Exploring the Relationship Between Softness and Excess Entropy in Glass-forming Systems
本研究通过过冷液体模拟，将粒子按机器学习柔软度分组并计算局域超额熵，从而在不同体系的重排势垒间建立强定量关系。
2023-02-02 cond-mat.soft
A maximum-entropy approach to the adiabatic freezing of a supercooled liquid
我采用Baus及其同事的范德华理论来分析过冷液体在封闭容器中的快速绝热衰变，固化过程通常是从该容器开始的。通过对系统体积或压力施加进一步的约束，我使用最大熵方法来量化液体转化为固体的分数，作为过冷度和试管中可能存在的外来气体量的函数。在寻找在液体内形成固体液滴的能量成本的热绝缘和机械绝缘的影响，我确定一种情况下，不可避免地发生在与浴接触的壁附近的凝固的开始。
2013-04-29 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
A macroscopic model that connects the molar excess entropy of a deeply supercooled liquid near its glass transition temperature to its viscosity
对于接近玻璃化转变温度的深度过冷液体，我们提出了一种可能的方法，通过建立一个宏观模型，将其摩尔过剩熵与粘度的温度依赖性联系起来，其中深度过冷液体被假定为类固体和类液体微区的混合物.在该模型中，我们假设当液体的温度T降低并外推到温度Tg* 时，液体状微区域的摩尔分数x趋于零，我们假设该温度Tg * 低于但接近液体以最慢的可能冷却速率可达到的最低玻璃化转变温度Tg。在不涉及固体状和液体状微区域的任何特定微观性质的情况下，我们还假设在Tg附近，固体状微区域的摩尔焓低于液体状微区域的摩尔焓。然后，我们表明，温度依赖性的x是直接相关的摩尔过剩熵。接近Tg时，我们假设固体状微区的活化运动控制粘度，并且该活化运动是涉及几乎所有固体状微区的集体运动，使得活化运动的摩尔活化自由能与固体状微区的摩尔分数1-x成比例。因此，粘度的温度依赖性通过摩尔分数x的温度依赖性与摩尔过量熵的温度依赖性相关联。作为一个例子，我们将我们的模型应用于一类玻璃形成剂，其在接近Tg的温度下的摩尔过量熵与1-T/TK成比例，其中TK < Tg \sim Tg*，并且发现它们的粘度在非常接近Tg的温度下很好地近似于Vogel-Fulcher-Tamman方程。我们估计在我们的模型中的三个参数的值在这个类中的三个玻璃形成者。
2012-10-22 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Excess entropy of strongly coupled Yukawa fluids
本文从振动范式熵估计、凝固点熵特性、熵标度修正、Frenkel线位置、输运系数标度五方面研究强耦合Yukawa流体的过剩熵，成果可应用于尘埃等离子体等软相互作用系统。
2024-09-16 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech physics.plasm-ph
Breakdown of the Rosenfeld Excess Entropy Scaling Relations for the Core-Softened Systems: Thermodynamic Path Dependence
我们分析了Rosenfeld熵标度关系的适用性与核心软化势表现出水的异常系统。结果表明，Rosenfeld扩散系数标度关系的有效性依赖于用于计算动力学系数和过剩熵的热力学路径。特别是，它沿等容线是有效的，但它沿等温线分解。
2010-04-12 cond-mat.soft
Dynamic Entropy as a Measure of Caging and Persistent Particle Motion in Supercooled Liquids
通过分子动力学模拟研究了在模式耦合临界温度$T_c$以上二元Lennard-Jones液体的动力学熵的长度尺度依赖性。存在一些方法来估计动力系统的熵，我们利用近似的基础上计算的平均第一通过时间（MFPT）的粒子位移，因为它的易处理性和可访问性在真实和模拟测量。MFPT动态熵$S(ε)$被定义为等于粒子离开半径为$ε$的球体的平均首次通过时间的倒数。这种混沌运动程度的测量使我们能够识别特征时间和空间尺度，并量化过冷液体中发生的日益相关的粒子运动和不稳定性。特别是，我们确定了一个“笼子”的大小定义的尺度，在该尺度上的粒子是短暂的本地化，我们观察到持久的粒子运动在中间长度尺度超出规模的笼子里发生。此外，我们发现，在一个粒子间距尺度下的动态熵外推到零的模式耦合温度$T_c$的接近。
1999-07-20 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Universal Scaling of Pair-Excess Entropy and Diffusion in Strongly Coupled Liquids
从静态结构的性质来理解液体中的扩散是凝聚态理论中一个长期存在的问题。本文报道了强耦合汤川液体中的过剩熵和扩散系数的原子论研究。我们观察到，对过剩熵$s_2$与温度的比例为$-3.285 \;(T_m / T)^{0.665}$，并有助于约$90\%$的总过剩熵接近冻结过渡$T_m$。我们进一步报告说，在低温下的扩散运输介导的笼松弛，当表示在自然单位的Enskog碰撞频率和有效的硬球直径的扩散系数，服从标度律$0.04\; e^{s_2}$，并偏离它在足够高的温度下，笼不能形成。这里报告的标度律也可以适用于强耦合尘埃等离子体和带电胶体。
