Electronic-vibrational coupling in single-molecule devices
研究振动对单分子电子输运的影响的实验观察到了几种看似不一致的行为，从一个实验中振动频率的高达30个谐波到另一个实验中没有更高谐波的峰值。研究了单分子非弹性和弹性电子输运中电子-振动耦合的不同表现。对于非弹性输运的情况，高次谐波被电子振动耦合常数$λ$的幂之外的附加小因素所阻尼。有两种机制大大增加了非弹性输运中次级峰的大小：电子输运和分子空间运动之间的耦合，以及当电子跃迁之间的振动激发没有完全弛豫时分子较高振动模式的"泵浦“。
2003-03-10 cond-mat.mes-hall
Effect of nonadiabatic electronic-vibrational interactions on the transport properties of single-molecule junctions
单分子结中电子自由度和振动自由度之间的相互作用可能是由于电子能量或分子桥的电子态对核位移的依赖性。后一种机制导致不同电子态之间的直接耦合，称为非绝热电子振动耦合。采用微扰非平衡格林函数方法，研究了模型分子结中非绝热电子-振动耦合的影响。因此，我们区分系统以及分离和准简并电子水平。结果表明，非绝热电子-振动相互作用对输运性质有重要影响。的基本机制，特别是非绝热和绝热电子振动耦合之间的差异，进行了详细分析。
2014-11-21 cond-mat.mes-hall
Impact of edge shape on the functionalities of graphene-based single-molecule electronics devices
我们提出了一个从头算分析的边缘形状和石墨烯分子锚耦合的石墨烯为基础的分子电子器件的电子和传输功能的影响。我们分析了如何Fano的共振，自旋过滤和负微分电阻效应可能会或可能不会出现通过适当修改简单的有机分子的边缘形状和终止基团。我们表明，自旋过滤效应是一个后果的磁行为的超导体终止的边缘，这是增强这些提供一个楔形。负微分电阻效应起源于两个简并电子态的存在，所述两个简并电子态位于将分子耦合到石墨烯的每个原子处，所述原子受到偏置电压的强烈影响。因此，如果边缘形状可以用原子精度控制，则可以通过适当选择分子和接触原子来定制效果。
2012-02-13 cond-mat.mes-hall
Molecular Electronics: electron, spin and thermal transport through molecules
本文综述了分子器件中电子输运物理的最新研究结果。审查安排如下。首先简要介绍了分子结技术，然后介绍了从DC到约20 GHz的电子输运通过分子结的基本物理。然后，几个部分审查选定的结果自旋相关的运输，等离子体，量子干涉，热运输和电子噪声在ME设备。
2021-11-20 cond-mat.mes-hall
Graphene Nanogap for Gate Tunable Quantum Coherent Single Molecule Electronics
我们提出了量子相干电子输运通过富勒烯吡咯烷封端的分子桥接石墨烯纳米间隙的原子计算。我们预测，石墨烯接触可以解决单分子分子电子学中的三个难题：（1）背栅可以调节石墨烯引线中的费米能级，有利于在高开/关电流比的晶体管效应中控制器件电导;（2）与传统的金属接触相比，避免了引线与分子之间的尺寸失配;（3）因此，通过扫描技术可直接检测整个装置中的电荷流图案的不同特征。我们发现，适度的石墨烯边缘无序是不重要的晶体管功能。
2011-08-23 cond-mat.mes-hall
Organic Molecules on Wide-Gap Insulators: Electronic Excitations
以苯甲酸及其酚类衍生物在NaCl（001）表面的吸附为例，用多体格林函数方法研究了共轭分子-绝缘体界面的电子激发.通过在$GW$准粒子能量之上求解两粒子Bethe-Salpeter方程，结果表明，吸附物系统的最低单重激发态（作为电荷转移激子效应），而不是吸附物的分子内$π-π^\ast$跃迁，本质上被分配给从表面价带最大值到分子的$π-π^\ast$态的跃迁。由于相当大的电子-空穴交换相互作用，这种限制在界面处的最低电子激发的准确描述需要完整的激子哈密顿量的知识。
2011-03-22 cond-mat.mes-hall
Probing Transverse Magnetic Anisotropy by Electronic Transport through a Single-Molecule Magnet
利用电子输运方法，研究了嵌入三端结中的Fe $_4$单分子磁体（SMM）的横向磁各向异性。特别是，我们确定在原位的横向各向异性的分子从显着的强度调制的线性电导，这是观察到的施加磁场的函数。所提出的技术在超过SMM的隧道分裂的能量尺度的温度下工作。我们推断，一个单一的Fe $_4$分子在结中捕获的横向各向异性是远远大于体值。
2015-11-11 cond-mat.mes-hall
Electronic Transport in Single-Molecule Magnets on Metallic Surfaces
研究了扫描隧道显微镜-单分子磁体-金属体系中的电子输运。由于单分子磁体中磁化强度的量子隧穿效应，线性响应电导随纵向场的增加呈现阶梯式变化，且每一阶梯在一定的场扫描速度下达到最大值。在每一步的电导振荡作为沿难磁化轴的附加横向磁场的函数。严格的理论相结合的交换模型与朗道-齐纳模型。
2004-04-07 cond-mat.mes-hall
Gas adsorption effects on electronic and magnetic properties of triangular graphene antidot lattices
