First-order kinetics bottleneck during photoinduced ultrafast insulator-metal transition in 3D orbitally-driven Peierls insulator CuIr$_{2}$S$_{4}$
利用全光超快多脉冲时间分辨光谱技术研究了CuIr $_{2}$ S $_{4}$中光诱导三维Peierls类绝缘体-金属(IM)跃迁的超快动力学.低- $T$对称性破缺状态的结构相干性在高于$F_{\mathrm{c}}\approx3$ mJ/cm $^{2}$(在1.55-eV光子能量下)的阈值激发通量的亚皮秒时间尺度上被强烈抑制,导致结构不均匀的瞬态,其在恢复到原始低- $T$状态之前持续几十皮秒。电子顺序显示在$\sim0.6$ ~mJ/cm $^{2}$的显著较低的注量阈值下的瞬态间隙填充。这些数据表明,光诱导过渡到高- $T$金属相的结构动力学是由一阶过渡成核动力学,防止完全的结构过渡到高- $T$相,即使在激发注量显着大于$F_{\mathrm{c}}$。与此相反,动态解耦的电子顺序被抑制,而独立地由于光致莫特过渡。
2022-12-22 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Ultrafast Photoinduced Softening in a III-V Ferromagnetic Semiconductor for Non-thermal Magneto-Optical Recording
通过时间分辨双色磁光克尔谱,我们已经证明了光生瞬态载流子降低铁磁InMnAs在低温下的磁性。这种瞬态"软化“仅在载流子寿命期间($\sim$ 2 ps)持续,并且一旦载流子重新组合消失就返回到其原始值。我们讨论了这种不寻常的现象的起源,在载体增强的铁磁交换Mn离子之间的相互作用,并提出了一个完全非热的磁化反转计划。
2004-03-04 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Photoplastic effects in chalcogenide glasses: A review
在文章的第一部分中的各种光诱导的流变学,机械和弹性性能的变化的概要。经过对大量实验数据的批判性评价,它表明光粘性效应,即非晶态硫族化物在光照下粘度的非热降低是迄今为止在文献中以不同名称报道的过多光致效应的关键。形态效应(形状或表面形态)可能会出现,无论是在存在或不存在外部机械刺激,导致各种技术上重要的光加工结构的制造。在本文的第二部分中,根据原位拉曼散射和纳米压痕实验提供的信息,详细描述了光塑性效应的一些代表性例子。
2009-08-11 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci
Ultrafast light-induced softening of chalcogenide thin films above the rigidity percolation transition
由于缺乏实验和理论支持,人们对网络玻璃中网络刚性在光诱导结构重排中的作用知之甚少。在这份报告中,我们证明了第一次的超快结构重排表现为诱导吸收(IA)在一个广泛的光谱范围内的a-GexAs 35-xSe 65薄膜以上的平均场刚性渗滤过渡,量化的平均配位数<r>= 2.40。IA光谱所产生的自陷激子,诱导结构重排软化的玻璃网络,引人注目地揭示了两个弛豫机制,不同的一个数量级。电子-晶格相互作用的快速动力学发生在1 ps内,表现出对刚性的弱依赖性,并在子带隙区域占主导地位。与此形成鲜明对比的是,缓慢的动力学与带隙区域中的结构变化相关,并且强烈依赖于网络刚性。我们的研究结果进一步表明,IA的幅度尺度与激发通量的线性关系,这提供了一个独特的方式来诱导结构重排的过协调网络,利用它用于实际目的。我们的研究结果修改了传统的概念刚性依赖的光诱导效应在网络玻璃,当用超快激光激发。
2018-09-10 cond-mat.mtrl-sci
Ultrafast dynamics of photoinduced charge separation
涉及电子转移的现象在自然界中普遍存在,光合作用和酶或蛋白质活性是突出的例子。因此,对它们的深刻理解是一个强制性的科学目标。此外,控制光生电荷的分离在许多应用背景中是至关重要的先决条件,包括量子电子学、光电化学水分解、光催化染料降解和能量转换。特别是,光致电荷分离是驱动太阳光储存为电能或化学能的关键步骤。如果掌握得当,这些过程还可以让我们更好地掌握纳米级的信息存储,这是分子电子学、光开关或量子技术等发展所需要的。在这篇专题综述中,我们综述了从光激发态中超快电荷分离的最新进展。我们报告的国家的最先进的观察和理论描述的电荷分离现象的超快制度,主要集中在分子和纳米尺寸的太阳能转换系统。特别是,我们研究了不同的建议机制驱动超快电荷动力学,特别是关于量子相干性和电子-核耦合的作用,并将实验观察到的理论方法的基础上模型哈密顿或第一原理模拟。
2017-11-30 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
First-order kinetics bottleneck during photoinduced ultrafast insulator-metal transition in 3D orbitally-driven Peierls insulator CuIr$_{2}$S$_{4}$
尖晶石结构的CuIr $_{2}$ S $_{4}$化合物显示出相当不寻常的轨道驱动的三维Peierls类绝缘体-金属转变。由于亚稳态辐照诱导无序弱导电态的存在,低温超导破缺绝缘态特别有趣。本文利用全光超快多脉冲时间分辨光谱技术研究了强飞秒光脉冲辐照效应。我们发现,低T对称破缺态的结构相干性强烈抑制在亚皮秒的时间尺度上的阈值激发通量以上,导致在结构上不均匀的瞬态持续几十皮秒,然后恢复到低T无序弱导电状态。电子顺序示出了在显著较低的注量阈值下的瞬态间隙填充。这些数据表明,光诱导过渡到高T金属相的动力学是由一阶过渡成核动力学,防止完整的超快结构转变,即使当吸收的能量显着超过平衡焓差的高T金属相。与此相反,动态解耦的电子顺序是短暂的亚皮秒时间尺度上,而独立地抑制由于光诱导莫特过渡。
2021-04-08 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Ultrafast photoinduced phase transition in the antiferromagnetic Dirac semimetal EuAgAs
该研究通过超快光学激发在反铁磁狄拉克半金属EuAgAs中实现了亚皮秒光致相变,揭示了磁序驱动的拓扑态转变,为拓扑相的超快调控提供了平台。
2025-03-26 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Photoinduced twist and untwist of moiré superlattices in TMDC heterobilayers
