Electron Scattering in Liquid Water and Amorphous Ice: A Striking Resemblance
缺乏准确的低能电子散射截面的液态水是一个重大来源的不确定性，在模拟辐射化学和生物学。使用现有的无定形冰散射截面缺乏液体数据已经讨论了几十年的争议。在这里，我们比较实验的液态水的光电发射数据与相应的预测使用无定形冰截面，解决争论的目的是在液态水和无定形冰的电子散射的差异。我们发现，对于高达几百电子伏的电子动能，液体和冰的散射特性非常相似。这里推荐的液态水的散射截面是无定形冰截面的延伸。在目前可用的实验数据的框架内，我们的工作回答了关于液态水中电子散射的最有争议的问题之一。
2020-05-19 cond-mat.soft physics.chem-ph
Atomistic View of Homogeneous Nucleation of Water into Polymorphic Ices
水是地球上最丰富的物质之一，而冰，即，固体水，有超过18个已知的相。通常，自然界中的冰只以冰Ih、冰Ic或两者的无序混合物的形式存在。尽管人们对常温常压下不同冰相的热力学进行了大量的理论研究，但仍存在许多问题。我们采用全原子分子动力学模拟的方法模拟了水和不同冰相之间的可逆相变。采用MetaITS增强取样方法，以两个选定的X射线衍射峰强度为集合变量，得到了液态水、冰Ih、冰Ic在多个温度下的三元相图。我们还提出了一个简单的物理模型，成功地解释了冰的热力学稳定性。我们的研究结果与实验结果一致，并导致更深入的理解冰的成核机制。
2021-11-24 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech physics.chem-ph
Can xenon in water inhibit ice growth? Molecular dynamics of phase transitions in water$-$Xe system
最近的实验表明，作为低温保护剂的惰性气体的承诺的动机，我们进行分子动力学建模的相变在水中与氙气冷却。我们研究了氙水溶液的结构和动力学随温度的变化。笼形水合物相的均匀成核观察和表征。随着温度的进一步降低，我们观察到由于更强的疏水水化的笼形物的解离的暗示，指向一个可能的不稳定性的笼形物在低温下和转化为一个无定形相组成的“氙+水化壳”$\cdot$（H $_{2}$ O）$_{21.5}$集群。冰$-$氙溶液界面在平衡和冰生长过程中的模拟揭示了氙对冰$-$液体界面的影响，其中吸附的氙导致冰表面粗糙化，但不优先形成包合物。这些结果提供了证据，对氙低温保护的冰阻断机制。
2014-07-11 cond-mat.soft physics.chem-ph
Ephemeral ice-like local environments in classical rigid models of liquid water
尽管在过去的50年里做出了巨大的努力，但水的模拟仍然面临着重大的挑战和悬而未决的问题。在室温和压力下，水分子的集体分子相互作用和动力学可以形成局部结构排列，这些排列对于分类来说是不平凡的。在这里，我们采用了一种基于原子位置平滑重叠（SOAP）的数据驱动方法，使我们能够比较和分类广泛使用的经典模型如何代表液态水。宏观上，所得到的结果是合理的水热力学观测值的基础上。在微观上，我们直接观察到如何瞬态冰状有序环境可能动态/统计地形成在液态水，甚至在冻结温度以上，通过比较SOAP光谱不同的冰结构与模拟的液体系统。这证实了最近的从头计算为基础的计算，但也揭示了如何出现短暂的局部冰状环境中的液体水在室内条件下可以捕获的经典水模型。
2022-04-14 cond-mat.soft physics.chem-ph
Local order parameters for use in driving homogeneous ice nucleation with all-atom models of water
我们提出了一个本地序参量的基础上，标准的Steinhardt-Ten Wolde方法，能够跟踪和驱动均匀的冰成核在模拟的水的全原子模型。我们证明，它是能够迫使增长的冰核在过冷液体水模拟使用TIP 4P/2005模式，使用过偏置的伞形抽样蒙特卡罗模拟。然而，即使有这样的序参量，在水的全原子模型中，冰在深度过冷液体水中生长的动力学被证明是非常缓慢的，因此自由能景观和成核率的计算仍然是非常具有挑战性的。
2012-11-08 cond-mat.stat-mech physics.chem-ph
New metastable ice phases via supercooled water
本文通过乳化水稳定过冷水，在均相成核温度附近等温压缩直接结晶出两种新型高压亚稳冰相XXI和XXII，并结合衍射与分子动力学模拟揭示其复杂结构，为弥合水的计算与实验相图差距提供关键实验基准。
