Interplay between adsorbates and polarons: CO on rutile TiO$_2$(110)
极化子的形成在决定离子晶体的结构、电学和化学性质方面起着重要作用。采用第一性原理计算和扫描隧道显微镜/原子力显微镜（STM/AFM）相结合的方法，研究了CO分子吸附在金红石型TiO $_2$（110）表面时极化子与CO分子的相互作用.吸附的CO在表面层与极化子发生吸引耦合，在次表面层与极化子发生排斥耦合。因此，CO吸附取决于样品的还原状态。对于稍微减少的表面，许多吸附配置具有可比的吸附能量存在和极化子驻留在次表层。在强还原表面，两种吸附配置占主导地位：无论是内部的氧空位，或在表面Ti $_{5c}$网站，加上表面极化子。
2018-07-16 cond-mat.mtrl-sci
Real-Space Imaging of Inelastic Friedel-like Surface Oscillations Emerging from Molecular Adsorbates
我们报告非弹性弗里德尔振荡的真实空间成像测量。利用扫描隧道显微镜对吸附在Au（111）表面上的二氯苯二聚体的非弹性电子隧道谱进行了研究，结果表明，在Au（111）表面上，二氯苯二聚体的非弹性电子隧道谱具有明显的空间调制，这是由于分子振动引起的分子位置的非弹性散射所致。由于吸附物和表面状态之间的局部相互作用，分子振动在非弹性模式周围的窄范围内的能量下产生电荷密度的重新分布。我们的实验结果得到了理论论证的支持。
2011-08-16 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Electric field cancellation on quartz: a Rb adsorbate induced negative electron affinity surface
我们研究了石英单晶的（0001）面，并在此面上吸附了一层亚单层的Rb。利用里德伯原子电磁感应透明技术，研究了Rb原子在石英表面吸附时产生的电场，并测量了Rb原子在石英表面吸附的活化能。我们发现，吸附Rb诱导石英表面上的负电子亲和势（NEA）。NEA表面允许低能量电子结合到表面并抵消来自Rb吸附物的电场。我们的结果对于将里德伯原子集成到混合量子系统中，以及原子与表面相互作用的基础研究，以及电子与二维表面结合的应用具有重要意义。
2015-11-12 cond-mat.mtrl-sci physics.atom-ph
In/GaN(0001)-$\boldsymbol{{\mathsf{\left(\!\sqrt{3}\times\!\sqrt{3}\right)\!R30^{\circ}}}}$ adsorbate structure as a template for embedded (In,Ga)N/GaN monolayers and short-period superlattices
我们探索了一种利用等离子体辅助分子束外延在GAN（0001）衬底上制备（In，Ga）N/GAN短周期超晶格的方法。我们利用存在的吸附物结构表现出自己的$(\sqrt{3}\times\!\sqrt{3})\text{R}30^{\circ}$表面重建原位观察到的反射高能电子衍射。该In吸附层在GAN表面上容纳最多1/3单层的In，并且在合适的条件下，可以嵌入GAN中以形成In $_{0.33}$ Ga $_{0.67}$ N量子片，其宽度自然地被限制为单个单层。周期性地插入这些量子片，我们合成的（In，Ga）N/GAN短周期超晶格的突变界面和高周期性的X射线衍射和扫描透射电子显微镜所示。嵌入的量子片被发现是由单分子层与In含量为0.25-0.29。对于6个单层的势垒厚度，超晶格引起的光致发光带在3.16 eV，接近这些结构的理论预测值。
2017-01-17 cond-mat.mtrl-sci
Adsorbate-induced Restructuring of Pb mesas Grown on Vicinal Si(111) in the Quantum Regime
使用扫描隧道显微镜和光谱学，我们证明，微量的Cs吸附在量子制度中生长的Pb台面上可以引起台面的急剧形态变化，其特征在于在台面顶部出现人口众多的单原子层高的Pb纳米岛。Pb纳米岛的边缘用Cs吸附原子装饰，并且纳米岛优先在台面的量子力学不稳定区域上成核和生长。密度泛函理论中的第一性原理计算表明，当Cs原子合金化到Pb台面的顶层时，形成这些纳米岛的Pb原子被吸附的Cs原子通过动力学可及的位置交换过程排出。
2009-11-11 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Molecular Motion on Semiconductor Surface via Tip-enhanced Multiple Excitation