本研究针对二维莫尔材料中原子排列的超快光响应及几何动态重构问题,利用超快电子衍射发现飞秒光激发可驱动WSe₂/MoSe₂异质双层莫尔超晶格的相干扭转-解扭转运动,为超快调控莫尔势及相关量子现象提供了可能。
2025-10-22 cond-mat.mtrl-sci
Ultrafast near infrared photoinduced absorption in a multiferroic single crystal of bismuth ferrite
我们研究了超快三阶光学非线性多铁性铁酸铋(BiFeO 3)的单晶在近红外范围内的0.5-1.0 eV,其中材料是基本透明的,在室温下。随着泵浦脉冲在1.55 eV,这是非共振的强带间电荷转移(CT)的过渡,我们观察到的瞬时瞬态吸收与双光子CT过渡从氧2 p到铁3 p的水平起源于类橄榄树的时间轮廓。相反,在3.10 eV的光子泵浦下,没有观察到类似的吸收变化,但衰减曲线显示出较长的时间常数。虽然双光子吸收系数估计为1.5 cm/GW,这比二维(一维)铜氧化物的双光子吸收系数小十(百)倍,但它在光通信波长处大于常见半导体如ZnSe和GaAs的双光子吸收系数。
2015-03-31 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Transient dynamics of the phase transition in VO2 revealed by mega electron-volt ultrafast electron diffraction
本研究利用兆电子伏特超快电子衍射揭示准单晶VO2薄膜光致相变中钒二聚体消失与晶体对称性转变不同步的瞬态动力学,为理解其超快相变提供了新信息。
2023-11-23 cond-mat.mtrl-sci
Ultrafast Spin Dynamics and Photoinduced Insulator-to-Metal Transition in $α$-$RuCl_3$
本文利用含时密度泛函理论探究了 $α$-$RuCl_3$ 的超快激光诱导动力学,揭示了激光脉冲在几十飞秒内引发超快退磁与非平衡绝缘体-金属相变,且自旋响应依赖于激光波长和偏振,为超快调控二维磁体实现近邻自旋液体相提供了物理见解。
2022-08-22 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Ultrafast generation and decay of a surface metal
由化学掺杂或电场引起的半导体表面的能带弯曲可以产生具有在体中没有发现的性质的金属表面,例如高电子迁移率、磁性或超导性。通过超快时间尺度上的BB光学产生这种金属表面将有助于对高速电子设备的半导体的传导,磁性和光学特性进行剧烈操纵。在这里,我们证明了超快生成的金属在(10-10)表面的ZnO光激发。与迄今为止已知的发生在无机半导体的本体中的超快光致发光体到金属的转变相比,ZnO表面的金属化由低3-4个数量级的光子通量发起。利用时间和角度分辨的光电子能谱学,我们表明,相变是由于光耗尽施主型深表面缺陷的光诱导向下的表面能带弯曲。在低光子通量下,形成表面受限激子。在临界激子密度以上,发生莫特跃迁,导致低于平衡费米能的部分填充的金属带。该过程类似于半导体表面的化学掺杂。所发现的机制不是特定的材料,并提出了一个一般的路线控制金属局限于半导体界面上的超快时间尺度。
2021-01-13 cond-mat.mtrl-sci
Insights into ultrafast Ge-Te bond dynamics in a phase-change superlattice
一个长期存在的问题,先进的数据存储技术涉及的超快光致相变的性质,在广泛的类硫属化物相变材料(PCM)。总的来说,一个全面的理解的微观结构的演变和相关的动力学机制伴随着不平衡相仍然是失踪。在这里,过热后的相变硫属化物超晶格的超快激光脉冲,我们间接跟踪晶格弛豫的时间分辨X射线吸收光谱(tr-XAS)与亚纳秒的时间分辨率。这项工作中报道的tr-XAS实验结果的新方法提供了冷却过程中发生的机制的原子见解,同时模仿微观扭曲的第一原理模型解释了所观察到的动力学的直接表示。最后,我们设想,我们的方法可以应用在未来的研究中解决动态结构应变在相变材料中的作用。
2016-05-26 cond-mat.mtrl-sci
Photoinduced anisotropic lattice dynamic response and domain formation in thermoelectric SnSe
识别和理解凝聚态系统中强声子-声子散射背后的机制对于最大化热电器件的效率至关重要。迄今为止,解决这个问题的主要方法是仔细调查材料的全声子色散,以隔离具有极大线宽和温度依赖性的模式。在这里,我们结合定量MeV的超快电子衍射(UED)分析与基于Monte Carlo的动态衍射模拟和第一性原理计算,直接揭示了软,非谐晶格畸变的热电材料SnSe模型。一个小的单晶样品的光激发与超快光脉冲和软,非谐晶格畸变隔离使用MeV-UED与长弛豫时间和大位移。我们发现,这些模式具有层间剪切应变的特点,主要是由c轴原子位移引起的,导致在瞬态域的形成。这些发现提供了一种创新的方法来确定超低和各向异性热导率的机制,并为优化热电器件提供了一条有前途的途径。
2021-10-24 cond-mat.mtrl-sci
Dynamical Scaling Reveals Topological Defects and Anomalous Evolution of a Photoinduced Phase Transition
本研究利用超快X射线散射与标度分析,发现LaTe₃超快激发形成的电荷密度波拓扑涡旋弦具有反常亚扩散动力学,建立了研究非平衡相变中拓扑缺陷的通用框架。
2024-09-12 cond-mat.mtrl-sci
Traversing double-well potential energy surfaces: photoinduced concurrent intralayer and interlayer structural transitions in XTe2 (X=Mo, W)
操纵量子材料中的晶体结构和相应的电子性质为探索奇异物理和实际应用提供了机会。本文通过超快电子衍射、结构因子计算和TDDFT-MD模拟,报道了XTe_2(X=Mo,W)的Td和1 T '相的光致层内和层间同时发生的结构转变。伴随着剪切位移的层间结构转变,层内Peierls扭曲的超快抑制在0.3 ps内被证明,并归因于Mo-Mo(W-W)键拉伸。我们讨论了与层内和层间结构跃迁相关的多量子电子态的修改,如拓扑能带反转和高阶拓扑态。通过超快结构响应确定了XTe 2中的孪晶结构和层错。我们的工作在原子和飞秒时空尺度上阐明了光致层内和层间结构转变的途径。此外,层内和层间同时发生的结构转变揭示了激光激发下材料系统中所有双阱势能面(DWPES)的遍历,这可能是光激发驱动对称性工程领域的内在机制,超越了单一DWPES转变模型和有序-无序转变模型.
