Valley relaxation of resident electrons and holes in a monolayer semiconductor: Dependence on carrier density and the role of substrate-induced disorder
利用时间分辨的光学克尔旋转，我们测量了剥离的WSe $_2$单分子膜中的电子和空穴的低温谷动力学作为载流子密度的系统函数。为了调和迄今为止报道的单层半导体中载流子谷动力学的许多不同的时间尺度，我们直接比较了具有不同介电环境的两个静电门控WSe $_2$单层中的掺杂依赖的谷弛豫。在完全封装的结构（hBN/WSe $_2$ /hBN，其中hBN是六方氮化硼）中，发现谷弛豫是单指数的。在低载流子密度下，谷弛豫时间$τ_v$相当长（$\sim$ 10~ $μ$ s），但在高电子或空穴密度下迅速减小到小于100~ns（$\gtrsim$ ~cm $^{-2}$）.相反，在直接置于二氧化硅上的部分包封的WSe $_2$单层（hBN/WSe $_2$ /SiO $_2$）中，载流子谷弛豫在低载流子密度下是多指数的。这种差异归因于来自SiO $_2$衬底的环境无序。出乎意料的是，非常小的面外磁场可以增加$τ_v$，特别是在hBN/WSe $_2$ /SiO $_2$结构中，这表明由无序诱导的局域态可以在去极化自旋和介导单层过渡金属-二硫族化物半导体中的驻留载流子的谷弛豫中起重要作用。
2021-03-09 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Valley Phonons and Exciton Complexes in a Monolayer Semiconductor
自旋、电荷和晶格自由度之间的耦合在广泛的基本现象中起着重要的作用。单层半导体过渡金属二硫属化物已经成为研究这些耦合效应的杰出平台，因为它们具有独特的自旋谷锁定物理，用于承载丰富的激子物种和减少对强库仑相互作用的屏蔽。在这里，我们报告的观察多个谷声子，声子的动量矢量指向角的六边形布里渊区，以及由此产生的激子复合物中的单层半导体WSe 2。从Lande g因子和光致发光峰的偏振分析，我们发现，这些谷声子导致有效的谷间散射的准粒子在激子的形成和弛豫。这导致了一系列的光致发光峰作为谷声子副本的暗trions。使用确定的谷声子，我们还发现了一个谷间激子附近的电荷中性，并提取其短程电子空穴交换相互作用约为10毫电子伏。我们的工作不仅确定了一些以前未知的二维激子物种，但也表明，单层WSe 2是一个主要的候选人研究自旋，赝自旋和带边声子之间的相互作用。
2020-01-06 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Robust magnetic anisotropy of a monolayer of hexacoordinate Fe( ii ) complexes assembled on Cu(111)
三吡唑基硼酸配体施加一个刚性支架周围的Fe（ii），确保一个强大的磁各向异性时，组装成单层的分子遭受的基板/真空界面的不对称环境。
2021-05-10 cond-mat.mtrl-sci
Identification of exciton complexes in a charge-tuneable Janus WSeS monolayer
Janus过渡金属二硫属化物单层是完全人造的材料，其中硫属元素原子的一个平面被不同类型的硫属元素原子取代。理论预测了一个内置的平面外电场，产生长寿命的偶极激子，同时在均匀的电势景观中保持直接带隙光学跃迁。先前的Janus研究具有宽的光致发光（>15 meV）光谱，混淆了它们的激子起源。在这里，我们确定了中性，带负电荷的谷间和谷内激子转换在Janus WSeS单层$\sim 6$毫微电子伏的光学线宽。我们结合了最近开发的合成技术，Janus单层垂直异质结构的整合，允许掺杂控制。此外，磁光测量表明，单层WSeS在K点处具有直接带隙。这项工作为纳米级传感等应用提供了基础，纳米级传感依赖于解决激子能量转移，光伏能量收集需要有效地创建长寿命激子并集成到垂直异质结构中。
2022-10-13 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Energy renormalizations of resident carriers and excitons in transition metal dichalcogenide monolayers
University of Rochester（罗切斯特大学）
研究了过渡金属二硫化物单层中驻留载流子和激子的能量重整化，通过电子电荷掺杂WSe₂单层的实验，揭示了动态屏蔽数学在该材料中的重要性。
2026-03-19 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Unveiling the Structural Origin of the High Carrier Mobility of a Molecular Monolayer on Boron Nitride
最近，它被证明，在氮化硼上的分子单层二辛基苯并噻吩并苯并噻吩（C8-BTBT）的载流子迁移率可以达到10 cm 2/Vs，在以前报道的单层分子场效应晶体管中最高。在这里，我们表明，高品质的单晶C8-BTBT单层可能是创纪录的高载流子迁移率的关键来源。我们发现C8-BTBT分子更喜欢在六方氮化硼和石墨烯上逐层生长。这些基底的平坦度显著降低了C8-BTBT成核密度，并且使得能够重复生长C8-BTBT单层的大面积单晶。我们的实验结果表明，只有面外粗糙度大于0.6 nm的衬底可以诱导在晶体生长的干扰，从而影响电荷输运。这些信息对指导高质量外延分子膜的生长具有重要意义。
2014-12-02 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Relaxation and darkening of excitonic complexes in electrostatically-doped monolayer semiconductors: Roles of exciton-electron and trion-electron interactions
我们提出了单层WSe $_2$中的光致发光测量，指出了带电粒子和激子复合物之间相互作用的重要性。理论分析突出了交换散射所发挥的关键作用，指的情况下，其中的颗粒组成的复杂的变化后的相互作用。例如，交换散射使单层WSe $_2$中的亮激子复合物变暗，这是由于该材料中的独特谷自旋构型。除了热激子复合物与电子或空穴相互作用后的超快能量弛豫外，我们的分析还揭示了这种单层半导体光致发光中常见的几个关键特征。特别地，我们可以理解为什么当单层是空穴掺杂而不是电荷中性或电子掺杂时，中性亮激子的光致发光强度最强。或者是电子一加到单层上，带负电荷的激子（trions）的光致发光强度就急剧增加的原因。为了自洽地解释这些发现，我们进一步研究了不同激发能下的光致发光光谱，并分析了难以捉摸的间接激子的行为。
2021-10-02 cond-mat.mtrl-sci
Gate controlled spin-valley locking of resident carriers in WSe2 monolayers
使用时间分辨克尔旋转，我们测量的自旋/谷动力学的居民电子和空穴在单电荷可调单层的原型过渡金属二硫属化物（TMD）半导体WSe 2。在n型制度，我们观察到长（70 ns）的极化弛豫的电子是敏感的面内磁场$B_y$，表明自旋弛豫。与此形成鲜明对比的是，非常长（2微秒）的极化弛豫的孔被发现在p型制度，这是不受$B_y$，直接确认长期以来的预期强自旋谷锁定的单层TMD的价带的空穴。在连续波克尔谱和Hanle测量的支持下，这些研究提供了单层TMD中载流子极化动力学的统一图像，这可以指导未来valleytronic器件的设计原则。