2016-09-26 cond-mat.soft physics.plasm-ph
Excess entropy scaling of the transverse sound speed in simple fluids
Joint Institute for High Temperatures, Russian Academy of Sciences（俄罗斯科学院高温联合研究所）
通过计算多种简单流体的横向声速与过剩熵的关系，建立了准普适标度，将Rosenfeld的输运系数过剩熵标度推广至横向声速。
2026-05-25 cond-mat.soft
Entropy of Liquids and Glasses from Recurring Structural Patterns
Univ. Grenoble Alpes（格勒诺布尔阿尔卑斯大学）；CNRS, Institut Fourier（法国国家科学研究中心，傅里叶研究所）；Institut für Theoretische Physik, Universität Innsbruck（因斯布鲁克大学理论物理研究所）；Laboratoire de Physique de l’Ecole Normale Supérieure, ENS, Université PSL, CNRS, Sorbonne Université, Université de Paris（巴黎高等师范学院物理实验室，巴黎文理研究大学，法国国家科学研究中心，索邦大学，巴黎大学）；Univ. Grenoble Alpes, CNRS, LIPhy（格勒诺布尔阿尔卑斯大学，法国国家科学研究中心，LIPhy）
基于高维Grassberger–Procaccia算法，通过重复结构模式的衰减率计算二维过冷液体的低温构型熵，直接关联熵减与非晶序的持续增长，并与传统定义定量一致。
2026-05-28 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Can experiments select the configurational component of excess entropy?
我们介绍了一种实验方法，评估的振动和构型的组成部分的过剩熵的液体在晶体上，根据联合调查的动力学和热力学性质作为温度和压力的函数。我们分析了光散射，介电，量热和荧光测量的三个原型玻璃形成，邻三联苯，salol，和甘油。在所有的情况下，我们发现，大约70%的过剩熵是组态的性质。
2002-11-18 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Relationship between Structure, Entropy and Diffusivity in Water and Water-like Liquids
异常行为的过剩熵（$S_e$）和相关的缩放关系与扩散率进行了比较，在液体中有非常不同的基本相互作用，但类似的水状异常：水（SPC/E和TIP 3 P模型），四面体离子熔体（SiO $_2$和BeF $_2$）和流体与核心软化，两个规模斜坡（2SRP）的相互作用。我们证明了在两个水模型中存在的过剩熵异常。使用长度和能量尺度适当的异常行为的发病，密度范围的过剩熵异常被证明是在水中比在离子熔体或2SRP流体窄得多。当约化扩散系数（$D^*$）符合超额熵标度关系时，所有系统的$D^* =A\exp (αS_e)$（Y。Rosenfeld，Phys.Rev.A { \bf 1977}，{ \it 15}，2545），指数标度参数$α$在水的情况下显示出小的等排依赖性。取代$S_e$对相关为基础的近似加重isochore-dependence的扩散率缩放。具有类似的扩散率标度参数的等值线示出具有相应的熵贡献的温度依赖性。在所有四面体液体中，扩散系数、超额熵和超额熵的对关联近似之间的关系是非常相似的。
2010-04-19 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
The Solvophobic Solvation and Interaction of Small Apolar Particles in Imidazolium-Based Ionic Liquids is Characterized by Enthalpy-/Entropy-Compensation
我们报告的分子动力学模拟的结果表征的溶剂化和小的非极性粒子，如甲烷和氙气在咪唑基离子液体（IL）的相互作用。模拟能够半定量地再现非极性粒子的溶解度在无限稀释制度的异常温度依赖性。我们观察到，在离子液体中的小非极性粒子的“疏溶剂化”是由补偿熵和疏水贡献，非常像在液态水中的小非极性粒子的疏水水合。此外，我们的模拟清楚地表明，溶剂介导的非极性粒子溶解在离子液体中的相互作用是类似的驱动补偿的疏水/熵的贡献，使“疏溶剂的相互作用”在化学上类似的疏水相互作用。
2008-01-07 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Chemical Potential of a Flexible Polymer Liquid in a Coarse-Grained Representation
本文采用积分方程粗粒化（IECG）方法结合 Widom 插入法，解决了长链高密度聚合物液体超额化学势难以直接计算的问题，并证明不同粗粒化水平下结果一致，为改进蒙特卡洛相图模拟提供了新思路。
2023-11-29 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Configurational entropy measurements in extremely supercooled liquids that break the glass ceiling