2022-02-28 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Photoinduced Interlayer Dynamics in T$_d$-MoTe$_2$: A Broadband Pump-Probe Study
我们报告的时间分辨宽带瞬态反射率(tr-bb-TR)的测量上进行的大块单晶T $_d$ -MoTe $_2$作为入射泵浦能量密度(F)的函数。TR-BB-TR数据揭示了亚皮秒时间尺度上的光致电子变化以及相干低频$^1A_1$层间剪切声子的动力学。我们的研究结果表明,TR和$^1A_1$傅立叶强度谱作为F的函数的逐渐演变,排除了与超快光致$T_d \to 1T'$相变相关的阈值样变化。我们还观察到一个大的红移的$^1A_1$傅立叶光谱特征,这表明,大的重整化效应发生在介电敏感的$^1A_1$层间声子位移的带间跃迁。
2022-01-10 cond-mat.mtrl-sci
Ultrafast Spectroscopy of Mid-Infrared Internal Exciton Transitions of Separated Single-Walled Carbon Nanotubes
我们报道了飞秒中红外研究的宽带低能量响应的单独分离的(6,5)和(7,5)单壁碳纳米管。在200 meV附近观察到较强的光诱导吸收,其跃迁能量、振子强度、共振手性增强和动力学表明观察到准一维激子内跃迁。纳米管1 s-2 p截面的模型与信号幅度很好地吻合。我们的研究进一步揭示了光致吸收的饱和与增加相空间填充的相关电子-氢对。
2010-07-15 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Ultrafast Photoinduced Band Splitting and Carrier Dynamics in Chiral Tellurium Nanosheets
三角碲(Te)是一种手性半导体,其缺乏镜像对称性和反转对称性,导致具有Weyl交叉和独特自旋织构的复杂能带结构。详细的时间分辨偏振反射光谱被用来研究其能带结构和载流子动力学。极化瞬态谱揭示了最高自旋分裂H4和H5与简并H6价带(VB)和最低简并H6导带(CB)之间的光学跃迁以及L点处的更高能量跃迁。令人惊讶的是,H6 CB的简并度(一个拟议的Weyl节点)被解除和自旋分裂VB间隙减少光激发后,放松到平衡的载流子衰减。使用从头计算密度泛函理论(DFT)计算,我们得出结论,动态能带结构是由光致剪切应变的Te膜,打破了螺旋对称的晶体。带边的各向异性也反映在热载流子的衰减率,这是一个因素的两个慢沿c轴比垂直于它。大多数的光激发载流子附近的带边被认为是重组在30 ps内,而更高的躺在1.2 eV附近观察到的过渡似乎有相当长的寿命,可能是由于在复合率的谷间过程的贡献。这些新发现揭示了各向异性晶体中光生载流子与电子结构之间的强相关性,这为设计利用拓扑结构以及强自旋相关性质的新型Te基器件开辟了一条潜在途径。
2020-07-21 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Direct observation of a photoinduced topological phase transition in Bi-doped (Pb,Sn)Se
本研究利用时间分辨角分辨光电子能谱直接观测Bi掺杂(Pb,Sn)Se薄膜的光诱导拓扑相变,发现超快近红外脉冲产生单轴应变,使拓扑表面态打开高达0.1 eV带隙。
2024-10-30 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
The seeds and homogeneous nucleation of photoinduced nonthermal melting in semiconductors due to self-amplified local dynamic instability
激光诱导半导体非热熔化在过去的四十年里一直在研究,但其基本机制仍在争论中。在这里,通过利用先进的实时时间相关的密度泛函理论模拟,我们发现,光激发诱导的超快非热熔化硅发生通过均匀成核与随机种子起源于自放大的局部动态不稳定性的光激发态,而不是同时打破所有的债券,如建议的惯性模型,声子不稳定性,或库仑排斥机制。由于这种局部动力学不稳定性,原子的任何初始小的随机热位移可以通过光激发载流子的电荷转移来放大,这反过来又为激发载流子产生局部自陷中心并产生随机成核种子。这一发现为光诱导超快非热熔融提供了新的见解。
2021-11-26 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Unraveling photoinduced spin dynamics in topological insulator Bi2Se3
报道了拓扑绝缘体(TI)Bi $_2$ Se $_3$的时间分辨超快光谱研究。我们揭示了利用圆偏振光不仅可以通过拓扑表面态(SS)之间的带间跃迁产生净自旋极化,而且可以通过SS和体态之间的跃迁产生净自旋极化.我们的实验表明,调谐光子能量或温度基本上可以允许自旋极化电子的光激发到具有两个不同的自旋弛豫时间($\sim$ 25 fs和$\sim$ 300 fs)的未占据的拓扑SS,这取决于SS和体态之间的耦合。导致这种独特的自旋动力学的内在机制是在SS和体状态,这是占主导地位的$E_g^2$和$A_{1g}^1$声子模式,分别散射。这些发现提示了操纵TI中光诱导相干自旋的新方法。
2016-01-07 cond-mat.mtrl-sci
Strong terahertz radiation via rapid polarization reduction in photoinduced ionic-to-neutral transition of tetrathiafulvalene-p-chloranil
飞秒激光脉冲在非中心对称材料中通过光整流过程产生太赫兹光。在这里,我们报告了一种基于光致相变(PIPT)的太赫兹光的新产生机制,其中电子结构通过光照射而迅速改变。当铁电有机分子化合物四硫富瓦烯-对-氯醌被飞秒激光脉冲激发时,离子到中性跃迁被驱动,同时产生强太赫兹辐射。通过分析太赫兹电场波形及其与入射激光脉冲偏振方向的关系,证明了太赫兹辐射来源于光致离子-中性跃迁过程中自发偏振的超快衰减.通过PIPT机制观察到的太赫兹辐射的效率被发现是远远高于通过在相同的材料和在一个典型的太赫兹发射器,ZnTe的光学整流。