采用第一性原理计算研究了小分子（H $_{2}$、O、CO、NH $_{3}$、NO $_{2}$）和大分子（四氰基对苯二酚二甲烷（TCNQ）和四氟四氰基对苯二酚二甲烷（F4 TCNQ））对两种三角形石墨烯反点晶格（GAL）$[10,3,6]_{RTA}$和$[10, 5]_{ETA}$的电磁性质的影响.我们发现，CO，NO $_{2}$，TCNQ，和F4 TCNQ分子的化学吸附的两个antidot，而NH $_{3}$的物理吸附（化学吸附）的$[10, 5]_{ETA}$（$[10,3,6]_{RTA}$）结构。H $_{2}$ O，CO，NH $_{3}$分子对这些反点结构的电子和磁性没有明显的影响。吸附NO $_{2}$分子通过改变半导体性质到半金属性质的电子结构来影响半导体激光器的能隙。这表明两种GAL都可以充当有效的NO $_{2}$传感器。TCNQ和F_4TCNQ分子在GAL上的吸附在费米能级附近产生了平坦的能带，也使反点晶格的电子结构变为半金属性。在小分子和大分子中，NO $_{2}$分子诱导的总磁矩最多，为制造磁性GAL基器件铺平了道路。
2020-07-22 cond-mat.mes-hall
Single-molecule Electronics: Cooling Individual Vibrational Modes by the Tunneling Current
由单分子组成的电子器件构成了电子元件不断缩小规模的最终极限。单分子电子学的一个关键挑战是控制这些结的温度。在个别振动模式中控制加热和冷却效应，原则上可以用于增加偏置下的单分子结的稳定性，将能量泵入特定的振动模式以进行电流诱导反应，或者通过抑制吸收和外部耗散过程来控制分子中声子的寿命来增加非弹性电子隧穿光谱中的分辨率。在偏压下，电流和分子交换能量，这通常导致分子加热。然而，相反的过程也是可能的，其中能量通过隧穿电流从分子中提取。设计一种分子“散热器”，其中特定的振动模式将热量从分子中导出并进入引线将是非常可取的。我们甚至可以想象，在分子设计正确的情况下，其他振动模式的振动能量是如何进入“冷却模式”的。以前的努力，以了解加热和冷却机制，在单分子结，主要是关注小模型，其中不清楚它们对应的分子系统。在本文中，我们的重点是抑制加热和获得电流诱导冷却在某些振动模式。提出了冷却单分子结振动模的策略，以及基于这些策略的原子计算。在原子单分子结的计算中，观察到两种不同冷却方案的冷却和减少加热。
2015-12-21 cond-mat.mes-hall
Application of Thomas-Fermi model to fullerene molecule and nanotube
本文采用基于静电学和费米模型的半经典描述，计算了富勒烯分子和纳米管的电子壳层的尺寸。在该模型的框架内计算的富勒烯分子的电子壳层的内半径为0.2808 nm。外半径为0.4182 nm。实验值分别为0.279nm和0.429nm。这表明，半经典的方法提供了相当好的描述的尺寸的电子壳层的富勒烯分子。考虑了富勒烯分子中的两种偶极振荡，并计算了它们的频率。对纳米管也进行类似的计算。对于具有离子圆柱体半径的纳米管，Rn = 0.7 nm，在模型框架内计算的电子壳层的内半径为0.577 nm。外半径为0.816 nm。考虑了纳米管中三种类型的偶极振荡，并计算了它们的频率。
2007-11-05 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Current Noise in Single-Molecule Junctions Induced by Electronic-Vibrational Coupling
研究了单分子结中多振动模式对电子输运电流涨落的影响。我们的分析是基于一个通用的模型的分子结，其中包括一个单一的电子状态上的分子桥耦合到多个振动模式和费米子引线，并采用主方程的方法。结果表明，在具有多个振动模式的分子结中，已经弱到中等的电子振动耦合可能导致高噪声水平，特别是在共振输运开始时，根据Secker等人的实验结果。[1]详细分析了其内在机制。[1]D. Secker等人，物理修订版信函106，136807（2011）。
2014-05-06 cond-mat.mes-hall
A Device Structure for Electronic Transport Through Individual Molecules with Strong Coupling to Metallic Electrodes
我们提出了一种简单可靠的方法，使电接触的小有机分子与硫醇端基。金属电极之间的纳米级间隙已经通过使大电流通过具有适当厚度的光刻图案化的Au线来制造。在适当的条件下，电流的通过打破了Au线，产生了两个相对的电极，它们被一个与小有机分子长度相当的间隙分开。电流-电压特性已被测量之前和之后的短有机分子的沉积。单分子1，4-苯二硫醇和1，4-苯二甲二硫醇的抗性分别为9 M $Ω$和26 M $Ω$。实验结果表明，强电子copuling的接触，并讨论了使用一个相对简单的模型介观运输。通过光刻和电迁移在绝缘表面上形成的电极的使用提供了适合于集成电路应用的稳定结构。
2004-06-28 cond-mat.mes-hall
Kondo resonances and anomalous gate dependence of electronic conduction in single-molecule transistors
我们报道了基于过渡金属配合物的单分子晶体管的近藤共振。我们发现近藤温度超过50 K，与纯金属系统中的温度相当。所观察到的近藤温度的门依赖性与半导体量子点和简单的单点能级模型的观察结果不一致。我们讨论了这种效应的可能的解释，根据电子结构计算。
2005-12-14 cond-mat.mes-hall
Basic concepts in single-molecule electronics
