Deformation of inherent structures to detect long-range correlations in supercooled liquids
我们提出的固有结构的变形作为一个合适的工具，用于检测结构变化的基础上发病的协同过冷液体。由施加的变形产生的非仿射位移（NAD）场显示了高温液体和过冷状态之间的特征差异，这通常在动态量中观察到。NAD的平均幅度是非常敏感的温度变化在过冷制度，并被发现是强烈相关的固有结构能量。此外，NAD场的特征在于相关长度，其在降低温度朝向过冷制度时增加。
2012-07-02 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Solvable Models of Supercooled Liquids in Three Dimensions
我们引入了一个过冷液体模型，并获得无参数的定量预测，是非常好的协议与数值模拟，特别是在硬低温区域的特点是强烈偏离模式耦合理论的行为。该模型是三维$M$层晶格上的Fredrickson-Andersen动力学约束模型。该协议的影响超出了特定的模型考虑，因为该理论是潜在的有效性，为更多的系统，包括现实的模型和实际的过冷液体。
2020-05-04 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Importance of nuclear quantum effects on the structure of supercooled water around its liquid--liquid critical point
Center for Advanced Systems Understanding (CASUS)（先进系统理解中心）；Helmholtz Zentrum Dresden-Rossendorf（德累斯顿-罗斯多夫亥姆霍兹中心）；Paderborn University（帕德博恩大学）；Technische Universität Dresden（德累斯顿工业大学）
研究通过比较经典分子动力学和路径积分分子动力学模拟，探讨核量子效应如何影响超冷却水液-液相变的结构特征。
2026-05-18 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Statistics of small length scale density fluctuations in supercooled viscous liquids
许多成功的接近熔化温度的液体理论假设小的长度尺度密度波动遵循高斯统计。在本文中，我提出了在过冷粘性制度使用增强采样方法的波动的数值研究。我目前的结果为单组分Lennard-Jones液体，Kob-Andersen二元混合物，Wahnström二元混合物，Lewis-Wahnström模型的邻三联苯和水的TIP 4P/冰模型。结果表明，高斯近似在过冷粘性区仍有很好的适用性，但在低温区精度较低。我把非高斯涨落与晶体结构联系起来。玻璃化转变理论的影响进行了讨论。
2018-11-27 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech physics.chem-ph
The Ultimate Fate of Supercooled Liquids
近年来，动力学长度尺度过冷液体在玻璃化转变附近起着重要作用的观点已被广泛接受。我们研究了生长中的β_α和冷却时收缩的晶核尺寸β_M之间的相互作用的含义。我们认为，在低温下，当α_α > α_M时，出现了一种新的结晶机制，使得稀疏连接的结晶度的大规模网络能够快速发展。虽然我们预测这个网络在太低的温度下，在实验室中很容易看到的系统，有明显的玻璃化转变附近的残余效应，可以解释几个以前观察到的无法解释的现象，深过冷液体，包括Fischer集群，和异常晶体生长T_g附近。
2010-06-30 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
String-like Rearrangements Induce Mobility in Supercooled Liquids
本研究证实动力学促进是过冷液体动力学非均匀性的原因，揭示流动性由粒子卷入微弦（类弦重排）传播而非结构扰动，验证了长期未证实的观点。
2024-12-04 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech physics.chem-ph
On the Study of Collective Dynamics in Supercooled Liquids through the Statistics of the Iso-Configurational Ensemble
研究了利用等构系综探讨过冷液体的结构-动力学关联。确定了动态倾向的统计误差及其空间分布。作者提出了粒子非高斯参数的空间分布，作为粒子表现出运动倾向的不连续性的度量。引入粒子运动方向的系综平均来建立动态倾向的各向异性。