2018-11-15 cond-mat.mtrl-sci
A photoinduced metallic phase of monoclinic vanadium dioxide
几个活跃的自由度(电荷,晶格,轨道和自旋顺序)之间的复杂相互作用被认为决定了许多氧化物的电子性质,但各种贡献的各自作用往往非常难以确定。二氧化钒(VO $_2$)是一个特别臭名昭著的例子。在这里,我们报告相结合的超快电子衍射(UED)和红外transmittance实验中,我们直接观看和分离的晶格和电荷密度的重组,与光诱导的超导体-金属过渡(SMT)在VO $_2$。这些研究揭示了以前未报道的光诱导过渡到一个亚稳态的周期性晶格畸变(PLD)的绝缘体完整的特征,但不同的是一维重排的电荷密度沿八面体配位钒二聚体链和过渡到金属样中红外光学性能。结果表明,UED能够在超快时间尺度上跟踪晶格和电子结构动力学的细节。
2014-07-04 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Photoinduced Phase Transitions
具有足够长寿命的光致超快电子激发对结构和非金属到金属的相变有很强的影响。例子是金刚石到石墨、石墨到石墨烯、非金属到金属、固体到液体和蒸气到液体、固体的转变。一个引人注目的例子是光致水凝结。这些非平衡跃迁是对快速电子激发的超快响应,在几百fs的时间尺度上。光子的能量通过电子激发转换成电子能量,从而改变内聚能。这改变了控制相变的化学势。随着激光光学的发展,光子诱导跃迁有望成为非平衡物理和相变动力学的一个活跃领域。像能量守恒或角动量守恒这样的守恒定律控制着跃迁发生的时间。由于光子诱导效应主要是由原子或分子之间的键合的减弱或加强引起的,因此诸如固体/液体等的转变可以在两个方向上移动。本文将从统一的观点讨论光致跃迁。
2010-09-20 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
In situ and real-time ultrafast spectroscopy of photoinduced reactions in perovskite nanomaterials
本研究开发了异步干涉瞬态吸收(AI-TA)方法,利用同步飞秒激光器实现了对钙钛矿纳米材料中光致反应的原位实时观察,揭示了光取代与光致合并过程中的载流子动力学变化。
2025-04-03 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Temperature and fluence dependence of ultrafast phase separation dynamics in Pr0.6Ca0.4MnO3 thin films
测量了两种Pr 0.6Ca 0.4MnO 3薄膜在拉伸和压缩衬底应变下的瞬态光致反射率和磁光克尔角随温度和注量的变化关系。发现在低于~ 60 K和~ 40 K的温度下,在衬底应变和衬底压缩的薄膜中分别形成了光致瞬态铁磁金属(TFM)相。从磁滞回线的TFM团簇的大小和光调制量的差异,观察到在低温和低激发注量的薄膜与不同的应变。令人惊讶的是,TFM相位光调制的特征时间尺度实际上与应变无关。在高激发能量密度下,团簇的大小和光调制量与衬底引起的应变无关。
2009-09-07 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Ultrafast dynamics of atomic correlated disordering in photoinduced VO$_2$
State Key Laboratory of Superlattices and Microstructures, Institute of Semiconductors, Chinese Academy of Sciences(中国科学院半导体研究所超晶格与微结构国家重点实验室);Center of Materials Science and Optoelectronics Engineering, University of Chinese Academy of Sciences(中国科学院大学材料科学与光电工程研究中心)
本研究采用rt-TDDFT揭示光诱导VO₂的原子关联无序超快动力学,发现其存在温度依赖的相变阈值及各向异性特征,为光诱导相变机制提供新见解。
2026-08-04 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Photoinduced Vibrations Drive Ultrafast Structural Distortion in Lead Halide Perovskite
有机-无机钙钛矿在光电子学领域的应用前景广阔。这类材料的成功取决于各种潜在微观现象之间的复杂相互作用。假设光激发后的有机阳离子和无机亚晶格的结构动力学对材料性质具有直接影响,从而影响整体器件性能。在这里,我们使用二维(2D)电子光谱来揭示脉冲激发振动模式的甲基铵(MA)碘化铅钙钛矿,驱动光激发后的结构畸变。对测量数据的振动分析使我们能够直接监测MA阳离子的振动运动的时间演化以及无机亚晶格的振动凝聚。小波分析所观察到的振动相干揭示了这两种类型的声子之间的相互作用。它揭示了在~300 fs内MA阳离子的自由振动运动的相干产生,这是由无机亚晶格的骨架运动的相干演化所补充的。我们采用含时密度泛函理论(TDDFT)研究了MA阳离子和无机亚晶格在光激发过程中的原子运动。的TDDFT计算支持我们的实验观测的相干产生的librational运动的MA阳离子和突出的重要性的MA阳离子和无机亚晶格之间的非谐相互作用。我们的计算预测转移的光致振动相干从MA阳离子的无机亚晶格,这驱动骨架运动,形成一个极化态,导致长寿命的载流子。这项工作可能会为下一代太阳能电池材料带来新的设计原理。
2020-04-10 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Electric Transport of a Single Crystal Iron Chalcogenide FeSe Superconductor: Evidence of Symmetry Breakdown Nematicity and Additional Ultrafast Dirac cone-Like Carriers
