NO scattering from metallic and insulating surfaces represent contrasting benchmark systems for understanding energy transfer at gas-surface interface. Strikingly different behaviors of highly vibrationally excited NO scattered from Au(111) and LiF(001) were observed and attributed to disparate electronic structures between metals and insulators. Here, we reveal an alternative mechanical origin of this discrepancy by comparative molecular dynamics simulations with globally accurate adiabatic neural network potentials of both systems. We find that highly-vibrating NO can reach for the high dissociation barrier on Au(111), by which vibrational energy can largely transfer to translation/rotation and further dissipate into substrate phonons. This mechanical energy transfer channel is forbidden in the purely repulsive NO/LiF(001) system or for low-vibrating NO on Au(111), where molecular vibration is barely coupled to other degrees of freedom. Our results emphasize that the initial state and potential energy landscape concurrently influence the mechanical energy transfer dynamics of gas-surface scattering.
Surface vibrational modes of the topological insulator Bi$_2$Se$_3$ observed by Raman spectroscopy
利用偏振分辨拉曼散射研究了拓扑绝缘体Bi $_2$ Se $_3$单晶和厚膜的表面振动模。除了四个拉曼活性体声子，我们观察到四个额外的模式，强度弱得多，能量略低于体对应物。利用对称性分析，我们将这些额外的模式分配给面外表面声子。通过与第一性原理计算结果的比较，我们认为这些模的出现是由于PDMATHAMO轴晶格畸变和晶体表面附近的范德华能隙膨胀所致。在60和173 cm $^{-1}$处的两个表面模与拉曼活性$A_{1g}$体声子模相关，另外两个在136和158 cm $^{-1}$处的表面模与具有$A_{2u}$对称性的红外活性体声子相关。由于晶体对称性从本体中的$D_{3d}$降低到晶体表面上的$C_{3v}$，后者变成拉曼允许的。特别是，158厘米的$^{-1}$表面声子模式下的共振激发下显示Fano线型，表明在存在的电子-声子耦合的表面激发的干扰。
We present a constrained density functional perturbation theory scheme for the calculation of structural and harmonic vibrational properties of insulators in the presence of an excited and thermalized electron-hole plasma. The method is ideal to tame ultrafast light induced structural transitions in the regime where the photocarriers thermalize faster than the lattice, the electron-hole recombination time is longer than the phonon period and the photocarrier concentration is large enough to be approximated by an electron-hole plasma. The complete derivation presented here includes total energy…
Classification of Metal - Insulator Transitions: Relating characteristic Properties to Quantum Chemical Bonding Descriptors
RWTH Aachen University（亚琛工业大学）；John A. Paulson School of Engineering and Applied Sciences, Harvard University（哈佛大学约翰·A·保尔森工程与应用科学学院）；School of Advanced Materials JNCASR（JNCASR高级材料学院）；Forschungszentrum Jülich GmbH（于利希研究中心有限公司）
Pressure-induced metal-insulator and spin-state transition in low-valence layered nickelates
从头计算预测，在零温度下的金属-绝缘体转变发生在La $_4$ Ni $_3$ O $_8$在中等压力下作为压力诱导的自旋态转变的结果。已经观察到在105 K在环境压力下从低温高自旋状态到高温低自旋状态的自旋状态转变随着压力的施加而向较低温度转移。从我们的计算中，我们发现，较小的晶胞体积有利于金属低自旋态，它变得更稳定，在5 GPa。类似的物理现象应该发生在相关化合物La $_3$ Ni $_2$ O $_6$中，但在不同的能量尺度上，这可能解释了为什么在这种材料中没有观察到跃迁。
