Theory of thermal expansion: Quasi-harmonic approximation and corrections from quasiparticle renormalization
“准谐波”（QH）理论不应被认为是晶体中非谐波效应的低阶理论，而应被认为是与“真”非谐波分离的一种重要效应。QH理论的最初和广泛应用的意义是将T=0体积相关的谐波声子能量ω Q（V）代入非相互作用的声子自由能中。本文使用了这一含义，但将其扩展到包括使用T=0 V依赖的单粒子电子能量K_K（V）。证明了准粒子（QP）的裸能Ω_Q（V）和Ω_K（V）正确地给出了亥姆霍兹自由能F（V，T）的V依赖性中的一阶项.因此，它们给出了热膨胀α（T）和体积模量B（T）-B_0的温度依赖性的首阶结果。然而，被忽略的相互作用使ω_Q随T移动和加宽，也使自由能移动。在金属中，费米能级附近状态的低T电子-声子质量增强导致自由能的位移，其大小与电子QH项相似。在T达到德拜温度之前，质量重整化基本上消失了，剩余的自由能的电子-声子位移只对热膨胀有高阶项的贡献。类似地，非谐声子-声子相互作用使自由能移动，但仅在更高阶中对热膨胀有贡献。给出了热膨胀的下一阶显式公式，它将“真正的”非谐和类似的自由能修正与准粒子自能位移联系起来。下面的文字，除了SEC。IX，已经发表在Modern Physics Letters B，Vol. 34，No. 2（2020）2050025上。从那时起，一个重要的错误被发现了。错误已在SEC中更正。九，并将作为一个勘误表发表在现代物理快报B。
2022-12-03 cond-mat.mtrl-sci
$\textit{Ab initio}$ anharmonic thermodynamic properties of cubic CaSiO$_3$ perovskite
本文采用$\textit{ab initio}$方法研究了立方相钙钛矿结构CaSiO $_3$（CaPv）在下地幔压力和温度范围内的热力学性质。我们计算整个布里渊区的非谐声子色散利用声子准粒子的方法，其特征在于声子频率的固有温度依赖性，并在原则上，捕获完整的非谐性。这种温度依赖性的声子色散被用来计算$\textit{ab initio}$自由能的热力学极限（$N \rightarrow \infty$）内的声子气体模型的框架。精确的自由能计算使我们能够研究立方CaPv的热力学性质和热状态方程，其中非谐效应被证明。本方法为探索高温高压下强非谐材料的相界、热力学和热弹性性质提供了一种重要的理论方法。
2020-11-25 cond-mat.mtrl-sci
Lattice thermal transport from phonon spectra beyond perturbation theory
University of Oxford（牛津大学）；Columbia University（哥伦比亚大学）
本文提出基于分子动力学的框架，通过经典关联计算声子谱密度，验证了谐振子与非谐振子系统的热输运特性，实验结果与理论一致。
2026-07-21 cond-mat.mtrl-sci
Low bending rigidity and large Young's modulus drive strong flexural phonon renormalization in two-dimensional monolayers
Indian Institute of Science（印度科学研究所）
研究揭示了低弯曲刚度和高杨氏模量如何影响二维单层中弯曲声子的简正化，通过第一性原理计算展示了弯曲刚度对声子 dispersion 的影响，并提出杨氏模量与弯曲刚度的相互作用对稳定二维单层的重要性。
2026-03-17 cond-mat.mtrl-sci
Self-consistent phonon calculations of lattice dynamical properties in cubic SrTiO$_{3}$ with first-principles anharmonic force constants
提出了一个适用于严重非谐系统的计算非谐声子频率和声子寿命的\textit{ab initio}框架。我们采用自洽声子（SCPH）理论与微观非谐力常数，这是从密度泛函计算提取使用最小绝对收缩和选择算子技术。我们应用该方法的高温相SrTiO $_{3}$，并获得定义良好的声子准粒子是免费的虚频。在这里，我们表明反铁磁畸变模式的非简谐声子频率在立方到四方相变的临界温度附近显着取决于系统尺寸。通过微扰理论的SCPH的结果，声子寿命计算立方SrTiO $_{3}$，然后使用玻尔兹曼输运方程的弛豫时间近似预测晶格热导率。所提出的方法是有效的和准确的，铺平了道路的热力学，动力学和传输性能的系统具有严重的非谐性，包括热电，铁电和超导材料的可靠描述。