在FeAs超导体中普遍观察到SDW反铁磁(SDW-AF)低温相变,AF自旋涨落对超导配对机制起着重要作用.然而,在FeSe超导体中没有观察到类似的磁相变,这引起了相当多的讨论。我们报告的内在电子状态的铁硒阐明运输测量下磁场使用高品质的单晶。一个迁移率谱分析,从头算方法,不作假设的多载流子系统中的输运参数,提供了非常重要和明确的证据,另一个隐藏的顺序,最有可能的对称性破缺从四碳C4对称性的C2对称向列性与选择性d-轨道分裂,存在于超导FeSe的情况下以外的AF磁序自旋涨落。FeSe中的本征低温相处于几乎补偿的半金属态,但另外伴随有狄拉克锥状超快电子$\sim$ 10 $^4$ cm $^2$(VS)$^{-1}$作为少数载流子。
2014-10-04 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el cond-mat.supr-con
Chiral Porphyrin Monolayers on Ferromagnetic Thin Films: Ultrafast Spectroscopy of Hybrid Interfaces
Faculty of Chemistry, Adam Mickiewicz University(亚当·密茨凯维奇大学化学系);Center for Advanced Technologies, Adam Mickiewicz University(亚当·密茨凯维奇大学先进技术中心);Helmholtz-Zentrum Dresden-Rossendorf, Institute of Ion Beam Physics and Materials Research(德累斯顿-罗斯多夫亥姆霍兹中心离子束物理与材料研究所);Faculty of Physics and Astronomy, Adam Mickiewicz University(亚当·密茨凯维奇大学物理与天文学系)
研究铁磁多层结构对含血红素染料的分子动态的影响,发现表面吸附缩短激发态寿命,但未观察到长寿命电荷转移产物。
2026-05-11 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Cooperative photoinduced metastable phase control in strained manganite films
凝聚态物理的一个主要挑战是量子相的主动控制。利用脉冲电磁场的动态控制可以克服能量障碍,从而能够进入热不可达的瞬态或亚稳态。在这里,我们展示了应变工程调谐的La 2/3Ca 1/3 MnO 3到一个紧急的电荷有序绝缘相极端的光敏感性,即使是一个单一的光脉冲可以启动过渡到一个长寿命的亚稳隐藏的金属相。全面的单次脉冲激发测量表明,过渡是合作和超快,需要一个临界的吸收光子密度激活本地电荷激发介导的磁晶格耦合,反过来,稳定的金属相。这些结果表明,应变工程可以调整紧急功能接近宏观状态,使动态超快光学相位切换和控制。
2015-12-01 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el physics.optics
Photoinduced Dirac semimetal in ZrTe5
从量子和拓扑保护中产生的具有独特性质的物质的新相是现代研究的重要推动力。特别令人感兴趣的是,这些阶段的工程需求使用超快的外部刺激,如光激发,这提供了他们的集成到未来的设备兼容的光通信和信息技术的前景。在这里,我们使用MeV的超快电子衍射(UED),以显示如何瞬态三维(3D)狄拉克半金属态可以诱导的飞秒激光脉冲在拓扑绝缘体ZrTe $_5$。我们观察到显着的变化,布拉格衍射,这是在光诱导状态下的键畸变的特点。利用UED得到的原子位置,我们对电子能带结构进行了密度泛函理论分析。我们的研究结果表明,ZrTe $_5$的平衡态是一个拓扑绝缘体,具有小的带隙为$\sim$ 25毫电子伏,与角分辨光电发射(ARPES)实验一致。然而,在光致瞬态中,在强自旋轨道耦合(SOC)的存在下,间隙是闭合的,其中无质量的狄拉克费米子出现在手性能带结构中。瞬态狄拉克半金属态的弛豫动力学的时间尺度是非常长的,$τ\sim$ 160 ps,这是两个数量级长于传统的声子驱动的结构弛豫。长弛豫与狄拉克谱中态密度的消失和伴随狄拉克费米子出现的SOC控制的能带结构的慢自旋复极化相一致。
2020-10-08 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Revealing the nature of the ultrafast magnetic phase transition in Ni by correlating extreme ultraviolet magneto-optic and photoemission spectroscopies
通过在极紫外波长下的时间和角度分辨光电子能谱以及时间分辨横向磁光克尔效应的测量,我们揭示了Ni超快光致磁相变的普遍性质。这使我们能够解释镍在所有激光能量密度下的超快磁响应-从低激光能量密度下磁化强度的小幅降低到高激光能量密度下的完全淬火。两种探测方法表现出相同的退磁和恢复时间尺度。我们进一步表明,Ni的超快去磁确实是一种磁性相变,在20 fs内启动,随后在~200 fs内材料去磁,随后在500 fs至>70 ps的时间尺度上恢复磁化。我们还提供了两个竞争渠道的证据,在恢复过程中有两个不同的时间尺度,这表明材料中存在共存相。
2018-08-17 cond-mat.mtrl-sci
Evidence for photoinduced sliding of the charge-order condensate in La$_{1.875}$Ba$_{0.125}$CuO$_4$
我们利用飞秒共振软X射线散射测量了La $_{1.875}$ Ba $_{0.125}$ CuO $_4$中电荷级关联的超快光学熔化。通过分析能量分辨和能量集成的序参量动力学,我们发现一个短暂的非平衡态,其特征是兼容的滑动电荷密度波相干设置在运动中的泵的证据。这种瞬态表现出的准弹性线能量和它的波矢量的变化,从一个经典的多普勒效应的预期。波矢量的变化确实被发现直接遵循泵的传播方向。这些结果表明,在一个非常规的电荷密度波系统中存在滑动电荷序行为,并强调了超快光激发作为一种工具,相干操纵电子凝聚体的力量。