2025-07-18 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Hydrophobic Ice Confined between Graphene and MoS2
利用原子力显微镜（AFM）研究了室温下疏水二硫化钼（MoS2）与石墨烯（Gr）之间水的结构和性质。我们发现了二维（2D）结晶冰层的形成。与散装冰的六边形冰“双层”相反，这些2D结晶冰相由两个平面六边形层组成。额外的水凝结导致冰层的横向扩张或在两层冰的顶部或边缘形成三维水滴，这表明水不会润湿这些平面冰膜。这里提出的结果是符合最近的理论表明，疏水壁之间的水限制形成2D结晶两层冰与非四面体的几何形状和氢内键合。冰膜的两个表面上都没有悬挂键，这就产生了疏水性。这些冰膜的不寻常的几何形状在水与疏水表面直接接触的生物系统中具有巨大的潜在重要性。
2017-06-02 cond-mat.mes-hall physics.chem-ph
Nuclear Quantum Effects on the Electronic Structure of Water and Ice
本文利用机器学习势、多体微扰理论及路径积分模拟，揭示核量子涨落通过增强冰中质子离域，使其基本带隙重整化大于液态水并令二者带隙相近。
2024-05-10 cond-mat.soft physics.chem-ph
Kinetic energy of protons in ice Ih and water: a path integral study
本文用路径积分分子动力学模拟研究了常压下冰和水的氢和氧核的动能。通过使用q-TIP 4P/F模型进行模拟，该模型是一种点电荷经验势，包括水分子OH伸缩中的分子柔性和非谐性。冰Ih在210-290 K之间的温度范围内进行了研究，水在230-320 K之间。在210-320 K温度范围内对孤立水分子进行了模拟，以估计分子内振动模式对动能的贡献。我们的结果质子动能，K_H，在水和冰Ih的协议和差异与不同的出版数据的基础上深非弹性中子散射实验。在实验熔点和290-300 K范围内发现水的协议。这是因为散射实验的数据预测水中的K_H在270 K和277 K附近有两个极大值，而在269 K时冰中的K_H比水中的K_H低。作为一个检查的有效性所采用的水的潜力，我们表明，我们的模拟是一致的与其他实验热力学性质有关的K_H，作为液体密度的温度依赖性，在恒定压力下的水和冰的热容量，和同位素位移的冰的熔化温度后，同位素取代的H或O原子。此外，用q-TIP 4P/F模型计算的冰Ih的KH随温度的变化关系与用从头算密度泛函理论计算的路径积分结果吻合较好.
2011-08-10 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
The different facets of ice have different hydrophilicities: Friction at water / ice-I$_\mathrm{h}$ interfaces
我们提出的证据表明，棱镜和二次棱镜方面的冰-I $_\mathrm{h}$晶体具有的结构特征，可以减少冰/水界面的有效亲水性。液态水滴在冰刻面上的扩散动力学表现出长时间的行为，与基底$\{0001\}$和金字塔形$\{20\bar{2}1\}$刻面相比，棱柱形$\{10\bar{1}0\}$和次级棱柱形$\{11\bar{2}0\}$刻面不同。我们还提出了相同的四个晶体刻面被绘制通过液态水的固-液摩擦的模拟结果，并发现，两个棱柱刻面表现出大致一半的基础和金字塔刻面的固-液摩擦。这些模拟提供了两个棱柱面与液态水接触的有效表面积明显较小的证据。冰/水的界面宽度为所有四个晶面是相似的（使用结构和动态措施），并被发现是独立的剪切速率。此外，取向时间关联函数的分解显示出接近界面的短时间和长时间衰减分量的位置依赖性。
2015-01-06 cond-mat.stat-mech physics.chem-ph physics.comp-ph
Mechanism of Indirect Photon-induced Desorption at the Water Ice Surface
水冰表面附近的电子激发导致吸附分子的解吸，通过一个迄今为止争论不休的机制。光子诱导的间接脱附，揭示了脱附的光谱依赖性（7至13 eV），进行了系统的研究Ar，Kr，N2，和CO吸附在H2O或D2O非晶冰。的质量和同位素的依赖性和增加的固有解吸效率与光子能量都指向吸附和高能H或D原子之间的碰撞，产生的光解水诱导的解吸机制。这构成了一个直接的和明确的实验证明的弱吸附物种在水冰上的间接解吸机制，并揭示了新的光在其他系统中的这种机制的可能性。它也有影响，在天体化学模型中的光子诱导解吸的描述。
2021-04-12 physics.chem-ph
