Seebeck Coefficients in Nanoscale Junctions: Effects of Electron-vibration Scattering and Local Heating
本文报道铝单原子结非弹性塞贝克系数的第一性原理计算。我们比较了有和没有局部加热的弹性和非弹性塞贝克系数。在低温区，简正模式的签名的非弹性塞贝克效应的轮廓是显着的。非弹性Seebeck效应被简正模增强，并被局部加热进一步放大。在高温区，由于准弹道输运的存在，非弹性塞贝克效应被弱抑制。
2010-09-29 cond-mat.mes-hall
Theory of Zero-Bias Anomaly in Magnetic Tunnel Junctions: Inelastic Tunneling via Impurities
利用闭合时间路径积分方法，我们非微扰地研究了磁性隧道结中电子通过势垒中磁性杂质的非弹性隧穿并伴随声子发射。声子发射谱密度表现出幂律的红外奇异性$\simω^{-(1-g)}$，其中$g$为无量纲的电子-声子耦合。结果，隧穿电导$G(V)$随着偏置电压$| V|$增加为$G(V)-G(0)\sim| V|^{2g}$，对于$g\le 0.5$，在V=0处表现出斜率的不连续性。该理论可以再现实验中广泛观察到的隧道电阻和磁电阻零偏异常的尖点和非尖点特征。
2004-08-26 cond-mat.mes-hall
Inelastic shot noise characteristics of nanoscale junctions from first principles
我们描述了一个实现的从头计算方法来计算非弹性散粒噪声信号，由于电子振动散射在纳米结。该方法是基于非平衡Keldysh格林函数的框架，从密度泛函理论的电子结构和核振动的描述。我们的实现说明了电子输运在Au和Pt原子点接触的模拟。我们表明，计算的散粒噪声特性的Au接触可以理解在一个简单的两个站点紧束缚模型表示的两个顶点原子的振动纳米结。我们还表明，铂接触的散粒噪声特性表现出更复杂的功能与非弹性通道间散射。这些非弹性噪声功能被证明提供更多的信息，电子-声子耦合和多通道结构的Pt触点比什么是容易从相应的电导characteristics.We的最后分析了一组Au原子链的不同长度和应变条件，并提供了一个定量比较与最近的散粒噪声实验报告Kumar等人。108，146602（2012）]。
2012-10-10 cond-mat.mes-hall
Unified description of inelastic propensity rules for electron transport through nanoscale junctions
我们提出了一种方法来分析基于第一性原理的计算结果的电子电流，包括非弹性电子声子效应。这种方法使我们能够确定电子和振动的对称性，从而获得所谓的倾向规则的研究系统。我们表明，只有少数散射状态-即那些属于最传输本征通道-需要考虑一个完整的描述的电子输运。我们应用这种方法对四种不同体系进行了第一性原理计算，得到了每种情况下的倾向性规则。
2008-06-11 cond-mat.mes-hall
Ferromagnetic tunneling junctions at low voltages: elastic versus inelastic scattering at $T=0 K$
在本文中，我们分析了在低电压下的磁隧道结的磁电阻的不同贡献。随着电压的电阻下降的相当大的一部分可以归因于状态密度和势垒传输与偏置的变化。然而，我们发现在零偏压下观察到的异常和在非常小的电压下的磁阻行为，指向非弹性磁振子辅助隧穿的贡献。后者由传输参数$T^{J}$描述，其比弹性电流的直接传输$T^{d}$小一个或两个数量级。我们的理论是在极好的协议与实验数据，产生的估计值的$T^{J}$的顺序$T^{d}$ / $T^{J}$ ~ 40。
2003-12-23 cond-mat.mes-hall
Cooperative effects in inelastic tunneling
近年来，人们对分子导电中分子间效应的几个方面进行了研究。这些实验和理论研究，在几个设置的分子传导结，集中在电流-电压特性，通常是由这种结的弹性传输特性为主。在本文中，我们解决合作分子间的非弹性隧穿信号计算简单的通用模型，这样的系统。我们发现，即使直接分子间相互作用可以忽略不计，非弹性光谱中的峰高可能会受到这种合作效应的影响。这一发现表明，将实验结果与单分子结的计算结果进行比较时应该小心。
2013-06-20 cond-mat.mes-hall
Effect of electron-phonon scattering on shot noise in nanoscale junctions
研究了准弹道输运条件下，电子-声子非弹性散射对纳米结中散粒噪声的影响。我们预测，当结的局部温度大于其最低振动模式能量$eV_c$时，非弹性贡献的散粒噪声（电导）增加（减少）与偏置$V$（$\sqrt{V}$）。相应的Fano因子因此增加为$\sqrt{V}$。我们还表明，非弹性贡献的Fano因子饱和增加结和体电极之间的热交换电流的值，其中，对于$V>>V_c$，是独立的偏置。因此，散粒噪声的测量可以提供关于纳米级导体中的局部温度和热耗散的信息。