本教程概述了基本的理论概念和工具，支持通过单分子的相位相干电子输运的基本原理。感兴趣的关键量是透射系数T（E），其产生单分子器件的电导、电流-电压关系、热电势S和热电优值ZT。由于T（E）受量子干涉（QI）的强烈影响，QI在单分子中的三种表现形式，即马赫-曾德尔干涉，Breit-Wigner共振和Fano共振进行了讨论。提供了一个简单的MATLAB代码，它允许新手读者探索QI在多分支结构所描述的紧束缚（休克尔）哈密顿。更一般地说，物质的具体运输模型的基础上密度泛函理论的优势和局限性进行了讨论。
2016-01-02 cond-mat.mes-hall
Effects of valence, geometry and electronic correlations on transport in transition metal benzene sandwich molecules
我们研究了不同过渡金属-苯夹心分子的价态和几何结构对铜纳米接触尖端的电子结构和输运性质的影响。我们的密度泛函计算表明，分子的电子输运性质强烈依赖于分子的几何形状，可以控制的nanocontact提示。取决于过渡金属中心的化合价，某些分子可以被调整进入和退出半金属行为，从而促进潜在的自旋电子学应用。我们还讨论了我们的结果在安德森杂质模型的框架内，表明当地的相关性列入定性改变的基态的情况下。对于Co和V为中心的分子，我们发现的轨道近藤效应的迹象。
2016-05-12 cond-mat.mes-hall cond-mat.str-el
Monolayers of MoS$_{2}$ on Ag(111) as decoupling layers for organic molecules: resolution of electronic and vibronic states of TCNQ
金属表面分子的电子结构主要由基底电子的杂化和屏蔽决定。结果，能级被显著加宽，分子性质，例如振动被隐藏在光谱线形中。薄去耦层的插入减小了线宽，并且可以获得几乎孤立的分子的电子和振动态的分辨率。在这里，我们使用扫描隧道显微镜和光谱，以显示在Ag（111）上的单层MoS $_{2}$提供了半导体带隙，可以防止分子态与金属衬底的强相互作用。我们发现，最低未占分子轨道（LUMO）的四氰基醌二甲烷（TCNQ）分子是显着窄于裸基板上，它是伴随着一个特征卫星结构。采用简单的计算中的Franck-Condon模型，我们揭示了它们的振动起源，并确定了强电子-声子耦合的模式。
2020-06-22 cond-mat.mes-hall
Electronic screening of the friction acting on ions and water molecules in narrow carbon nanotubes
Florida Atlantic University（佛罗里达大西洋大学）；Northeastern University（东北大学）
通过研究导电碳纳米管中传导电子的屏蔽效应，解释了质子和水分子在金属性碳纳米管中流速更高，而钾离子流速几乎相同的实验现象。
2026-05-29 cond-mat.mes-hall
Character of electronic states in the transport gap of molecules on surfaces
本文通过STM实验和理论计算研究了金基底NaCl薄膜上金属酞菁在输运能隙内的电子态特征，发现能隙内STM形貌能反映单原子层分子结构，且能隙态可由分子轨道线性组合近似，为理解激子产生等隧穿过程提供了基础。
2023-10-21 cond-mat.mes-hall
Thermal with Electronic Excitation for the Unidirectional Rotation of a Molecule on Surface
本研究通过结合热激发与电子隧穿激发，揭示 Au(111) 表面 DMNI-P 分子转子在中等电压和温度下的单向旋转增强机制。
2024-09-09 cond-mat.mes-hall
Electronic excitations of a single molecule contacted in a three-terminal configuration
通过硫醇封端的Pi-共轭分子的低温三末端运输测量已经进行。电子激发，包括零偏压和有限偏压近藤效应已被观察和研究作为磁场的函数。利用一个简化的双轨道模型，我们已经占的自旋和前四个电荷态的分子的电子配置。与栅极、源极和漏极的电荷依赖耦合表明了一种情况，其中电荷和自旋位于分子的末端，靠近电极。
2007-11-16 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
DNA double helices for single molecule electronics
自组装和电子特性的结合以及其真正的纳米尺度使DNA成为单分子电子学构建块的有希望的候选者。我们认为，DNA链的内在双螺旋构象提供了一种可能性，驱动电流通过DNA的垂直电场（门控）。通过简单的模型方法证明了poly（G）-poly（C）合成DNA中的晶体管效应。我们提出了实验装置来观察预测的效果，并讨论了DNA可能的器件应用。特别是，我们提出了单分子模拟江崎二极管的设计。
2007-03-09 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Verification of cosine squared relation of electronic conductance in a biphenyl molecule
实验获得的（Venkataraman { \em et al}. \cite{latha}）的余弦平方关系的电子电导在联苯分子的紧束缚框架内进行了理论验证。利用格林函数方法，数值计算了两端电导随分子环间相对扭转角的变化关系，结果与实验结果吻合较好。