液体在接近玻璃态时非常缓慢地松弛。一种解释是，由于可用状态的稀疏化而导致的熵危机使得在该状态下达到平衡变得越来越困难。验证这种情况是具有挑战性的，因为实验提供有限的分辨率，而数值研究落后于实验相关的时间尺度超过八个数量级。在这项工作中，我们不仅缩小了实验和模拟之间的巨大差距，而且还设法创建了尚未有实验模拟的计算机配置。部署一系列的计算工具，我们得到四个估计的配置熵。这些测量一致地证实，在实验中观察到的熵急剧下降也在模拟中发现，甚至超出了实验玻璃化转变。因此，我们的数值计算结果扩展了新的观察窗口到物理学的玻璃和加强相关的熵危机，以了解其形成。
2017-11-07 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Generalizing Rosenfeld's excess-entropy scaling to predict long-time diffusivity in dense fluids of Brownian particles: From hard to ultrasoft interactions
计算机模拟被用来测试是否最近推出的推广Rosenfeld的过剩熵标度法估计服从分子动力学的系统中的传输系数可以扩展到预测长时间的扩散率在流体中的粒子进行布朗动力学在粒子间的流体动力学的情况下。模型流体与逆幂律，高斯核心，和赫兹对相互作用被认为是。在广义Rosenfeld标度法，超软高斯核心和赫兹粒子流体，显示异常的趋势，随着密度的增加，长时间的扩散系数预测（在20%以内）的基础上的知识粒子间的相互作用，过剩熵，和标度行为的简单的逆幂律流体。
2011-01-10 cond-mat.soft
Separating Energy and Entropy Contributions to the Hexatic-Liquid Transitions in Two-Dimensional Repulsive Systems
Beijing Institute of Technology（北京理工大学）
该研究通过分解自由能揭示能量与熵的竞争机制，揭示了二维排斥系统中六角体-液体转变的热力学本质。
2026-01-26 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Configurational and Vibrational Entropy in Hydrogen-bonded Fluids
本文提出用传播声子谱及单一参数描述简单流体跨液态、超临界态和气态的非理想熵，并指出氢键流体不适用该单谱描述。
2024-03-05 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
The excess equimolar radius of liquid drops
表面张力的曲率依赖性与液滴的过量等摩尔半径有关，即，等摩尔半径与用宏观毛细作用近似定义的半径的偏差。根据Tolman [J.Chem.Phys.17，333（1949）]的方法和Nijmeijer等人[J.Chem.Phys.96，565（1991）]的解释，根据曲率引起的压力差分析了球形界面的表面张力。在本研究中，过量的等摩尔半径，它可以直接从密度分布，而不是使用的托尔曼长度。采用分子动力学模拟研究了正则系综中截断位移Lennard-Jones流体的液滴，等摩尔半径为Lennard-Jones尺寸参数σ的4 ~ 33倍.在这些模拟中，过量等摩尔半径和托尔曼长度的大小被示出为小于sigma/2。其他有条不紊的方法，从相互矛盾的调查结果已被报道，批判性地讨论，概述了可能的来源不准确。
2011-09-22 cond-mat.soft physics.chem-ph
Complexity Scaling of Liquid Dynamics
本文提出“复杂度标度”方法，用单个平衡构型的最优压缩长度来估计液体扩散系数，并证明四种简单液体遵循准普适指数函数，为高效预测液体动力学性质提供了新途径。
2024-07-21 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Microscopic origin of excess wings in relaxation spectra of supercooled liquids
玻璃形成在不同的材料中遇到。实验表明，过冷液体的动态弛豫谱一般在玻璃化转变温度$T_g$附近变得不对称，其中在高频处出现扩展的幂律。这个“翅膀”的微观起源仍然未知，迄今为止无法模拟。在这里，我们开发了一种新的计算方法，并研究模型过冷液体的平衡动力学附近的$T_g$。我们证明了出现的幂律翼的数值谱，这源于在罕见的，局部区域的广泛分布的时间尺度上的放松。我们合理化的非对称形状的弛豫谱，通过构建一个经验模型相关联的异质激活动力学与动态促进，这是我们的模拟揭示的两个最小的物理成分。我们的工作提供了一个一瞥的分子运动负责玻璃形成在相关的实验条件。
2022-05-06 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Nonlinear dielectric response at the excess wing of glass-forming liquids
我们提出了玻璃形成甘油和碳酸丙烯酯施加电场高达671 kV/cm的非线性介电测量。测量延伸到足够高的频率，以允许调查的非线性行为的制度，迄今为止神秘的多余的机翼，显示在许多玻璃成型机的损耗谱作为第二次幂定律在高频。令人惊讶的是，我们发现一个完全缺乏的非线性行为在多余的翅膀，在明显的对比，α-松弛，在协议与以前的报告，一个强大的增加的介电常数和损耗被发现。