2017-04-18 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Binding energies and spatial structures of small carrier complexes in monolayer transition metal dichalcogenides via diffusion Monte Carlo
采用基态扩散蒙特卡罗方法研究了二维过渡金属二硫属化物材料中激子、三激子和双激子的结合能和载流子几率分布。我们比较这些结果近似变分计算，以及类似的Monte Carlo计算与简化的载流子相互作用势。我们的研究结果突出了近似方法的成功和失败，以及确定单层过渡金属二硫属化物材料中的小载体络合物的稳定性的物理特征。最后，我们讨论了与最近的实验的协议和分歧点。
2015-08-17 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Optically discriminating carrier-induced quasiparticle band gap and exciton energy renormalization in monolayer MoS2
单层二硫化钼中的光电激发体现从电可调，库仑自由载流子和激子多体现象的层次。然而，由于相互竞争的光电效应和相互依赖的性质之间的复杂平衡，研究这些现象背后的基本相互作用（对于多体物理探索和器件应用都至关重要）带来了挑战。在这里，光学检测绑定和自由载流子的光激发被用来直接量化载流子引起的准粒子带隙和激子结合能的变化。结果明确解开的竞争效应，并突出长期的理论预测的大载流子诱导的带隙和激子重整化的二维半导体。
2017-12-03 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Titanium trisulfide monolayer: A new direct-gap semiconductor with high and anisotropic carrier mobility
一种新的二维层状材料，即三硫化钛（TiS $_3$）单层片，被预测具有所需的电子性能的纳米电子应用。基于密度泛函理论和形变理论框架下的第一性原理计算，我们证明了TiS $_3$二维晶体是一种带隙为1.06 eV、载流子迁移率高的直接带隙半导体.更值得注意的是，2D TiS $_3$的面内电子迁移率是高度各向异性的，在\emph{b}方向上达到$\sim$ 10，000 cm $^2$ V $^{-1}$ s $^{-1}$，其高于MoS $_2$单层的面内电子迁移率。同时，空穴迁移率降低约两个数量级。我们还发现，散装的TiS $_3$具有较低的裂解能量比石墨，表明剥离的TiS $_3$单层或多层的可能性高。通过声子谱计算和\emph{NPT}系综中的Born-Oppenheimer分子动力学模拟，考察了TiS $_3$单层的动力学和热稳定性。预测的新的电子性能，使TiS $_3$单层在未来的纳米电子学应用有吸引力的二维材料。
2015-01-10 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Valley Coherent Hot Carriers and Thermal Relaxation in Monolayer Transition Metal Dichalcogenides
我们显示室温谷相干性与MoS 2，MoSe 2，WS 2和WSe 2单层使用线性偏振分辨热光致发光（PL），在接近激发的能量-证明保存谷相干性之前，充分的散射事件。共极化热发光的特点，使我们能够提取的结合能的下限为0.42（+/- 0.02）eV的单层二硫化钼中的A激子。PL峰的展宽被发现是由玻尔兹曼型热发光尾，并使用指数衰减的斜率，在原位提取的载流子温度在不同阶段的能量弛豫。在弛豫过程中发射的光学声子的温度探测通过利用相应的拉曼峰的加宽，由于温度引起的非谐效应。研究结果提供了谷相干热载流子光生及其随后的能量弛豫路径的物理图像。
2016-05-21 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Ultrafast band-gap renormalization and build-up of optical gain in monolayer MoTe$_2$
通过求解非平衡Dirac-Bloch方程，研究了单层MoTe $_2$中带隙重整化和增益建立的动力学过程，其中载流子-载流子和载流子-声子非相干散射由量子Boltzmann型散射方程处理.对于大约$300$ fs长的高强度光脉冲在增益区产生电荷载流子密度的情况，强库仑耦合导致激发载流子在几fs时间尺度上的弛豫。激发载流子的泵浦脉冲产生在脉冲的时间尺度期间引起大的带隙重整化。有效的声子耦合导致随后的载流子热化在几个ps内，这定义了能量接近低密度激子共振的光增益建立的时间尺度。
2020-02-04 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Spontaneous valley polarization of interacting carriers in a monolayer semiconductor
我们报道了门控WSe $_2$单分子膜在高达60 T的强磁场中的磁吸收光谱。当掺杂有移动空穴的2D费米海时，在两个$σ^\pm$圆偏振中观察到良好分辨的光学跃迁序列，其明确且单独地指示在$K$和$K'$谷中填充的朗道能级（LL）的数量。这揭示了相互作用增强的谷塞曼能量，这被发现是高度可调的空穴密度$p$。我们利用这种可调谐性来排列$K$和$K'$中的LL，并发现二维空穴气体变得不稳定，对LL填充的小变化，可以自发地山谷。这些结果不能理解在一个单一的粒子图片，突出了交换相互作用的重要性，在确定的基态的二维载流子在单层半导体。
2020-08-05 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Anomalous Stark Shift of Excitonic Complexes in Monolayer Semiconductor
单层过渡金属二硫属化物半导体托管强约束的二维激子复合物，并形成一个很好的平台，通过操纵库仑相互作用探测多体物理。量子限制斯塔克效应是动态调谐这些激子复合物发射线的途径之一。在这项工作中，使用高品质的石墨烯/hBN/WS $_2$ /hBN/Au垂直异质结，我们首次证明了，一个面外电场驱动的变化，在四个不同的激子物种，即中性激子，带电激子（trion），带电双激子，和缺陷束缚激子的斯塔克位移从蓝色到红色的符号。这种普遍的非单调斯塔克位移与电场之间的竞争产生的传统的量子限制斯塔克效应驱动的红移和抑制的结合能驱动的异常蓝移的发射线，后者占主导地位，在低场制度。我们还发现，单层TMDC的封装环境中起着重要的作用，波函数传播，因此在确定的蓝斯塔克位移的大小。中性和带电激子物种的结果与Bethe-Salpeter方程的计算非常一致，该方程使用七带每自旋紧束缚哈密顿量。这一发现对研究二维多体相互作用以及开发基于层状半导体的可调谐光电子器件具有重要意义。
2020-10-31 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
How do electronic carriers cross Si-bound alkyl monolayers?