2015-08-19 cond-mat.mtrl-sci
Lattice thermal conductivity of ZrSe2 based on the anharmonic phonon approach and on-the-fly machine learning force fields
本文采用力场分子动力学与玻尔兹曼输运方程结合的混合方法，并利用即时机器学习力场，计算了ZrSe2的晶格热导率，发现其随温度衰减快于1/T标度，并准确描述了非谐声子相互作用。
2024-01-08 cond-mat.mtrl-sci
Dynamical and anharmonic effects on the electron-phonon coupling and the zero-point renormalization of the electronic structure
本文研究了金刚石、BN、LiF和MgO晶体中由于电子-声子耦合引起的零温能带结构的重整化。我们实现了一个动力学计划来计算依赖于频率的自能和由此产生的准粒子电子结构。我们的计算揭示了一个卫星带低于费米能级的LiF和MgO的存在。我们发现，重整化因子（Z），这是忽略在绝热近似，可以减少零点重整化（ZPR）的40%之多。用冻结声子方法研究了有限原子位移下重整化本征值的非谐效应。我们使用非微扰表达式的ZPR，超越艾伦-海涅-Cardona理论。我们的结果表明，高阶电子-声子耦合项对某些材料的零点重整化有显著的贡献。
2015-08-21 cond-mat.mtrl-sci
Pre-melting hcp to bcc Transition in Beryllium
铍（Be）是一种重要的金属材料，从航空航天部件到X射线设备等都有着广泛的应用。然而，对它的相图的精确理解仍然难以捉摸。我们研究了相稳定性的Be使用最近开发的混合自由能计算方法，占非谐效应调用声子准粒子。我们发现在0<P<11 GPa时，hcp到bcc的转变发生在熔化曲线附近，其Clapeyron斜率为41 K/GPa。体心立方相存在于一个狭窄的温度范围内，随着压力的增加而收缩，这解释了在实验上观察这个相的困难。这一工作也证明了基于声子准粒子的理论框架对研究强非谐材料的结构稳定性和相变的有效性。
2017-01-14 cond-mat.mtrl-sci
\textit{Ab initio} lattice thermal conductivity of MgSiO$_3$ across perovskite-postperovskite phase transition
采用声子准粒子方法，结合\textit{ab initio}分子动力学和晶格动力学模拟，研究了MgSiO $_3$后钙钛矿（MgPPv）在地球下地幔高温高压条件下的晶格热导率（$κ_{lat}$）.声子寿命从声子准粒子计算中提取，声子群速度从非谐声子色散计算，原则上捕获完整的非谐性。研究发现，在整个地幔最下部，包括D”区，MgPPv的$κ_{lat}$比MgSiO $_3$钙钛矿（MgPv）的大约25%，这主要是由于MgPPv具有较高的声子速度。两相之间声子速度的这种差异起源于MgPPv相对较小的原始细胞。系统地研究了MgPPv和MgPv的$κ_{lat}$的温度和压力依赖性。
2021-01-30 cond-mat.mtrl-sci
Database and deep-learning scalability of anharmonic phonon properties by automated brute-force first-principles calculations
本研究通过自动化第一性原理计算构建数据库，并利用图神经网络预测材料热导率，揭示了非谐声子性质与热导率的标度关系。
2025-12-16 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio Investigation of Thermal Transport in Insulators: Unveiling the Roles of Phonon Renormalization and Higher-Order Anharmonicity
Indian Institute of Science（印度科学学院）
本文通过从头计算方法研究绝缘体中的热传输现象，揭示了声子简并和高阶非谐性在热传导中的作用，提出了自洽声子简并方法和改进的非谐性处理方法。
2024-02-05 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Microscopic theory of phonon polaritons and long wavelength dielectric response
Weizmann Institute of Science（魏茨曼科学研究所）
