Prediction of a Feshbach Resonance in the Below-the-Barrier Reactive Scattering of Vibrationally Excited HD with H
采用精确的势能面，对HD分子与H原子碰撞产生的振动猝灭进行了量子反应散射计算。本文给出了碰撞能量在1 ~ 10，000 cm $^{-1}$之间的化学反应HD（$v=1, \ j=0$）+ H $\rightarrow$ D + H $_2$（$v'=0, \ j'$）的态-态截面，并首次观察到低能区的费什巴赫共振.共振是由于耦合的振动绝热势相关的$v=1, \ j=1$水平的HD分子，它是由一个单一的分波的贡献占主导地位。讨论了共振态的动力学行为、相行为和寿命等性质。
2020-06-18 physics.chem-ph
Molecular Electron Transfer in Optical Cavities: From Excitonic to Vibronic Polaritons
Kyoto University（京都大学）；Hokkaido University（北海道大学）
本文通过HEOM方法研究光学腔耦合分子中的电子转移动力学，揭示极子形成中的共振和集体效应，并展示强耦合下电子转移速率饱和特性，揭示了量子干涉对转移速率的影响。
2026-02-27 cond-mat.mes-hall physics.chem-ph quant-ph
Electronic-vibrational resonance does not alter steady-state transport in natural light-harvesting systems
随时间变化的2D电子光谱中的振荡作为与电子-振动共振相互作用相关的光捕获系统中的量子相干性的证据出现。然而，自然界是在非平衡的稳态中发生的，因此这些论点与自然过程的相关性尚不清楚。在这里，我们研究的作用，在非平衡稳态的光合二聚体的非相干光激发的自然场景中的分子内振动。据发现，与激子状态之间的能量差共振的振动不增加量子产率，也不增加与自然非平衡稳态中的非共振振动相比，与运输相关的位间相干性的虚部。也就是说，振动-电子共振相互作用不会改变自然非相干光激发条件下的能量传输。
2022-12-28 physics.bio-ph physics.chem-ph quant-ph
Polaritonic Chemistry Enabled by Non-Local Metasurfaces
本文提出用非局域超表面替代 Fabry-Perot 腔实现振动强耦合，并通过表面晶格共振将对硝基苯乙酸酯的溶剂解速率提高 2.7 倍，为极化激元化学提供了免对准、可大面积应用的新平台。
2024-02-23 physics.chem-ph physics.optics
Stochastic resonance in vibrational polariton chemistry
本研究采用双空间运动层次方程结合树张量网络态求解器，发现振动强耦合下腔修饰化学反应存在随机共振，且速率增强效应与腔阻尼程度、耦合分子数相关。
2025-01-17 physics.chem-ph physics.optics quant-ph
Electron collisions with cyanoacetylene HCCCN: vibrational excitation and dissociative electron attachment
我们实验探测电子碰撞HC $_3$ N的能量范围从0到10 eV的振动激发和解离电子附着的重点。振动激发横截面显示了许多模式特异性的共振：两个主要的$π^*$共振在所有振动模式的激发中可见，然而，宽的$σ^*$共振仅在某些键拉伸振动模式中可见。较低的$π^*$共振显示出明显的回飞棒结构。由于它与源自长程电子-分子相互作用的阈值峰重叠，因此干涉图案相当不寻常。有些令人惊讶的是，在弹性散射截面中也可以看到回飞棒结构。解离电子附着截面与Gilmore和Field [J. Phys. B 48（2015）035201]的数据定性一致，但是，在绝对值中发现了大约两倍的差异。
2018-12-03 physics.chem-ph
Angle-Independent Plasmonic Substrates for Multi-Mode Vibrational Strong Coupling with Molecular Thin Films
最近已经探索了基于等离子体共振的分子到光学腔的振动强耦合，因为等离子体近场可以在亚衍射极限体积中提供强耦合。这种场局部化使耦合强度最大化，这对于改变分子的振动响应并由此操纵化学反应至关重要。在这里，我们展示了一个角度无关的等离子体纳米盘基板，克服了传统的法布里-珀罗光学腔的局限性，因为该设计可以与基板表面上的所有分子强烈耦合，而不管分子取向如何。我们表明，等离子体基片提供了强耦合与C=O的振动拉伸的沉积膜的PMMA。我们还表明，等离子体共振的大线宽允许同时强耦合到两个，正交水对称和不对称的振动模式在一个薄膜的硫酸铜一水合物沉积在基板表面上。建立了三耦合振子模型，分析了等离子体共振与这两种水模的耦合强度。通过对纳米盘直径的精确控制，通过模式系统地调谐等离子体共振，其中到两种模式的耦合强度作为等离子体频率的函数而变化，并且对于一定范围的直径同时实现到两种模式的强耦合。这项工作可能有助于进一步研究操纵分子的基态化学景观，同时扰动多个振动模式，并增加耦合强度在子衍射极限体积。