2009-01-23 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Microsecond long atomistic simulation of supercooled water
过冷水是低于熔化温度的液态水的亚稳相。最近对结晶速率与液相平衡时间尺度之间的关系进行了有趣的讨论。使用水的粗粒单原子模型（mW模型）的计算表明，低于均匀成核温度$T_H\approx225$ K的液体平衡比冰成核慢。本文采用3 $μ$长时间分子动力学方法模拟了TIP4 P-Ew水模型，研究了原子模型在低于$T_H$的过冷区的弛豫性质.有证据表明，TIP4P-Ew模型的液相是在冰成核之前的过冷制度的平衡。
2012-06-04 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech physics.chem-ph
Adaptive Elastic Networks as models of supercooled liquids
过冷液体的热力学和动力学与其弹性有关。特别是对于共价网络，比热的跳跃很小，并且在网络获得刚性的阈值价附近液体是{ \it strong}。与此相反，比热和脆性的跳跃大远离这个阈值价。在以前的工作[Proc. Natl. Acad. Sci.美国，110，6307（2013）]，我们可以通过引入局部重排通过弹性相互作用的过冷液体的模型来解释这些行为。然而，在该模型中，表征弹性的无序被冻结，而它本身在过冷液体中是一个动态变量。在这里，我们研究了数值和理论上的自适应弹性网络模型，其中多分散弹簧可以在晶格上移动，从而允许弹性网络的几何形状随温度波动和演变。我们数值计算表明，我们以前的结构和热力学之间的关系的结果在这些模型中举行。我们引入一个近似冗余的约束（高度协调的区域，挫折是大的）被视为一个理想气体，导致分析预测是准确的参数范围内的相关实际材料。总的来说，这些结果导致过冷液体的描述，其中到刚性转变的距离控制相空间中消耗能量和比热的方向的数量。
2015-08-25 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
The Glass Crossover from Mean-Field Spin-Glasses to Supercooled Liquids
随机β松弛（SBR）提供了不连续自旋玻璃和过冷液体中的玻璃交叉的表征。值得注意的是，它可以通过动力学朗道理论的严格计算得出。在本文中，我将用一种不需要熟悉统计场论的语言来讨论这种联系的确切含义。我将讨论在平均场自旋玻璃模型中的有限尺寸修正和在有限维模型中的环路修正，这两个修正都是由所考虑的动力学朗道理论描述的。然后，我将论证同样的朗道理论可以与模式耦合理论所描述的过冷液体联系起来，该理论援引了时间尺度不变性的物理原理。
2015-07-22 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
The Geometric Mean Squared Displacement and the Stokes-Einstein Scaling in a Supercooled Liquid
有人建议，在液体中的松弛速率是更好地描述的几何平均值的van Hove分布函数，而不是标准的算术平均值用于获得均方位移。两种方法之间的差异显着增加的位移分布的非高斯字符的增加。初步结果表明，几何扩散常数的结果在一个显着减少的偏离斯托克斯-爱因斯坦标度。
2016-01-31 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Viscous Flow and Jump Dynamics in Molecular Supercooled Liquids: I Translations
利用分子动力学数值模拟方法研究了分子过冷液体的输运和弛豫性质。重点是平移运动。检测到跳跃运动。在较低的温度下，斯托克斯-爱因斯坦定律失效。
1999-12-10 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Supercooled liquids, the glass transition, and computer simulations
Les Houches 2002年暑期学校-第八十七期关于凝聚态物质中的慢弛豫和非平衡热力学的讲座笔记; Les Houches：2002年7月1日至26日
2002-12-14 cond-mat.dis-nn cond-mat.stat-mech
Correlation between thermodynamic anomalies and pathways of ice nucleation in supercooled water
