On simulation of local fluxes in molecular junctions
本文对分子结模型中的电流密度模拟方法进行了回顾，指出了它在分析局部结输运特性方面的优点和不足。特别是，我们认为，电流密度是一个通用的工具，它提供了更多的信息比传统的模拟键电流，特别是在讨论非弹性过程。然而，电流密度模拟是敏感的基础和电子结构方法的选择。我们注意到，在讨论结中的局部电流守恒时，必须考虑系统的开放特性和分子内相互作用引起的源项。我们的考虑说明了苯二硫醇分子结的数值模拟。
2018-03-12 cond-mat.mes-hall
Effect of nonadiabatic electronic-vibrational interactions on the transport properties of single-molecule junctions
单分子结中电子自由度和振动自由度之间的相互作用可能是由于电子能量或分子桥的电子态对核位移的依赖性。后一种机制导致不同电子态之间的直接耦合，称为非绝热电子振动耦合。采用微扰非平衡格林函数方法，研究了模型分子结中非绝热电子-振动耦合的影响。因此，我们区分系统以及分离和准简并电子水平。结果表明，非绝热电子-振动相互作用对输运性质有重要影响。的基本机制，特别是非绝热和绝热电子振动耦合之间的差异，进行了详细分析。
2014-11-21 cond-mat.mes-hall
Heat currents in electronic junctions driven by telegraph noise
分析了单电子缺陷产生的随机电报噪声作用下双端结中电子所携带的能量和电荷流。通过作用于结中电子的随机电场的作用来模仿电报过程。在对电报过程的所有随机事件进行平均时，发现该电场平均地向电子库提供能量，该能量在它们之间不均匀地分布：库与结的耦合越强，它获得的能量越多。因此，噪声环境可导致跨未偏置结的温度梯度。
2017-10-18 cond-mat.mes-hall
Room-temperature gating of molecular junctions using few-layer graphene nanogap electrodes
我们报道了一种在室温下稳定的可门控分子结的制备和测量方法。这些器件是通过在反馈控制的电燃烧形成的几层石墨烯纳米间隙内沉积分子而制成的。间隙具有1- 2nm量级的间隔，如从用于隧穿的西蒙斯模型估计的。分子结在室温下显示门控IV特性。
2012-02-07 cond-mat.mes-hall
Structural regulation of mechanical gating in molecular junctions
本研究发现分子取向是决定单分子结机械门控效应的关键自由度，结合银-二茂铁-银断裂结实验与第一性原理计算，揭示了分子轨道几何结构对电荷转移的影响，为优化机械门控分子结提供了新途径。
2023-04-06 cond-mat.mes-hall
Mechanical Tuning of Thermal Transport in a Molecular Junction
理解和控制分子结中的热传输将为设计纳米级耦合电子和声子器件提供新的途径。使用第一性原理全量子计算，我们调整的分子结的热导率通过机械压缩和延长连接到石墨烯引线的短烷烃链。我们发现，压缩结的热导率下降了一半相比，扩展结，使之能够打开和关闭的热流。关断状态的低电导不随进一步接近引线而变化，并且源于对面内横向和纵向通道的传输的抑制。此外，我们表明，引线的错位不会降低电导比。这些结果也有助于对分子结中热输运的一般理解。
2015-11-19 cond-mat.mes-hall
Control of quantum interference in molecular junctions: Understanding the origin of Fano and anti- resonances
我们调查在一个粗粒模型的条件下导致Fano共振或反共振的电导谱中的一个通用的分子结与侧组（T-结）的外观。通过引入一个简单的图形表示（抛物线图），我们可以很容易地可视化不同的电子参数之间的关系，确定的制度，法诺共振或反共振的低能量电导谱可以预期。粗粒度模型内得到的结果进行了验证，使用基于密度泛函的量子输运计算在现实的T形分子结。
2013-07-17 cond-mat.mes-hall
Transport and optical response of molecular junctions driven by surface plasmon-polaritons
我们考虑了外加含时电磁场作用下的偏置分子结。采用时域有限差分法计算了两种典型的结结构（蝴蝶结天线和金属纳米球）的场。时间相关的传输和光学响应的结内计算非平衡格林函数的方法表示的形式方便的描述多层次系统。我们给出了一个二能级（HOMO-LUMO）模型的数值结果，并讨论了局域表面等离子体极化激元模式对输运的影响。