2019-11-19 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el cond-mat.supr-con
Colloidal two-dimensional metal chalcogenides: Realization and application of the structural anisotropy
二维金属硫族化合物由于空间限制,表现出非常好的光学响应和载流子输运能力。基于溶液的合成技术,如胶体热注入和离子交换提供了一种成本有效的方式来制造这种低维半导体纳米晶体。多年来,胶体化学的发展使得合成各种各样的纳米片成为可能,包括纤锌矿和锌混合型CdSe,岩盐PbS,黑磷类SnX(X=S或Se),六方铜硫化物,硒化物,甚至过渡金属二硫属化物(TMD)如MoS2。通过改变实验条件和应用具有特定官能团的封端配体,可以精确地调节这些胶体金属硫属化物晶体的尺寸、几何形状和光学性质。本文综述了近年来二维胶体金属硫族化合物(CMC)的合成方法以及基于光谱和器件相关测量的性能表征。这些发现揭示了它们在光电子学、光电子学和自旋电子学等领域的巨大应用前景。具体而言,二维CMC的形成机制进行了讨论。胶体纳米晶体的生长成一个二维的形状被发现需要一个内在的结构不对称性或协助共存的配体分子,作为层状双层模板或“刻面”的晶体通过选择性吸附。通过对这些二维CMC进行光学表征,特别是超快光谱测量,揭示了它们独特的电子和激子特征。
2021-10-22 cond-mat.mtrl-sci
How optical excitation controls the structure and properties of vanadium dioxide
我们结合超快电子衍射和时间分辨太赫兹光谱测量,揭示了二氧化钒光致绝缘体-金属转变过程中结构和电子输运性质之间的联系。我们确定的亚稳单斜金属相,这表现出反铁电电荷秩序所产生的热激活,轨道选择性相变中的电子系统的结构。这种光诱导的单斜金属(没有平衡类似物)和光诱导的金红石金属(已知从平衡相图)的时间和泵注量依赖的多相特性的膜的相对贡献的建立,这两个不同的相变上观察到的太赫兹电导率的变化的各自的影响。我们的研究结果代表了一个重要的新例子,说明光如何控制强相关材料的特性,并阐明了在复杂材料中寻求光电特性和晶格结构的超快变化之间的详细联系时,多模实验是必不可少的。
2018-05-03 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Dynamic short-range correlation in photoinduced disorder phase transitions
超快光激发能引起电子-晶格相互作用的非平衡动力学,为研究固体中的光致相变(PIPTs)提供了一种有效的方法。光激发后的原子位移究竟属于相干变化还是无序过程,一直是PIPT界争论的焦点。利用实时含时密度泛函理论(rt-TDDFT)模拟方法,我们得到了IrTe 2在不同电子占据下的相干和无序PIPTs(二聚体解离).更重要的是,我们发现在无序的相变中,不同的二聚体之间关于它们的解离状态存在局部相关性。可以跨层定义垂直组。同一组中的二聚体将以相关的方式解离:它们要么全部解离,要么全部不解离。另一方面,相邻基团中的二聚体将具有反相关性:如果一个基团中的二聚体解离,则相邻基团中的二聚体倾向于不解离,反之亦然。
2021-11-26 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Reversible modulation and ultrafast dynamics of THz resonances in strongly photoexcited metamaterials
我们证明了一个超快的可逆调制共振太赫兹(THz)响应在强光激发的超材料。偶极跃迁~1.6 THz的瞬态谱-时响应随泵浦能量密度的变化呈现明显的非单调变化。跃迁能移、强度、谱宽和密度依赖的超快弛豫表明初始猝灭后共振态的显著再现。我们的模拟,结合从光致瞬态光栅的一阶衍射,再现的显着特点,为设计非线性和频率捷变太赫兹调制器提供了一种新的途径。
2011-12-29 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.optics
Ultrafast structural and electronic dynamics of the metallic phase in a layered manganite
锰氧化物中不同状态之间的转变可以由各种外部刺激驱动。用光控制这些转变为研究它们进化的微观路径提供了可能性。利用飞秒透射电子显微术研究了双层锰氧化物对超快光激发的响应。我们发现,光致温度跳跃发射的压力波,挑起相干振荡的晶格参数,通过超快电子衍射检测。它们对电子结构的影响通过超快电子能量损失谱(EELS)进行监测,揭示了不同轨道响应特定结构扭曲的动力学。
2014-01-16 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Selective strain tuning of nonequilibrium multiferroic dynamics in BiFeO$_\text3$
Stanford University(斯坦福大学);SLAC National Accelerator Laboratory(SLAC国家加速器实验室);Shanghai Jiao Tong University(上海交通大学)
本研究通过原位拉伸应变选择性调控多铁性BiFeO3中与铁电和磁有序相关的光致晶格动力学,发现应变显著抑制铁电位移的超快减小,但对氧八面体旋转动力学不敏感,为关联材料超快相控制提供了新途径。
2026-10-23 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Ultrafast dynamics of charge density waves in 4Hb-TaSe2 probed by femtosecond electron diffraction
利用飞秒电子衍射研究了4 Hb-TaSe 2晶体光致公度-非公度电荷密度波(CDW)相变的动力学过程。在微扰制度的CDW改革的150 ps的时间尺度,这是两个数量级慢于其他过渡金属dichalcogenides。我们把这归因于携带T层的CDW之间的弱耦合,从而证明了CDW存在的三维性的重要性。随着光激发强度的增加,相变呈现二级特征,而在热平衡中则呈现一级特征。