2013-06-18 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Electronic Transport through Magnetic Molecules with Soft Vibrating Modes
本文研究了场效应晶体管结构中分子的低温输运性质。分子具有内部机械模式，其调节其电子能级并使相互作用和与电极的耦合重新正规化。对于软机械模式，分子中的自旋涨落主要由裸耦合决定，而价态变化则由修饰能决定。在这种情况下，输运性质呈现异常行为，近藤温度具有弱的栅电压依赖性。这些观察结果与最近的实验数据一致。
2007-11-02 cond-mat.mes-hall cond-mat.str-el
Vibronic spectroscopy of an artificial molecule
利用先进的制造技术，可以制造具有离散能级的纳米级电子结构。这种结构被称为人造原子，因为它与真正的原子相似。这种原子的例子是半导体异质结构中的量子点和约瑟夫森结量子位。也有可能让人造原子相互作用。这是一个人造分子，因为它的电子态与分子中的电子态相似。在这封信中，我们提出了一种不同类型的人工分子，除了电子状态，还包括在一个双原子分子的核振动模拟。一些早期的实验可以使用这种类比来解释，包括耦合到振荡器的量子位和由强场驱动的量子位。在我们的例子中，分子的电子态由约瑟夫森结量子比特表示，核分离对应于包含量子比特和LC振荡器的回路中的磁通量。我们探测电子振动跃迁，其中电子和振动状态同时改变，并发现它们类似于真正的分子。振动跃迁可以用于振荡器的边带冷却，我们看到阻尼高达10阶边带。
2008-05-12 cond-mat.mes-hall
Intermolecular Effect in Molecular Electronics
我们研究了横向相互作用对平行连接到半无限导线上的两个分子电导的影响。我们使用的方法结合了量子输运的格林函数方法和电子性质的密度泛函理论。该系统，模仿自组装单层，由夹在金电极之间的苄硫醇分子。我们发现，电导增加时，分子间的相互作用开始发挥作用。这种增加的来源是通过金基底的间接相互作用，而不是直接的分子-分子相互作用。一个惊人的共振产生仅0.3 eV以上的费米能量。
2004-09-20 cond-mat.mes-hall
Observing magnetic anisotropy in electronic transport through individual single-molecule magnets
我们回顾了不同的电子输运方法来探测磁性，如磁各向异性，一个单独的Fe 4 SMM。不同的方法包括通过分子的一级和更高级传输。栅极光谱，专注于电荷简并点，作为一个强大的技术来量化的纵向磁各向异性的SMM在不同的氧化还原状态。我们提供的统计数据显示了不同方法的稳健性和重现性。此外，电导测量通常显示高能量激发态远远超出SMM的地自旋多重态。这些激发中的一些起源于激发的自旋多重态，另一些起源于分子的振动模式。振动、电荷和自旋之间的相互作用可能会产生一种控制自旋的新方法。
2016-06-08 cond-mat.mes-hall
On-Surface Structural and Electronic Properties of Spontaneously Formed Tb$_2$Pc$_3$ Single Molecule Magnets
双酞菁铽（TbPc $_2$）单分子磁体（SMM）作为实现分子自旋电子学的一个范例体系，引起了人们的广泛关注。本文报道了TbPc $_2$前体在超高真空（UHV）中升华到Ag（111）表面上自发形成Tb $_2$ Pc $_3$物种。表面上的分子使用组合的扫描隧道（STM）和非接触原子力显微镜（nc-AFM）在5开尔文检查。密度泛函理论（DFT）计算支持的亚分子分辨率和高度相关的测量明确显示存在TbPc $_2$和Tb $_2$ Pc $_3$物种。通过化学分析独立地证实了在UHV条件下Tb $_2$ Pc $_3$物质的合成。高分辨率AFM成像使我们能够记录Tb $_2$ Pc $_3$和TbPc $_2$中最上面的Pc配体相对于下面的Ag（111）表面的取向。电子结构的测量揭示了一个近藤签名与温度$\sim$ 30 K的Tb $_2$ Pc $_3$物种，本地化的Pc配体叶的选择性外观。我们属性的近藤共振选择Tb $_2$ Pc $_3$分子的内部分子配体的取向上的存在。高分辨率AFM成像识别Tb $_2$ Pc $_3$分子之间的几何畸变，有和没有近藤效应，结构和电子差异之间的复杂相互作用的结果。
2018-05-10 cond-mat.mes-hall
Analytical solution of electronic transport through a benzene molecule using lattice Green's functions
使用格林函数形式主义，我们推导出通过苯环的电子透射率的解析表达式。为了激励的方法，我们首先解决的共振能级系统，然后将该方法扩展到苯的情况下。这些结果可用于验证数值方法。
2015-02-25 cond-mat.mes-hall quant-ph
Simultaneous measurements of electronic conduction and Raman response in molecular junctions
通过单个分子的电子传导受到分子电子结构以及其他极难评估的信息的影响，例如键合几何形状和化学环境。由于缺乏独立的诊断技术，长期以来一直阻碍着单分子电导研究。我们报告的电导和拉曼光谱的纳米结用于单分子电子实验的同时测量。闪烁和光谱扩散的拉曼响应的对巯基苯胺和氟化oligophenylyne乙炔相关的时间与电子电导的变化。时域有限差分计算证实，这些相关性不导致从电导修改拉曼增强。因此，这些观察结果强烈暗示，在这些可批量生产的纳米结构中，单个分子的多模态传感是可能的。
2008-01-29 cond-mat.mes-hall