2021-02-22 physics.chem-ph physics.optics
Collective resonance light scattering from thermally relaxing systems in cavities
School of Science and Engineering, The Chinese University of Hong Kong, Shenzhen（香港中文大学（深圳）理学院）
研究非相互作用分子在自由空间和光学腔体中稳态共振光散射，考虑局部热弛豫，分析散射谱随分子数的变化及腔体-分子耦合的影响，揭示瑞利峰强度和极子或荧光谱权重的集体趋势。
2026-05-11 physics.chem-ph
Vibration-assisted resonance in photosynthetic excitation energy transfer
理解自然光合能量收集系统的有效性如何从量子相干性和环境噪声之间的相互作用中产生，这对量子理论来说是一个重大挑战。最近人们开始认识到，离散的分子振动模式可能在这类系统的动力学中起重要作用。作为一种替代计算要求高的数值方法，我们提出了一个微观机制，分子内的振动有助于能量转移的效率和方向性。激发的振动态通过系统产生共振路径，支持快速有效的能量传输。振动阻尼与分子能级的自然下坡排列一起给予能量流内在的方向性。分析和数值计算结果表明，显着增强的能量传输的效率和方向性，可以直接关系到振动和激子能级之间的共振的存在。
2013-10-16 physics.bio-ph physics.chem-ph quant-ph
Rotational energy levels in the ground vibrational state of methane with kHz-level accuracy from comb-referenced double-resonance and Lamb-dip spectroscopies
Umeå University（于默奥大学）；National Metrology Institute of Japan, National Institute of Advanced Industrial Science and Technology（日本国家计量院，先进产业科学技术研究所）；Keio University（庆应义塾大学）；University of Virginia（弗吉尼亚大学）
通过梳状参考双共振和兰姆凹谱学，确定甲烷基态旋转能级差异，实现kHz级精度，揭示基态术语值及旋转数至J=12的精确数据。
2026-05-13 physics.chem-ph
Resonant Vibrational-Electronic Coupling between Photosynthetic Excitons is Inadequately Described by Reduced Basis Sets
振动电子共振及其在能量和电荷转移中的作用已经在几种光合作用蛋白质中进行了实验和理论研究。使用一个典型的光合作用蛋白质的二聚体建模，我们对比这样的激子的描述提供了一个精确的基组描述，而不是一个基组与降低振动维数。使用减少的分析描述的完整的哈密顿量，我们表明，在存在振动激发电子激发以及未激发的网站，建设性的干扰，这样的基础状态之间的激子之间的振动耦合导致振动激发量子的增加而逐渐变得更强。这种效应导致三个显着的特征耦合激子通过振动电子共振，这是没有被捕获的基组与降低振动维数-1。振动电子共振准则本身，2. vibronically辅助完美的离域网站之间，即使纯电子混合网站之间是不完善的，由于充满活力的障碍，3。伴随电子振动激子的核畸变对于涉及更高振动量子的共振电子振动耦合变得越来越大。在光谱学上可观察到的限制的减少基组描述的振动电子共振，几个差异被认为是在吸收和发射光谱，但可能会被掩盖的压倒性的线加宽的帐户。然而，我们发现，一些功能，如电子振动激子离域和振动畸变与电子激发，这最终决定了激发态波包运动和弛豫过程，基本上没有描述下减少基组描述的电子振动共振。
2020-09-02 physics.bio-ph physics.chem-ph
High-resolution resonance-enhanced multiphoton photoelectron circular dichroism
光电子圆二色性（PECD）是一种高灵敏度的对映体特异性光谱，可用于研究气相中手性分子的单光子电离或多光子电离。在飞秒激光器研究的短脉冲极限下，共振增强多光子电离（REMPI）是相当瞬时的，并且由于有限的频率分辨率，通常通过一个以上的振动或电子中间态同时发生。相比之下，在REMPI光谱中的振动分辨率可以使用纳秒激光器实现。在这项工作中，我们遵循高分辨率的方法，使用可调谐窄带纳秒激光测量REMPI-PECD通过不同的振动能级在中间3s和3 p里德堡状态的茴香酮。我们观察到PECD基本上是独立的振动水平。手性灵敏度的这种行为可能为多组分混合物中对映异构体特异性分子鉴定铺平道路：人们可以特异性地激发不同分子的尖锐的振动分辨跃迁，以区分混合物中的不同手性物质。
2020-01-31 physics.chem-ph