2013-01-05 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
First-principles calculation of entropy for liquid metals
我们证明了熵和自由能的准确计算的各种液体金属使用的扩展的两相热力学（2PT）模型的基础上分解成气体样（硬球）和固体样（谐波）子系统的速度自相关函数。硬球模型的气体样组件示出系统的高熵的液体金属作为一个直接的结果的非物理洛伦兹高频尾巴。使用记忆函数框架，我们得到一个普遍适用的速度自相关和频谱的扩散组件，恢复硬球模型的低频（长时间）的行为，同时提供现实的短时间的相干性和高频率的尾巴的频谱。这种方法提供了一个显着增加的准确性计算熵的液体金属和相比，环境压力数据的液体钠，铝，镓，锡和铁。使用这种方法来确定熔体边界的证明与计算的高压bcc熔体边界钠。随着记忆函数处理较软原子间相互作用势的精度显著提高，2PT模型在高能量密度科学、热密物质、行星科学、微物理学和材料科学中的应用将更加广泛。
2013-12-12 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Perspective: Configurational entropy of glass-forming liquids
构型熵是表征过冷液体接近玻璃化转变的重要热力学量之一。尽管几十年的实验，理论和计算研究，一个被广泛接受的定义的组态熵是失踪，其定量表征仍然欺诈与困难，误解和悖论，其物理相关性是生动的辩论。最近的计算进展的动机，我们提供了一个教学的角度在玻璃形成液体的构型熵。我们首先解释为什么组态熵已成为一个关键的数量来描述玻璃材料，从早期的经验观察到现代的理论治疗。我们解释了为什么实际的测量必然需要近似，使其物理解释微妙。然后，我们证明，计算机模拟已成为一个宝贵的工具，以获得精确的，非模糊的，和实验相关的测量的构型熵。我们描述了一组可用的计算工具，为每种方法提供了一个关键的讨论。这一观点对于对玻璃材料和复杂系统感兴趣的实验学家和理论家都是有用的。
2019-06-07 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Vibrational entropy, configurational entropy, and the fragility of glassforming liquids
最近（伊藤等人参考文献1）的液体的脆性的热力学测量已被定义在温度依赖性的过剩熵的液体在晶体，缩放的过剩熵在玻璃化转变温度，它已与动力学脆性。这种相关性受到了激烈的质疑[2]，使用了一些分子液体的介电弛豫数据。我们把这个冲突的角度使用广泛的数据集，涵盖所有类别的液体，同时保留参考文献2的情况。液体的过剩熵，用于相关的热力学量，具有构型和振动分量。这是第二个冲突的根源，它涉及这两个组成部分的相对重要性。支持粘性液体中输运的温度依赖性的Adam-Gibbs“熵”理论的实验测试大多是使用过量熵进行的，但最近对硬球流体[3] SPC-E水[4]和混合LJ [5，6]的模拟研究表明，与A-G理论一样，与构型组分相关。我们在实验室研究中展示了为什么这种相关性应该与两者密不可分。在这个演示过程中，我们确定了一个关键的作用，过量的振动熵在环境压力下的液体造成脆弱的行为。
2000-12-13 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Curvature dependence of the electrolytic liquid-liquid interfacial tension
本文研究了在微观离子存在下被另一种液体包围的液滴的界面张力随液滴半径的变化规律。在线性Poisson-Boltzmann理论中得到了界面张力的解析表达式，并与非线性Poisson-Boltzmann理论的数值结果进行了比较。过量的液-液界面张力相对于纯的，无盐的液-液界面张力被发现分解成一个曲率独立的部分，由于短程界面效应和曲率依赖的静电贡献。确定了几个曲率依赖的制度的不同缩放的静电过剩界面张力。液滴和本体液体交换时的界面张力的对称关系被发现保持在低曲率极限，例如，导致多余托尔曼长度的符号变化。对于某些系统，当且仅当液滴尺寸超过液滴中的德拜屏蔽长度时，与本体中的德拜长度无关，直到二阶的低曲率展开才是适用的。
2008-09-29 cond-mat.soft
Water-like Anomalies and Breakdown of the Rosenfeld Excess Entropy Scaling Relations for the Core-Softened Systems: Dependence on the Trajectory in Density-Temperature Plane
我们发现，在核心软化系统的动力学系数的水异常的存在依赖于在$ρ-T$平面上的轨迹沿动力学系数的计算。特别是，它表明，扩散异常确实存在沿等温线，但消失沿等值线。我们分析了Rosenfeld熵标度关系的适用性与核心软化势表现出水的异常系统。结果表明，Rosenfeld标度关系的扩散系数的有效性也取决于在$ρ-T$平面的动力学系数和过剩熵计算沿的轨迹。特别是，它沿等容线是有效的，但它沿等温线分解。
2010-08-05 cond-mat.soft
Understanding Dynamics in Coarse-Grained Models: I. Universal Excess Entropy Scaling Relationship