2012-09-03 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Observation of a Novel Lattice Instability in Ultrafast Photoexcited SnSe
利用超快光脉冲驱动功能材料进入具有新性质的非平衡态的兴趣越来越大。传统观点认为,上述间隙光激发的行为类似于提高电子温度,并且在最终状态下缺乏所需的选择性。在这里,我们报告了一种由SnSe中的超快能隙以上激发引起的新型非热晶格不稳定性,SnSe是IV-VI类半导体的代表,由于其多重晶格不稳定性,它为用超快脉冲调节材料功能提供了丰富的平台。新的晶格不稳定性伴随着最低频率A $_g$声子的急剧软化。该模式先前已被确定为在热驱动相变到Cmcm结构的软模式。然而,通过定量重建的原子位移从时间分辨的X射线衍射的多个布拉格峰和激发密度,我们表明,超快光激发与近红外(1.55 eV)光,诱导一个不同的结构与Immmm对称性的失真。SnSe的Imm结构是岩盐结构的正交畸变,并且不会在平衡状态下发生。密度泛函理论(DFT)计算表明,光致Imm晶格不稳定性是由Se 4 $p$ -和Sn 5 $s$ -衍生带的电子激发引起的,这些带位于费米能级以下,不能被热激发.这些结果对单硫族化合物及相关材料的热电、铁电和拓扑性质的光学控制具有重要意义。更一般地说,这些结果强调了需要超快结构探针来揭示不同的原子尺度动力学,否则在传统光谱学中太微妙或不可见。
2021-12-06 cond-mat.mtrl-sci
Anisotropy of Ultrafast Strain in $V_2O_3$ Thin Films: Out-of-Equilibrium Phase Transitions under Interfacial Clamping
Univ Rennes, CNRS, Institut de Physique de Rennes (IPR) -- UMR 6251(雷恩大学,法国国家科学研究中心,雷恩物理研究所);MAX IV Laboratory, Lund University(隆德大学马克四实验室)
通过方位分辨时间分辨X射线衍射,发现界面钳制在V2O3薄膜超快光致相变中作为静态选择器,决定各向异性应变动力学。
2026-09-11 cond-mat.mtrl-sci
Real-time observation of a coherent lattice transformation into a high-symmetry phase
远离其平衡结构的偏移可以使结晶固体通过集体转变,包括过渡到可能是短暂的或长期存在的新相。对远离平衡重排的直接光谱观察提供了对化学和结构转变的基本机理洞察,以及实际应用的潜在途径,包括对材料结构和性质的超快光学控制。然而,在许多情况下,光致转变是不可逆的或仅缓慢可逆的,或者所需的光通量超过材料损伤阈值。这排除了传统的超快光谱学,其中光学激发和探测脉冲多次照射样品,每次测量提供关于激发后仅一个探测延迟时间的样品响应的信息,每次测量以高重复率进行,并且样品在测量之间完全恢复其初始状态。使用单次拍摄,实时测量方法,我们能够观察到光致相变从半金属,低对称性相的晶体铋到一个高对称性相,其存在于高电子激发密度的基础上预测早期测量在中等激发密度低于损伤阈值。我们的观察结果表明,相干晶格振动运动发射光激发与入射能量密度超过10 mJ/cm 2的散装铋带来的晶格结构直接进入高对称性配置为几十皮秒,之后,载流子弛豫和扩散恢复平衡晶格配置。
2017-11-24 cond-mat.mtrl-sci
Spectroscopic view of ultrafast charge carrier dynamics in single- and bilayer transition metal dichalcogenide semiconductors
准粒子光谱的原子薄的半导体过渡金属二硫属化物(TMDC)和他们的响应的超快光激发关键取决于与底层衬底的相互作用。在这里,我们提出了一个比较的时间和角度分辨光电子能谱(TR-ARPES)的瞬态电子结构和超快载流子动力学的研究在单层和双层TMDC MoS $_2$和WS $_2$在三个不同的衬底:金(111),银(111)和石墨烯/SiC。光激发准粒子的带隙被观察到在我们的系统之间的1.9-2.3 eV的范围内变化。金属上的瞬态导带信号在低于100 fs的时间尺度上衰减,这意味着光致载流子被有效地去除到体金属态。相反,在石墨烯上,我们观察到两个时间尺度上的顺序分别为200 fs和50 ps,在MoS $_2$的导带衰减。这些多个时间尺度的解释俄歇复合涉及MoS $_2$和间隙缺陷状态。在金属上的双层TMDCs中,我们观察到沿价带的激发空穴的复杂的重新分布,该重新分布实质上受到与体金属态的连续体的相互作用的影响。
2021-03-31 cond-mat.mtrl-sci
Clustering-Enhanced Time- and Angle-Resolved Photoemission Study of LaTe$_3$: Absence of a Photoinduced Secondary CDW in the Electronic Structure
Aarhus University(奥胡斯大学);CNR, Consiglio Nazionale delle Ricerche, Istituto officina dei materiali(意大利国家研究委员会材料研究所);Central Laser Facility, STFC Rutherford Appleton Laboratory(STFC鲁瑟福阿普尔顿实验室中央激光设施);SUPA, School of Physics and Astronomy, University of St Andrews(圣安德鲁斯大学物理与天文学学院);Stanford University(斯坦福大学);Diamond Light Source Ltd(钻石光源有限公司);Princeton University(普林斯顿大学);Department of Physics, Indian Institute of Technology Guwahati(印度理工学院古瓦哈提分校物理系)
本研究通过时间与角分辨光电子能谱分析LaTe₃,发现主CDW熔化后未形成次级CDW,但观察到费米轮廓不同分支的动态和相干振荡。