2005-05-05 cond-mat.mes-hall
Inelastic tunneling through normal and superconducting junctions in the presence of photonic bath within Lindbladian formalism
本研究在Lindbladian形式体系下研究光子环境引发的结非弹性隧穿问题，推导了含$P(E)$函数的量子主方程，可系统计算电流、热流等，还能准确描述超导结中Bogoliubov准粒子隧穿及粒子-空穴不对称下的相干因子效应。
2024-05-30 cond-mat.mes-hall
Modeling inelastic phonon scattering in atomic- and molecular-wire junctions
从非平衡格林函数方法导出了分子尺度导体中电子-声子散射的计算上廉价的近似。用原子金丝的第一性原理计算证明了这种方法的准确性。定量协议之间的充分非平衡格林函数计算和新推导的表达式，同时简化了几个数量级的计算负担。此外，分析模型提供了对包括非平衡加热在内的电导的直观理解，并提供了一种方便的物理参数化方法。这是通过拟合的表达式，以实验观察到的电导，通过原子金线和氢分子的例子。
2005-11-30 cond-mat.mes-hall
Functionality in single-molecule devices: Model calculations and applications of the inelastic electron tunneling signal in molecular junctions
我们分析了如何功能可以获得单分子器件内使用非平衡格林函数和从头计算的组合来研究单分子结的非弹性输运性质。首先，我们应用一个完整的非平衡格林函数技术与电子振动耦合的模型系统。我们表明，在非弹性电子隧穿谱（IETS）的分子结的功能几乎是独立的分子铅接触的性质。由于接触不容易从一个器件复制到另一个器件，因此这是一个非常有用的特性。IETS信号相对于接触处的修改更加稳健，因此可以用于构建功能性纳米器件。其次，我们考虑一个现实的有机共轭分子模型。我们使用从头计算来研究如何可以通过外部电场作为栅极电压来控制分子的电子振动性质。通过栅极电压控制振子频率和（更重要的是）电子-振子耦合使得能够构建功能：从单分子器件内的IETS信号获得非线性放大和/或切换。
2012-01-25 cond-mat.mes-hall
Spin Inelastic Electron Tunneling Spectroscopy on Local Magnetic Moment Embedded in Josephson Junction
最近的实验电导测量顺磁性分子吸附在超导表面上，使用超导扫描隧道显微镜技术，进行了理论研究。对于低温，我们证明，隧道电流辅助激发的本地磁矩不能发生小于扫描隧道显微镜的超导能隙的电压偏置。磁矩仅在对应于超导能隙和自旋激发能之和的电压下被激发。在极好的协议与实验中，我们表明，泵入较高的激发提供额外的电流签名的密度在较低的积累。使用外部磁场，我们塞曼分裂可能的简并，从而解决了所有的励磁包括在磁矩。
2014-10-10 cond-mat.mes-hall
First-Principles Simulations of Inelastic Electron Tunneling Spectroscopyof Molecular Junctions
发展了一种广义格林函数理论，用于模拟分子结的非弹性电子隧穿谱。结合混合密度泛函理论计算，它已被应用到一个现实的分子结与octanedithiolate嵌入在两个金触点之间。计算的光谱与最近的实验结果非常一致。强的温度依赖性的实验IETS光谱也再现。结果表明，IETS是非常敏感的分子内构象和分子-金属接触的几何形状。
2005-02-26 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Inelastic tunneling effects on noise properties of molecular junctions
在一个简单的模型下研究了电子-声子耦合对分子结中电流噪声的影响。该模型包括表示分子能级的1-能级桥，该1-能级桥连接在两个自由电子库之间并且耦合到表示分子振动模式的振动自由度。后者又耦合到代表热环境的声子浴。我们重点研究了零频噪声谱在弱和强电子-声子相互作用下的变化。在弱耦合制度中，我们发现，噪声幅度可以增加或减少作为一个非弹性通道的开放的结果，取决于距离共振和结的不对称性。特别是相对Fano因子随着非共振距离和结不对称性的增加而减小。对于强耦合的共振非弹性隧穿，微分噪声谱除了显示中心特征外，还可以显示声子边带。当显示噪声对源极-漏极电压时，可以观察到这样的边带，但在低源极-漏极偏置下获得的噪声对栅极电压的曲线图中观察不到。一个惊人的交叉的中心特征从双峰到单峰被发现增加不对称性的分子-铅耦合或增加电子-声子相互作用。这些变化提供了一种潜在的诊断工具。一个可能使用的噪声数据从扫描隧道显微镜实验估计的幅度的电子-声子相互作用的桥梁提出。