粗粒度（CG）模型通过减少细粒度（FG）系统的不必要的自由度，同时概括主要的结构相关性，促进了对复杂系统的有效探索。与结构特性不同，由于CG模型的加速动态特性，CG建模中的动态特性评估通常是不可行的，这允许更有效的结构采样。因此，本系列文章的最终目标是在FG和CG动态之间建立更好的对应关系。为了评估和比较FG和相应的CG模型的动力学性质，我们利用过剩熵标度关系。对于本系列的第一篇论文，我们提供了FG和相应的CG对应物遵循相同的普适标度关系的证据。通过仔细回顾和研究文献，我们开发了一种新的理论来计算FG和CG系统的过剩熵，同时考虑熵的可表示性。我们表明，过剩熵标度的想法可以很容易地应用到液态水和甲醇系统在FG和CG的分辨率。对于这两种液体，我们发现，标度指数保持不变的粗粒化过程中，标度行为是普遍的相同的底层分子系统。结合CG模型中映射熵的概念，我们发现丢失熵在加速CG动力学中起着重要的作用。
2023-01-17 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech physics.chem-ph
Excess wings and asymmetric relaxation spectra in a facilitated trap model
在最近的计算机研究中，我们已经表明，空间非均匀动力学和动力学促进相结合，提供了一个微观解释的出现在深过冷液体多余的翅膀。基于这些发现，我们构建了一个最小的经验模型来描述这种物理现象，并在陷阱模型中引入动态促进，该模型最初是为了捕获玻璃体系的热激活动力学而开发的。结合数值计算结果和分析论证，我们充分证明了这种易化陷阱模型的弛豫动力学，改变了能量分布的函数形式和动力学易化的强度。动态促进一般加速最深的陷阱的弛豫，从而使弛豫谱强烈不对称，在高频率下具有明显的“过量”信号。对于精心选择的参数值，所获得的光谱模拟实验结果的有机液体显示多余的翅膀。总体而言，我们的研究结果确定所需的最小物理成分来描述多余的过程中的弛豫谱的过冷液体。
2021-08-24 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Entropy driven formation of a chiral liquid crystalline phase of helical filaments
我们研究了从鼠伤寒沙门氏菌分离的螺旋鞭毛的浓缩悬浮液的液晶相行为。鞭毛具有不同的多态性状态，其中一些具有明显的螺旋特征，而另一些则呈现棒状形状。我们发现，静态相位行为和动力学的手性螺旋是非常不同的，相比简单的非手性硬棒。随着浓度的增加，螺旋鞭毛经历熵驱动的一级相变到具有新的手征对称性的液晶态。
2005-10-26 cond-mat.soft
From Liquid Structure to Configurational Entropy: Introducing Structural Covariance
我们使用高温膨胀将液体的构型熵与其局部能量景观的几何性质联系起来。有人提出，局部结构之间的相关性产生的重叠，是几何性质，可以有效地确定使用高温液体的固有结构。我们定量地展示了这些局部结构波动的高温协方差如何从它们的几何重叠中产生，结合它们的能量稳定性，控制熵随能量降低而降低。我们应用这种形式主义的家庭的有利的局部结构（FLS）晶格模型与两个低对称性FLS的发现，无论是结晶或形成一个玻璃冷却。协方差，晶体能量和估计的冻结温度进行测试，作为可能的预测模型系统中的玻璃形成能力。
2016-06-09 cond-mat.soft
The Excess Proton at the Air-Water Interface: The Role of Instantaneous Liquid Interfaces
水表面pH值的大小仍然是水界面物理化学中一个有争议的话题。最近的理论研究表明，与本体\cite{baer2014toward}相比，质子很少或没有优先位于表面。使用从头算分子动力学模拟，我们重新审视的倾向，过量的质子的空气-水界面的瞬时液体界面的作用，特别关注。我们发现质子倾向于水的表面。质子周围增强的水结构导致存在平行于表面的质子线以及由欠协调拓扑缺陷水分子组成的疏水环境，这两者都为质子限制在表面创造了有利条件。结构化水层内的Grotthuss机制涉及协调一致和紧密间隔的逐步质子跳跃的混合物。质子在第一溶剂化层内靠近或沿着瞬时界面进行漂移。
2017-03-28 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Estimating Entropy of Liquids from Atom-Atom Radial Distribution Functions: Silica, Beryllium Fluoride and Water
采用分子动力学模拟研究了水、液体氟化铍和硅熔体的原子-原子径向分布函数数据对离子液体和分子液体熵估计的准确性。所有这三个系统都显示出类似的液态热力学和动力学异常，这是由于在等温压缩时熵上升的异常过剩熵行为区域。对相关熵被证明是足够准确的密度-温度制度的异常行为，以及熵异常的强度可以可靠地预测两个离子熔体以及不同的刚体对水的潜力。由于对相关近似的离子熔体的总热力学熵的误差是10%或更少的顺序为大多数状态点，但可以显着更大的异常制度在非常低的温度。在水的情况下，正如预期的分子液体的刚体约束，对相关近似导致显着较大的误差，在20和30%之间，对于大多数状态点。的过剩熵，硒，离子熔体的对相关熵，S2的比较表明，硒的温度依赖性很好地描述了T？？2=5标度跨越正常和异常制度，不像在S2的情况下。作为密度的函数，Se（rho）曲线仅示出单个最大值，而S2（rho）曲线示出最大值和最小值。S2和Se的行为的这些差异是由于剩余多粒子熵δ（S）= Se-S2在反常区域中显示出与四面体有序的强负相关性。
2008-09-24 cond-mat.soft
Connecting heterogeneous dynamics with local entropy