利用扫描隧道显微镜（STM）对吸附在Si（001）表面上的CO分子的不可约横向运动进行了低温研究，发现CO分子的不可约横向运动与隧道电流呈超线性关系。这种依赖性意味着吸附物位移是由吸附物振动模式的多个激发引起的，这种情况到目前为止只在金属表面观察到。隧穿电子的欧姆非弹性散射加热的表面上原子尺度的局域振动温度表明，CO的不可逆运动存在一个0.11 eV的激活势垒，与第一性原理计算得到的绝热势一致.这种高效的局部加热是由STM针尖的电场在表面诱导的中间能隙态引起的。
2012-10-03 cond-mat.mtrl-sci
A comparative investigation of thickness measurements of ultra-thin water films by scanning probe techniques
微机械和纳米机械设备的可靠操作需要对这些设备表面上存在的水膜厚度的透彻了解，其精度在nm范围内。在这项工作中，超薄水层的厚度测量的距离隧道光谱和距离动态力光谱在超高真空系统中的解吸过程中，从约2.5 nm到完全解吸在1 E-8毫巴。隧道电流以及振动的振幅和法向力被检测为探针-样品距离的函数。在这些实验中，两种方法的结果的直接转换是可能的。从表面科学的角度来看，考虑到最新的关于表面上的吸附物，动态力光谱提供了最准确的值。先前报道的隧道光谱，需要施加显着的高电压，通常会导致的值是25倍以上的动态力谱确定的值。
2007-01-29 cond-mat.mtrl-sci
Frontier Orbital Degeneracy: A new Concept for Tailoring the Magnetic State in Organic Semiconductor Adsorbates
本文提出利用前沿轨道简并定制分子吸附物磁性态的新概念，通过LT-STM/STS和DFT研究Ag(111)上的HATCN分子，发现电荷转移后存在磁矩为0和0.65 uB的两种磁性态，为自旋电子学和量子信息科学提供了新途径。
2023-04-04 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
PBr3 adsorption on a chlorinated Si(100) surface with mono- and bivacancies
本文利用STM和DFT研究了PBr3在含单空位和双空位的氯化Si(100)表面上的吸附与解离行为，揭示了磷原子占据桥位并优先与Cl双空位中的硅成键，为改进硅中单杂质掺入工艺提供了依据。
2023-11-29 cond-mat.mtrl-sci
C58 on Au(111): a scanning tunneling microscopy study
采用低能（~6 eV）团簇离子束沉积法在室温Au（111）表面制备了C58富勒烯。沉积物的形貌和电子性质进行了监测，通过扫描隧道显微镜（STM在4.2 K）。地形图像显示，在低覆盖率富勒烯笼钉点位错缺陷的人字形重建的黄金梯田（以及步骤的边缘）。在中间覆盖率，钉扎单体，作为成核中心的低聚C58链和2D岛的形成。在研究的最大覆盖率下，表面被3D互连的C58笼覆盖。钉扎单吸附物的STM地形图像基本上是没有特征的。相应的局域态密度与强的笼-基相互作用一致。[C58]n低聚物的形貌图像显示垂直于连接笼中心的轴取向的条纹状强度图案。在局域态密度图中，这种条纹图案变得更加明显。由密度泛函理论、DFT计算以及先前获得的C60聚合物的类似STM图像（M. Nakaya等人，J. Nanosci.纳米技术。11，2829（2011）），我们得出结论，这些条纹轨道模式是共价笼间键的指纹。对于厚C58膜，我们已经从扫描隧道光谱数据，STS，确认最外层C58层的行为作为一个宽带半导体的带隙为1.2 eV。
2013-01-24 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Vacancy diffusion on a brominated Si(100) surface: Critical effect of the dangling bond charge state
Prokhorov General Physics Institute of the Russian Academy of Sciences（普罗霍罗夫普通物理研究所）；HSE University（高等经济大学）
本研究通过STM实验和密度泛函理论计算，发现Si(100)-Br表面上仅带正电荷悬键的Br空位可跨二聚体扩散，且激活势垒最低，揭示了悬键电荷态对空位扩散的关键调控作用。
2025-10-23 cond-mat.mtrl-sci
STM Simulation of Molecules on Ultrathin Insulating Overlayers Using Tight-Binding: Au-Pentacene on NaCl bilayer on Cu