公知的经典成核理论（CNT）对于在母亚稳相内形成新稳定相的临界尺寸的核的自由能垒没有考虑具有在母亚稳相和最终稳定相之间的密度/阶数中间的其它亚稳相的影响。这种缺陷可能比CNT中的毛细管近似或球形假设更严重。这个问题在冰成核中特别重要，因为液态水在过冷状态下显示出由两个（高密度和低密度）液相组成的丰富相图。对过冷水的热力学和动力学异常现象的解释，往往会援引两个亚稳液相之间的液-液转变的可能影响。为了研究热力学异常和过冷水中亚稳液相的存在对冰成核的影响，采用密度泛函理论方法计算了相图不同区域的成核自由能垒.该理论作出了一些惊人的预测，如显着降低的成核势垒，由于存在一个亚稳的中间相和交叉的自由能垒对温度的依赖性在液-液临界点附近。这些预测可以通过计算机模拟和受控实验进行测试。
2014-01-08 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech physics.chem-ph
Shear-induced diffusivity in supercooled liquids
针对过冷液体中剪切扩散率与剪切率呈线性关系的现象，基于含剪切的Smoluchowski方程推导出有效分子扩散率公式，其线性修正项与模拟及实验吻合，并发现扩散率增强与温度成反比、与零剪切粘度成正比。
2025-09-16 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Multifractal Analysis of the Dynamical Heterogeneity in a Two-Dimensional Supercooled Liquid
基于多重分形理论，对用分子动力学模拟测量的过冷液体的动力学不均匀性进行了量化。当接近玻璃化转变时，奇异谱变得更宽。这种行为类似于在安德森本地化转变的情况下观察到的。
2002-05-24 cond-mat.dis-nn cond-mat.stat-mech
Viscous Flow and Jump Dynamics in Molecular Supercooled Liquids: II Rotations
用分子动力学方法研究了过冷分子液体的转动动力学。我们检测旋转跳跃的等待时间分布，这是很好地拟合截断幂律。在较低的温度下，旋转相关时间从粘度解耦。
1999-12-10 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
On nonlinear susceptibility in supercooled liquids
本文从理论上讨论了在模式耦合不稳定性温度$T_c$附近的过冷液体的四点非线性极化率及其相关长度的行为。我们的工作在玻璃化转变的理论框架所描述的平均场论的无序系统，和超网链近似。我们的研究结果给出了一个解释框架，最近的数值研究结果在过冷液体动力学的不均匀性。
2000-05-04 cond-mat.dis-nn cond-mat.stat-mech
Supercooled Liquids and Glasses
在这些讲座中，这是在“软和脆弱的物质，非平衡动力学，亚稳态和流动”圣安德鲁斯大学，1999年7月8日至7月22日，我给一个介绍的物理过冷液体和玻璃，并讨论一些计算机模拟做调查这些系统。
1999-11-03 cond-mat.dis-nn cond-mat.stat-mech
Two-Order-Parameter Description of Liquids: Critical Phenomena and Phase Separation of Supercooled Liquids
由于液体的各向同性和无序性，隐藏在分子间相互作用中的各向异性往往被忽略。因此，迄今为止，描述简单液体的序参量被认为仅仅是密度。与此相反，我们建议，两个序参量，即密度和键序参量，需要描述的相行为的液体，因为它们本质上倾向于形成局部键。该模型为过冷液体中两种难以理解的现象提供了清晰的物理解释：（i）大尺度密度波动和（ii）单组分液体相分离成两个液相。
1997-06-17 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Replica-exchange molecular dynamics simulation for supercooled liquids
我们调查到什么程度的复制交换蒙特卡罗方法是能够平衡一个简单的液体在其过冷状态。我们发现，这种方法确实允许准确地产生的正则分布函数，即使在低温下，其效率是约10-100倍高于通常的正则分子动力学模拟。
2000-01-06 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Flow of supercooled liquids under dipolar force field
本研究通过分子动力学模拟，发现动态异质性导致Navier-Stokes方程在描述过冷液体于偶极力场下的流动时显著失效，且该偏离随过冷程度和动态异质性增长而加剧。