2009-11-12 cond-mat.mes-hall
Current induced light emission and light induced current in molecular tunneling junctions
金属分子金属结与光的相互作用被认为是在一个简单的通用模型。我们表明，第一次，光感应电流在无偏结可以发生时，桥分子的特点是由一个强大的电荷转移过渡。相同的模型示出了在超过分子激发能的电势偏置下的电流诱导的光发射。基于现实的估计分子铅耦合和分子辐射场相互作用的结果表明，这两种影响应该是可观察的。
2005-04-15 cond-mat.mes-hall
Hierarchical quantum master equation approach to charge transport in molecular junctions with time-dependent molecule-lead coupling strengths
分子结中的时变电流可以由结构涨落或与外场的相互作用引起。在本出版物中，我们演示了如何分层量子主方程方法可以用来研究在分子结的时间依赖性运输。这种减少的密度矩阵方法提供了一个数值精确的解决方案，包括时间依赖的能级，分子铅耦合强度和电子状态之间的分子桥的传输问题。基于一个有代表性的模型，分析了随时间变化的分子-铅耦合对电子电流的影响。
2018-04-30 cond-mat.mes-hall
Effects of Isotope Substitution on Local Heating and Inelastic current in Hydrogen Molecular Junctions
利用第一性原理方法，我们研究了同位素替代对氢分子结非弹性特性的影响。我们观察到局部加热和非弹性电流具有显著的同位素替代效应。由于接触的性质，激发的分子振动的能量与质量的平方根成反比。分子越重，起始偏差越小。在$H_{2}$和$D_{2}$结中，较重的分子具有较小幅度的电子振动相互作用。因此，在$80 K$周围的局部温度中存在交叉。在HD结中，电子-振动相互作用由于质量的不对称分布而增强。它导致最大的不连续性的微分电导和最突出的加热在HD结。我们预测结的不稳定性与同位素替代有关。与$H_{2}$和$D_{2}$结相比，HD结具有最小的击穿电压。
2008-12-02 cond-mat.mes-hall
Current-induced dissociation in molecular junctions beyond the paradigm of vibrational heating: The role of anti-bonding electronic states
单分子结中电子自由度与原子核自由度之间的相互作用是导致电流诱导化学键断裂的重要机制。因此，它是分子结的稳定性和分子电子器件的适用性的基础。在这篇文章中，我们研究了电流诱导的键断裂分子结使用数值精确的计划，这是基于分层量子主方程（HQME）方法结合离散变量表示的核自由度。采用一般模型的分子结与离解的核势，我们确定不同的机制导致解离，即反键电子态的电子布居和电流诱导的振动模式加热。我们的研究结果表明，后者起着微不足道的作用时，反键态的电子布居的能量是可能的。因此，电流诱导加热作为涉及活性反键状态的分子结中的解离源的意义仅限于非共振输运机制，其重新构建了分子电子学领域中的主导范式。
2020-11-24 cond-mat.mes-hall
Molecular transport junctions: Current from electronic excitations in the leads
使用一个包含两个能级桥的模型连接自由电子库，我们表明，耦合的分子桥的电子-空穴激发的引线可以显着影响通过分子junctions.In某些情况下，例如，表现出强电荷转移跃迁的分子的源漏电流，从电子-空穴激发的贡献可以超过Landauer弹性电流和主导所观察到的导电。
2005-11-17 cond-mat.mes-hall
Thermoelectric effect in molecular junctions: A tool for revealing transport mechanisms
我们研究了金属-分子-金属结的热电势，并考虑了结的热效应。基于解析表达式和数值模拟，我们表明，热电势揭示了有价值的信息的机制控制电子转移过程中，包括相干传输和热化跳跃。我们还表明，在高温下的费米能相对于分子状态的位置可以很容易地推导出从热电势。标准电流-电压测量对此信息不敏感。
2005-10-11 cond-mat.mes-hall
Negative differential resistance in molecular junctions: application to graphene ribbon junctions