通过夹在n-Si和Hg之间的Si-C结合的烷基链的电子输运的特征在于两种不同类型的势垒，每种势垒在不同的电压范围内占主导地位。在低电压下，电流强烈地依赖于温度，但不依赖于分子长度，这表明在Si中的势垒上的电子发射的传输。在较高的电压下，电流随分子长度呈指数下降，表明隧穿通过分子。隧道势垒估计，从运输和光电发射数据，为~1.5 eV，有效质量为0.25 me。
2005-09-26 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Unveiling Defect-Mediated Carrier Dynamics in Monolayer Semiconductors by Spatiotemporal Microwave Imaging
原子级薄的过渡金属二硫属化物的光电性质与材料中缺陷的存在密切相关，这对于某些应用来说不一定是有害的。例如，缺陷可以导致增强的光电导，这是一个复杂的过程，涉及时域中的电荷产生和复合以及空间域中的载流子传输。在这里，我们报告同时在两种类型的WS2单分子膜的激光照明微波阻抗显微镜的空间和时间的光电导成像。扩散长度和载流子寿命分别从微波信号的空间分布和时间弛豫中直接提取。时间分辨实验表明，光激发载流子的临界过程是空穴从陷阱态的逃逸，这一过程决定了导带中可移动电子的表观寿命。因此，与直觉相反，CVD样品的光电导性比具有较低缺陷密度的剥离单层更强。我们的工作揭示了范德华材料对光激发的电响应的内在时间和长度尺度，这对于它们在新型光电子器件中的应用是至关重要的。
2020-03-03 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Unveiling valley lifetimes of free charge carriers in monolayer WSe$_2$
我们报告纳秒长，栅极依赖的谷寿命的自由载流子在单层WSe $_2$，明确确定的时间分辨克尔旋转和电输运测量相结合。当将费米能级调谐到导带或价带中时，虽然谷极化增加，但存在与电子-声子和自旋-轨道散射一致的相应谷寿命的强烈减小。最长的寿命被认为是自旋极化束缚激子在带隙区域。我们解释我们的研究结果通过两个不同的，费米能级依赖的散射通道的光激发，谷极化亮trions通过暗态或束缚态。通过静电门控，我们证明了过渡金属二硫属化物WSe $_2$可以被调谐为长寿命局域自旋态的理想宿主或允许自由载流子的纳秒谷寿命（> 10 ns）。
2020-02-06 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Perfect charge compensation in WTe2 for the extraordinary magnetoresistance: From bulk to monolayer
用第一性原理计算研究了WTe 2体和层的电子结构。在WTe 2体中发现了完美的电子-空穴（n-p）电荷补偿和高载流子迁移率，这可能导致最近在实验中观察到的大的和非饱和的磁阻（MR）[Ali等人，Nature 514，205（2014）]。WTe 2的单层和双层保持半金属性质，具有相同的空穴和电子载流子浓度。此外，在WTe 2单分子层中也发现了非常高的载流子迁移率，这表明WTe 2单分子层将具有与体材料相同的非凡MR效应，这在纳米结构磁性器件中具有很好的应用前景。
2014-12-29 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Calculation of Carrier Doping-Induced Half-Metallicity, and Transformation of Easy Axis in Two-Dimensional MSi2N4 (M = Cr, Mn, Fe, and Co) Monolayers
该研究利用密度泛函理论计算，考察 MSi2N4（M = Cr、Mn、Fe、Co）单层的稳定性、电磁性质及载流子掺杂诱导的半金属性与易轴转变。
2023-04-21 cond-mat.mtrl-sci
Tuning carrier concentration in a superacid treated MoS$_2$ monolayer
利用光致发光、反射衬度和拉曼散射光谱研究了二（三氟甲烷）磺酰亚胺（TFSI，超强酸）处理对MoS $_2$单分子膜光学性质的影响。它示出，当施加多次，治疗的结果在逐步淬火的三电子发射/吸收和在红移的中性激子发射/吸收与A和B激子共振。基于这一演变，一个trion复杂的B激子在单层MoS $_2$明确确定。作为处理的结果，在低温下观察到的与缺陷相关的发射也从光谱中消失。我们的观察是由于有效的钝化缺陷的MoS $_{2}$单层表面。钝化降低了载流子密度，这又影响了样品中的面外电场。所观察到的载流子浓度的调谐也强烈地影响MoS $_2$单层中的拉曼散射。对于面外A $_1^{'}$和面内E $^{'}$模，在A中性激子附近的共振激发下的拉曼散射的增强被清楚地看到。相反，当激发与相应的三振子共振时，拉曼散射特征变得几乎不可见。这些结果证实了激子电荷态在激发能共振效应中对过渡金属二硫族化合物拉曼散射的作用。
2018-11-30 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Spin- and valley-polarized transport across line defects in monolayer MoS2
本文研究了单层过渡金属二硫属化物中载流子穿过有序线缺陷的弹道传输。我们的研究揭示了由自旋-轨道相互作用、自旋和谷滤波驱动的输运间隙的存在，这两者都源于自旋和动量守恒的简单图像，以及电荷载流子传输的电子-空穴不对称性。利用第一性原理格林函数方法，进一步研究了单层MoS $_2$中实验观察到的有序线缺陷，特别是空位线和反转畴边界的电子输运性质.我们的计算表明，在纳米电子器件的基础上，在单层过渡金属dichalcogenides工程周期线缺陷实现几乎完全的自旋极化的载流子的可能性，从而提出了一个实用的方案，为自旋输运的全电控制。