2024-09-27 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Molecular mode-coupling theory for supercooled liquids: Application to water
我们提出的模式耦合方程的描述中观察到的过冷分子液体接近玻璃化转变的缓慢动力学。模式耦合理论（MCT）最初制定的研究在简单的原子液体中的慢松弛，然后扩展到线性分子组成的液体的分析，在这里推广到系统的任意形状，刚性分子。我们比较预测的理论的$q$矢量依赖的分子非遍历性参数，计算通过数值求解分子MCT方程在两个不同的近似方案，“精确”的结果计算从分子动力学模拟过冷水。理论和模拟数据之间的协议支持的观点，MCT成功地描述过冷分子液体的动力学，即使是网络形成的。
1999-05-07 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
How the Liquid-Liquid Transition Affects Hydrophobic Hydration in Deeply Supercooled Water
我们使用TIP 5 P-E模型通过广泛的计算机模拟来确定液态过冷水的相图[J. Chem. Phys. { \bf 120}，6085（2004）]。我们发现，在过冷范围内的水转化成低密度液体强烈增强了疏水颗粒的溶解度。水转化为四面体结构的液体伴随着最小的水合熵和焓。溶剂化热容量的符号的相应变化指示疏水水合的一个特征签名的损失。所观察到的行为被发现是定性地根据Garde等人的信息理论模型的预测。{ \bf 77}，4966（1996）]。
2005-03-21 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Heterogeneities in Supercooled liquids: A Density Functional Study
一个亚稳态，其特征在于一个低程度的质量本地化，确定使用密度泛函理论。通过对自由能泛函中的竞争项进行适当的评估，可以找到自由能最小值，它与所用DFT的具体形式无关。粒子运动的计算机模拟结果表明，这种非均匀状态对应于过冷状态。
2000-08-30 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Liquid-liquid phase transitions in supercooled water studied by computer simulations of various water models
通过对密度涨落限制体系等温线的MC模拟和Gibbs系综MC模拟，确定了各种水模型的液-液和液-汽共存区。所有研究的水模型显示多个液-液相变在过冷区域：我们观察到两个转变的TIP 4P，TIP 5 P和SPCE模型和三个转变的ST 2模型。这些相变相对于液体-蒸气共存曲线和玻璃温度的位置对水模型及其实现高度敏感。我们建议，在约228 K的过冷区域中的实际液态水的明显的热力学奇异性是由接近第一（最低密度）液-液相变的旋节线引起的。在277 K时，液态水的密度最大值与第二次液-液相变有关，该相变位于正压下，临界点接近最大值。讨论了单组分流体中液-液相变可能的序参量和普适类。
2005-05-11 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Inherent Structure Entropy of Supercooled Liquids
通过对二元Lennard Jones液体固有结构的简并度，即位形空间中势能盆数目的估计，给出了过冷二元Lennard Jones液体热力学的定量描述.我们发现，对于过冷态，固有结构对液体自由能的贡献几乎完全与振动贡献相反。所提出的分析的一个重要的副产品是测定的Kauzmann温度的研究系统。由此产生的固有结构的热力学的定量图片提供了新的建议的描述平衡和平衡的慢动力学在液体低于模式耦合温度。
1999-06-06 cond-mat.dis-nn cond-mat.stat-mech
Theory for Glassy Behavior of Supercooled Liquid Mixtures
提出了一个过冷液体混合物的玻璃态动力学模型。给定单个过冷液体的弛豫行为，该模型预测了它们的混合物的弛豫时间随着温度的降低。该模型基于玻璃化动力学的动力学促进理论，为过冷液体的弛豫和玻璃化提供了物理基础。这与经验线性插值（例如，通常用于预测液体混合物的玻璃化转变温度的戈登-泰勒方程）形成对比。为了理解过冷液体混合物的行为，我们考虑了动力学约束的East模型的多组分变体，其中组分具有不同的能量标度，并且当局部移动区域，即，激励，是存在的。使用变分方法，我们确定一个有效的单组分模型与一个单一的有效能量尺度，最好的近似混合物。当缩放由这个单一的有效能量，我们表明，许多液体混合物的实验弛豫时间都崩溃到“抛物线定律”预测的动力学促进理论。该模型可用于预测玻璃质材料的混合物的传输特性和玻璃化转变温度，在大气化学，生物学和制药的影响。