本文提出一种从头计算方法，用于计算声子极子色散关系，并展示其在非谐振材料中的介电响应特性。
2026-01-12 cond-mat.mtrl-sci
DynaPhoPy: A code for extracting phonon quasiparticles from molecular dynamics simulations
本文开发了计算代码 DynaPhoPy，利用简正模分解技术从分子动力学模拟中提取微观非谐声子性质，并基于第一性原理与 Tersoff 经验势计算了结晶硅在不同温度下的声子准粒子频率与线宽，且与拉曼光谱实验数据进行了对比。
2017-08-11 cond-mat.mtrl-sci
Anharmonic phonon behavior via irreducible derivatives: self-consistent perturbation theory and molecular dynamics
本文提出基于不可约导数的自洽微扰方法，结合分子动力学精确计算CaF2的三、四次声子相互作用，证明四声子日落图对高温光学声子线宽的重要贡献，为量子与经典非谐声子研究提供稳健工具。
2023-11-18 cond-mat.mtrl-sci
Local structural disorder in crystalline materials
该研究梳理了软质非简谐晶体材料中局域结构无序的研究进展，介绍了多晶型与非简谐建模方法，阐明了无序对声子、电声及热输运的影响，提出结合第一性原理与机器学习推进能源材料预测建模。
2025-10-22 cond-mat.mtrl-sci
Measurement of anharmonicity of phonons in negative thermal expansion compound Zn(CN)2 by high pressure inelastic neutron scattering
已知Zn（CN）2在10-370 K范围内具有各向同性负热膨胀（NTE）系数（约-51 × 10-6 K-1），其是ZrW 2 O 8的两倍大。我们测量了Zn（CN）_2多晶样品在0、0.3、1.9和2.8kbar压力下，在165和225 K温度下的声子谱的压力依赖性。的测量使我们能够估计的比率伽玛/B（伽玛是Gruneisen参数作为声子能量Ei的函数在环境压力和B是体积模量），这反映了声子的非谐性的能量依赖性。我们的结论是，低于15 meV的低能声子模在理解Zn（CN）2的NTE行为中起着重要的作用，测量的非谐性可以定量地解释NTE。
2009-11-11 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Optical conductivity of an anharmonic large polaron gas at weak coupling
在极性固体中，电子或其他载流子可以与离子晶格的声子相互作用，导致极化子准粒子的形成。材料的光学电导率和光学吸收光谱受到这种电子-声子耦合的影响，最显著的是导致中红外区域中的吸收峰。最近，导出了一个非简谐电子-声子耦合的模型哈密顿量[M。Houtput和J. Tempere，Phys. Rev. B \textbf{103}，184306（2021）]，其包括传统的Fröhlich相互作用以及其中电子同时与两个声子相互作用的相互作用。本文计算和研究了非简谐大极化子气体的光学电导率，发现由于这种1-电子-2-声子相互作用，会出现一个额外的特征吸收峰。我们计算了半解析表达式的光学电导率$σ(ω)$在有限的温度和弱耦合使用久保公式。电子和声子的贡献可以分开处理，这样电子气的多体效应可以通过众所周知的动力学结构因子$S(\mathbf{k},ω)$来考虑。从由此产生的光学电导率，我们计算极化子的有效质量，电子-声子散射时间的估计，和非谐极化子气体的光吸收光谱。我们发现，除了众所周知的极化子吸收峰的声子能量$\hbar ω_{\text{LO}}$，1-电子-2-声子相互作用导致一个额外的吸收峰在$2 \hbar ω_{\text{LO}}$。我们提出这个吸收峰作为实验上可测量的指标不可忽略的1-电子-2-声子相互作用的材料，因为这个峰的高度是成比例的强度，这种非谐相互作用。
2022-12-12 cond-mat.mtrl-sci
Efficient simulation of second-order phase transitions in quantum anharmonic materials
Dipartimento di Fisica, Università di Roma Sapienza（罗马智慧大学物理系）
本研究提出基于变分自由能原理的新方法，将强非谐系统模拟的计算复杂度大幅降低，实现了对含1080个原子的钙钛矿相变的高效模拟，为相关研究提供了可行工具。