2016-06-21 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Ambipolar charge injection and transport in a single pentacene monolayer island
电子和空穴被局部注入到并五苯单分子层中。用电子力显微镜测量了注入载流子的二维分布和浓度。在结晶单层岛中，两种载流子在整个岛上离域。在无序单层上，载流子停留在它们的注入点。这些结果提供了深入了解的电子特性，在纳米尺度上，有机单分子膜的有机晶体管和分子器件的性能。
2004-09-24 cond-mat.mtrl-sci
Band-Edge Carrier Trapping Limits Light Emission in WSe$_2$
ETH Zurich（苏黎世联邦理工学院）；University of Bern（伯尔尼大学）
研究发现WSe₂单层中光诱导的价带载流子陷阱导致发光效率受限，揭示了控制此类陷阱对提高光致发光的重要性。
2026-01-04 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Carbon Phosphide Monolayer with Superior Carrier Mobility
具有有限带隙和高载流子迁移率的二维（2D）材料从基础和技术两个角度都在寻求材料。本文采用粒子群优化方法和密度泛函理论，预测了由六角网络中sp2杂化的C原子和sp3杂化的P原子组成的磷化碳（CP）单分子膜的三种几何不同相.两个相，称为α-CP和\b{eta} -CP，分别具有褶皱和屈曲表面，是具有高度各向异性的电子和机械性能的半导体。更值得注意的是，它们在已知的2D半导体中具有最轻的电子和空穴，从而产生优异的载流子迁移率。γ-CP具有扭曲的六边形网络，并表现出狄拉克锥的半金属行为。这些理论研究结果表明，二元CP单分子层是尚未开发的二维材料，在高性能电子学和光电子学中具有很大的应用前景。
2016-01-29 cond-mat.mtrl-sci
Towards Accurate Predictions of Carrier Mobilities and Thermoelectric Performances in 2D Materials
电子与晶格振动模之间的相互作用在决定半导体中载流子输运性质、热电性能以及其他与声子有关的物理量方面起着关键作用。然而，对于二维（2D）材料，目前广泛使用的载流子输运模型只考虑了电子与某些特定声子模之间的相互作用，这往往导致对电子/声子输运性质的预测不准确。本文全面研究了二维IV族和V族单分子膜的全电子-声子耦合及其对载流子迁移率和热电性能的影响，并从群论角度详细分析了电子-声子耦合的选择规则。我们的计算表明，对于浅掺杂的情况下，只允许谷内散射，光学声子模式的贡献显着大于那些从声学声子模式在第IV族元素单层，和LA和一些特定的光学声子模式的总谷内散射的贡献显着。当掺杂增加且允许谷间散射时，Si、Ge和Sn单层薄膜的谷间散射远强于谷内散射，ZA/TA/LO声子模主导谷间散射。总谷间散射的主要贡献是ZA/TO在单层P，ZA/TO在单层As和TO/LO在单层Sb的充分的电子-声子耦合的研究基础上，我们准确地预测在这两个元素晶体中的载流子迁移率和热电优图，并揭示显着减少时，与广泛使用的简化模型的基础上的计算相比。
2020-10-11 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Efficient valley polarization of charged excitons and resident carriers in MoS2 monolayers by optical pumping
我们调查与偏振显微光致发光的光泵浦的谷自由度在电荷可调的二硫化钼单层封装在低温下的六方氮化硼。我们报告了一个大的稳态谷极化的不同激子复合物以下的圆偏振激光激发25毫电子伏以上的中性激子过渡。对于第一次在这种材料中，我们揭示了有效的谷抽运带正电的trions，这是迄今为止难以捉摸的非封装单层由于缺陷和激光诱导的大电子掺杂。我们发现，带负电荷的trions目前的极化70%，这是不寻常的大非共振激发。我们将这种大的谷极化归因于MoS2特殊的能带结构，在单粒子图像中，光学暗激子基态与明亮的导带有序共存，导致负电荷的trions的谷弛豫被抑制。此外，我们表明，圆形激发诱导的动态极化的居民电子和空穴，最近所示的钨基单层。这表现为在圆形和线性激发下不同激子复合物的强度的变化。
2021-10-14 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Anisotropic Bi2O2Se(Te) Monolayer: Realizing Ultra-High Carrier Mobility and Giant Electric Polarization in Two-Dimension
在这里，我们已经确定了单层相的Bi 2 O2 Se作为一个有前途的二维半导体超高载流子迁移率和巨大的电极化的强度。由于强烈的重建起源于层间的静电力，我们已经应用结构预测算法来探索具有最低总能量的Bi 2 O2 Se单层的晶体几何形状。考虑到Se和Te属于同一族，基于类似的方案，我们也研究了Bi_2 O_2 Te单层膜。进一步的计算表明，单层相保持了较高的载流子迁移率，并且适度的带隙将导致在可见光区的强光吸收。特别是Bi 2 O2 Te中的电子迁移率在室温下可高达3610 cm ~ 2 V ~（-1）s ~（-1），几乎是传统过渡金属二硫属化物（TMD）族的10倍。由于其强的结构各向异性，还显示出显著的自发面内和面外电极化的强度以及显著的压电性能，使其在光伏太阳能电池、光电材料和场效应晶体管等领域具有广阔的应用前景。
2019-11-26 cond-mat.mtrl-sci
Non-adiabatic molecular dynamics simulation for carrier transport in a molecular monolayer