提出了一种快速有效的紧束缚（TB）方法，用于模拟吸附物分子在绝缘薄膜上的扫描隧道显微镜（STM）成像。由于绝缘覆盖层的存在所引起的分子从金属表面的电子去耦，前沿分子轨道的STM图像可以使用非常有效的方案来模拟，这也使得能够分析STM电流中的相移。Au-并五苯络合物吸附在Cu衬底上的NaCl双层膜上提供了一个复杂的模型系统，该模型系统先前已经在实验和理论上进行了研究。我们的计算表明，分子轨道的复杂形状可能会导致多值恒流面-导致STM图像的模糊性。使用TB方法得到的结果被发现是一致的DFT计算和实验数据。
2008-05-20 cond-mat.mtrl-sci
Integrating Macrostate Probability Distributions with Swing Adsorption Modeling for Binary/Ternary Gas Separation
Pusan National University（釜山国立大学）；National Taiwan University（台湾大学）；The Ohio State University（俄亥俄州立大学）
本文提出一种结合宏观态概率分布与循环过程优化的建模框架，用于高效预测多组分吸附平衡，提升气体分离过程的设计效率。
2025-12-06 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.stat-mech
CuTe chains on Cu(111) by deposition of 1/3 ML Te: atomic and electronic structure
采用低能电子衍射（LEED）、扫描隧道显微镜和能谱（STM/STS）、角分辨单光子和双光子光电子能谱学（ARPES /AR-2 PPE）和密度泛函理论（DFT）等方法，研究了1/3单层（ML）Te在Cu（111）表面沉积后的表面原子和电子结构.与文献中的当前状态相反，Te不产生二维表面合金，而是在$\left(2\sqrt{3} \times \sqrt{3}\right)\textrm{R30}^\circ$超结构中形成Cu $_2$ Te $_2$吸附物链。我们建立了一个高精度的LEED-IV结构分析与Pendry $R$因子的$R = 0.099$和证实DFT和STM的结果。表面相的电子结构由费米能$E_F$处的各向异性向下分散态和$E-E_F = + 1.43\,\textrm{eV}$处的更各向同性向上分散的未占据态主导。这两种状态与投影能带结构的体态共存，因此是表面共振。
2020-09-30 cond-mat.mtrl-sci
Automated Real-Space Lattice Extraction for Atomic Force Microscopy Images
分析原子分辨率的图像是一个耗时的过程，需要丰富的经验和大量的人工干预。此外，所获取的图像包含大量信息，例如晶体结构、缺陷的存在和分布以及域的形成，需要解析这些信息以了解材料的表面结构。因此，机器学习技术在过去几年中已被应用于扫描探针和电子显微镜，旨在实现自动化和高效的图像分析。这项工作介绍了一个免费和开源的工具（AiSurf：表面图像自动识别），通过尺度不变特征变换（SIFT）和聚类算法（CA）来检查原子分辨率的图像。AiSurf从原始图像中提取原始晶格矢量、单位单元和结构失真，无需对晶格进行预先假设，并且用户干预最少。该方法适用于各种原子分辨的非接触式原子力显微镜（AFM）图像的选定的表面具有不同程度的复杂性：SrTiO2（101），缺氧金红石型TiO2（110）与CO吸附，SrTiO3（001）与Sr空位和石墨烯与C空位。该代码提供了出色的结果，并已被证明是强大的原子错误分类和噪音，从而促进解释扫描探针显微镜图像。
2022-08-28 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Incommensurability and atomic structure of c(2x2)N/Cu(100)
我们用扫描隧道显微镜在低温、低真空环境下研究了Cu（100）衬底上生长的Cu_2N单层膜的原子结构。Cu 2N的c（2x2）晶格是无公度的，晶格常数为3.72 +/- 0.02埃，比裸Cu（100）表面大3%。这一发现表明，由于晶格失配的应变有助于在该系统中的自组装。我们发现，Cu 2N岛上的图像对比度取决于偏置电压，这调和了文献中的几种解释。我们分配功能在这些STM图像中的Cu，N和空心网站在Cu 2N晶格的帮助下，共吸附的CO分子。这种原子注册表使我们能够表征四种不同的缺陷Cu 2N，这影响吸附物的粘附系数和电子耦合。
2008-05-21 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Role of Polarons in Single-Atom Catalysts: Case Study of Me1 [Au1, Pt1, and Rh1] on TiO2(110)