2026-10-12 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Ab initio calculation of the thermal properties of Cu: Performance of the LDA and GGA
采用量子化学从头算DFT和DFPT方法，采用准谐近似自由能方法，研究了块体铜的热性质。使用LDA和GGA的交换相关势，我们计算的晶格常数的温度依赖性，系数的热膨胀，体积模量，体积模量的压力导数，声子频率，Grueneisen参数，和电子和声子的贡献，在恒定的体积和恒定的压力下的比热。我们得到的答案更接近协议的实验比那些从更接近早期的治疗。LDA/GGA计算非谐量的误差明显小于谐波量的误差。我们认为，这应该是一个普遍的特点，并认为LDA/GGA的错误应该随着温度的增加。
2001-09-03 cond-mat.mtrl-sci
Low temperature and high pressure Raman and x-ray studies of pyrochlore Tb$_2$Ti$_2$O$_7$ : phonon anomalies and possible phase transition
我们对Tb $_2$ Ti $_2$ O $_7$单晶进行了温度和压力相关的拉曼和X射线测量。我们把观察到的声子的反常温度依赖性归因于声子-声子非谐相互作用。准谐波和非谐波贡献的声子频率的温度依赖性的变化定量估计使用模式Grüneisen参数来自压力依赖的拉曼实验和体积模量从高压X射线测量。此外，我们的拉曼和X射线数据表明，在$\sim$ 9 GPa的烧绿石晶格的微妙的结构变形。我们讨论了可能的影响，我们的研究结果上的自旋液体行为的Tb $_2$ Ti $_2$ O $_7$。
2009-04-23 cond-mat.mtrl-sci
Temperature evolution of quasiparticle dispersion dynamics in semimetallic 1T-TiTe2 via high-resolution angle-resolved photoemission spectroscopy and ultrafast optical pump-probe spectroscopy
利用高分辨角分辨光电子能谱和超快光泵浦探测谱研究了半金属1 T-TiTe_2准粒子的色散和动力学。在G-M方向上发现了具有相同能量尺度和温度依赖行为的弯折带和平坦带。两者都在低温下表现出来，但随着温度的升高而变得模糊。扭结是由电子-声子耦合形成的。局域化的平带可能与电子-声子耦合密切相关。超快光学光谱在10-300 K范围内确定了多个不同的时间尺度。最快的衰减过程的定量分析证明了一个显着的寿命在高温下的温度依赖性，而这开始缓慢变化低于100 K的异常霍尔系数发生。在低温下，提取出频率为~ 4.36THz的相干A1 g声子模。频率温度依赖性表明，声子硬化发生在温度下降和非谐效应可以解释它。频率注量依赖性表明，声子软化随着注量增加。
2021-03-06 cond-mat.mtrl-sci
Pressure-Induced Simultaneous Metal-Insulator and Structural-Phase Transitions in LiH: a Quasiparticle Study
采用局域密度近似（LDA）和全电子GW近似（GW）方法，预测了氢化锂在压力作用下发生约1%体积崩塌的金属-绝缘体相变（MIT）和结构相变. LDA错误地预测MIT发生在结构相变之前。作为副产品，它示出，只有使用的广义梯度近似与零点振动一起产生的平衡晶格参数，体积模量，和状态方程，与实验结果非常吻合。
2003-02-14 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Calculation of the Anisotropic Coefficients of Thermal Expansion: A First-Principles Approach
需要预测各向异性的热膨胀系数，不仅与实验测量进行比较，而且作为在大温度范围内操作的器件的宏观建模的输入。虽然目前大多数方法都限于各向同性系统内的准谐波近似，我们的方法使用第一性原理计算，并包括非谐波效应，以确定材料的温度依赖性。这些包括晶格参数、各向异性的热膨胀系数、等温体积模量和恒压比热。我们的方法已经过测试的两种化合物（铜和氮化铝）和预测的热性能相比，有利的实验测量在很宽的温度范围内。
2019-03-07 cond-mat.mtrl-sci
Theoretical investigation of novel electronic, optical, mechanical and thermal properties of metallic hydrogen at 495 GPa