采用基于非平衡格林函数（NEGF）的自洽计算方法，研究了分子结和量子线中负微分电阻（NDR）的起源。由于分子的最高占据分子轨道（HOMO）和最低未占据分子轨道（LUMO）能级之间的不对称性，分子与电极的耦合在高偏压下变得不对称。这导致由于电荷的耗尽和源电极附近的屏蔽的减少而出现不对称的电势分布。随着偏压的增加，这种急剧的电势下降导致HOMO和LUMO态在系统不同部分的增强的局部化。局部化引起的重叠减少会导致传输系数和电流随着偏置的增加而显着降低。研究了连接到两个石墨烯带的原子链以说明这些效应。对于取代分子的链，在NDR特性中也观察到奇偶效应。
2008-05-26 cond-mat.mes-hall
Transport in Molecular Junctions with Different Metallic Contacts
采用非平衡格林函数和密度泛函理论对苯基二硫醇与Au、Ag、Pd和Pt电极的相互作用进行了从头计算。对于每种金属，分子结的性质被认为是在平衡和偏置下。特别是，我们认为在详细的电荷转移，在静电势的变化，以及它们随后的影响，通过路口的IV曲线。金通常用于分子结，因为它与硫形成强化学键。然而，我们发现Pt和Pd比Au具有更好的电接触。零偏压电导被发现是最大的Pt，其次是Pd，Au，然后Ag。
2006-09-19 cond-mat.mes-hall
Nonlinear charge transport in redox molecular junctions: a Marcus perspective
氧化还原分子结是涉及分子桥的多于一种氧化态的分子传导结。这种性质来自于分子瞬时定位传输电子的能力，这意味着相对较弱的分子-引线耦合，并且在许多情况下，电子转移的马库斯理论的有效性。在这里，我们研究的影响，这种连接的非线性传输特性的这种属性。我们得到了一个解析解的积分方程，描述分子传导的马库斯动力学制度，并使用它在不同的物理限制来预测金属-分子-金属结的非线性传输的一些重要功能。特别是，传导，整流和负微分电阻可以在与过量分子电荷的不同局部化性质相关的两个不同传导通道之间的相互作用的不同制度中获得，而无需关于分子桥的电子结构的特定假设。预测的行为显示在实验中通常观察到的温度依赖性。所提出的模型的有效性和方法来测试其预测和实施隐含的控制策略进行了讨论
2013-06-20 cond-mat.mes-hall
Current Noise in Single-Molecule Junctions Induced by Electronic-Vibrational Coupling
研究了单分子结中多振动模式对电子输运电流涨落的影响。我们的分析是基于一个通用的模型的分子结，其中包括一个单一的电子状态上的分子桥耦合到多个振动模式和费米子引线，并采用主方程的方法。结果表明，在具有多个振动模式的分子结中，已经弱到中等的电子振动耦合可能导致高噪声水平，特别是在共振输运开始时，根据Secker等人的实验结果。[1]详细分析了其内在机制。[1]D. Secker等人，物理修订版信函106，136807（2011）。
2014-05-06 cond-mat.mes-hall
Motor effect in electron transport through a molecular junction with torsional vibrations
我们提出了一个具有内部非简谐扭转振动的分子结与电流相互作用的模型。采用Wangsness-Bloch-Redfield主方程方法确定了分子的稳态约化密度矩阵。研究了结的电流、激发能和角动量随外加电压的变化关系。在电流-电压特性中观察到负微分电导。它示出，与振动相关的耦合到电极，相对于电极的互换不对称的模型，导致所施加的电压和结的角动量之间的强相关性。因此，该模型作为一个分子马达工作，其角动量由电压的大小和符号控制。
2011-03-02 cond-mat.mes-hall
Electronic and optical properties of electromigrated molecular junctions
电迁移纳米结已被证明是非常有用的研究在单分子尺度上的电子输运。然而，确认传导精确地通过感兴趣的分子而不是一些污染物或金属纳米颗粒仍然是一个持续的挑战，通常需要对许多设备进行统计分析。我们回顾如何在纯粹的电子和光学测量的传输机制可以用来推断有关的纳米结配置的信息。电子对光激发的响应特别具有启发性。我们简要地讨论了表面增强拉曼光谱在这样的交界处，并提出了新的结果表明，由于光整流的电流可以提供一种手段，估计当地的电场在交界处，由于照明。
2008-02-26 cond-mat.mes-hall
Build-up of Vibron-Mediated Electron Correlations in Molecular Junctions
我们在同一基础上研究了分子结的含时电子输运性质和振动动力学。我们表明，波动的分子振动子位移和电子电流通过结进行阻尼振荡向稳态。我们分配前者的电子隧穿事件的发生辅助振动子发射。电子-空穴相关性的时间依赖性的建立被揭示为偏离的电荷转移统计从广义二项式一个临界时间tc后。的声子回的隧穿电子的行动示出放大和加速这种建立机制。