College of Physics, Chengdu University of Technology（成都理工大学物理学院）；Laboratoire Charles Coulomb, University of Montpellier and CNRS（查尔斯·库隆实验室，蒙彼利埃大学与法国国家科学研究中心）
本研究针对玻璃物理学中结构与动力学关联的基础挑战，提出加权对熵描述符，在二维Lennard-Jones玻璃形成体中实现强结构-动力学关联，为相关研究提供通用框架。
2026-09-07 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Note: A replica liquid theory of binary mixtures
已知二元复型液体理论（RLT）与单组分RLT不一致;在所有原子相同的极限下，二元RLT计算的构型熵和玻璃化转变点不同于单组分RLT。更具体地说，一个额外的成分依赖项，或混合熵，保持有限的配置熵计算的二进制RLT。在这个简短的说明中，我们重新制定了RLT，以解决这个问题。
2016-12-08 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Excess entropy determines the applicability of Stokes-Einstein relation in simple fluids
在离液-固相变不太远的足够稠密的液体中，自扩散和剪切粘度系数之间的斯托克斯-爱因斯坦（SE）关系起作用。通过考虑具有非常不同的成对相互作用势（Lennard-Jones，Coulomb，Debye-Hückel或屏蔽库仑和硬球极限）的四个简单模型系统，我们确定了SE关系在各自相图上的确切位置。看来，约化的过剩熵$s_{\rm ex}$可以用作SE关系的有效性的合适指示器。在所有考虑的情况下，SE关系有效性的开始大约发生在$s_{\rm ex}\lesssim -2$。此外，我们还证明了相图上的类气体和类液体流体行为的分界线大致由$s_{\rm ex}\simeq -1$表示。
2021-10-25 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Determination of onset temperature from the entropy for fragile to strong liquids
在本文中，我们建立了一个广泛的模型系统的熵的变化与玻璃态动力学的起始温度之间的连接。我们确定的对和过剩熵的交叉温度作为起始温度。在起始温度以下，剩余多粒子熵（RMPE），多余熵和对熵之间的差异，变为正值。正熵可以被看作是等价于系统的更大相空间探索。从熵预测起始温度的新方法不那么模糊，因为它不像现有方法那样依赖于任何拟合参数。我们的研究还揭示了脆弱性与Stokes Einstein（SE）关系破裂程度之间的联系。
2017-05-29 cond-mat.soft
Breakdown of diffusivity-entropy scaling in colloidal glass forming liquids
玻璃是一种失去流动能力的液体。为什么这种特殊的物质在动力学上经历了急剧的减速，而在冷却时在结构上与流体状态几乎没有区别，这构成了玻璃化转变物理学的中心问题。在这里，我们实验测试的途径动力学减慢在玻璃$\textrm{-}$形成的液体，由椭球体或二进制球形胶体。与旋转运动相反，在平移运动中扩散系数和过量熵之间的指数标度被揭示为由于玻璃效应而在令人惊讶的低面积分数（$ϕ_\textrm{T}$）处破裂。在$ϕ_\textrm{T}$，反常的双旋耦合增强，自由能景观的地形变得崎岖。基于$ϕ_\textrm{T}$与脆性之间的正相关性，$ϕ_\textrm{T}$的测量提供了一种预测液体松弛的新方法，同时避免了在高密度区域所需的平衡时间的禁止性增加。我们的研究结果突出了玻璃化熵在玻璃化转变中的作用。
2018-05-22 cond-mat.soft
Scaling of relaxation and excess entropy in plastically deformed amorphous solids
当受到足够的应力时，固体材料通过微观成分的重组而产生塑性变形。实际上，通过合理地施加应力来改变材料的微观结构是可能的，这是一种在实践中用于提高金属机械性能的经验过程。然而，理解塑性流动和微观结构在这些非平衡态中的相互依赖性仍然是一个重大挑战。在这里，我们实验性地研究了无序胶体固体在塑性形变过程中的弛豫动力学与微观结构之间的关系。我们施加振荡剪切固体胶体单分子层和研究其颗粒的轨迹作为剪切速率的函数在塑性区。在这些条件下，应变速率、与塑性流动相关的松弛速率和样品的微观结构一起振荡，但具有不同的相位。有趣的是，实验表明，在时间t与塑性流动相关的弛豫速率与应变速率和样品的微观结构，分别在较早和较晚的时间测量。松弛速率，在这种非平稳条件下，表现出幂律剪切稀化行为和指数尺度与样本过剩熵。因此，样品静态结构（过剩熵）的测量提供了有关应变率和组分重排动力学在样品中在较早的时间洞察。
2021-08-06 cond-mat.soft
Entropy-driven impurity-induced nematic-isotropic transition of liquid crystals
液晶的相行为由于许多应用而受到长期关注，其中一个关键问题是杂质的存在如何影响液晶有序性。在这里，我们研究了4-氰基-4-$^{'}$ -戊基联苯（5 CB）和4-氰基-4-$^{'}$ -己基联苯（6 CB）双液晶在不同浓度的水和正己烷分子作为杂质的存在下，通过进行全原子模拟和实验。我们的研究结果表明，混合的杂质（在己烷的情况下）与主机液晶导致向列型各向同性相变与己烷浓度作为控制参数，而分层（在水的情况下）的结果只有弱的杂质引起的扰动的液晶顺序。我们开发了一个粗粒度的模型，说明混合诱导的相变的一般性质和熵的起源。