2006-04-03 cond-mat.mes-hall
Origin of Discrepancies in Inelastic Electron Tunneling Spectra of Molecular Junctions
我们报告了非弹性电子隧穿谱（IETS）的多层分子结和没有纳入金属纳米粒子。将金属纳米颗粒掺入到我们的器件中导致增强的IET强度和一些振动模式的修改的线形。这种增强和线形修饰都是低能级的杂化金属纳米粒子-分子电子能级的结果。这些观察结果解释了Kushmerick \emph{et al.} [Nano Lett. \textbf{4}，639（2004）]和Wang \emph{et al.} [Nano Lett. \textbf{4}，643（2004）]。
2007-04-13 cond-mat.mes-hall cond-mat.other
Current noise in molecular junctions: effects of the electron-phonon interaction
研究了分子结中输运电子与振动自由度之间的耦合对电流噪声的非弹性效应。使用基于广义Keldysh格林函数技术的全计数统计方法，我们以统一的方式计算平均电流和零频电流噪声。对于弱电子-声子耦合的多层结，我们给出了分析公式的最低阶非弹性修正的噪声在通用的温度和电压相关的功能和结相关的前因子，这可以在微观上进行评估，例如与从头算方法。我们确定了不同的条款对应的平均场贡献的噪声和顶点校正，我们表明，后者的非弹性噪声的贡献很大。最后，我们说明了我们的结果由一个简单的模型的两个电子水平相互耦合的电子-声子相互作用，并表明非弹性噪声光谱是一个敏感的诊断工具。
2010-10-26 cond-mat.mes-hall
Phonon transport across a Si-Ge interface: the role of inelastic bulk scattering
了解异质结中的声子输运对于获得广泛的热输运性质非常重要。利用McKelvey-Shockley通量方法和第一性原理模型，我们从理论上研究了Si-Ge界面的声子输运性质，重点研究了非弹性体声子过程的作用.我们观察到显着的非弹性散射界面附近的声子之间的热重新分配的结果，由结驱动的非平衡效应。当结的长度与平均声子平均自由程相当时，这些效应最为明显。
2018-12-17 cond-mat.mes-hall
Resonant inelastic tunneling in molecular junctions
在声子辅助共振能级模型中，我们发展了一种自洽的方法来计算具有中强电子-声子相互作用的分子结中的电子输运电流。该方案考虑了电子和声子子系统的相互影响。它基于二阶累积量展开，用声子动量格林函数表示声子位移发生器的关联函数。利用运动方程（EOM）方法，在哈密顿量中含有多粒子算符的情况下，得到了电子和声子格林函数的Dyson方程的近似形式.对于零阶，它在特定情况下（空桥或满桥水平）类似于先前提出的方法。自洽共振隧穿的情况下（部分填充的桥梁水平）的重要性被强调。我们确认，即使是强电子振动耦合，以前的建议有关的声子边带的情况下，在电流与栅极电压图时，源漏电压很小。
2005-10-23 cond-mat.mes-hall
Theory of spin inelastic tunneling spectroscopy for superconductor-superconductor and superconductor-metal junctions
我们解决的隧道电导和自旋非弹性隧道光谱的本地化的顺磁性磁矩在超导环境中，有关最近的测量Fe-八乙基卟啉氯化物使用超导扫描隧道显微镜。我们表明，库珀对相关的尖端和衬底产生有限的单轴各向异性场作用于本地自旋矩，我们认为，这个字段可能是一个源观察到的电导谱之间的扫描隧道尖端和本地磁矩的距离减小的变化。我们并排比较超导体-超导体结和正常金属-超导体结之间，并找到两种设置之间的定性协议，而定量差异变得明确。当模拟电子泵浦的影响，我们得到额外的峰的电导谱，可以归因于更高能量的自旋态之间的激发。横向各向异性场耦合局部自旋的基态，其打开用于否则由角动量守恒禁止的自旋状态之间的转变。最后，我们探讨了温度的影响，这往往使在间隙过渡，和外部磁场，这使得更深入的研究的自旋激发光谱。我们特别注意到在主相干峰的每一侧出现低和高激发峰，作为塞曼分裂基态之间跃迁的印记。
2015-05-28 cond-mat.mes-hall
Inelastic effects in molecular junction transport: Scattering and self-consistent calculations for the Seebeck coefficient
在一个简单的模型内研究了分子振动对Seebeck系数的影响。一个散射理论的方法的结果进行了比较，一个完整的自洽非平衡格林函数计划。我们表明，对于一个合理的参数选择，非弹性效应产生的塞贝克系数的结有不可忽略的影响。我们注意到，散射理论的方法可能会失败定量和定性。合理参数的计算结果与最近的测量结果吻合良好[P.Reddy等人，Science 315，1568（2007）]