2019-02-13 cond-mat.mes-hall
Mechanical Tuning of Conductance and Thermopower in Helicene Molecular Junctions
螺旋烯是一类具有弹簧结构的手性多环芳烃分子。在这里，使用结合的密度泛函理论和紧束缚计算，它表明，通过机械拉伸或压缩的分子结控制螺烯分子的长度可以显着改变螺烯的电子性质，导致一个可调的开关行为的电导和热电结的开/关比的几个数量级。此外，螺旋烯的长度和环的数量的控制，导致超过一个数量级的增加，在典型的分子结的热电和热电的品质因数，提出了新的可能性，使高效的热电分子器件。的强依赖性的交界处的输运性质的物理起源进行了调查，并发现有关的分子轨道的位置的移动。
2015-04-08 cond-mat.mes-hall
Molecular junctions and molecular motors: Including Coulomb repulsion in electronic friction using nonequilibrium Green's functions
我们提出了一个分子马达理论的基础上的核坐标和绝热极限的Kadanoff-Baym方程的电流诱导力的Escherichfest动力学。电子-电子相互作用可以系统地包括通过多体微扰理论，使非平衡格林函数制定适合现实的交界处的第一性原理治疗。该方法通过实时Kadanoff-Baym方程对模拟进行基准测试，发现非常一致。分子马达的范例模型的结果表明，相关性可以显着改变的物理场景，例如，引入一个相当大的阻尼在自持范德波尔振荡。
2018-07-04 cond-mat.mes-hall
The molecular signature of highly conductive metal-molecule-metal junctions
基于两个金属电极之间的小分子直接键合的单分子结的简单性使其成为研究与分子电子学相关的基本问题的理想系统。在这里，我们研究了六种不同的分子悬浮在铂电极之间的电导特性。所有的分子结显示出约1G 0的典型电导，这是归因于Pt接触的主导作用。然而，尽管金属样的导电性，个别分子的签名是很好地表达的影响，分子振动的非弹性贡献的电导。
2009-07-09 cond-mat.mes-hall
Heating and thermoelectric transport in a molecular junction
考虑了分子结系统中与粒子流有关的能量耗散和热流。在这方面，我们确定的有效温度的分子振荡器是兼容的存在一个稳定的状态。基于Kadanov-Baym非平衡格林函数理论进行了计算，假设点电子与分子振动之间存在强耦合。相应地，使用由Lang-Firsov极化子变换给出的表示，并研究了结果对电子-声子相互作用强度的依赖性。
2017-10-02 cond-mat.mes-hall
Quantitative study of electronic whispering gallery modes in electrostatic-potential induced circular graphene junctions
最近在扫描隧道显微镜实验中创建的几个圆形石墨烯结pn和pp 0中观察到了电子回音壁模式（EWGM）。通过计算无质量费米子的Dirac-Weyl形式中的局域态密度，我们证明了EWGM可以真正出现在任何类型的静电势诱导的圆形石墨烯结中，包括单结（例如np-或pp 0-结）以及双极结（例如pnp-异质结）。令人惊讶的是，定量分析表明，对于所有的EWGM识别（无论结类型）的质量（Q）因素似乎小于100，非常小的普通光学回音壁模式微谐振器相比，而相应的模式半径可以可调的纳米级。我们的理论结果与现有的实验数据是一致的，提出了一个问题的应用潜力的EWGMs确定。
2019-12-23 cond-mat.mes-hall
Role of Nearly-Degenerate Vibrational Modes in Electron Transport through a Molecular Junction
我们考虑一个开放的分子结，其中电子耦合到多模声子。使用主方程方法的平衡声子，我们表明，近简并声子模式可以映射到一个有效的单模，这可以导致显着减少计算成本。作为例子，我们将我们的理论应用于OPV-5分子，并表明我们可以获得一致的电导谱，同时将计算时间减少了几个数量级
2020-11-12 cond-mat.mes-hall
Inverse Magnetoresistance of Molecular Junctions
我们目前的计算自旋相关的电子输运通过单个有机分子桥接对铁纳米接触。我们预测这些系统的磁阻开关从积极到消极的增加所施加的偏压为导电和绝缘分子。这种新颖的逆磁阻现象是鲁棒的，不依赖于杂质的存在，并且是分子和原子纳米级磁性结所特有的。它的物理起源被确定，并讨论其相关性的实验和潜在的技术应用。