2019-03-20 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Supercooled Liquids for Pedestrians
当我们降低液体的温度时，在某个点上，我们遇到了一级相变到晶体。然而，在某些条件下，有可能将系统保持在其亚稳相并避免结晶。以这种方式，液体进入过冷相。过冷液体有着非常丰富的唯象学，至今仍远未被完全理解。首先，存在如何防止结晶以及在达到亚稳极限之前液体可以过冷多深的问题。但到目前为止，过冷液体最有趣的特征是动态玻璃化转变：当温度降低到某一点以下时，弛豫时间增加得如此之多，以至于发生了戏剧性的动态停滞，我们无法在合理的实验时间内平衡系统。玻璃化转变是一种物理起源的现象，在过去的一百年里引起了人们的极大兴趣。为什么会发生？它只是一个传统的参考点，还是有更深刻的物理意义？它是一个纯粹的动力学事件，还是一个真正的热力学转变的表现？与弛豫时间的急剧增加相关的相关长度是多少？我们能定义一种新的无定形秩序吗？过冷液体和玻璃化转变的共同理论还不存在，这些问题在很大程度上仍然是开放的。在这里，我将以最基本的方式说明过冷液体的主要唯象特征，并以非常局部的方式讨论关于这个问题的一些理论观点。
2009-03-25 cond-mat.dis-nn cond-mat.stat-mech
Mean-Field Theory, Mode-Coupling Theory, and the Onset Temperature in Supercooled Liquids
我们认为，在平均能量景观属性急剧变化（$T_{o}$）的温度之间的关系，和故障的平均场处理的动态过冷液体。首先，我们证明了依赖于波矢的模式耦合方程的解经历了一个遍历-非遍历的过渡，始终接近$T_{o}$。推广景观的概念，包括硬球系统，我们表明，固有的结构，$T_{o}$附近的变化的属性是由包装和自由体积比势能更根本。最后，我们研究了有限尺寸的随机正交模型（ROM），并表明在$T_{o}$处发生了对平均场行为的显著修正。这些结果突出了能量景观和模式耦合方法之间的新的连接到过冷液体，并确定什么功能的过冷液体的松弛是适当捕获模式耦合理论。
2003-06-23 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Excess free energy of supercooled liquids at disordered walls
使用一种新的热力学积分方案，我们计算的过剩自由能，$γ$，玻璃形成，二元Lennard-Jones液体与冻结的无定形壁接触，形成的颗粒冻结成类似的结构作为液体。我们发现，$γ$是非零的，成为负的在低温下。这表明系统的热力学受到非晶壁效应的扰动。
2014-10-27 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Trap Model and Slow Dynamics in Supercooled Liquids
通过对一种模型玻璃形成液体的计算机模拟，检验了一类过冷液体唯象陷阱模型的预言。据发现，一个模型与高斯分布的陷阱能量提供了一个很好的描述景观动态，即使在温度高于$T_{c}$，模式耦合理论的临界温度。讨论了一种方案，其中深陷阱是由$T_{c}$以上的固有结构和$T_{c}$以下的单一固有结构的集合。从简单的高斯陷阱图片的偏差进行量化和讨论。
2002-09-07 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Microscopic origin of excess wings in relaxation spectra of supercooled liquids
玻璃形成在不同的材料中遇到。实验表明，过冷液体的动态弛豫谱一般在玻璃化转变温度$T_g$附近变得不对称，其中在高频处出现扩展的幂律。这个“翅膀”的微观起源仍然未知，迄今为止无法模拟。在这里，我们开发了一种新的计算方法，并研究模型过冷液体的平衡动力学附近的$T_g$。我们证明了出现的幂律翼的数值谱，这源于在罕见的，局部区域的广泛分布的时间尺度上的放松。我们合理化的非对称形状的弛豫谱，通过构建一个经验模型相关联的异质激活动力学与动态促进，这是我们的模拟揭示的两个最小的物理成分。我们的工作提供了一个一瞥的分子运动负责玻璃形成在相关的实验条件。
2022-05-06 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Critical Exponents for Supercooled Liquids
本文利用有效重叠场理论计算了控制过冷液体普适性的临界指数。的相关长度发散与伊辛指数的大小的动态异质补丁增长更迅速，和弛豫时间服从广义Vogel-Fulcher-Tammann关系。
2014-07-23 cond-mat.dis-nn cond-mat.stat-mech hep-th