The unique surface edge states make topological insulators a primary focus among different applications. In this article, we synthesized a large single crystal of Niobium(Nb)-doped Bi2Se3 topological insulator (TI) with a formula Nb0.25Bi2Se3. The single crystal has characterized by using various techniques such as Powder X-ray Diffractometer (PXRD), DC magnetization measurements, Raman, and Ultrafast transient absorption spectroscopy (TRUS). There are (00l) reflections in the PXRD, and Superconductivity ingrown crystal is evident from clearly visible diamagnetic transition at 2.5K in both FC …
Spin-conserving and reversing photoemission from the surface states of Bi$_2$Se$_3$ and Au (111)
我们提出了一个基于第一性原理计算的理论，解释了（i）为什么Bi $_2$ Se $_3$（111）的光电子自旋极化的可调谐性取决于表面态的能带指数和布洛赫波矢，以及（ii）为什么在等对称Au（111）的情况下不存在这种可调谐性。这些结果不仅解释了最近令人困惑的实验观察结果，而且还为从拓扑绝缘体制造高度可调谐的自旋极化电子源提供了指导。
Uncovering the mechanism of the impurity-selective Mott transition in paramagnetic V$_{2}$O$_{3}$
虽然单轨道和多轨道哈伯德模型的相图已经得到了很好的研究，但真正的莫特绝缘体的物理学往往要丰富得多，依赖于材料，而且知之甚少。在原型莫特绝缘体V $_{2}$ O $_{3}$中，化学压力最初被认为是解释为什么顺磁金属到反铁磁绝缘体的转变温度被Ti掺杂降低，而Cr掺杂增强相关性，最终使高温相顺磁绝缘。然而，最近的实验和理论都表明这种情况是站不住脚的。基于完整的结构优化，我们证明通过电荷自洽密度泛函理论和动力学平均场论的组合，在V $_{2}$ O $_{3}$相图中的变化是由缺陷引起的局部对称性破缺驱动的，所述局部对称性破缺由Cr和Ti掺杂剂与主体系统的显著不同的耦合引起。这一发现强调了莫特金属-绝缘体跃迁对局部环境的高灵敏度，以及准确计算单电子哈密顿量的重要性，因为相关性对它有重要的响应。
Efficient method for calculating Raman spectra of solids with impurities and alloys and its application to two-dimensional transition metal dichalcogenides
拉曼光谱是一种广泛使用的，功能强大的，非破坏性的工具，用于研究大块和低维材料的振动特性。拉曼光谱可以使用第一原理方法来模拟，但是由于高计算成本，计算通常仅限于相当小的晶胞，这使得难以对合金和缺陷进行模拟。在这里，我们开发了一种有效的方法来模拟合金的拉曼光谱，基准对全密度泛函理论计算，并将其应用到几个合金的二维过渡金属dichalcogenides。在该方法中，超原胞模式的拉曼张量通过将原始系统的拉曼张量由超原胞振动模式的投影加权到原始系统的拉曼张量来构造。这种方法不限于2D材料，并且应该适用于任何具有缺陷和杂质的晶体固体。为了有效地评估非常大的超晶胞的振动模式，我们采用质量近似，虽然它仅限于化学和结构相似的原子取代。基准我们的方法，我们首先将其应用到Mo $_x$ W $_{(1-x)}$ S $_2$单层的H-相，其中几个实验报告可用于比较。第二，我们考虑T '相的Mo $_x$ W $_{(1-x)}$ Te $_2$，其已被提出为2D拓扑绝缘体，但单层合金的实验结果仍然缺失。我们表明，投影方案也提供了一个强大的工具，用于分析的起源合金拉曼活性模式的父系统本征模。最后，我们研究的趋势特征拉曼签名的杂质浓度低，在二硫化钼$_2$。
Trigger of the ubiquitous surface band bending in 3D topological insulators
拓扑绝缘体（TI）领域的主要科学活动包括通过磁输运和电子能谱确定其电子结构，以基于拓扑输运的器件为目的。然而，这种方法有一个警告。由Shubnikov de Haas（SdH）振荡和角分辨光电子能谱学（ARPES）确定的TI单晶最原始表面的电子结构存在系统的实验差异。我们确定强烈的紫外线照射-这是固有的ARPES实验-作为这些实验差异的来源。我们明确地表明，照明是关键参数，或者换句话说，触发器，为TI晶体的表面附近的电子带的能量转移。这一发现重新审视了人们普遍认为表面装饰是表面能带弯曲的主要原因，并解释了为什么能带弯曲在无光照磁输运研究中不是一个主要问题。我们的研究进一步阐明了照明的电子能带结构的TI揭示其双重效应：向下带弯曲非常小的时间尺度，然后在大的时间尺度带平坦化的作用。因此，我们的研究结果使我们能够提出和预测完整的演变的能带结构的TI在一个典型的ARPES实验。凭借我们的研究结果，我们确定了两种替代方案，如何接近平带的条件，通过基于光子的技术，我们提出了一个微观机制，可以解释的基本现象。
Symmetry breaking transforms strong to normal correlation and false metals to true insulators
Renewable and Sustainable Energy Institute, University of Colorado（科罗拉多大学可再生与可持续能源研究所）；Department of Physics and Engineering Physics, Tulane University（杜兰大学物理与工程物理系）