原子金属氢已在实验室中在高压和低温下产生，促进了对其不同性质的进一步研究。然而，纯粹的实验方法是不可行的，因为在生产和保存亚稳相的极端要求。本文采用第一性原理计算对495 GPa下$I4_1/amd$氢的电子、光学、力学和热学性质进行了系统的研究。计算了$I4_1/amd$氢的电子结构和介电函数，验证了氢的金属性。由带内和带间跃迁计算的等离子体总频率为33.40 eV，与实验结果吻合良好。研究了其弹性稳定性和声速等力学性能。$I4_1/amd$氢的机械稳定性受剪切模量而不是体积模量的限制，并且高杨氏模量表明$I4_1/amd$氢是刚性材料。在研究了晶格振动性质之后，我们研究了晶格非谐性和晶格非谐性以理解金属氢的热行为。最后计算了$I4_1/amd$氢的晶格热导率，沿$x$和$z$方向分别为194.72 W/mK和172.96 W/mK.以金属氢为例，我们证明了第一性原理计算可以成为一种改变游戏规则的解决方案，以了解极端条件下的各种材料特性。
2018-05-28 cond-mat.mtrl-sci
Stability conditions for a large anharmonic bipolaron
大极化子是一种准粒子，它由一个近似自由电子与材料的声子相互作用组成，其晶格参数远小于极化子尺度。电子-声子相互作用还导致电子之间的吸引相互作用，这可以允许两个极化子配对并形成双极化子。已有研究表明，由于强的1-电子-1-声子耦合，理论上可以形成大的双极化子，但由于所需的电子-声子相互作用的临界值太大，在实际材料中还没有看到它们。在这里，我们研究了1-电子-2-声子耦合对大双极化子问题的影响。从推广的Fröhlich哈密顿量，其中包括标准的1-电子-1-声子相互作用以及一个非谐的1-电子-2-声子相互作用，我们使用的路径积分方法找到一个半解析的上界的双极化子的能量，是有效的在所有值的Fröhlich耦合强度$α$。通过对双极化子能量与两个自由极化子能量的比较，得到了双极化子相图和双极化子稳定的条件。计算了Fröhlich耦合强度$α_{\text{crit}}$的临界值与1-电子-2-声子相互作用强度的函数关系。结果表明，大的双极化子的形成是更有可能在材料中具有显着的1-电子-2-声子相互作用，以及强的1-电子-1-声子相互作用，如钛酸锶。
2022-11-21 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.supr-con quant-ph
Elasticity reshapes heat flow in graphene
Indian Institute of Science（印度科学学院）
研究揭示弹性弯曲刚度的重整化恢复了石墨烯中声子准粒子，改善了热导率并增强了声子流动力学。
2026-04-05 cond-mat.mtrl-sci
pgm: A Python package for free energy calculations within the phonon gas model
本文开发了Python软件包pgm，在声子气体模型框架下利用温度依赖的声子准粒子频率计算自由能和热力学性质，并在强非谐绝缘体cCaPv和部分共价-金属体系B8 FeO上验证了其有效性。
2023-03-21 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Comparative Assessment of Thermal Transport Theories: Dual-Channel Mechanism Dictates Heat Transport in Ultralow-$κ$ Materials
Indian Institute of Science（印度科学学院）
该研究评估热输运理论，采用机器学习原子间势和WTE框架，发现双通道机制主导超低κ材料热输运，预测结果与实验吻合，为相关器件设计提供基础。
2026-08-25 cond-mat.mtrl-sci
A first-principles study on the phonon transport in layered BiCuOSe
采用第一性原理计算研究了BiCuOSe的声子输运.我们的计算再现BiCuOSe的晶格热导率。计算得到室温下的Gruneisen参数为2.4~2.6，这一较大的数值表明BiCuOSe具有很强的非谐性，这是导致其晶格热导率极低的原因。高频光学声子对总热导率的贡献大于1/3，主要由氧原子的振动贡献，与通常的高频光学声子贡献很小的情况明显不同。我们的计算表明，高群速度和低散射过程中涉及的高频光学模式的总晶格热导率有相当大的贡献。此外，我们还发现声速和体积模量沿$a$和$c$轴方向表现出很强的各向异性，从而导致BiCuOSe的热导率各向异性.