2019-10-12 cond-mat.soft
From molecular model to tensor model of nematic liquid crystals through entropy decomposition
Columbia University（哥伦比亚大学）；Peking University（北京大学）；Wuhan University（武汉大学）
本文通过熵分解方法改进了向列相液晶的Q-张量模型，解决了奇异熵项带来的计算难题，并展示了其在相变和滴状配置模拟中的有效性。
2026-02-14 cond-mat.soft
Configurational Entropy of Self Propelled Glass Formers
本文计算自推进模型玻璃形成体的构型熵，发现非谐贡献不可忽略，并验证其符合广义 Adam-Gibbs 关系，进而得到构型熵与点到集长度尺度的标度关系。
2022-12-11 cond-mat.soft
Competition between entropy and energy in network glass: the hidden connection between intermediate phase and liquid-liquid transition
在包括硫族化物的网络玻璃中，微观结构的网络拓扑可以通过改变化学组成来调节。随着组成的变化，在网络的刚性起始点附近发现了一个中间相（IP），该中间相与相邻的软相或刚性相在侧面上截然不同。IP中的玻璃形成体在玻璃化转变时似乎是可逆的，并且动态脆性很强。同时，量热实验表明，在某些强玻璃形成液体中，在高于玻璃化转变温度时存在一级液-液转变（LLT）。中间相和液-液相变是如何联系的？最近的分子动力学模拟暗示，中间相是化学上不同的，即随着化学组成的变化，向IP的转变实际上反映了LLT：在IP之外，玻璃被冻结在具有空隙的振动熵主导的异质结构中;而在IP内部，能量占主导地位，液体的微观结构变得均匀。在这里，我们证明了这样的一阶热力学液-液转变的数值和分析的弹性网络模型的网络玻璃和讨论可能的实验方法来证明的连接。
2019-08-25 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Core-softened Fluids, Water-like Anomalies and the Liquid-Liquid Critical Points
利用分子动力学模拟研究了一类具有多高斯核软化对相互作用的模型流体中类水异常与液-液临界点之间的关系。的核心软化对相互作用有两个长度尺度，这样的较长的长度尺度与浅，有吸引力的井保持不变，而较短的长度尺度与排斥肩是从一个小的点变化到最小的逐渐增加的深度。随着肩井深度的增加，形成高密度液体所需的压力降低，高密度液体稳定的温度升高，导致液-液临界点向低得多的压力和高得多的温度移动。对相关熵的计算表明，过剩熵异常随着肩井深度的增加而减小。在这类流体中的扩散系数的过剩熵标度的证明，显示出的过剩熵异常的强度随着肩深度的增加而降低，结果在逐步失去的水一样的热力学，结构和运输异常。瞬时正常模式分析被用来索引的整体曲率分布的流体和虚频模式的分数示出相关以及与扩散率和对相关熵的异常行为。结果表明，在核心软化电位的情况下，除了存在两个长度尺度，能量和熵的影响与当地的最小值和曲率的对相互作用发挥了重要作用，在确定存在的水状异常和液-液相变。
2011-03-21 cond-mat.soft
The origin of the Debye relaxation in liquid water and fitting the high frequency excess response
我们批判性地回顾了文献上的德拜吸收峰的液态水和过量的德拜峰的高频侧的响应。我们发现缺乏协议的微观现象的基础上，这两个功能。为了更好地理解德拜峰的分子起源，我们进行了大规模的分子动力学模拟，并进行了几个不同的距离依赖的低频介电谱分解，发现它涉及的过程发生在1.5-2.0 nm的尺度。我们还计算了德拜弛豫的$k$依赖性，发现它是高度分散的。这些发现与将德拜弛豫与局部过程（例如氢键断裂后分子的旋转/平移）联系起来的模型不一致。我们介绍了用于拟合介电谱的spectrumfitter Python包，并分析了拟合高频过量的不同方法，例如包括一个或两个额外的德拜峰。我们建议使用广义Lydanne-Sachs-Teller（gLST）方程作为测试模型介电函数的物理性的一种方式。我们试图拟合实验光谱使用gLST关系作为约束表明，传统的方式拟合的过量响应与二级和三级德拜弛豫是有问题的。我们所有的工作都与Popov等人（2016）的最新理论一致，即德拜弛豫是由于氢键网络中Bjerrum类缺陷的迁移。根据这一理论，液态水中的德拜弛豫机制与冰中的机制相似，但水中氢键网络的不均匀性和幂律动力学导致峰的高频侧的过度响应。
2017-07-17 cond-mat.other cond-mat.soft physics.chem-ph
Entropy and relaxation time
本文讨论了熵与液体（特别是玻璃形成系统）的弛豫时间之间的可能关系，为Hecksher等人的题为“A brief critique of the Adam-Gibbs entropy model”的论文[J. Non-Cryst. Solids 325，624-627（2009）]提供补充评论。除了Adam-Gibbs模型，我们还简要讨论了Rosenfeld的过剩熵标度和1964年Chang和Bestul对玻璃化转变时普遍过剩熵的实验观察。
2014-03-11 cond-mat.soft
Dynamically correlated regions and configurational entropy in supercooled liquids