本文提出了一种新的方法，利用非绝热分子动力学来研究有机单层膜中载流子的迁移率。这种方法允许使用51，744个计算机核心在大约三个小时内计算825 fs的4802个原子系统，同时保持平面波赝势密度泛函理论水平的精确度。我们对五噻吩丁酸单分子膜的模拟揭示了一种新的载流子输运机制：空穴波函数是由热涨落引起的无序局域化，而空穴的输运是通过态能量交叉过程中的电荷转移实现的.模拟结果还表明，该系统不处于热力学平衡的绝热态布居根据玻尔兹曼分布。我们的模拟是通过引入一个线性的时间依赖近似的哈密顿量在一个fs的时间间隔内，并通过使用电荷修补方法产生的哈密顿量，和重叠片段的方法对角化的哈密顿矩阵。
2012-03-10 cond-mat.mtrl-sci
Monolayer Semiconductor Auger Detector
半导体中的俄歇复合是一种多体现象，其中电子和空穴的复合伴随着其他载流子的激发。由于无辐射，它对光发射有害。受激载流子的多余能量通常会迅速转化为热量，使得俄歇过程难以直接探测。在这里，我们采用了一种技术，其中俄歇激发的载流子被检测到的能力，隧道的半导体通过一个薄的障碍，产生电流。我们采用垂直范德华（vdW）异质结构与单层WSe2作为半导体和宽带隙六方氮化硼（hBN）作为隧道势垒优先传输高能量俄歇激发载流子的石墨电极。俄歇过程的明确特征是当激子由共振激发产生时光电流的上升，以及激子共振随电压的移位导致的负微分光电导。我们检测到空穴俄歇激发的中性和带电激子，俄歇散射是令人惊讶的强弱激发下。在低的，受控的载流子密度下的俄歇载流子的选择性提取是由vdW异质结构实现的，说明了对可用于探测2D材料中的弛豫过程的技术的重要补充。
2020-04-22 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Non-linear resistivity and heat dissipation in monolayer graphene
我们已经实验研究了在二氧化硅衬底上的单层石墨烯器件的导电的非线性性质。这种非线性表现为一个非单调依赖的差分电阻上施加的直流电压偏置样品。在低于~ 70 K的温度下，微分电阻在零偏置附近表现出峰值，这可以归因于载流子的自加热。我们表明，这个峰的形状来自不同的能量耗散机制的载流子的组合。较高载流子温度下的能量耗散主要取决于样品的长度。对于长度大于10 μ m的样品，热损耗由二氧化硅-石墨烯界面处的光学声子决定。
2012-02-15 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
How do Quantum Effects Influence the Capacitance and Carrier Density of Monolayer MoS$_2$ Transistors?
当晶体管栅极绝缘体具有纳米级等效氧化物厚度（EOT）时，由于沟道的量子电容和电荷质心电容，栅极电容（$C_\textrm{G}$）变得小于氧化物电容（$C_\textrm{ox}$）。在这里，我们研究单层的MoS $_\textrm{2}$作为一个原型的二维（2D）通道的电容，同时考虑空间变化的潜力，电荷密度，和状态密度。在0.5 nm EOT处，单层MoS $_\textrm{2}$电容小于其量子电容，对于0.5 V和1 V之间的栅极击穿电压，将n型沟道的单栅极$C_\textrm{G}$限制在$C_\textrm{ox}$的63%和78%之间。尽管有这些限制，对于双栅极器件，单层MoS $_\textrm{2}$的导通态$C_\textrm{G}$在0.5 nm EOT时比硅的导通态大50%，在1 nm EOT时比InGaAs的导通态大三倍以上，这表明2D半导体在未来的技术节点上有望用于纳米级器件。
2023-02-14 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Charge carrier transport asymmetry in monolayer graphene
在温度低至$T$ = 2 K和磁场高至$B$ = 8 T的条件下，测量CVD生长的单层石墨烯的电导率和霍尔效应作为栅极电压$V_{g}$的函数。在显示电荷中性点$V_{NP}$位置的正$V_{g}$处观察到最小电导率。随着$T$降低，$V_{NP}$首先降低，但在低$T$时停止降低。电导率的滞后表现出类似的行为：它随着$T$的降低而降低，并在低$T$时消失。在低密度的电荷载流子$|n|=(n,p)$下观察到显著的不对称性：空穴的迁移率小于电子的迁移率。不对称性随着$|n|$的增加而减小。观察到由霍尔效应确定的$|n|$的值小于由$V_{g}$诱导的全值。在强垂直$B$中，在纵向电导率$σ_{xx}$中观察到Shubnikov-de Haas（SdH）振荡，以及半整数量子霍尔平台。发现从SdH振荡确定的$|n|$等于由$V_{g}$引起的全值，而不是霍尔效应。所有观察到的现象的解释模型进行了讨论。
2018-01-10 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Half-metallicity in honeycomb-kagome-lattice Mg3C2 monolayer with carrier doping
为了获得高集成度、高性能的自旋电子器件，二维半金属材料一直是人们研究的热点。在这里，我们提出了一种具有蜂窝-kagome晶格的稳定的2D材料，即，基于第一性原理计算的Mg3 C2单分子层。该单层在其基态下是反铁磁（AFM）半导体。我们进一步证明，在这种二维材料中，从AFM半导体到铁磁半金属的转变可以通过载流子（电子或空穴）掺杂来诱导。这种磁性转变可以用Stoner判据来理解。此外，半金属度对于电子掺杂的系统来自于碳（C）原子的2 pz轨道，而对于空穴掺杂的情况来自于C2 px和2 py轨道。我们的研究结果突出了一种新的有前途的材料，具有可控的磁性和电子性能，面向2D自旋电子应用。