2005-10-31 cond-mat.mes-hall
Dynamical photo-induced electronic properties of molecular junctions
纳米级分子电子器件和机器正在成为下一代技术的有前途的功能元件，自然灵活和高效。对分子结中载流子动力学的深入理解有望使纳米电子学和功率器件的许多领域受益。本文用量子输运模拟方法研究了金属电极上分子结中施主-受主界面上的时间分辨电荷电流。该电流是由施主与高斯型飞秒激光脉冲相互作用产生的。讨论了分子内部耦合、金属-分子隧穿和光-施主耦合对光电流的影响。然后，我们检查通过时间分辨的施主态密度的结工作。杂化分子轨道通过光-供体相互作用的非平衡重组产生两种现象：动力学拉比位移和Floquet类态的出现。这种对分子动态光电子结构的见解对超快光谱学具有强烈的兴趣，并为利用泵浦-推动光电流光谱分析和控制量子纳米器件的内部性质的可能性开辟了道路。
2017-09-11 cond-mat.mes-hall
Quantitatively Accurate Calculations of Conductance and Thermopower of Molecular Junctions
热电测量分子结最近获得了兴趣作为一种表征技术，补充了更传统的电导测量。本文采用第一性原理计算研究了苯二胺（BDA）和苯二甲腈（BDCN）在金电极上的电子电导和热电势。我们发现很好的协议与实验时，交换相关效应的分子描述的多体GW近似。与此相反，标准密度泛函理论（DFT）的结果偏离实验高达两个数量级。DFT的失败是特别明显的n型BDCN结由于严重低估的最低未占分子轨道（LUMO）。通过对分子能级进行自相互作用误差和镜像电荷效应的校正，可以提高DFT结果的质量。最后，我们表明，所考虑的结的电导和热电势是相对不敏感的金属分子键合的几何形状。我们的结果表明，电子和热电性能的分子结可以预测从第一性原理计算适当考虑交换相关效应。
2013-05-14 cond-mat.mes-hall
Inelastic current-voltage characteristics of atomic and molecular junctions
我们报告了非共振区金点接触和分子结的非弹性电流-电压（I-V）特性的第一性原理计算。I-V曲线中的不连续性对应于结构的简正模式出现。由于这些系统的准一维性质，具有大纵向分量的特定模式主导非弹性I-V曲线。在金点接触的情况下，我们的结果与最近的实验数据吻合得很好。对于分子结，我们发现非弹性I-V曲线对分子与电极的接触结构非常敏感，从而为提取分子线中的键合几何提供了一个强有力的工具。
2005-03-08 cond-mat.mes-hall
On the widths of Stokes lines in Raman scattering from molecules adsorbed at metal surfaces and in molecular conduction junctions
在一个通用的模型中，我们分析了表面增强拉曼散射（SERS）的斯托克斯线宽嵌入分子作为桥梁在分子结。我们确定了四个主要贡献的非共振斯托克斯信号，并表明，在零电压偏置（也属于标准的SERS实验的情况）和低偏置结只有一个这些贡献是明显的。该分量的线宽由分子振动弛豫速率确定，当相关分子电子能量远离金属费米能时，分子振动弛豫速率由与基本玻色子热环境的相互作用主导。当分子电子能级接近金属费米能级时，它增加，从而由于分子中的电子-空穴（eh）激发而打开额外的振动弛豫通道。拉曼信号的其他贡献，相当宽的线宽，可以成为重要的在较大的结偏置。
2016-03-26 cond-mat.mes-hall
Numerically exact, time-dependent study of correlated electron transport in model molecular junctions
本文应用多层多组态含时Hartree理论研究了单分子结模型中的关联电子输运。扩展以前的工作，我们考虑模型，其中包括电子-电子和电子振动相互作用。结果表明，相互作用的瞬态和稳态电流的影响。结合分子桥的非平衡电子布居分析了其物理机制。
2013-01-18 cond-mat.mes-hall
Resonant tunneling through a C60 molecular junction in liquid environment
我们目前的电子输运测量通过巯基化的C $_{60}$分子在液体环境中。使用每个分子的单个锚定基团将分子放置在机械可控的断裂连接内。当改变C $_{60}$修饰的结的电极间隔时，我们观察到电导迹线中的峰。如在两种不同溶剂中的测量所示，曲线的形状受到结的环境的强烈影响。在一个简单的共振隧穿模型的框架下，我们可以提取控制结的输运性质的电子隧穿率。
2005-07-12 cond-mat.mes-hall