Thermodynamic scaling of diffusion in supercooled Lennard-Jones liquids
分子间作用势u（r）控制液体结构弛豫的方式是凝聚态物理中一个长期存在的问题。本文中，我们表明，在正常和适度过冷状态下，模拟Lennard-Jones m-6液体（8<m<36）的扩散系数是变量rho^g/T的唯一函数，其中rho是密度，T是温度。标度指数g是材料特定常数，其大小与u（r）的排斥部分的陡度有关，在过冷状态下探测的粒子之间的最近接近距离附近进行评估。还讨论了u（r）的逆幂律近似。
2007-09-07 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Comment on ``Dynamical Heterogeneities in a Supercooled Lennard-Jones Liquid''
在最近的两封有趣的信件中，当我们从液相接近玻璃化转变时，存在一个不断增长的动态相关长度的证据被提出（类似的发散也存在于低于$T_c$的非平衡动力学中）。在这里，我们想指出的是，这种现象可以很容易地预测使用副本的方法。
1998-04-07 cond-mat.dis-nn cond-mat.stat-mech
Role of the unstable directions in the equilibrium and aging dynamics of supercooled liquids
通过计算瞬时简正模谱和详细分析位形空间中的不稳定方向，研究了过冷原子液体势能面的连通性.我们确认的假设，模式耦合的临界温度是$T$，在该动态跨越从自由到激活的探索配置空间。我们还报告了观察到的变化，在老化过程中采样的配置空间的局部连接，从液体到玻璃态的温度跳。
2000-07-12 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Description of Fischer Clusters Formation in Supercooled Liquids Within Framework of Continual Theory of Defects
根据液体和玻璃的缺陷描述，将液体描述为复杂的向错系统。在缺陷的规范理论框架下，导出了任意形式的线性向错场和向错间相互作用能量的表达式。它使我们能够描述液体作为一个无序系统的拓扑矩和减少这个模型的爱德华兹-安德森模型与大范围的相互作用。在这种方法的框架内，玻璃化被表示为“分层”相变。该模型可以解释在接近液-玻璃转变点的过冷液体中Fischer团簇的形成过程和缓慢的动力学过程。
2005-11-28 cond-mat.dis-nn cond-mat.stat-mech
Generalized Fluctuation-Dissipation Relation and Effective Temperature upon Heating a Deeply Supercooled Liquid
我们表明，一个广义的波动耗散关系适用于瞬间增加的温度的深度过冷液体。这与冷却液体时发现的关系具有相同的两步形状，但具有相反的违反，表明有效温度低于浴温。我们表明，有效温度表现出一定的时间依赖性，它保留了它的连接与分区相空间访问老化。我们强调我们的数值计算结果的实验研究的波动耗散关系在玻璃系统中的潜在相关性。
2012-10-10 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Entropy-driven liquid-liquid separation in supercooled water
20年前，Poole等人（Nature 360，324，1992）提出，过冷水的异常性质可能是由临界点引起的，该临界点终止了低密度水和高密度水的液-液分离线。在这里，我们提出了一个明确的热力学模型基于这个假设，它描述了所有可用的实验数据过冷水具有更好的质量和更少的可调参数比任何其他模型建议到目前为止。低温下的液态水被看作是两种具有不同熵和密度的分子结构的“无热溶液”。替代水的流行模型，其中液-液分离由能量驱动，在无热的双态水中的相分离由增加压力时的熵驱动，而临界温度由“反应”平衡常数定义。特别是，该模型预测的位置的密度最大值在一个接近恒定的分数（约0.12）的低密度结构的轨迹。
2017-08-11 cond-mat.stat-mech physics.chem-ph
Thermodynamics of supercooled water
我们回顾了现有的实验信息的过冷普通和重水的热力学性质，并证明了这些热力学性质的理论基础上建模的可能性。我们表明，通过假设过冷水中存在液-液临界点，临界现象的理论可以给出一个准确的帐户的实验性能数据的压力高达150 MPa。此外，我们表明，理论模型的唯象扩展可以解释所有目前可用的实验数据在过冷区域，高达400 MPa。讨论了液态的稳定极限和结晶与液-液分离之间可能的耦合。它的结论是，临界点热力学描述了实验精度内过冷水的热力学数据，从而建立了一个基准，在这方面的进一步发展。