2007-09-22 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Comment on "Molecular Transport Junctions: Clearing Mists"
这是对Lindsay和Ratner的一篇评论文章的评论，标题为“分子运输接头：清除薄雾”。
2008-05-26 cond-mat.mes-hall
Inelastic Microwave Photon Scattering off a Quantum Impurity in a Josephson-Junction Array
非谐超导电路中的量子涨落使得单个入射光子能够进行频率转换。这种在光子束强度中呈线性的效应导致了标准输入输出电路理论的分支。我们考虑一个极端情况下的非谐性，光子散射的一个小的一组弱链接内的约瑟夫森结阵列。我们证明了这种量子杂质显示近藤物理和评估的弹性和非弹性光子散射截面。这些截面揭示了近藤问题的多体性质，而这些性质在传统的费米子模型中是很难得到的。
2013-01-09 cond-mat.mes-hall cond-mat.supr-con
Antibunched photons from inelastic Cooper-pair tunneling
我们从理论上证明了电荷输运通过约瑟夫森结，电压偏置通过电阻环境，产生反聚束光子。我们开发了一个连续模式的描述发射辐射场的半无限传输线终止的约瑟夫森结。在一个微扰处理的权力的隧道耦合在约瑟夫森结，我们捕获的影响起源于连续隧道库珀对的充电动力学。我们发现，在一个可行的实验设置的高零频阻抗提供的库仑阻塞可以用来创建反聚束光子在一个非常高的速率和一个非常通用的频率窗口范围从几GHz到太赫兹。
2015-07-10 cond-mat.mes-hall
Inelastic electron tunneling spectroscopy in molecular junctions: Peaks and dips
本文利用非平衡格林函数（NEGF）方法研究了分子结中的非弹性电子隧穿。声子和电子子系统之间的相互影响的电子隧穿过程中的效果被认为是在一个一般的自洽计划。将计算结果与用较简单的玻恩近似和最简单的微扰理论方法得到的结果进行了比较，指出了后者的一些不足。自洽计算还允许评估其他相关的量，如电子传导过程中的功率损耗。关于非弹性谱，讨论了两种类型的非弹性贡献。与声子的实能量转移和虚能量转移相关的特征通常在电流I相对于电压的二阶导数中观察到，当相对于电压绘制时。由中间分子离子驱动的共振隧穿的签名出现在一阶导数d（电流）/d（电压）的峰值，并可能显示声子边带。所观察到的振动诱导的线型的依赖关系的结特性，和线宽与这些功能进行了讨论。
2004-05-15 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Inelastic effects in molecular junctions in the Coulomb and Kondo regimes: Nonequilibrium equation-of-motion approach
在一个简单的非平衡运动方程（EOM）的方法被认为是在库仑阻塞和近藤制度的电子输运通过分子结的非弹性效应。该方案是自洽的，并且可以定性地再现库仑阻塞中振动特征的主要实验观察[H.Park et al.，Nature 407，57（2000）]和Kondo [L. H. Yu等人，物理修订信函93，266802（2004）]制度。考虑类似于Meir等人的平衡EOM方法[Phys. Rev. Lett. 66，3048（1991）;同上，70，2601（1993）]用于Keldysh等值线以说明结的非平衡性质，并且通过适当的Franck-Condon（FC）因子进行修整以说明振动特征。Meir等人的平衡EOM方案的结果在适当的限度内重现。
2007-05-15 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Controlled Stability of Molecular Junctions
通过一种新的基于机械可控断裂结技术的统计方法监测了界面对由三个苯环（P3）或三个噻吩环（T3）组成的硫醇封端的分子线的影响（见结的SEM图像和分子排列示意图）。与T3分子相反，P3分子在电导G中表现出随机变化。
2011-09-29 cond-mat.mes-hall
Angular momentum radiation from current-carrying molecular junctions
本文研究载流分子结的角动量辐射。利用非平衡格林函数方法，导出了一个计算AM辐射的简便公式，并将其应用于典型的苯分子结。我们讨论了分子角动量本征态之间的非弹性跃迁的选择定则。我们的研究提供了重要的见解与AM从DC偏置的分子结产生光。
2021-01-09 cond-mat.mes-hall