2018-03-15 cond-mat.mtrl-sci
Correlation between morphology and transport properties of quasi-free-standing monolayer graphene
研究了不同温度下氢嵌入形成的准自支撑单层石墨烯（QFMLG）的形貌，并讨论了其与输运性质的关系。通过扫描隧道显微镜在600 ° C和800°C下形成的QFMLG上观察到石墨烯-衬底界面处不完全氢嵌入对应的特征。它们作为带电杂质有助于载流子散射。在1000°C时，SiC衬底中出现空洞和石墨烯的褶皱，使载流子迁移率显著降低。
2014-11-19 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Two Dimensional Allotropes of Arsenene with Wide Range of High and Anisotropic Carrier Mobility
考虑到近年来用于制造2D材料的实验技术的快速发展，期望在不久的将来实验实现各种单层。受蜂窝状单分子膜研究的启发，利用第一性原理计算研究了非蜂窝状和多孔同素异形单分子膜的稳定性和载流子迁移率.除了五个蜂窝结构的砷烯，共八个其他结构被认为是在这项研究中。一个广泛的分析，包括能量，声子谱和力学性能证实，这些结构是能量和动态稳定。所有这些结构都是半导体，其带隙范围从约1 eV到约2.5 eV不等。值得注意的是，这些单层同素异形体具有高达几百cm^{2}V^{-1}s^{-1}的各向异性载流子迁移率，这与众所周知的2D材料如黑色磷烯和单层MoS_{2}相当。结合这种宽带隙和优越的载流子迁移率，这些单层同素异形体可以是下一代纳米器件的优越性能的有希望的候选者。我们进一步探索了这些单层同素异形体的光催化水分解，发现砷烯单分子膜具有潜在的可见光驱动的光催化水分解的用途。
2018-11-23 cond-mat.mtrl-sci
Polarity Reversed Robust Carrier Mobility in Monolayer MoS2 Nanoribbons
利用第一性原理计算和形变势理论，研究了单层MoS 2片和纳米带的本征载流子迁移率（μ）.与形成纳米带时石墨烯中μ的急剧三个数量级的劣化相反，扶手椅型MoS 2纳米带中μ的大小与单层MoS 2片中的μ的大小相当，尽管随宽度振荡。令人惊讶的是，观察到室温输运极性反转，其中空穴（h）和电子（e）的μ在薄片中为200.52（h）和72.16（e）cm 2 V-1 s-1，并且在4 nm宽的纳米颗粒中为49.72（h）和190.89（e）cm 2 V-1 s-1。μ和极性反转的鲁棒幅度可归因于MoS 2纳米带中固有的边缘状态的不同特性。我们的研究表明，宽度减少与边缘工程提供了一个很有前途的路线，提高输运性能的二硫化钼纳米结构。
2013-10-26 cond-mat.mtrl-sci
Carrier Dynamics in High-density Photo-doped MoS$_2$: Monolayer vs Multilayer
本文对比研究单层与多层 MoS$_2$ 在接近 Mott 密度的高光掺杂密度下的载流子动力学，揭示整体能带结构导致的显著差异及激子解离等机制的作用。
2024-07-06 cond-mat.mtrl-sci
Carrier-Resolved Attosecond Valley Polarimetry of Monolayer MoS$_2$
Louisiana State University（路易斯安那州立大学）；Binghamton University（宾汉姆顿大学）
本研究通过半导体布洛赫方程模拟，利用阿秒瞬态吸收将MoS₂的Mo 4p半芯边作为谷偏振测量仪，实现了载流子分辨的谷偏振测量，可实时追踪谷偏振的产生与演化。
2026-09-01 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Carrier mobilities of Janus transition metal dichalcogenides monolayers studied by Born effective charge and first-principles calculation
二维Janus过渡金属二硫属化合物（TMD）是一类具有独特物理性质的新型材料。然而，大多数Janus TMD的载流子迁移率的变形势理论（DPT）计算是不可靠的，由于晶格散射未考虑的一部分。在本文中，我们提出了一种新的玻恩有效电荷（BEC）方法来计算Janus TMD的载流子迁移率，该方法包含了DPT中忽略的重要因素。利用密度泛函微扰理论，BEC可用于计算纯的和有缺陷的Janus TMD。得出了载流子迁移率与BEC值的关系，即BEC值越小，电子或空穴迁移率越高。利用这种新方法，我们计算了目前研究较多的含缺陷和不含缺陷的JanusTM器件的载流子迁移率。该方法可为选择高载流子迁移率2D材料的高通量计算提供参考。
2022-03-04 cond-mat.mtrl-sci
The Coulomb interaction in monolayer transition-metal dichalcogenides
近年来，著名的Keldysh势被广泛用于描述单层过渡金属二硫族化合物中少体配合物的库仑相互作用。使用这种潜在的模型带电激子（trions），人们发现一个强烈的依赖于单层是否悬浮在空气中，支持SiO $_2$，或封装在六方氮化硼的结合能。然而，三振子结合能的经验值显示弱依赖于单层配置。这一缺陷表明，库仑势的描述仍然缺乏这类重要的材料。我们解决这个问题，并得出一个新的潜在的形式，它考虑到三个原子片，构成一个单层的过渡金属dichalcogenides。新势自洽地支持（i）中性激子的非氢Rydberg系列，以及（ii）trion结合能对环境的弱依赖性。此外，我们确定了一个重要的trion晶格耦合由于声子云附近的带电复合物。另一方面，中性激子由于其电荷中性和小的玻尔半径的汇合而与晶格具有较弱的耦合。