Nuclear and electronic resonance spectroscopy of single molecules by radio-frequency scanning tunnelling microscopy
纳米科学和纳米技术的不断微型化对实验分析方法的灵敏度和选择性提出了挑战，使其达到了单个原子和分子的极限水平。一个有前途的新方法，在这里提出，集中在两个完善的互补技术的组合，已被证明是非常成功的在自己的领域：（i）低温扫描隧道显微镜（STM），提供高空间分辨率的成像和光谱连同操纵单个原子和分子的能力，在一个良好的控制方式;（二）射频磁共振技术，它以高能量分辨率和对物质的各种不同性质敏感的多功能性为基础，提供最重要的分析能力。在这里，我们证明了成功的共振激发和检测的核和电子磁跃迁的一个单一的量子自旋在一个单一的分子通过射频隧道的电子施加通过尖端的修改后的STM仪器在5 K。所提出的rf-STM方法允许无与伦比的光谱调查的电子超精细水平的单分子与同时亚分子空间分辨率。所实现的单自旋灵敏度代表了与现有的磁共振方法相比十个数量级的改进-提供，原子对原子，前所未有的分析能力和自旋控制，对物理，化学，生物学，医学，纳米科学和技术产生影响。
2014-03-27 cond-mat.mes-hall
Electronic transport through a parallel--coupled triple quantum dot molecule: Fano resonances and bound states in the continuum
研究了在有磁通量存在下，电子通过平行连接在导线上的三重量子点分子的输运。得到了零温下处于平衡态的分子的线性电导和态密度的解析表达式。作为量子干涉的结果，电导一般表现出Breit-Wigner和两个Fano共振，其位置和宽度由磁场控制。每两个磁通量子，存在成键态和反键态的角色反转。对于特定值的磁通量和点-引线耦合，一个或甚至两个法诺共振崩溃和连续（BIC的）中的束缚态形成。线加宽的分子状态的Aharonov-Bohm相位的函数检查周围的BIC的形成的条件，发现共振非常狭窄和强大的磁场的变化。
2006-04-11 cond-mat.mes-hall
Correlation of Vibrational Excitations and Electronic Structure\\ with Submolecular Resolution
用扫描隧道光谱法探测表面上单个分子的振动激发并不遵循严格的选择规则，而是遵循倾向规则。这些的实验验证是具有挑战性的，因为它需要特定参数的独立变化，如电子结构，同时保持振动模式相同。在这里，我们利用铁-四-吡啶基卟啉分子在Au（111）表面上的多功能自组装结构。这些表现出不同的前线分子轨道的能级排列，从而允许相关的电子结构和振动的检测。我们确定了七个振动模式的隧道光谱中的分子在一些安排，而我们没有观察到在其他结构。我们发现，振动激发的存在和它们沿分子的分布与能量低的分子状态的观察相关。这种相关性可以解释嵌入不同结构中的分子的不同数量的振动特征以及单个分子内振动强度的偏置不对称性。我们的观察结果是一致的共振增强振动的电子态的虚拟激发。
2019-03-04 cond-mat.mes-hall
Theoretical Principles of Single-Molecule Electronics: A Chemical and Mesoscopic View
近年来，探索使用单个分子作为电子器件中的活性组分一直处于纳米电子学研究的前沿。与半导体微电子学相比，由于必须在微观水平上包括器件电子结构和与外部接触的界面的影响，因此在单分子器件中建模输运要困难得多。因此，这个问题的理论表述需要将表面科学、电子结构理论、量子输运和器件建模的知识基础从第一原理开始整合到一个统一的框架中。在本文中，我们介绍了单分子电子学建模的理论框架，并提出了一个简单的概念图解释数值计算的结果。我们使用自洽矩阵格林函数方法，结合非平衡格林函数理论的量子输运与原子尺度的描述设备的电子结构的设备模型。我们认为，单分子器件的“异质结构”组成的化学定义明确的原子团，并分析了这些原子团的电荷和潜在的响应方面的扰动引起的金属分子耦合和所施加的偏置电压的设备特性。我们证明了这种方法的力量，作为例子，通过连接不同大小和内部结构的苯基分子通过硫末端原子的金电极形成的设备。
2004-10-21 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Nonlinearities and Noise-Signal Relations in Electronic Heat Transport via Molecules
我们研究了由有机分子耦合到两个不同温度的金属储层组成的纳米结中的电子热输运现象。电子热通量和它的动态噪声特性的计算内的散射（Landauer）形式主义的传输概率确定使用非平衡格林函数（NEGF技术）。基于泰勒级数展开的方法被用来确定非线性修正的电子热流及其噪声功率谱密度与二阶项相对于温差。我们的结果表明，弹道傅立叶定律和波动耗散定理在分子系统中的热输运的适用性有限。我们推导并测试了几个信号，噪声信号和噪声关系适用于纳米级的热流进行电子在强烈的非平衡条件（类似的公式预计声子和光子）。重要的是，我们提出的特殊处理可以扩展到更高阶的条款，以解决各种相关的问题，非线性热和电热效应，可能会发生在纳米级。
2016-08-01 cond-mat.mes-hall
Electronic transport in single-helical protein molecules: Effects of multiple charge conduction pathways and helical symmetry
我们提出了一个紧束缚模型来研究单个螺旋蛋白质分子的电子输运性质，该模型同时考虑了螺旋对称性和多个电荷转移途径的可能性。我们的研究表明，由于存在多个电荷转移途径和螺旋对称性，在环境波动的影响下，这些生物分子的输运性质相当刚性，这表明这些生物分子可以作为纳米电子器件中比其他生物对应物更好的替代物，单链DNA