On enhanced sensing of chiral molecules in optical cavities
利用手性分子对入射左右手圆偏振光的差分响应来传感分子的手性。目前，显著的努力针对增强来自分子的弱差分信号，目标是将手性光谱仪的能力扩展到较低的分子浓度或小的分析物体积。以前，已经引入了用于增强振动圆二色性的光学腔。它们的增强是由螺旋度保持腔模式介导的，该腔模式由于其简并的TE和TM分量而保持光的手性。在这篇文章中，我们简化了腔的设计，并数值比较它与以前的一个使用一个改进的模型的手征分子的响应。我们使用的分子共振参数表明，腔能够带来的振动圆二色性信号超过典型的光谱仪的检测阈值的浓度是一个到三个数量级小于那些需要没有腔，对于一个固定的分析物体积。当前光谱仪的频率分辨率导致新（先前）设计的一个数量级（两个数量级）以上的增强。随着频率分辨率的提高，新设计实现了三个数量级的增强。我们表明，TE/TM简并在完美的螺旋度保持模式是由固有的腔的因素解除。更令人惊讶的是，这种简并性也被分子本身提升，因为它们缺乏电磁对偶对称性，也就是说，由于光分子相互作用期间螺旋度的部分变化。
2021-02-01 physics.chem-ph physics.optics
Leveraging MMW-MMW Double Resonance Spectroscopy to Understand the Pure Rotational Spectrum of Glycidaldehyde and 17 of Its Vibrationally Excited States
通过毫米波双共振光谱技术改进甘油醛基态振动态的旋转参数，并发现11个新振动激发态，同时探讨其在Sgr B2(N)区域的丰度限制。
2025-03-28 physics.chem-ph
Dissociative electron attachment and electron-impact resonant dissociation of vibrationally excited O2 molecules
利用R矩阵方法计算了氧分子的从头算共振曲线，计算了氧分子的电子碰撞解离和电子附着解离的态-态截面。当O2处于其振动基态时，两个过程的主要贡献来自于$O_2^-$的$^2Π_u$共振态，但具有来自于$^4Σ$共振态的显著贡献。振动激发导致来自低位$^2Π_{g}$共振的贡献增加，这两个过程的截面大大增加，并且阈值向较低能量移动。这些结果提供了重要的输入模型的含氧等离子体在非平衡条件下。
2015-01-08 physics.atom-ph physics.chem-ph physics.plasm-ph
Calculated low-energy electron-impact vibrational excitation cross sections for CO2 molecule
在简正模分离近似下，考虑了CO2分子基态电子态受电子碰撞通过CO2-（2Π）形状共振的振动激发截面.计算每个振动模式的共振曲线和宽度。计算假设正常模式之间的去耦，并采用局部复势模型的核动力学的治疗，通常采用的电子散射涉及双原子分子。结果被提出为激发高达10个振动能级在每个模式和文献中存在的数据进行了讨论与比较。
2016-10-29 physics.chem-ph physics.plasm-ph
Clusters of Exceptional Points for a Laser Control of Selective Vibrational Transfer
当分子暴露于激光场时，所有的无场振动态都变成共振态，用Floquet理论计算出复杂的准能量。有许多方法可以产生这种准能量对的聚结，并选择适当的波长-强度，在激光参数平面中定义例外点（EP）。我们为分子离子H $_2^+$穿上了这些出现在簇中的例外点的详尽地图。这样的集群可以用来定义几个振动转移的情况下，意味着超过一个单一的例外点，交换单个或多个振动量子。最终目标是通过将初始（例如热）布居转移到最终（例如基态）单振动态来实现分子振动冷却。当分子暴露于激光场时，所有的无场振动态都变成共振态，用Floquet理论计算出复杂的准能量。有许多方法可以产生这种准能量对的聚结，并选择适当的波长-强度，在激光参数平面中定义例外点（EP）。我们为分子离子H $_2^+$穿上了这些出现在簇中的例外点的详尽地图。这样的集群可以用来定义几个振动转移的情况下，意味着超过一个单一的例外点，交换单个或多个振动量子。最终目标是通过将初始（例如热）布居转移到最终（例如基态）单振动态来实现分子振动冷却。
2011-03-21 physics.atm-clus physics.chem-ph quant-ph
Effects of Electron-Vibrational Interaction in Polariton Luminescence: Non-Markovian Fano Resonances and Hot Luminescence
我们发展了一个考虑分子振动的极化激元发光的非马尔可夫理论。计算是在极化激元基础上进行的。我们已经表明，频移和极化激元谱线展宽强烈依赖于频率依赖的激子对极化激元的贡献。在单模微腔中，我们的非马尔可夫理论预测了极化激元发光中的Fano共振，并且在低频振动的分子内性质的情况下，谱线随着分子总数的增加而变窄。该理论使我们能够考虑类似于分子和晶体的热发光的非平衡（热）激子-极化激元发光。这为在有机纳米器件中观察它开辟了一条道路。