金属氧化物负载单原子催化剂的局部环境对催化剂的表面活性和相关的催化性能起着决定性的作用。这种系统的研究是复杂的表面上的点缺陷的存在下，这往往是与极化子形式的过剩电荷的本地化。这可以影响吸附原子的稳定性、电子构型和局部几何形状。本论文利用密度泛函理论和表面敏感实验，研究了Rh 1、Pt 1和Au 1金属离子在典型极化材料TiO 2（110）表面的吸附行为。系统分析了吸附构型和吸附态金属的氧化态，揭示了不同类型的吸附质和极化子之间的耦合。扫描隧道显微镜测量证实，有利的Pt 1和Au 1吸附在氧空位位点与强的电子电荷转移从极化态吸附原子轨道，这导致在吸附的金属的还原。相比之下，Rh1吸附原子与过量电荷的相互作用很弱，这使得极化子基本上不受影响。我们的研究结果表明，一个准确的理解氧化物表面上的单原子催化剂的性能需要仔细考虑吸附原子，空位和极化子之间的相互作用。
2022-04-14 cond-mat.mtrl-sci
Adsorption Sites of Individual Metal Atoms on Ultrathin MgO(100) Films
我们在Ag（100）上生长单层和双层MgO厚膜的过程中使用Ca掺杂，用扫描隧道显微镜来识别单个吸附原子的吸附位点。为此，我们结合原子分辨率图像的裸露的MgO层的吸附物的图像和在较大的尖端样品距离采取的替代钙原子。对于Ho原子，吸附位取决于MgO厚度。在单分子层上，它们根据O和桥位的丰度分别分布在O和桥位上，分别为1/3和2/3。在MgO双层上，Ho原子几乎完全占据O位点。吸附在镁上的第三种是由密度泛函理论预测，并可以通过原子操纵创建。Au原子吸附在桥网站的MgO厚度，而Co和Fe原子更喜欢的O网站，再次为两个厚度。
2017-05-08 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Designing optoelectronic properties by on-surface synthesis: formation and electronic structure of an iron-terpyridine macromolecular complex
本文通过自下而上的表面合成方法，利用Fe与三联吡啶的配位作用构建了一维配位纳米链，并结合扫描隧道显微镜和密度泛函理论揭示了其独特的tpy/三Fe/tpy线性配位结构及有利于光诱导金属到配体电荷转移的电子性质。
2023-08-08 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Scientific Exploration with Expert Knowledge (SEEK) in Autonomous Scanning Probe Microscopy with Active Learning
针对基于 DKL 的自主 SPM 工作流局限，本文提出 SEEK 方法，将结构库或光谱特征的先验知识与人类偏好作为预期奖励引入主动学习，从而实现更高效、更有针对性的显微探索。
2024-08-04 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
LLM-Guided Open Hypothesis Learning from Autonomous Scanning Probe Microscopy Experiments
Department of Materials Science and Engineering, University of Tennessee, Knoxville, TN 37923, USA（材料科学与工程系，田纳西大学， Knoxville，TN 37923，USA）
本文提出结合符号回归与大语言模型物理评估的开放假设学习框架，用于自主扫描探针显微镜实验，通过稀疏测量生成候选分析关系，并通过物理合理性评估发现可解释的电压-时间增长定律。
2026-05-07 cond-mat.mtrl-sci cs.AI
Integrating Domain-Specialized Language Models with AI Measurement Tools for Deterministic Atomic-Resolution Experimentation
Graduate School of Engineering Science, The University of Osaka（大阪大学工学研究科）；Graduate School of Integrated Science and Technology, Shizuoka University（静冈大学理工学综合研究科）
本文提出一种框架，通过专门的小语言模型实现扫描探针显微镜的自主控制，结合AI驱动的测量工具，实现室温下的原子分辨率SPM实验，提升实验可靠性和可控性。
2026-04-06 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
afspm: A Framework for Manufacturer-Agnostic Automation in Scanning Probe Microscopy
McGill University（麦吉尔大学）；National Research Council Canada（加拿大国家研究委员会）