Temperature-dependent thermal transport of single molecular junctions from semi-classical Langevin molecular dynamics
近年来，人们利用微瓦分辨率的扫描探针测量了室温下单分子结的热导率。然而，为了探索单分子极限下的能量传递和发展单分子器件，需要在更宽的温度范围内充分理解热输运。在这里，采用半经典朗之万分子动力学方法，进行了比较研究的烷烃链之间的Au和石墨烯电极的热输运，分别。我们说明了量子统计和非谐相互作用在两种类型的结中的不同作用。对于石墨烯结，量子统计在室温下是必不可少的，而非谐相互作用可以忽略不计。对于Au结，则是另一种方式。我们的研究铺平了道路，包括量子统计和非谐相互作用在一个理论框架内，在整个温度范围内的理论上理解现实的单分子结的热输运。
2022-02-14 cond-mat.mes-hall
Thermal transport in fullerene-based molecular junctions: Molecular dynamics simulations
本研究通过经典分子动力学模拟，采用三种方法计算富勒烯单体、二聚体和三聚体分子结的热导，发现三聚体结热导显著降低，为设计低热导热电结提供参考。
2024-02-09 cond-mat.mes-hall
Current Streamline Flow on Current-induced Effects in Highly Asymmetric Molecular Junctions
从第一性原理的方法，我们说明了电流诱导力和非弹性效应的选择规则是高度相关的电流密度在一个不对称的分子结。不对称分子周围的流线型弯曲流动可能会引起净扭矩，这往往会使苯分子旋转，类似于水流旋转水轮的方式。因此，Pt/苯结提供了一个实用的系统，在探索原子级马达的可能性。我们还列举了一些例子来说明，当不考虑电流密度的详细信息时，选择规则的使用会导致对非弹性剖面中简正模重要性的误判。
2011-06-09 cond-mat.mes-hall
Simulation of optical response functions in molecular junctions
我们讨论了分子结的非线性光学光谱的理论方法。导出了便于格林函数技术实现的光学响应函数，并给出了它们的赝粒子非平衡格林函数表达式。该制剂允许考虑分子内相互作用和分子状态的杂交，由于耦合到接触。作为一个例子，二维光学光谱在结被认为是。
2016-03-28 cond-mat.mes-hall
On simulation of local fluxes in molecular junctions
本文对分子结模型中的电流密度模拟方法进行了回顾，指出了它在分析局部结输运特性方面的优点和不足。特别是，我们认为，电流密度是一个通用的工具，它提供了更多的信息比传统的模拟键电流，特别是在讨论非弹性过程。然而，电流密度模拟是敏感的基础和电子结构方法的选择。我们注意到，在讨论结中的局部电流守恒时，必须考虑系统的开放特性和分子内相互作用引起的源项。我们的考虑说明了苯二硫醇分子结的数值模拟。
2018-03-12 cond-mat.mes-hall
Transport through molecular junctions with a nonequilibrium phonon population
重新讨论了单分子结非线性电导的计算。结上的电子-声子相互作用产生的自能在低温下具有对数奇异性（实部）和不连续性（虚部），其频率对应于非弹性通道的开口。这些奇点产生的非弹性阈值周围的低温微分电导的不连续性和对数发散（作为偏置电压的函数）。自能也取决于振动模式的布居数。振动自由结（不耦合到一个热浴）的情况下，其中的声子人口是由偏置电压进行检查。我们比较所得到的零温度微分电导与平衡的声子，并发现差异越大，是较大的裸传输的结和产品的电子停留时间与声子频率的结。
2010-02-08 cond-mat.mes-hall
Influence of interface transmissivity and inelastic scattering on the electronic entropy and specific heat of diffusive SNS Josephson junctions
从理论上研究了扩散超导体-正常金属-超导体（SNS）约瑟夫森结中的电子熵和比热。特别是，我们认为在实际实验中发生的非理想性的影响，如在NS接口，自旋翻转和非弹性散射在N区域和准粒子亚带隙状态的超导体中的势垒的存在。我们发现，自旋翻转和非弹性散射没有，典型的参数值，一个大的影响。相反，势垒的存在抑制了N区的超导关联，其结果是熵和比热最终降低到不透明界面不存在超导性时的熵和比热。最后，我们建议一个实验，并检查它是可能的，在现实条件下，测量电子比热的超导体之间的相位差的依赖关系。
2009-02-19 cond-mat.mes-hall cond-mat.supr-con
Voltage-induced singularities in transport through molecular junctions