2016-03-09 cond-mat.mtrl-sci
Ultrafast Dynamics of Coherent Phonon Modes in Excitonic Insulator Ta$_2$NiSe$_5$
针对Ta₂NiSe₅在325K以下的激子绝缘相，通过温度依赖光泵浦光探测光谱研究相干声子动力学，揭示声子与激子相的耦合及多体效应，为理解其结构转变提供关键依据。
2024-11-28 cond-mat.mtrl-sci
Accurate effective harmonic potential treatment of the high-temperature cubic phase of Hafnia
HfO $_2$是一种重要的高$κ$介电和铁电材料，具有复杂的势能面，具有能量相近的多个相。然而，它是一种强非谐固体，因此描述其温度依赖行为在方法上具有挑战性。本文提出了一种基于自洽、有效调和势和高阶修正的方法来研究非简谐材料的势能面。重新加权过程的引入使得能够使用非正则化回归方法，并有效地利用从密度泛函理论获得的每个数据点中包含的信息。这使得该方法非常有效，并且是大规模材料和相变研究的有希望的候选者。我们详细的方法，并测试它的高温立方相的HfO $_2$的例子。我们的结果的热膨胀系数，$α_V \approx 3.3\times 10^{-5}$ K $^{-1}$，与现有的实验（$α_V \approx 4\pm1\times 10^{-5}$ K $^{-1}$）和理论（$α_V \approx 5\pm1\times 10^{-5}$ K $^{-1}$）工作。同样，体积弹性模量与实验结果吻合得很好。我们显示这些量的详细温度依赖性。
2021-10-10 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Thermal transport of amorphous hafnia across the glass transition
本文利用机器学习势分子动力学结合Wigner输运方程和Green-Kubo方法，揭示了非晶态氧化铪从50 K到2000 K热导率随温度持续升高的异常行为，并阐明了玻璃化转变附近低频模式促进热对流的关键作用。
2025-02-05 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci
Machine-Learned Atomic Cluster Expansion Potentials for Fast and Quantum-Accurate Thermal Simulations of Wurtzite AlN
Tsinghua University（清华大学）；University of Oxford（牛津大学）
本文基于原子簇展开框架开发了机器学习原子间势，用于快速且量子精度地模拟纤锌矿AlN的声子输运与热导率，并揭示了双轴应变对其热导率的重要调控作用。
2024-01-21 cond-mat.mtrl-sci cs.LG physics.comp-ph
Ruddlesden-Popper chalcogenides push the limit of mechanical stiffness and glass-like thermal conductivity in single crystals
研究在强键合的Ruddlesden-Popper Baₙ₊₁ZrₙS₃ₙ₊₁单晶中，利用晶胞内岩盐块诱导声子减速、局域化，实现超低类玻璃热导率与超高刚度/热导率比。
2024-10-24 cond-mat.mtrl-sci physics.atom-ph