2011-12-07 cond-mat.stat-mech physics.chem-ph
Microscopic Theory for the Role of Attractive Forces in the Dynamics of Supercooled Liquids
我们制定了一个微观的，没有可调的参数，理论的激活弛豫过冷液体直接在排斥力和吸引力的框架内对相关。在等容条件下，吸引力可以非微扰地改变慢动力学，但在足够高的密度下，它们的影响消失了。在等压条件下，引力起次要作用。预测了高温下的表观Arrhenius行为和密度-温度标度。我们的结果与最近的等容模拟和等压实验上的深过冷分子液体是一致的。该方法可推广到胶体凝胶化和玻璃熔化等软物质慢动力学问题。
2015-10-21 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Monte-Carlo simulation of supercooled liquids using a self-consistent local temperature
我们结合Creutz能量守恒和Kawasaki自旋交换来模拟相互作用粒子系统的微正则动力学。弛豫通过使用自洽温度的Glauber自旋翻转激活发生。动力学中的异质性来自于自旋交换的有限尺寸约束，该约束产生相关区域的分布。模拟产生了一个高频响应，可以识别与玻色子峰，和一个较低的频率峰，包含非德拜弛豫和非阿克里欧斯激活，类似于过冷液体的主要响应。
2006-01-14 cond-mat.dis-nn cond-mat.stat-mech
Cooperative motion and growing length scales in supercooled confined liquids
利用分子动力学模拟，我们研究了接近粗糙壁和接近光滑壁的过冷液体的弛豫动力学。对于前一种情况，弛豫时间随着与壁的距离的减小而强烈增加，而在第二种情况下，它们强烈减小。我们使用这种依赖性提取各种动态的长度尺度，并表明它们随着温度的降低而增长。通过计算此类受限系统的频率相关平均磁化率，我们表明此类数据的实验解释非常困难。
2002-04-08 cond-mat.dis-nn cond-mat.stat-mech
Metastable states as a key to the dynamics of supercooled liquids
计算机模拟的模型玻璃形成系统，这是特别敏感的动力学和地形之间的相关性的势能景观。这种分析清楚地表明，在过冷制度的动力学是强烈的影响，在能源景观中的深谷的存在下，对应于长寿命的亚稳态非晶态。我们明确地将非指数弛豫效应和动态不均匀性与这些亚稳态相关，从而与能量景观的特定地形相关。
1999-06-17 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
How does the relaxation of a supercooled liquid depend on its microscopic dynamics?
利用分子动力学计算机模拟，我们研究了一个简单的过冷液体的松弛动力学与牛顿动力学与随机动力学的不同。我们发现，除了早期的β-松弛制度，这两种动力学引起相同的松弛行为。冷却后系统的弛豫时间的增加，α-弛豫的细节，以及爱德华-安德森参数的波矢量依赖性是独立的微观动力学。
1998-05-17 cond-mat.dis-nn cond-mat.stat-mech
Evidence for compact cooperatively rearranging regions in a supercooled liquid
我们研究了用NVE分子动力学模拟的过冷玻璃形成液体中的结构弛豫。总的动能波动的时间相关性被用来作为系统的遍历平衡的方法的综合措施。我们发现，在冷却下，总的结构弛豫变得延迟相比，对应于结构因子的主峰的中间散射函数的组件的衰减。这一观察结果可以解释为集体运动的粒子保持多体结构的相关性紧凑的三维合作重排区域。
2009-05-20 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Molecular Dynamics Study of Long-Lived Structures in a Fragile Glass Forming Liquid
我们目前的分子动力学的两个组成部分，二维Lennard-Jones过冷液体的玻璃化转变附近的结果。我们发现，过冷液体是空间不均匀的，有长寿命的集群，其尺寸分布满足标度关系到一个截止。的相似性的几个属性的过冷液体的平均场的玻璃形成流体附近的旋节线表明，在过冷液体的玻璃化转变与一个潜在的热力学不稳定性。
1998-01-05 cond-mat.dis-nn cond-mat.stat-mech
In search of a theory of supercooled liquids