2016-03-07 cond-mat.mes-hall physics.bio-ph
First-principles many-body calculations of electronic conduction in thiol- and amine-linked molecules
通过硫醇，硫醇盐，和氨基锚定基团连接到金电极的苯分子的电子电导计算使用非平衡格林函数与完全自洽GW近似相结合。计算的苯二硫醇和苯二胺的电导比标准密度泛函理论（DFT）预测的低5倍，与实验非常吻合。相比之下，广泛研究的苯二硫醇盐结构被发现由于不饱和硫键而具有显著更高的电导率。这些研究结果表明，更复杂的金/硫醇盐结构，其中硫醇盐锚被化学钝化的Au吸附原子负责测量的电导。用DFT、Hartree-Fock和GW方法分析得到的能级排列，揭示了分子自相互作用修正（交换）和金属-分子界面动力学屏蔽的重要性。GW自能的主要作用是重整化能级位置，但它对分子共振态形状的影响也影响电导。从DFT或Hartree-Fock开始的非自洽G 0 W 0计算，产生自洽GW结果的50%内的电导值。
2011-01-27 cond-mat.mes-hall
Electron transfer at thermally heterogeneous molecule-metal interfaces
分子物种和金属之间的电子转移速率，每个在不同的局部温度下，理论上通过实施双温（其特征在于两个温度）马库斯形式主义检查。建立了由温度梯度引起的分子与金属间热传递机制的速率常数和电子贡献的表达式。系统的耦合动力学方程描述的电子和热电流的推导和检查在不同范围的反应几何形状和温度梯度。结果表明，电子在分子-金属界面上的传递与热传递有关，即使在净电子流为零时，金属与分子之间的电子交换对界面热传导也有明显的贡献。
2019-08-01 cond-mat.mes-hall
Non-equilibrium electronic structure of interacting single-molecule nanojunctions: vertex corrections and polarization effects for the electron-vibron coupling
我们认为电子和分子振动的背景下，在纳米器件中的电子输运之间的相互作用。本文提出了一种基于非平衡格林函数的方法来计算电子-振子相互作用下单分子结的平衡和非平衡电子性质。我们将我们的方法应用到一个模型系统组成的一个单一的电子水平耦合到一个单一的振动模式的分子，这是在接触两个电子水库。高阶图超出了通常的自洽玻恩近似（SCBA）的计算。本文考虑了双交换图和用一个电子-空穴泡重整化振子传播子的图的影响。我们详细研究了一阶和二阶图对一个大的参数集和不同的运输制度（共振和非共振的情况下）的光谱函数的影响，无论是在平衡和有限的应用偏置的存在下。我们还研究了所有不同制度的纳米结的线性响应（线性电导）。我们发现，它确实有必要超越SCBA，以获得正确的结果，为广泛的参数。
2010-01-13 cond-mat.mes-hall
Negative differential conductance induced by electronic correlation in a double quantum-dot molecule
研究了在有限的外电势作用下，电子通过双量子点分子与量子线耦合构成的两级Kondo系统的隧穿。我们发现$I$ - $V$的特性曲线显示了一个由电子相关引起的负微分电导区。这种现象是两阶段近藤政权的外部施加的电位，使系统的平衡的影响下的属性的结果。这个问题是解决使用平均场有限- $U$从玻色子形式主义。
2008-03-07 cond-mat.mes-hall cond-mat.str-el
Multiple Silicon Atom Artificial Molecules
我们提出了在氢终止的Si（100）表面上的悬挂键链的线性合奏，图案化的表面晶格所允许的最接近的间隔排列。局域态密度图在空间上延伸的电压范围内的紧密耦合的实体揭示了丰富的能量和空间变化的电子状态。这些人造分子表现出由组成原子的共价相互作用产生的集体电子状态。悬挂键链结构的一个明显的静电扰动是由负悬挂键的紧密放置引起的。这样引起的电子变化被完全消除了，矛盾的是，通过添加第二个悬挂键。
2016-07-20 cond-mat.mes-hall
Intersubband Electronic Properties of InAs/GaAs Quantum Dot Molecules with Horizontal Spacer
本文研究了两个横向耦合的圆顶状InAs/GaAs量子点的子带间电子性质。包络函数和本征能量被计算为点之间的距离的函数。点之间的耦合进行了研究，使用点之间的过渡寿命。结果表明，在近距离（小于3 nm）的量子点是耦合的，随着距离的增加，跃迁寿命急剧下降，量子点变得不耦合。
2013-12-10 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Vibronic effects on resonant electron conduction through single molecule junctions
采用第一性原理电子结构计算和投影算符格林函数方法研究了振动运动对金属电极上单分子电子传导的影响。考虑分子结，其中一个中心苯环耦合通过（烷烃）硫醇桥的金电极，它示出-取决于电子$π$ -系统和金属之间的距离-电子振动耦合可能会导致显着的振动子结构中的透射率，显着降低的电流以及淬火的负微分电阻效应。
2006-07-24 cond-mat.mes-hall
Can Ballistic Electrons Probe the Electronic Spectra of Individual Buried Molecules?