afspm框架通过通用控制和数据结构模式实现SPM自动化，支持多语言和跨设备解耦，用于热漂移校正实验验证
2025-08-28 cond-mat.mtrl-sci cs.SE physics.ins-det
The Power of the Pareto Front: Balancing Uncertain Rewards for Adaptive Experimentation in scanning probe microscopy
University of Tennessee（田纳西大学）；Pacific Northwest National Laboratory（太平洋西北国家实验室）
本文提出将多目标贝叶斯优化应用于扫描探针显微镜成像，通过计算Pareto前沿平衡测量质量、可重复性与效率之间的权衡，并结合人在回路决策，推动自主科学发现。
2025-04-09 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci cs.AI
Long-Range Surface-Assisted Molecule-Molecule Hybridization
金属酞菁配合物是一类功能性强、用途广泛的分子配合物，其性质可以通过改变其官能团和中心金属原子来调节。利用低温扫描隧道显微镜（STM）和光谱学（STS）、非接触原子力显微镜（ncAFM）和密度泛函理论（DFT）研究了吸附在Ag（100）表面的酞菁镁（MgPc）的电子结构.单一的，孤立的MgPc的表现出平坦的，四重旋转对称的形态，双简并，部分填充（由于表面到分子的电子转移）最低未占分子轨道（LUMO）。相比之下，MgPc与邻近的分子在附近进行升降机的LUMO简并，与近费米局域态密度与减少的双重旋转对称性，指示的长程吸引力的分子间相互作用。后者被分配到一个表面介导的两步电子杂交过程。首先，LUMO与Ag（100）传导电子相互作用，形成具有增强的空间延伸的混合分子-表面轨道。然后，这些离域的分子表面状态进一步与相邻分子的那些杂交。这项工作突出了分子吸附物的电子结构-包括轨道简并性和对称性-可以通过表面介导的分子间杂交显着改变，在扩展的距离（超过3 nm），具有重要的意义的分子为基础的固态技术的前景。
2020-11-13 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Machine Learning for Identifying Grain Boundaries in Scanning Electron Microscopy (SEM) Images of Nanoparticle Superlattices
University of Delaware（特拉华大学）；Massachusetts Institute of Technology（麻省理工学院）；Data Science Institute, University of Delaware（特拉华大学数据科学研究所）
本文提出融合 Radon 变换与凝聚层次聚类的无监督机器学习工作流，可自动分割纳米颗粒超晶格 SEM 图像中的晶粒，无需标注且对噪声鲁棒。
2025-01-07 cond-mat.mtrl-sci cs.CV eess.IV
Automated Materials Discovery Platform Realized: Scanning Probe Microscopy of Combinatorial Libraries
University of Tennessee, Knoxville（田纳西大学诺克斯维尔分校）；Pacific Northwest National Laboratory（太平洋西北国家实验室）；University of Maryland, College Park（马里兰大学帕克分校）；The Pennsylvania State University（宾夕法尼亚州立大学）
本文实现了一个全自动扫描探针显微镜（SPM）平台，通过探索二元SmBFO和三元（Al,Sc,B）N组合库的铁电性质，解析成分-形态-缺陷-性质关系，并结合贝叶斯优化加速数据驱动的材料发现。
2025-11-17 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci cs.AI
Atomic structure of Ge quantum dots on the Si(001) surface
利用超高真空装置，结合高分辨率扫描隧道显微镜和分子束外延装置，对Si（001）表面{105}面Ge岛（hut团簇）的形貌进行了原位研究。这两个物种的小屋集群-金字塔和楔形-被发现具有相同的结构的{105}方面，这是可视化的。金字塔形簇的顶点结构和楔形簇的脊结构也被揭示出来，并发现是不同的。这使我们能够提出一个晶体学模型的{105}方面以及模型的原子结构的两个物种的小屋集群。作出的推断是，群集形状之间的过渡是不可能的。
2010-02-25 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