2018-09-25 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Biexciton fine structure in monolayer transition metal dichalcogenides
原子薄的过渡金属二硫属化物（TMDC）半导体的光学性质是由强库仑相互作用导致的相关多体复合物的出现所形成的。特殊的电子-空穴交换特性决定了TMDC可以用来研究库仑配合物的基础和应用性质，如激子的谷去极化和三电子的精细结构分裂。这些材料中的双激子较少被理解，并且直到最近才确定它们在光谱上位于激子和trion之间。在这里，我们表明，在单层TMDC的双激子表现出独特的精细结构的顺序，由于电子-空穴交换的毫电子伏。单层WSe $_2$上的超快泵浦-探测实验揭示了决定性的双激子签名和与微观理论非常一致的精细结构。我们提供了一种途径，以前所未有的精度访问双激子光谱，这是有价值的超越类TMDC，并了解更高的库仑配合物的影响下的电子-空穴交换。
2018-01-12 cond-mat.mtrl-sci
Dynamic screening of quasiparticles in WS$_2$ monolayers
我们揭示了准粒子屏蔽对单层WS $_2$非平衡激子动力学的影响。我们报告泵浦光子能量依赖的激子蓝移和红移的时间分辨反射率对比度测量。基于唯象模型，我们分离出激子和自由载流子对准自由粒子带隙、激子结合能和线宽展宽的重整化的有效影响。通过这一点，我们的工作不仅提供了一个全面的图片的竞争现象，在WS $_2$光激发时的激子动力学，但也表明，激子和载流子的库仑相互作用的动态屏蔽的贡献显着不同。
2023-01-26 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Intrinsic Electrical Transport and Performance Projections of Synthetic Monolayer MoS2 Devices
我们展示了通过化学气相沉积（CVD）生长的单层MoS 2，其输运性质在宽范围的载流子密度（高达~10^13 1/cm^2）和温度（80-500 K）下与最佳剥离器件的输运性质相当。转移长度测量表明，在300 K和实际载流子密度（>2x10^12 1/cm^2）下，SiO2衬底上的单层迁移率约为20 cm 2/V/s。我们还证明了迄今为止报道的最高电流密度（~270 uA/um或44 MA/cm^2），在300 K的80 nm器件从CVD生长的单层MoS 2。使用模拟，我们讨论了单层二硫化钼的改进仍然需要满足低功耗（LP）和高性能（HP）应用的技术路线图要求。这些结果是迈向基于单层半导体的大面积电子学的重要一步。
2016-11-21 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
First-principles Study of Carrier Mobility in MX (M=Sn, Pb; X=P, As) Monolayers
本研究通过基于玻尔兹曼输运理论的第一性原理计算，探究MX单层膜的载流子迁移率特性，发现SnP电子迁移率最高，且6%双轴应变可使其迁移率大幅提升，为二维半导体材料研发提供了新候选。
2024-03-11 cond-mat.mtrl-sci
Valley Carrier Dynamics in Monolayer Molybdenum Disulphide from Helicity Resolved Ultrafast Pump-probe Spectroscopy
利用螺旋度分辨的非简并超快泵浦-探测光谱研究了温度降至78 K时单层MoS 2中高对称性K点附近的谷相关载流子动力学。单层MoS 2显示出显著的瞬态反射信号，与双层和块状MoS 2形成鲜明对比，这是由于在降维时多体效应的增强。螺旋度分辨的超快时间分辨结果表明，谷极化在散射过程使其无法区分之前仅保留了几个ps。我们认为，谷极化的动态退化主要是由于剥离的二硫化钼样品中的缺陷态的激子捕获。我们的实验和紧束缚模型分析还表明，完美的谷CD选择性是相当强大的K点的无序，但迅速衰减的高对称性点的动量空间中的无序的存在。
2013-11-14 cond-mat.mtrl-sci physics.optics
Engineering bandgaps of monolayer MoS2 and WS2 on fluoropolymer substrates by electrostatically tuned many-body effects
本征电学和激子性质的单层过渡金属二硫属化物的CYTOP氟聚合物基板上进行了研究，大大抑制无意掺杂和介电屏蔽。采用固态回溯法在单层WS2中观察到双极输运行为。单层MoS2和WS2的激子性质由绷带重整化、泡利阻断和载流子屏蔽对载流子掺杂之间的复杂相互作用决定。
2016-04-27 cond-mat.mtrl-sci
Gate Voltage Control of Transition Metal Dichalcogenide Monolayers Quantum Yield
二维过渡金属二硫属化物（2D-TMD）单原子膜显示出显著的半导体特性，是实验研究的热点之一，最近的实验表明，当静电掺杂使MoS 2和WSe 2单原子膜成为本征半导体时，它们的量子产率可以接近1。然而，现有的理论描述并没有给出一个理解的物理机制的量子yield.This工作是试图提出一个一致的半唯象理论的光致载流子弛豫在2D-TMD，这使得获得的分析依赖于施加到FET栅极的电压的量子产率。我们考虑一个标准的实验情况下，当2D-TMD单层和金属栅极是平板电容器的板，电容器的电荷与栅极电压成正比。对于自由电子和空穴的复合（辐射和非辐射俄歇复合）和激子的复合（辐射和俄歇复合），计算了TMD单层量子产率对栅电压和载流子产生率的依赖关系。在这两种情况下，在固定的栅电压下，量子产率对栅电压和光生载流子产生速率的依赖关系的解析表达式。定量协议与实验允许总结的相关性所提出的理论模型的描述载流子的光生和复合在2D-TMD单层。所得结果表明，2D-TMD量子产率控制的栅极电压的可能性，并表明2D-TMD是现代光电子器件的有前途的候选人。