通过单分子结携带电流的电子的非弹性散射由量子点模拟，通过两个引线耦合到电子库。当电子在点上时，它被耦合到频率为$ω_0$的单个谐振子。在零温时，线性响应电导中的共振峰由于与振动模式的耦合而总是变窄。然而，这种窄化仅针对窄共振由弗兰克-康登因子给出。与文献中的一些说法相反，线性响应电导在零温度下不表现出任何边带。在有限的温度下确实会出现$\exp [-β\hbar ω_0]$级的小边带。由于自能的虚部和实部，单粒子态密度在对应于非弹性通道开口的频率处表现出不连续性和对数奇异性。同样的奇异性也会在非弹性阈值处和附近的微分电导中产生不连续性和对数发散。这些不连续性通常涉及向上的台阶，但这些台阶在接合处的弹性透明度的相当窄的范围内变为负值。当激发能超过裸共振宽度时，该范围进一步缩小。
2009-04-28 cond-mat.mes-hall
Electron-phonon interaction and full counting statistics in molecular junctions
导出了分子能级与局域声子模弱相互作用的全计数统计。我们找到了一个解析公式，给出了声子激发时分布的任意不可约矩的行为。准弹性和非弹性过程之间的潜在竞争导致在参数空间中形成域，其特征在于在不可约矩的跳跃中具有给定的符号。在理想传输的极限，相应的分布是扭曲的高斯统计的电子泊松转移以上的非弹性阈值的空穴。
2009-07-27 cond-mat.mes-hall
Room-temperature gating of molecular junctions using few-layer graphene nanogap electrodes
我们报道了一种在室温下稳定的可门控分子结的制备和测量方法。这些器件是通过在反馈控制的电燃烧形成的几层石墨烯纳米间隙内沉积分子而制成的。间隙具有1- 2nm量级的间隔，如从用于隧穿的西蒙斯模型估计的。分子结在室温下显示门控IV特性。
2012-02-07 cond-mat.mes-hall
Structural regulation of mechanical gating in molecular junctions
本研究发现分子取向是决定单分子结机械门控效应的关键自由度，结合银-二茂铁-银断裂结实验与第一性原理计算，揭示了分子轨道几何结构对电荷转移的影响，为优化机械门控分子结提供了新途径。
2023-04-06 cond-mat.mes-hall
Mechanical Tuning of Thermal Transport in a Molecular Junction
理解和控制分子结中的热传输将为设计纳米级耦合电子和声子器件提供新的途径。使用第一性原理全量子计算，我们调整的分子结的热导率通过机械压缩和延长连接到石墨烯引线的短烷烃链。我们发现，压缩结的热导率下降了一半相比，扩展结，使之能够打开和关闭的热流。关断状态的低电导不随进一步接近引线而变化，并且源于对面内横向和纵向通道的传输的抑制。此外，我们表明，引线的错位不会降低电导比。这些结果也有助于对分子结中热输运的一般理解。
2015-11-19 cond-mat.mes-hall
Control of quantum interference in molecular junctions: Understanding the origin of Fano and anti- resonances
我们调查在一个粗粒模型的条件下导致Fano共振或反共振的电导谱中的一个通用的分子结与侧组（T-结）的外观。通过引入一个简单的图形表示（抛物线图），我们可以很容易地可视化不同的电子参数之间的关系，确定的制度，法诺共振或反共振的低能量电导谱可以预期。粗粒度模型内得到的结果进行了验证，使用基于密度泛函的量子输运计算在现实的T形分子结。
2013-07-17 cond-mat.mes-hall
Transport and optical response of molecular junctions driven by surface plasmon-polaritons
我们考虑了外加含时电磁场作用下的偏置分子结。采用时域有限差分法计算了两种典型的结结构（蝴蝶结天线和金属纳米球）的场。时间相关的传输和光学响应的结内计算非平衡格林函数的方法表示的形式方便的描述多层次系统。我们给出了一个二能级（HOMO-LUMO）模型的数值结果，并讨论了局域表面等离子体极化激元模式对输运的影响。
2009-11-12 cond-mat.mes-hall
Current induced light emission and light induced current in molecular tunneling junctions
金属分子金属结与光的相互作用被认为是在一个简单的通用模型。我们表明，第一次，光感应电流在无偏结可以发生时，桥分子的特点是由一个强大的电荷转移过渡。相同的模型示出了在超过分子激发能的电势偏置下的电流诱导的光发射。基于现实的估计分子铅耦合和分子辐射场相互作用的结果表明，这两种影响应该是可观察的。
2005-04-15 cond-mat.mes-hall
Hierarchical quantum master equation approach to charge transport in molecular junctions with time-dependent molecule-lead coupling strengths