尽管在从过冷液体到玻璃的转变理论上还没有达成共识，但实验观察表明应该存在一个与细节无关的理论。
2015-02-16 cond-mat.stat-mech
Efficient measurement of linear susceptibilities in molecular simulations: Application to aging supercooled liquids
我们提出了一种新的方法来测量分子模拟中的时间相关的线性极化率，它不需要使用非平衡模拟，减法技术，或波动耗散定理。其主要思想是一个精确的线性扰动量的重新表述在未扰动的轨迹可观察到的。我们已将这些想法应用于两种过冷液体在其非平衡老化制度。我们发现，以前的工作低估了偏差的情况下，伦纳-琼斯系统的波动耗散关系，而我们的结果二氧化硅是定性的不一致与早期的结果。
2007-01-05 cond-mat.dis-nn cond-mat.stat-mech
Understanding Stokes-Einstein Relation in Supercooled Liquids using Random Pinning
在过冷液体中，斯托克斯-爱因斯坦关系的破坏被认为是玻璃化转变的标志之一。多年来，人们对这种现象进行了深入研究，以了解微观机制，但没有取得太大成功。最近人们发现，在过冷液体中，通过将一组粒子随机钉扎在它们的平衡位置上，可以非常系统地调节Stokes-Einstein关系的破坏。这一观察结果提出了一个可能的框架，在该框架中，可以通过精确控制来研究过冷液体动力学中斯托克斯-爱因斯坦关系的破裂。我们已经做了广泛的分子动力学模拟来理解这种现象，通过分析适当定义的动态慢和快粒子簇的结构。我们已经表明，斯托克斯-爱因斯坦崩溃实际上成为主导一旦集群形成的慢粒子渗透整个系统的大小。最后，我们提出了这些集群的分形维数和分数斯托克斯-爱因斯坦关系的指数之间的可能密切联系。
2016-02-01 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
A phase space approach to supercooled liquids and a universal collapse of their viscosity
对过冷液体现象背后的机制的广泛的基本理解仍然是难以捉摸的，尽管几十年的激烈探索。当过冷到其特征熔化温度以下时，液体的粘度在很窄的温度范围内急剧上升，最终在实验室时间尺度上冻结。解释这种粘度的巨大增加是凝聚态物理学家的主要目标之一。为此，已经提出了许多理论框架来解释和再现过冷液体粘度的温度依赖性。这些框架中的每一个似乎仅适用于特定类别的玻璃成型机，并且每一个都具有许多可变参数。在这里，我们描述了一个经典的框架来解释过冷液体的动力学行为的统计力学的考虑的基础上，只有一个单一的变量参数。该参数在不同液体之间变化很小。此外，正如这个新的经典理论及其早期的量子对应物所预测的那样，我们发现借助于一个大小从$\sim 0.05-0.12$变化的小的无量纲常数，粘度数据作为温度的函数的普遍（16十年）崩溃。崩溃出现在所有已知类型的玻璃形成过冷液体（硅酸盐，金属合金，有机系统，硫属化物，糖，和水）。
2016-11-09 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech physics.flu-dyn
Specific heat anomaly in a supercooled liquid with amorphous boundary conditions
研究了球形空腔中具有非晶边界条件的模型过冷液体的比热。我们发现平衡比热随温度的变化有一个依赖于腔体尺寸的峰值。空腔允许我们进行有限尺寸标度（FSS）分析，这表明峰值持续在热力学极限的有限温度。我们试图根据不同的理论场景将数据折叠到FSS曲线上，在两种情况下获得合理的结果：具有非标准指数α和ν值的“不那么简单”的液体，以及具有两种不同长度尺度的随机一阶理论。
2015-08-16 cond-mat.dis-nn cond-mat.stat-mech
Non-affine deformations of inherent structure as signature of cooperativity in supercooled liquids
通过对二维和三维模型玻璃成形器进行静态剪切变形和局部能量最小化的数值模拟，揭示了过冷液体固有结构中存在的非受扰重排区域。在液态IS，我们发现一个广泛的分布，而大的重排相关的只有在很小的距离。在低温下，合作动力学的开始对应于在较大距离上相关的小得多的位移。这一发现表明存在的非affordable重排域的相关大小的IS变形，这可以被看作是静态对应的合作重排区域中的动态。这一想法提供了新的见解缓慢的合作动力学的过冷液体的可能的结构签名，并支持与弹性异质性在非晶态固体中发现的连接。
2008-07-24 cond-mat.dis-nn cond-mat.stat-mech