本文从理论上研究了化学吸附在硅衬底上并埋在金薄膜下的绝缘和导电有机分子的弹道电子发射谱。据预测，弹道电子注入到金膜从扫描隧道显微镜的尖端应传输到硅衬底的烷烃分子的中等长度（癸烷，己烷）和他们的硫醇盐，这种类型的个人埋分子将很难检测到BEES实验。然而，含有不饱和的C-C键或芳香环的分子的共振传输被预测为足够强的BEES光谱的这些类型的被测量的个人埋分子。计算的BEES光谱的两种类型的分子和一些简单的填隙式和置换式的金缺陷，可能会发生在分子膜的影响也进行了简要的讨论。
2006-11-21 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Many-body electronic structure and Kondo properties of cobalt-porphyrin molecules
本文采用第一性原理多体方法和数值重整化群方法研究了钴卟啉化合物在Cu（111）表面的近藤机制。我们发现近藤温度是高度敏感的分子充电和距离的表面，这可以解释在最近的扫描隧道光谱测量中观察到的变化。我们讨论了控制这种现象的分子电子结构中的多体效应的重要性，并提出了在实验中可以实现提高温度的方案。
2009-09-30 cond-mat.mes-hall cond-mat.str-el
Electronics and Chemistry: Varying Single Molecule Junction Conductance Using Chemical Substituents
我们测量了一系列取代的苯二胺分子的低偏压电导，同时打破了金点接触的分子溶液。通过这些取代苯的传输是通过非共振隧穿或超交换，与分子结电导取决于金属费米能级的排列最接近的分子水平。给电子取代基使分子轨道上升，使结电导增加，而吸电子取代基则相反。因此，对于测量的系列，电导与分子的计算电离势成反比。这些结果表明，占据态最接近金费米能级，表明通过这些分子的隧穿输运类似于通过绝缘膜的空穴隧穿。
2007-03-16 cond-mat.mes-hall cond-mat.soft
Topological Hunds rules and the electronic properties of a triple lateral quantum dot molecule
我们从理论和实验上分析了三个相互耦合的横向填充电子的量子点的电子结构和电荷图。使用哈伯德模型和实空间精确对角化技术，我们表明，这种人工分子的电子性质可以理解使用一组拓扑亨氏规则。这些规则将多电子能级与自旋和点间隧穿$t$联系起来，并控制充电能量。我们绘制出的充电图N=6电子和预测的自旋极化阶段的两个洞。将理论充电图与门控三点器件的实测充电图进行了比较。
2007-02-26 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Electronic structure of magnetic molecules V15: LDA+U calculations, X-ray emission and photoelectron spectra
本文研究了$_{15}$磁性分子（K-$_6$ [$_{15}$ As-$_6$ O-$_{42}$（H-$_2$ O）]-\cdot-8H-$_2$ O）-$ has been studied using LSDA+U band structure calculations, and measurements of X-ray photoelectron (valence band, core levels) and X-ray fluorescence spectra (vanadium K$ β_5-$ and L$ _{2，3}-$, and oxygen K$ α-$). Experiments confirm that vanadium ions are tetravalent in V$ _{15}-$, and their local atomic structure is close to that of CaV$ _3-$O$ _7 $. Comparison of experimental data with the results of electronic structure calculations show that the LSDA+U method provides a description of the electronic structure…
2002-09-30 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Electronic Properties of Nano and Molecular Quantum Devices
探索和理解连接在金属引线上的分子的电子性质是纳米科学的重要组成部分，如果分子有未来的话。本论文对有机分子和有机金属分子的各种族进行了研究，为分子结的电子性质提供了独特的概念和新的见解。本文采用密度泛函理论和非平衡格林函数输运理论相结合的方法研究了不同族的分子。从理论和实验上研究了含三个芳环的低聚苯乙炔OPE型分子导电特性中量子干涉效应的组合量子线路规则。在同系寡炔化合物中，电导和电导衰减随分子长度变化的理论和实验研究。从理论和实验上测定了一系列具有Ru、Fe和Co金属离子和三甲基硅基乙炔基或硫甲基表面接触基团的双三联吡啶配合物的单分子电导。
2016-12-10 cond-mat.mes-hall physics.comp-ph