Inelastic electron transport through molecular junctions
目前，分子隧道结被认为是各种纳米器件的重要有源元件。这给研究控制电子输运通过分子的物理机制提供了强烈的动机。电子在分子桥中的运动总是受到环境的影响，与分子桥的相互作用会改变电子的能量，在一定条件下，这些非弹性效应会显著改变电子输运特性。在目前的工作中，我们描述的非弹性和耗散效应的电子输运发生由于分子桥振动和随机热激活离子运动。我们有意使用简单的模型和计算技术，使读者专注于分子隧道结中的非弹性电子输运物理。我们考虑了电子-振子相互作用及其在非弹性隧穿谱、极化效应和耗散电子输运中的表现。此外，我们还简要讨论了大分子中的长程电子转移反应及其与分子结中电子输运的关系。
2013-01-23 cond-mat.mes-hall
Quantifying Transition Voltage Spectroscopy of Molecular Junctions
过渡电压光谱（TVS）最近被引入作为分子结的光谱工具，它提供了在相对较低的偏置电压下探测分子能级能量的可能性。在这项工作中，我们进行了广泛的从头计算的非线性电流-电压关系的单分子传输结的广泛的一类，以评估TVS的适用性和局限性。我们发现，为了充分利用TVS作为定量光谱工具，重要的是要考虑分子耦合到两个电极的不对称性。当适当考虑这一点时，跃迁电压和最接近费米能级的分子轨道能量之间的关系密切地遵循从简单的分析模型所预期的趋势。
2010-08-26 cond-mat.mes-hall
Heat conduction in molecular transport junctions
加热和热传导的分子结被认为是在一个一般的NEGF形式主义。我们得到一个统一的描述加热载流分子结以及电子和声子的贡献的热通量，包括它们的相互影响。如何计算这些贡献，他们的相对重要性和在他们的定义中的含糊之处进行了讨论。本文导出了声子热通量的一般表达式，并用于一种新的“测量技术”，以定义和量化非平衡系统中的“局部温度”。证明了这种测量技术比使用平衡声子分布定义有效温度的常用方法的优越性。简单的桥梁模型被用来说明一般的方法，数值例子。
2006-11-07 cond-mat.mes-hall
Phonon Interference Effects in Molecular Junctions
我们研究了有机π共轭分子中声子的相干输运。利用第一性原理计算和格林函数方法，我们发现在交叉共轭分子（如间位连接的苯）中，声子传输函数表现出与类似分子中电子输运的理论和实验观察到的非常相似的破坏性量子干涉特征.在四种不同的交叉共轭分子中观察到的相消干涉特征相对于线性共轭类似物显著降低了热导率。这种通过化学修饰来控制热导的方法对于分子结的热电应用可能是重要的。
2013-08-12 cond-mat.mes-hall
Electrical conductance of molecular junctions by a robust statistical analysis
我们提出了一个客观和强大的方法来提取连接到金属电极的单分子的电导从一组测量的电导数据。我们的方法根源于隧道的物理学和octanedithiol使用机械可控断裂结进行测试。单分子电导值可以在不需要数据选择的情况下推导出。
2006-10-11 cond-mat.mes-hall
Effects of self-interaction corrections on the transport properties of phenyl-based molecular junctions
在基于密度泛函理论的分子结输运计算中，交换泛函和关联泛函的选择对计算结果有很大的影响。特别是局部和半局部泛函倾向于过度离域的分子水平，从而人为地增加其扩大。此外，相同的分子能级通常相对于电极的费米能级错位。这些不足之处让人联想到局部泛函无法描述Mott-Hubbard绝缘体，但它们可以用一个简单且计算要求不高的自相互作用校正方案来校正。我们应用这样的计划，在我们的运输代码Smeagol，各种苯基为基础的分子连接到金电极。一般来说，校正降低了电流，因为分子的共振Kohn-Sham态从接触费米能级移开。相反，当结已经被描述为通过局部交换势和关联势绝缘时，修正是最小的，并且I-V仅被微弱地修改。
2007-12-11 cond-mat.mes-hall
Photoinduced current in molecular conduction junctions with semiconductor contacts
我们提出了一种新的方法，通过分子结，它绕过了几个障碍，实验实现光学操纵的纳米电子学在以前的文献中指出的运输的相干控制。该方法是基于应用本征半导体接触和低于半导体带隙的光频率。它依赖于一个简单而通用的概念，即通过电磁场驱动分子桥的偶极对分子能级进行可控的光子复制。我们预测了诱导隧穿的相干破坏效应，扩展了隧穿相干破坏的某些效应。我们的研究结果说明了半导体接触的光电流相干控制的潜力。