2022-04-17 cond-mat.mes-hall physics.chem-ph
Strong coupling and the C=O vibrational bond
本文以C=O伸缩共振为例，通过两种建模方法评估聚合物材料中分子共振的Rabi劈裂强度，并与实验对比，从而利用材料参数预测强耦合潜力并推导分子偶极矩和真空腔场强度。
2023-07-06 physics.chem-ph
Pressure-induced changes of the vibrational modes of spin-crossover complexes studied by nuclear resonance scattering of synchrotron radiation
记录了自旋交叉复合物STP和ETP的核非弹性散射（NIS）谱（STP = [Fe（1，1，1-三[N-（2-吡啶基甲基）-N-甲基氨基]甲基g-乙烷）]（ClO 4）2和ETP = [Fe（1，1，1-三[N-（2-吡啶基甲基）-N-甲基氨基]甲基g-丁烷）]（ClO 4）2）在30 K和室温下以及在环境压力和外加压力下（2.6 GPa）。通过降低温度和在室温下施加压力观察到从高自旋（HS）到低自旋（LS）状态的自旋转变，并且由于LS异构体中较小的体积而被分配给铁键拉伸模式的硬化。
2012-06-15 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Geometric Stochastic Resonance
一个布朗粒子在振动力作用下穿越多孔膜时表现出随机共振，其性质强烈依赖于膜两侧封闭腔的几何形状。这种随机共振的表现既不需要能量障碍，也不需要熵障碍，因此可以被视为纯粹的几何效应。这种效果的大小是敏感的空腔和孔隙的几何形状，从而导致独特的最佳同步条件。
2012-06-08 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech physics.chem-ph
Energy-efficient pathway for selectively exciting solute molecules to high vibrational states via solvent vibration-polariton pumping
选择性激发目标分子到高振动态在液相中是低效的，这限制了红外泵浦用于催化基态化学反应。在这里，我们证明，这种低效率有时可以解决限制振动强耦合条件下的液体的光腔。对于13 CO2溶质在12 CO2溶剂中的液体溶液，腔分子动力学模拟表明，在适当的共振条件下，用强激光脉冲激发溶剂的极化子（混合光-物质态）可能导致溶质的非常强（> 3量子）和超快（< 1 ps）的激发，即使溶剂最终几乎没有被激发。相比之下，在腔外，相同的输入脉冲能量密度可以激发溶质只有一半的振动量子和激发的选择性低。我们的发现是强大的，在不同的腔体积下，这可能会导致可观察到的腔增强的法布里-珀罗腔中的IR光化学反应。
2022-06-23 cond-mat.mes-hall physics.chem-ph physics.optics
Electron--impact resonant vibration excitation cross sections and rate coefficients for carbon monoxide
在0-10 eV能量范围内，计算了CO分子81个振动态的共振振动和转动-振动激发截面，并假定激发是通过2 π共振进行的.使用R-矩阵方法进行的静态交换加极化计算用于估计作为核间分离的函数的共振位置和宽度。核运动的影响被认为是使用本地复势模型。从振动基态激发的实验数据得到了很好的一致性。激发速率和截面作为初始CO振动态的函数提供给所有的基态振动能级。
2012-06-11 physics.chem-ph physics.plasm-ph
From Steady-State to Ultrafast: Resonance Raman Approaches for Biological Samples
Université Paris-Saclay, CEA, CNRS, Institute for Integrative Biology of the Cell (I2BC)（巴黎萨克雷大学，法国原子能和替代能源委员会，法国国家科学研究中心，细胞整合生物学研究所）
该研究针对生物体系中目标生色团振动信号被基质掩盖的问题，介绍共振拉曼（RR）光谱的原理，并扩展出飞秒受激共振拉曼光谱（FSRRS），实现复杂体系中瞬态物种的分离。
2026-08-25 physics.bio-ph physics.chem-ph q-bio.BM
Trap Mediated Energy Transport via Vibronic Resonance
针对扩展体系振动精确处理成本高、难揭示能量输运相关振动机制的问题，提出激子耦合聚集体的有效简正模式方法，将高维哈密顿量降为独立一维哈密顿量，在三聚体模型中验证了振动电子共振下陷阱介导的能量输运并揭示相关振动机制。
2020-11-07 cond-mat.soft physics.chem-ph