2025-11-24 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Tracking ultrafast solid-state dynamics using high harmonic spectroscopy
我们建立了时间分辨高次谐波产生(tr-HHG)作为一个强大的光谱在强相关材料的光致动力学通过详细的调查在二氧化钒的绝缘体到金属的转变。我们基准我们的技术比较我们的测量建立动量分辨超快电子衍射,和理论密度泛函计算。Tr-HHG允许区分各个动态通道,包括过渡到隐藏的相位。此外,高次谐波产量被示出调制在一个频率特性的相干声子在平衡单斜相在很宽的范围内的激发注量。这些结果表明,tr-HHG是能够跟踪复杂的动力学固体通过其灵敏度的能带结构。
2020-03-23 cond-mat.mtrl-sci physics.optics
Multi-mode excitation drives disorder during the ultrafast melting of a C4-symmetry-broken phase
自发的C4对称性破缺相在层状量子材料中普遍存在,并且经常与其他相如超导性竞争。光对对称性破缺相的优先抑制已被用来解释非平衡光致超导、金属性和亚稳态的产生。理解这些阶段如何出现的关键是理解C4对称性如何恢复。一个领先的方法是基于时间相关的金兹伯格-朗道理论,它解释了在许多系统中看到的相干响应。然而,我们发现,对于单层锰氧化物La0.5Sr1.5MnO4的情况下,理论失败。相反,我们发现了一个超快的非均匀无序转变,其中平均场序参量不再反映系统的原子尺度状态。我们的研究结果表明,无序可能是共同的光诱导相变,和方法超越平均场是必要的理解和操纵光诱导相位。
2021-11-25 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Ultrafast Switching from the Charge Density Wave Phase to a Metastable Metallic State in 1T-TiSe$_2$
本文利用时间分辨角分辨光电子能谱研究1T-TiSe$_2$,发现光激发后100 fs内准粒子布居驱动超快相变,产生由相干电子-声子耦合导致的亚稳金属态,并用含时Ginzburg-Landau模型描述了该动力学机制。
2023-06-01 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
PCM-net: A refractive index database of chalcogenide phase change materials for tunable nanophotonic device modelling
最近,硫族化物玻璃基相变材料(PCM)已经显示出作为一系列纳米光子器件的调谐材料的实用性。由于它们的低损耗、超快切换速度和宽波段操作,PCM被集成在越来越多的下一代可调谐组件中,包括集成光子开关、超表面光学器件和可调谐光谱滤波器。尽管如此,基于PCM的设备的建模是具有挑战性的,无论是在不同相态的实验衍生材料特性的准确表示,以及整个研究界的结果的标准化。在这项工作中,我们介绍了PCMnet,一个在线数据库的各种硫系玻璃PCM(如GeSbTe)的复折射率,作为一个可访问的和索引存储库的PCM社区的数据共享。非晶态和晶态之间的折射率(n)和消光系数(k)直接从大量学术研究文章中的实验数据中提取,并整理到材料资源数据库中。由于与我们的数据收集方法相关的不准确性,该数据补充了通过WVASE(一种商业椭圆偏振分析软件包)获得的其他计算生成的数据。为了证明PCMnet的实用性,我们提供了一个NASA应用程序驱动的设备优化的例子,使用我们的数据库收集的PCM的光学特性。我们预计,该数据库为PCM社区提供了很大的用途,PCMnet支持的协调研究工作将促进共享存储库,用于为一系列应用选择合适的PCM,用于可调纳米光子器件设计。
2020-12-28 cond-mat.mtrl-sci physics.optics
Ultrafast carrier-coupled interlayer contraction, coherent intralayer motions, and phonon thermalization dynamics of black phosphorus
黑磷(BP)具有高度的各向异性性能和动力学行为是独特的,即使在二维和范德华(vdW)层状材料。在这里,我们表明,层间晶格收缩和协调一致,对称的层内振动发生在几个皮秒以下的光注入和弛豫的载流子,使用超快电子衍射的反射几何探测的面外运动。光生载流子和BP的褶皱结构之间的强耦合,与电子能带结构的对齐,是在没有光致相变的情况下,这样的定向原子运动的工作。声子热化动力学可以确定三个时间区域,其中在大约50 ps内达到没有各向异性的准平衡,随后是相干声学声子的传播和热扩散到体中。这里报道的早期的平面外动力学具有重要的意义,单层和少层BP和其他VDW材料具有强的电子晶格相关性。
2022-03-09 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Nonthermal pathways to ultrafast control in quantum materials
本文综述了近年来利用超快光-物质相互作用控制量子材料宏观性质的研究进展。特别强调的是放在光致现象,不产生超快加热效应,而是从微观过程中出现的本质上是非热的。许多这些过程可以被描述为瞬态修改的自由能景观所造成的准粒子种群的重新分布,耦合强度的动态修改和晶格的共振驱动。其他的路径是由光场对材料的量子态的相干修饰而产生的。我们讨论了最近发现的影响,利用这些机制,以及技术进步,导致他们的发现。该领域如何利用这些非热途径来创建新的功能的路线图。
2021-09-24 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Ultrafast Control of Crystal Structure in a Topological Charge-Density-Wave Material
本研究利用X射线自由电子激光研究VTe$_2$的超快晶格动力学,发现其CDW振幅模式振荡频率与泵浦通量无关,且光致相变时间尺度与该模式周期无关。
2023-05-27 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el