2012-09-26 cond-mat.mes-hall
Non-linear thermoelectrics of molecular junctions with vibrational coupling
我们提出了一个详细的研究的非线性热电性质的分子结，所代表的耗散Anderson-Holstein模型。一个单一的轨道水平与强库仑相互作用耦合到一个本地化的振动模式，我们占电子和声子交换与两个电极，调查这些如何有助于热量和电荷的传输。我们计算的效率和功率输出的设备作为一个热电功率转换器，并确定最佳的操作条件，这被发现是定性地改变振动模式的存在。基于这一研究的一个通用模型系统，我们讨论了理想的热电应用的分子结的属性。
2010-04-26 cond-mat.mes-hall
Influencing the conductance in biphenyl-like molecular junctions with THz radiation
我们研究了联苯类分子结的扭转振动和在外加太赫兹场作用下的输运性质。包括外部电场的从头计算表明，硫醇化联苯结的扭转角θ几乎没有响应。然而，如果在分子中加入官能团，在每个环中产生偶极矩，外部场就能更有效地改变电子的自旋。提出了一个基于电流cos2 π依赖性的模型，用于描述2，2 ′-联吡啶、3，3 ′-联吡啶和2，2 ′，4，4 ′-四甲基-3，3 ′-联吡啶等联苯类分子结在外加太赫兹场作用下的特性.如果太赫兹频率与扭转振动模式共振，则通过这些分子的电流会发生变化。
2013-06-17 cond-mat.mes-hall
Hubbard NEGF Analysis of Photocurrent in Nitroazobenzene Molecular Junction
我们提出了结合实验和理论研究的光感应电流在分子结组成的硝基偶氮苯低聚物的单分子层化学吸附在碳表面和照明的紫外可见光通过透明电极。实验观察到的光电流对光的频率，温度和单层厚度的依赖性进行了分析，采用Hubbard NEGF图解技术的第一性原理模拟。我们再现定性正确的行为，并讨论机制导致的特征行为的黑暗和光感应电流响应于偏压，辐射频率，温度和分子层的厚度的变化。
2019-02-08 cond-mat.mes-hall
Phonon effects on the current noise spectra and the ac conductance of a single molecular junction
利用非平衡格林函数和运动方程方法，建立了单分子结（SMJ）中电子输运与振动模耦合的自洽场论。结果表明，在这种自洽微扰理论中，声子在强电子-声子耦合区的非平衡动力学可以得到适当的考虑，声子的自能与分子结中的电流涨落有关.我们计算了有限频率非对称噪声谱和交流电导，揭示了丰富的非弹性电子隧穿特性的吸收和发射性能的SMJ。在有限偏压和电子隧穿电流的作用下，分子结的振动模式被加热并驱动到非平衡状态。研究了非平衡声子对电流谱和噪声谱的影响。
2013-12-16 cond-mat.mes-hall
Accuracy of density functionals for molecular electronics: the Anderson junction
Kohn-Sham密度泛函理论的精确基态交换关联泛函给出了零偏压和零温度下Anderson结的精确透射率。精确的杂质电荷磁化率被用来构造精确的交换关联势。我们分析了成功和各种类型的近似的局限性，包括光滑和不连续的泛函的占领，以及破碎的方法。
2012-01-05 cond-mat.mes-hall
Electroluminescence from a polythiophene molecular wire suspended in a plasmonic scanning tunneling microscope junction
用扫描隧道显微镜研究了悬挂在两个金属电极之间的聚噻吩线的电致发光。在正样品电压下，发射光的光谱和电压依赖性与由局部等离子体介导的线结的荧光一致。这种发射在相反极性时被强烈衰减。发射机制和极性依赖性都类似于有机发光二极管（OLED）中发生的情况，但处于单个分子线的水平。
2014-01-10 cond-mat.mes-hall
The effect of Coulomb interactions of thermoelectric characteristics of Marcus molecular junctions
University of Puerto Rico（波多黎各大学）；University of Pennsylvania（宾夕法尼亚大学）
本研究通过理论分析揭示，分子结中库仑相互作用与环境重组效应可相互抵消，从而显著改变塞贝克系数、功率因子及零偏置电导和热电势的定性行为。
2026-09-10 cond-mat.mes-hall