2019-09-22 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Semiconducting Monolayer Materials as a Tunable Platform for Excitonic Solar Cells
最近出现的二维单层材料具有可调的光电性能和高载流子迁移率提供了新的机会，高效，超薄激子太阳能电池替代那些基于共轭聚合物和小分子供体。使用第一性原理密度泛函理论和多体计算，我们证明，单层的六方氮化硼和石墨烯（CBN）结合常用的受体，如PCBM富勒烯或半导体碳纳米管可以提供激子太阳能电池与可调的吸收带隙，施主-受体界面能带对准，和功率转换效率，以及新颖的设备架构。对于CBN-PCBM器件的情况下，我们预测的限制的功率转换效率是在10 - 20%的范围内，这取决于CBN单层结构。我们的研究结果表明，在可调的，高效的，无聚合物的薄膜太阳能电池，其中未开发的激子和载流子传输制度发挥作用的单层材料的可能性。
2012-06-25 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Performance Analysis of uniaxially strained Monolayer Black Phosphorus and Blue Phosphorus n-MOSFET and p-MOSFET
在这项工作中，我们提出了一个计算研究的可能性应变工程在单层黑磷（黑P）和蓝磷（蓝P）的MOSFET。利用密度泛函理论中的广义梯度近似（GGA）计算了器件的能带结构、载流子有效质量、能带极值处的载流子密度等材料特性，并利用自洽非平衡格林函数（NEGF）模拟了器件的输出特性、导通电流、击穿电压等性能指标。这种应变黑色P和蓝色P基MOSFET。我们的模拟表明，蓝色P中的载流子有效质量对Z字形和扶手椅方向上施加的应变更敏感。蓝P在n-MOS和p-MOS的应变工程中更敏感。除了在扶手椅方向上具有应变的黑色P基FET之外，总体上蓝色P（黑色P）n-MOSFET（p-MOSFET）在传输方向上具有拉伸（压缩）应变的情况下显示出性能的中度至显著的改善。
2016-02-23 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Control of valley polarization in monolayer MoS2 by optical helicity
电子和自旋电子器件依赖于固体中的自由载流子分别携带电荷和自旋的事实。然而，载流子还有其他性质可以在新的器件系列中加以利用。特别地，如果在动量空间中存在两个或更多个导（或价）带极值，则将载流子限制在这些谷中的一个中允许谷电子器件的可能性。这种谷极化已被证明是通过使用应变和磁场，但这些方法都不允许动态控制。最近，已经提出了对具有破缺的反转对称性的石墨烯中的谷占据的光学控制，但是在实验上仍然难以实现。在这里，我们表明，光泵浦与圆偏振光可以实现完整的动态谷偏振单层二硫化钼，一个二维（2D）的非中心对称晶体的直接能隙在两个谷。此外，这种偏振保持长于1 ns。我们的研究结果表明，在二硫化钼单层的光谷控制和谷为基础的电子和光电应用的可行性。
2012-05-08 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Exciton formation assisted by longitudinal optical phonons in monolayer transition metal dichalcogenides
我们研究了一种机制，通过该机制，通过LO（纵向光学）声子辅助散射过程后，单层过渡金属二硫属化物的光激发产生激子。激子的形成时间计算作为激子的质心波矢量，电子和空穴的温度，和载流子密度的已知值的Fröhlich耦合常数，LO声子能量，晶格温度，和激子的结合能在层状结构的函数。对于单层钼$_2$，我们获得超快激子形成时间在亚皮秒的时间尺度上在5 $\times$ 10 $^{11}$厘米$^{-2}$和载流子温度小于300 K的电荷密度，与最近的实验结果（$\approx$ 0.3 ps），在很好的协议。虽然激子主要在低载流子温度（$\approx$ 30 K）下在零质量中心波矢量处产生，但是激子形成时间在载流子的较高温度（$\ge $ 120 K）下在非零波矢量处最快。结果表明，激子形成时间对载流子密度的平方律反比依赖关系，与光致发光对激发密度的平方律依赖关系一致。我们的结果表明，激子在示例性单层硒化物基二硫属化物（MoSe $_2$和WSe $_2$）中比在硫化物基二硫属化物（MoS $_2$和WS $_2$）中更快地形成。
2016-09-21 cond-mat.mtrl-sci
Strain-Tunable Opto-electronics in PdS$_2$ Monolayer: the Role of Band Nesting and Carrier-Phonon Scattering
基于第一性原理计算，本文发现PdS$_2$单层在双轴拉伸应变下具有光学吸收峰红移和载流子迁移率显著提升的特性，揭示了能带嵌套和载流子-声子散射抑制的机制，为柔性光电器件设计提供了新途径。
2025-11-04 cond-mat.mtrl-sci
Sustained Robust Exciton Emission in Suspended Monolayer WSe_2 within the Low Carrier Density Regime for Quantum Emitter Applications
该研究通过悬浮处理单层WSe_2，显著抑制低载流子密度下的Shockley-Read-Hall复合与载流子俘获，实现光致发光强度和量子产率的数量级提升，为紧凑型低功耗量子发射器提供了新方案。
2024-02-27 cond-mat.mtrl-sci physics.optics