分子结中的时变电流可以由结构涨落或与外场的相互作用引起。在本出版物中，我们演示了如何分层量子主方程方法可以用来研究在分子结的时间依赖性运输。这种减少的密度矩阵方法提供了一个数值精确的解决方案，包括时间依赖的能级，分子铅耦合强度和电子状态之间的分子桥的传输问题。基于一个有代表性的模型，分析了随时间变化的分子-铅耦合对电子电流的影响。
2018-04-30 cond-mat.mes-hall
Current-induced dissociation in molecular junctions beyond the paradigm of vibrational heating: The role of anti-bonding electronic states
单分子结中电子自由度与原子核自由度之间的相互作用是导致电流诱导化学键断裂的重要机制。因此，它是分子结的稳定性和分子电子器件的适用性的基础。在这篇文章中，我们研究了电流诱导的键断裂分子结使用数值精确的计划，这是基于分层量子主方程（HQME）方法结合离散变量表示的核自由度。采用一般模型的分子结与离解的核势，我们确定不同的机制导致解离，即反键电子态的电子布居和电流诱导的振动模式加热。我们的研究结果表明，后者起着微不足道的作用时，反键态的电子布居的能量是可能的。因此，电流诱导加热作为涉及活性反键状态的分子结中的解离源的意义仅限于非共振输运机制，其重新构建了分子电子学领域中的主导范式。
2020-11-24 cond-mat.mes-hall
From tunneling to contact: Inelastic signals in an atomic gold junction
在非弹性效应的存在下，电子电导的演变研究作为一个原子金接触形成从低电导制度（隧穿）演变到高电导制度（接触）。为了表征每个区域，我们进行了密度泛函理论（DFT）计算来研究几何和电子结构，以及原子键的强度和相关的振动频率。通过首先评估电子通过系统的传输，其次通过计算由于振动的激发而引起的电导变化来计算电导。如在先前的研究中发现的[Paulsson等人，物理学修订版B 72，201101（R）（2005）]，由于非弹性效应引起的电导变化允许表征从隧穿到接触的交叉。最臭名昭著的效果是交叉从增加电导的隧穿制度的接触制度时，偏置电压匹配的振动阈值的电导降低。我们基于DFT的计算实际上表明，电子电导中的振动模式的效果是相当复杂的，特别是当本地化的模式在接触区域被允许延伸到电极。作为一个例子，我们发现，某些模式可以引起电导下降时，在隧道制度，与上述结果相反。而在非弹性光谱的细节取决于振动区域的大小，我们表明，电导的整体变化是定量近似的最简单的计算，其中只有顶点原子被允许振动。我们的研究是通过应用一个简化模型完成的，其中相关参数是从上述基于DFT的计算中获得的。
2007-02-07 cond-mat.mes-hall
Molecular transport junctions: Current from electronic excitations in the leads
使用一个包含两个能级桥的模型连接自由电子库，我们表明，耦合的分子桥的电子-空穴激发的引线可以显着影响通过分子junctions.In某些情况下，例如，表现出强电荷转移跃迁的分子的源漏电流，从电子-空穴激发的贡献可以超过Landauer弹性电流和主导所观察到的导电。
2005-11-17 cond-mat.mes-hall
Thermoelectric effect in molecular junctions: A tool for revealing transport mechanisms
我们研究了金属-分子-金属结的热电势，并考虑了结的热效应。基于解析表达式和数值模拟，我们表明，热电势揭示了有价值的信息的机制控制电子转移过程中，包括相干传输和热化跳跃。我们还表明，在高温下的费米能相对于分子状态的位置可以很容易地推导出从热电势。标准电流-电压测量对此信息不敏感。
2005-10-11 cond-mat.mes-hall
Negative differential resistance in molecular junctions: application to graphene ribbon junctions
采用基于非平衡格林函数（NEGF）的自洽计算方法，研究了分子结和量子线中负微分电阻（NDR）的起源。由于分子的最高占据分子轨道（HOMO）和最低未占据分子轨道（LUMO）能级之间的不对称性，分子与电极的耦合在高偏压下变得不对称。这导致由于电荷的耗尽和源电极附近的屏蔽的减少而出现不对称的电势分布。随着偏压的增加，这种急剧的电势下降导致HOMO和LUMO态在系统不同部分的增强的局部化。局部化引起的重叠减少会导致传输系数和电流随着偏置的增加而显着降低。研究了连接到两个石墨烯带的原子链以说明这些效应。对于取代分子的链，在NDR特性中也观察到奇偶效应。
2008-05-26 cond-mat.mes-hall
Transport in Molecular Junctions with Different Metallic Contacts
