的主要特点是消除了电子势能面的任何全局或局部模型表示，而采用高斯积分显式处理电子-核相互作用。因此，新方案不引入任何不受控制的近似。所采用的变分原理确保了能量守恒，并将电子和核基函数的数目作为唯一的参数来确定精度。为了评估该方法的性能，一个模型与两个电子和两个核的空间自由度，包含势能面之间的锥形交叉点已被认为是。与非绝热转变和非平凡的几何（或Berry）相的动力学功能被成功地再现在有限的基础扩展。
Fewest-Switches Surface Hopping with Combined Deep Learning Potential and Long Short-Term Memory Network Propagator for Simulating Realistic Photochemical Processes
本文提出扩展的LSTM-FSSH框架，通过重新设计LSTM输入特征和训练过程，结合等变神经网络构建势能面，高效模拟真实光化学反应，准确再现激发态寿命和产物产率。
Simulating conical intersection dynamics in the condensed phase with hybrid quantum master equations
我们提出了一个框架，通过一个开放量子系统，结合方法来近似不同的时间和能量尺度的自由度的运动的圆锥形交叉模拟弛豫动力学。在圆锥形交叉点附近，几个自由度使核动力学相对于电子自由度是非绝热的。我们对待这些强耦合模式的波包动力学的发展，在没有额外的耦合。剩余的弱耦合核自由度被划分为相对于非绝热耦合快的模式和相对于非绝热耦合慢的模式。快自由度可以用二阶微扰理论以无时间卷积主方程的形式追踪和处理。慢自由度被假定为冻结在超快松弛，并作为静态无序的来源。这样，我们采用最近发展的冻结模式扩展到二阶量子主方程。我们基准这种方法在吡嗪内转换和视紫红质光异构化模型的数值精确的结果。我们使用这个框架来研究的量子产率的重组能和浴的特征时间尺度的依赖关系，在一个双模式模型的光异构化。我们发现，产率是单调增加的重组能的马尔可夫浴，但单调减少重组能的非马尔可夫浴。这反映了凝聚相中锥形交叉动力学中耗散和退相干之间的微妙相互作用。
Nuclear dynamics investigation of the initial electron transfer in the cyclobutane pyrimidine dimer lesion repair process by photolyases
光解酶是能够收集阳光以修复由紫外线引起的DNA损伤的蛋白质。在这项工作中，我们专注于在修复过程中的第一步环丁烷嘧啶二聚体光产物（CPD）的病变，这是一个电子转移（ET）从黄素辅因子CPD，并研究在这一步中的各种核自由度（DOF）的作用。利用瞬态光谱对ET阶跃进行了实验研究，得到的数据为检验量子动力学模型的质量提供了很好的依据。基于以前的理论研究的电子结构和构象的蛋白质活性位点，我们提出了一个程序来建立一个非绝热哈密顿模拟ET反应的分子复合物模仿酶的活性位点。我们生成一个减少核维模型，提供了第一个非经验的量子动力学描述的结构特征影响ET率。通过改变模型中的核自由度参数化来评估不同核运动的作用，我们证明了低频黄素蝴蝶弯曲模式通过减少供体和受体状态之间的Franck-Condon重叠来减缓ET，并且还诱导退相干。
A modular quantum-classical framework for simulating chemical reaction pathways accurately
近年来，利用量子-经典混合计算体系精确模拟小分子的基态能量及其势能面的研究取得了很大进展。虽然这些单点能量计算是量子硬件上量子化学模拟的重要里程碑，但同样重要的应用是精确追踪各种化学转化的反应途径。这样的计算需要精确地确定平衡或最低能量分子几何形状，或者通过计算相对于分子的核坐标的能量梯度，或者通过分子构型的微扰畸变。本文提出了一个模块化的量子-经典混合框架，用于精确模拟各种分子反应的化学反应途径。我们证明了我们的框架，准确地跟踪异构化途径的有机小分子。这个框架现在可以很容易地应用于研究制药和化学工业中的其他“活性”分子。
Simulating critical anion chemistry with indirect excitons
本文通过半空间几何约束下双电子与表面重空穴的库仑模型，发现间接激子束缚的临界电荷为Z=1，高于无约束系统的0.911，表明层间电子-空穴系统可用于模拟临界核电荷附近的电子行为。
Simulating Non-Markovian Quantum Dynamics on NISQ Computers Using the Hierarchical Equations of Motion
本文提出一种可在 NISQ 计算机上实现任意量子主方程的量子算法，并结合数值精确的 HEOM 模拟开放量子系统的非马尔可夫动力学。