Adsorption-Induced Solvent-Based Electrostatic Gating of Charge Transport through Molecular Junctions
最近的实验表明，分子尺度器件的传输特性可以被周围的溶剂可逆地改变。在这里，我们使用的组合第一性原理计算和实验来解释这种变化的传输特性，通过在附近的导电和溶剂分子化学结合到电极所造成的结的局部静电势的转变。这种效应被发现改变了超过50%的联吡啶-金结的电导。此外，我们开发了一个通用的静电模型，定量预测电导和溶剂和导电分子的结合能和偶极子之间的关系。我们的工作表明，溶剂诱导效应是一个可行的路线控制电荷和能量传输在分子尺度的界面。
2014-10-06 cond-mat.mes-hall
Controlling charge transport mechanisms in molecular junctions: Distilling thermally-induced hopping from coherent-resonant conduction
在两种不同的机制下，分子结的电导可能强烈地依赖于温度，而弱地依赖于分子长度：相位相干共振传导，电荷通过离域分子轨道进行，和非相干热辅助多步跳跃。而在相干传导的情况下，温度依赖性来自于金属电极中费米分布的加宽，在后一种情况下，它对应于结上的电子振动相互作用效应。与蒸馏的热激活的跳跃组件的目的，从而暴露内在的电子振动相互作用的结的现象，我们建议的分子结的设计与“间隔”，扩展锚定基团的作用，以过滤出相位相干的共振电子。具体来说，我们研究了固定间隙和可变间隙的结，包括隧道块的电导，在边界处的间隔。使用数值模拟和分析的考虑，我们表明，在我们的设计，谐振传导被抑制。因此，电导由两种（而不是三种）机制主导：超交换（深隧穿）和多步热诱导跳跃。我们进一步分析了以A：T块作为隧道势垒的DNA连接。在这里，我们表明，电导是不敏感的G：C碱基对的数量在边界处。这表明，在这样的序列中揭示的隧道跳跃交叉真正对应于A：T势垒的属性。
2017-01-31 cond-mat.mes-hall
Designing $π$-stacked molecular structures to control heat transport through molecular junctions
我们提出并分析了一种新的方式，使用$π$堆叠设计分子结，无论是增强或抑制声子热电流，但在同一时间保持导体的电流。这种功能在热电能量转换器中以及在热耗散应当最小化或最大化的其他电子部件中是非常期望的。我们建议一个分子设计组成的两个质量耦合到彼此与一个质量耦合到每个铅。通过在质量块之间具有小的耦合（弹性常数），可以减小或者可能更令人惊讶地增强声子电导。我们研究了一个简单的模型系统，以确定最佳的参数制度，然后使用第一原理计算提取模型参数的一些特定的分子实现，确认我们的建议确实可以实现使用标准的分子积木。
2014-11-06 cond-mat.mes-hall
Light Induced Negative Differential Conductance in Molecular Junctions: Role of Triplet States and Electron-Phonon Interaction
在本工作中，我们从理论上考虑了OPE-3分子桥接两个金属引线，并表明，由于电子-声子相互作用和阳离子到三重态的跃迁，我们可以有一个光诱导的负微分电导。此外，我们还研究了光强和温度对这种现象的影响。
2021-04-28 cond-mat.mes-hall
Controlling the conductance of molecular junctions using proton transfer reactions: A theoretical model study
采用一般模型研究了分子内质子转移反应对分子结电导的影响，该模型包括栅电极和引线电极的电场以及与耗散环境的耦合的影响。使用量子主方程的方法，它示出，取决于质子的本地化，结表现出高或低的电流状态，这可以由外部电场控制。考虑到不同的制度，从弱到强的氢键的质子转移复合物，包括高和低的障碍的情况下，必要的先决条件，以实现控制进行了分析。结果表明，具有弱氢键和质子转移的显著能垒的体系可以用作分子晶体管或二极管。
2016-11-03 cond-mat.mes-hall
The Effects of Environment on Thermopower and Thermocurrent in Open Molecular Junctions
在这项工作中，我们考虑了一个开放的单能级分子结，其中电子耦合到单频声子模式，其中声子也耦合到另一个热浴。通过在电引线之间施加温度梯度并在非线性状态下调查热电流，结果表明，环境可以激发声子，这可能导致热电流的抑制或非常显着的增强，这取决于现场能量。类似地，在线性区域中，在塞贝克系数中可以看到环境的影响。
2019-09-19 cond-mat.mes-hall