采用非平衡格林函数和密度泛函理论对苯基二硫醇与Au、Ag、Pd和Pt电极的相互作用进行了从头计算。对于每种金属，分子结的性质被认为是在平衡和偏置下。特别是，我们认为在详细的电荷转移，在静电势的变化，以及它们随后的影响，通过路口的IV曲线。金通常用于分子结，因为它与硫形成强化学键。然而，我们发现Pt和Pd比Au具有更好的电接触。零偏压电导被发现是最大的Pt，其次是Pd，Au，然后Ag。
2006-09-19 cond-mat.mes-hall
Nonlinear charge transport in redox molecular junctions: a Marcus perspective
氧化还原分子结是涉及分子桥的多于一种氧化态的分子传导结。这种性质来自于分子瞬时定位传输电子的能力，这意味着相对较弱的分子-引线耦合，并且在许多情况下，电子转移的马库斯理论的有效性。在这里，我们研究的影响，这种连接的非线性传输特性的这种属性。我们得到了一个解析解的积分方程，描述分子传导的马库斯动力学制度，并使用它在不同的物理限制来预测金属-分子-金属结的非线性传输的一些重要功能。特别是，传导，整流和负微分电阻可以在与过量分子电荷的不同局部化性质相关的两个不同传导通道之间的相互作用的不同制度中获得，而无需关于分子桥的电子结构的特定假设。预测的行为显示在实验中通常观察到的温度依赖性。所提出的模型的有效性和方法来测试其预测和实施隐含的控制策略进行了讨论
2013-06-20 cond-mat.mes-hall
Motor effect in electron transport through a molecular junction with torsional vibrations
我们提出了一个具有内部非简谐扭转振动的分子结与电流相互作用的模型。采用Wangsness-Bloch-Redfield主方程方法确定了分子的稳态约化密度矩阵。研究了结的电流、激发能和角动量随外加电压的变化关系。在电流-电压特性中观察到负微分电导。它示出，与振动相关的耦合到电极，相对于电极的互换不对称的模型，导致所施加的电压和结的角动量之间的强相关性。因此，该模型作为一个分子马达工作，其角动量由电压的大小和符号控制。
2011-03-02 cond-mat.mes-hall
Build-up of Vibron-Mediated Electron Correlations in Molecular Junctions
我们在同一基础上研究了分子结的含时电子输运性质和振动动力学。我们表明，波动的分子振动子位移和电子电流通过结进行阻尼振荡向稳态。我们分配前者的电子隧穿事件的发生辅助振动子发射。电子-空穴相关性的时间依赖性的建立被揭示为偏离的电荷转移统计从广义二项式一个临界时间tc后。的声子回的隧穿电子的行动示出放大和加速这种建立机制。
2019-02-13 cond-mat.mes-hall
Mechanical Tuning of Conductance and Thermopower in Helicene Molecular Junctions
螺旋烯是一类具有弹簧结构的手性多环芳烃分子。在这里，使用结合的密度泛函理论和紧束缚计算，它表明，通过机械拉伸或压缩的分子结控制螺烯分子的长度可以显着改变螺烯的电子性质，导致一个可调的开关行为的电导和热电结的开/关比的几个数量级。此外，螺旋烯的长度和环的数量的控制，导致超过一个数量级的增加，在典型的分子结的热电和热电的品质因数，提出了新的可能性，使高效的热电分子器件。的强依赖性的交界处的输运性质的物理起源进行了调查，并发现有关的分子轨道的位置的移动。
2015-04-08 cond-mat.mes-hall
Molecular junctions and molecular motors: Including Coulomb repulsion in electronic friction using nonequilibrium Green's functions
我们提出了一个分子马达理论的基础上的核坐标和绝热极限的Kadanoff-Baym方程的电流诱导力的Escherichfest动力学。电子-电子相互作用可以系统地包括通过多体微扰理论，使非平衡格林函数制定适合现实的交界处的第一性原理治疗。该方法通过实时Kadanoff-Baym方程对模拟进行基准测试，发现非常一致。分子马达的范例模型的结果表明，相关性可以显着改变的物理场景，例如，引入一个相当大的阻尼在自持范德波尔振荡。
2018-07-04 cond-mat.mes-hall
The molecular signature of highly conductive metal-molecule-metal junctions
基于两个金属电极之间的小分子直接键合的单分子结的简单性使其成为研究与分子电子学相关的基本问题的理想系统。在这里，我们研究了六种不同的分子悬浮在铂电极之间的电导特性。所有的分子结显示出约1G 0的典型电导，这是归因于Pt接触的主导作用。然而，尽管金属样的导电性，个别分子的签名是很好地表达的影响，分子振动的非弹性贡献的电导。
2009-07-09 cond-mat.mes-hall