Fully quantum non-adiabatic dynamics in electronic-nuclear coherent state basis
使用高斯波包的直接动力学方法必须仅依赖于局部性质，例如波包中心的梯度和海森，以便与通常的量子化学方法兼容。因此，波包之间的势能面的矩阵元通常必须近似。结果表明，如果用一种改进的价键理论代替通常的MO理论，可以精确地得到矩阵元。这是因为分子哈密顿量只包含库仑势，不同基函数（由高斯核轨道和电子轨道组成）之间的矩阵元素都是众所周知的。在价键理论中，可以避免自洽场计算，使矩阵元成为核坐标的解析函数。一种模拟非绝热量子动力学的方法，其中相干态的轨迹传播“在飞行中”的绝热势能面，而不进行近似的矩阵元素负责轨道之间的耦合。
Fast and stable method for simulating quantum electron dynamics
通过数值求解含时薛定谔方程，给出了计算波函数随时间演化的一种快速稳定的方法.该方法是一种利用Suzuki指数积、Cayley形式、有限差分方法和粘附算子等计算技术实现的实空间/实时演化方法。该方法保持了波函数的范数，管理周期性条件和自适应网格细化技术，适用于矢量和并行型超级计算机。将该方法应用于一些简单的电子动力学，证实了该方法模拟快含时量子现象的有效性和准确性。
Simulating the interplay of dipolar and quadrupolar interactions in NMR by spin dynamic mean-field theory
本文提出通过自旋动态平均场理论模拟NMR中偶极和四极相互作用的相互作用，验证了该方法在实验数据一致性上的有效性。
Simulating Non-Markovian Dynamics in Multidimensional Electronic Spectroscopy via Quantum Algorithm
本研究提出一种基于伪模式嵌入和碰撞模型的量子算法，用于模拟多维电子光谱中的非马尔可夫动力学，并在激子二聚体上验证了其模拟线形、光谱扩散和弛豫过程的有效性。
Finite element approach for simulating quantum electron dynamics in a magnetic field
通过求解含时薛定谔方程，给出了计算磁场波函数随时间演化的一种快速稳定的数值方法。该方法在不增加计算量的前提下，以实空间有限元法为基础，提高了计算精度。该方法还基于Suzuki的指数积理论，提供了一种有效的方法来管理具有矢量势的TD-Schroedinger方程。将此方法应用于一些简单的电子动力学问题，证实了其有效性和准确性。
(py)LIon: a package for simulating trapped ion trajectories
本研究推出用于模拟电动力学阱中离子系综经典轨迹的(py)LIon工具包，依托LAMMPS开展分子动力学模拟，经解析理论验证，具备GPU加速力计算、刚体处理离子集合以研究介观带电粒子转动动力学等特性。
Simulating Energy Transfer in Molecular Systems with Digital Quantum Computers
量子计算机有潜力模拟超出经典计算机能力的化学系统。量子-经典混合方法的最新发展使得能够确定分子系统的基态或低能态。在这里，我们通过模拟有机半导体分子中的能量转移，将化学的近期量子模拟扩展到时间依赖性过程。我们开发了一个多尺度建模工作流程，将传统的分子动力学和量子化学模拟与混合变分量子算法相结合，以计算单激发子空间（即Frenkel Hamilton）和全希尔伯特空间（即多激子）区域中的激子动力学。我们的数值例子证明了我们的方法的可行性，和IBM Q设备上的模拟捕捉激子动力学的定性行为，但有相当大的误差。我们提出了一个错误缓解技术，结合变分和Trotter算法的实验结果，并获得显着改善量子动力学。我们的方法为用量子计算机模拟化学、生物和材料系统中的量子动力学开辟了新的机会。
Efficient method for simulating quantum electron dynamics under the time dependent Kohn-Sham equation
本文发展了一种求解含时Kohn-Sham方程下波函数随时间演化的数值方法。由于有效哈密顿量依赖于波函数，因此波函数和有效哈密顿量应彼此一致地演化。为了这个目的，需要在每个时间步长处使用自洽循环来数值地求解时间演化，这在计算上是昂贵的。然而，在本文中，我们开发了一种不同的方法表示的TD-KS方程的正式解决方案，并证明了它是可能的解决TD-KS方程有效和准确地通过一个简单的数值方案，而不使用任何自洽循环。
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