当液体被冷却到低于其熔化温度时，如果避免结晶，它就会形成玻璃。这种现象被称为玻璃化转变，其特征在于在窄的温度区间内粘度显著增加，约14个数量级。玻璃化转变背后的微观机制仍然知之甚少。然而，最近，已经取得了很大的进展，在识别合作重排区域，或动力学的不均匀性，即域的液体，其弛豫是高度相关的。现在认为这些区域的尺寸的增长是粘度增加的驱动机制。最近已经提出了一种工具来量化这些域的大小。我们将此工具应用于广泛的一类材料，以研究异质性的大小与其构型熵之间的相关性，即相关域可访问的状态数。我们发现，一个给定的系统的弛豫时间，除了材料相关的前因子，是一个通用的功能的相关域的组态熵。因此，我们发现，在玻璃化转变温度下，域的大小和每单位体积的构型熵是反相关的，如最初由亚当-吉布斯理论预测的。最后，我们使用我们的数据来提取一些指数定义的框架内的随机一阶理论，最近的定量理论的玻璃化转变。
2007-10-05 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Excess energy of strongly coupled one-component plasma from variational approach
Joint Institute for High Temperatures, Russian Academy of Sciences（俄罗斯科学院高温联合研究所）
本研究通过变分方法结合硬球流体的过剩熵计算单组分等离子体的过剩能量，发现Percus-Yevick Virial熵最准确，并验证了Rosenfeld-Tarazons标度与蒙特卡洛结果的一致性。
2026-01-04 cond-mat.soft physics.plasm-ph
Effect of entropy on the dynamics of supercooled liquids: New results from high pressure data
我们表明，对于任意的热力学条件下，熵的主曲线通过表示S（T，V）作为TV^g_G的函数，其中T是温度，V的比容，和g_G的热力学Gruneisen参数。类似的标度是已知的结构弛豫时间，tau = f（TV^g）;然而，我们发现g_G < g。我们在这里表明，这个不等式反映的贡献S（T，V）的过程，如振动和二次弛豫，不直接影响过冷动力学。提出了一种近似方法来去除这些贡献S_0，得到关系式tau = f（S-S_0）。
2007-01-23 cond-mat.soft
Experimental Determination of Configurational Entropy in a Two-Dimensional Liquid under Random Pinning
研究了准二维胶体悬浮液中随机部分颗粒的固定（钉扎）影响。我们引入了一种新的实验方法来执行随机钉扎，并与数值模拟的支持下，我们发现，增加钉扎浓度顺利逮捕系统，从一个政权的高流动性和高熵的低流动性和低熵的政权的交叉。在局部水平上，我们研究的面积分数和浓度的引脚的波动，并将它们映射到熵的结构签名和本地的流动性，获得的实验系统的本地熵波动的措施。
2018-03-07 cond-mat.soft
Thermodynamics of water modeled using ab initio simulations
我们正则化的潜在分布框架计算与BLYP-D密度泛函模拟液态水的超额自由能。计算的自由能与实验相当一致，但过剩内能和过剩熵则不一致。我们的工作强调了热力学表征的重要性，在评估质量的电子密度泛函描述液态水和水合现象。
2010-08-05 cond-mat.soft physics.chem-ph
Entropy production of active Brownian particles going from liquid to hexatic and solid phases
本研究通过数值方法考察二维活性布朗粒子系统在液、六方、固相中的熵产生，发现平均熵产生导数在六方-固相转变处显著变化，分布尾部结构由低序区粒子动力学机制导致且可由单粒子模型重现。
2024-12-10 cond-mat.soft
Configurational Entropy and Adam-Gibbs Relation for Quantum Liquids
本研究针对含氢小分子等体系中核量子效应影响玻璃化转变动力学的问题，结合势能面形式体系与路径积分模拟，证实量子Lennard-Jones二元混合物中可定义构型熵且Adam-Gibbs方程成立，证明该理论可通用于经典与量子低温玻璃态液体。
2025-07-28 cond-mat.soft
Crystal Growth Rates from Molecular Liquids: The Kinetics of Entropy Loss
本文从理论上解释了熔体晶体生长中由熔化熵导致的速率减慢现象，通过平坦能量景观模型分离熵损失与能量损失过程，并给出以界面自由能表示的耦合强度表达式，同时讨论了其对成核动力学的影响。
2023-04-16 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
The excess wing in the dielectric loss of glass-forming ethanol: A relaxation process
液体，过冷液体和玻璃态乙醇的详细介电研究揭示了第三个弛豫过程，除了已知的两个过程。新检测到的过程的弛豫时间表现出强烈的偏离热激活行为。最重要的是，这一过程是明显的过剩翼，这是声称是目前在玻璃形成乙醇的介电损耗谱的原因。此外，已检测到显着的偏差的光谱乙醇从迪克森和Nagel提出的缩放。
2000-02-29 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