Molecular Electronics: From Single-Molecule to Large-Area Devices
本文主要介绍了通过包含几十个分子的分子结测量电导的方法，这些分子结是通过两种方法制备的：（i）导电原子力显微镜接触金属表面的自组装单分子膜;（ii）由金属纳米点（直径< 10 nm）制成的微小分子结，由少于100个分子覆盖，并通过导电原子力显微镜接触。特别是，后一种方法使我们能够获得新的结果或重新审视以前的结果，下面对这些结果进行审查：（i）如何通过机械约束修改分子结的电子输运性质，（ii）分子间相互作用对分子结的电导直方图形状的作用，以及（iii）分子二极管可以在高达18 GHz的微波范围内工作的证明。
2019-05-10 cond-mat.mes-hall physics.app-ph
Electronic energy level alignment at metal-molecule interfaces with a GW approach
采用密度泛函理论和GW近似下的多体微扰理论，计算了苯二胺（BDA）吸附在Au（111）表面的金属-分子界面的电子结构.通过与光电子能谱数据的直接比较，我们表明，传统的G $_0$ W $_0$的方法可以低估的吸附分子共振相对于金费米能级的能量高达0.8 eV。这种差异的来源是双重的：0.7 eV的气相电离能（IE）低估，和0.2 eV的Au功函数高估。在GW框架内的自能计算，占在Au功函数和BDA气相IE的偏差的改进可以导致在定量协议与实验的界面电子能级对准。
2011-11-10 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Comparative study of electronic and magnetic properties of $M$Pc ($M$ = Fe, Co) molecules physisorbed on 2D MoS$_2$ and graphene
本文采用密度泛函理论，对酞菁铁（FePc）和酞菁钴（CoPc）分子在MoS $_2$和石墨烯单分子膜上的电磁性质进行了比较研究。各种不同类型的物理吸附网站已被认为是两个表面。计算结果表明，$M$ Pc分子更倾向于位于MoS $_2$的S-顶位.而在石墨烯上，FePc分子更倾向于桥位，而CoPc分子更倾向于顶位. $M$ Pc分子在MoS $_2$表面上的物理吸附比石墨烯强（$\sim$高2.5 eV的物理吸附能量）。磁性分析表明，存在与自旋磁矩相反的强自旋偶极矩，因此可以观察到有效自旋磁矩的巨大减少。我们用变分法和$2^{nd}$序微扰法计算的磁各向异性能表明，物理吸附后没有显着的变化。在FePc的情况下，可以看到面外易磁化轴，在CoPc的情况下，可以看到面内易磁化轴。功函数的计算表明，由于$M$ Pc分子的物理吸附，MoS $_2$功函数$\sim$ 1 eV降低，而在石墨烯的情况下，它没有显著变化。
2017-09-13 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Long-Range Surface-Assisted Molecule-Molecule Hybridization
金属酞菁配合物是一类功能性强、用途广泛的分子配合物，其性质可以通过改变其官能团和中心金属原子来调节。利用低温扫描隧道显微镜（STM）和光谱学（STS）、非接触原子力显微镜（ncAFM）和密度泛函理论（DFT）研究了吸附在Ag（100）表面的酞菁镁（MgPc）的电子结构.单一的，孤立的MgPc的表现出平坦的，四重旋转对称的形态，双简并，部分填充（由于表面到分子的电子转移）最低未占分子轨道（LUMO）。相比之下，MgPc与邻近的分子在附近进行升降机的LUMO简并，与近费米局域态密度与减少的双重旋转对称性，指示的长程吸引力的分子间相互作用。后者被分配到一个表面介导的两步电子杂交过程。首先，LUMO与Ag（100）传导电子相互作用，形成具有增强的空间延伸的混合分子-表面轨道。然后，这些离域的分子表面状态进一步与相邻分子的那些杂交。这项工作突出了分子吸附物的电子结构-包括轨道简并性和对称性-可以通过表面介导的分子间杂交显着改变，在扩展的距离（超过3 nm），具有重要的意义的分子为基础的固态技术的前景。
2020-11-13 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Long range electronic tranport in DNA molecules deposited across a disconnected array of metallic nanoparticles
我们详细报告了我们的实验上的传导$λ$ DNA分子在很宽的温度范围内沉积在几纳米厚的铂膜狭缝。这些绝缘狭缝制造使用聚焦离子束蚀刻和其特征在于广泛使用近场和电子显微镜。该表征揭示了作为离子蚀刻的结果，狭缝内部存在金属Ga纳米颗粒。在沉积了$λ$ DNA分子后，使用我们详细描述的协议，一些狭缝变得导电，并在低温下表现出超导波动。我们认为，所观察到的传导是由于沿DNA分子的运输，与镓纳米粒子存在于狭缝中的相互作用。在低温下，当Ga变成超导体时，因此可以观察到诱导超导性。这些结果表明，微小的金属颗粒可以很容易地将载流子转移到附着的DNA分子上，并提供了一个可能的和解，这是以前关于DNA分子可以导电的长度的明显矛盾的实验结果。
2012-09-13 cond-mat.mes-hall cond-mat.soft