A common supersolid low-density skin sliperizing ice and toughening water surface
水和冰的表层具有相同的超固体属性，其特征在于相同的H-O振动频率为3450 cm-1。分子的配位不足和电子对间的排斥作用缩短了H-O键，延长了O：H非键，导致非键电子极化的双重过程。这种弛豫-极化过程增强了这些表皮的偶极矩、弹性、粘度和热稳定性，其中25%的密度损失是水表皮的疏水性和韧性以及冰的光滑性的原因。
2014-08-15 cond-mat.soft physics.chem-ph
A study of the ice-water interface using the TIP4P/2005 water model
在这项工作中，我们研究了冰-水界面共存条件下的分子模拟使用TIP 4P/2005水模型。根据Hoyt及其同事提出的方法[J. J. Hoyt，M. Asta和A. Karma，物理学评论快报，86，5530，（2001）]我们通过分析界面毛细波动的频谱来测量冰与液态水的界面自由能。我们得到的取向平均界面自由能为27（2）mN/m，与最近从临界团簇尺寸的模拟数据[E.桑斯角维加，J.R.埃斯皮诺萨河Caballero-Bernal，J. L. F. Abascal和C. Valeriani，JACS，135，15008，（2013）]。我们还估算了不同平面的界面自由能，得到基面、主棱面和次棱面的界面自由能分别为27（2）、28（2）和28（2）mN/m。最后，我们检查了界面的结构，发现其厚度约为4-5个分子直径。此外，我们发现，当基面暴露于流体的界面交替区域的立方冰与六边形冰的区域。
2014-10-01 cond-mat.soft physics.chem-ph
Free energy landscapes for homogeneous nucleation of ice for a monatomic water model
采用MW单原子水势，在等压-等温系综中模拟了220 K下过冷液体水的均匀成核过程。为了确定成核自由能垒，进行了使用伞形取样的蒙特卡罗模拟。我们发现吉布斯能曲线与经典成核理论预测的相对一致;成核的自由能垒被确定为~18 kT，临界核包括~85个冰粒。从过冷液体的生长得到主要是立方的簇，而从立方或六边形冰的预形成的亚临界核开始导致仅主要是该冰相的生长。
2011-12-21 cond-mat.stat-mech physics.chem-ph
A Supersolid Skin Covering both Water and Ice
自1859年Farady首次提出液体皮肤润滑冰以来，水和冰皮肤的神秘性质和功能仍然令人困惑。在这里，我们显示了存在的超固相，包括水和冰使用拉曼光谱测量和量子计算。在两个分子层厚的皮肤，分子配位不足缩短H-O键约16%，延长OH非键约25%，通过相邻的O原子上的电子对之间的排斥，这降低密度从0.92散装冰到0.75 gcm-3。O：H-O协同弛豫使H-O伸缩声子从3200/3150 cm-1硬化到3450 cm-1，并使两层的熔化温度提高到~310 K。数值导数的粘度和电荷积累表明，弹性，极化，热稳定的超固相，使冰无摩擦和水皮肤疏水性和冰一样，在室温下。
2014-01-31 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft physics.chem-ph
Role of quantum nuclei and local fields in the x-ray absorption spectra of water and ice
我们计算的X射线吸收光谱的液态水在环境条件下和六角形冰接近融化，使用静态GW的方法，包括近似本地场效应。考虑到原子核的量子动力学的平均吸收截面的路径积分模拟产生的分子配置。我们发现，包括量子无序是必不可少的，使计算的光谱与实验密切一致。特别是，强度的前边缘功能，断裂和扭曲的氢键的光谱签名，准确地再现，在水和冰，只有当量子核被认为是。局部场的影响不太重要，但不可忽略，特别是在冰中。
2012-04-01 cond-mat.dis-nn physics.chem-ph
Influence of the ice structure on the soft UV photochemistry of PAHs embedded in solid water
多孔非晶态固体水中的多环芳烃（PAHs）的紫外光反应性长期以来一直被认为可以形成氧化的光产物和光碎片。本研究的目的是研究冰的结构对反应性的影响，在软紫外线照射条件下。多环芳烃与非晶态固体水（多孔和致密）和结晶（立方和六方）冰的混合物在高真空室中制备，并使用汞灯照射长达2.5小时。结果表明，含氧多环芳烃的生产是有效的，只有在无定形水冰，而破碎可以发生在无定形和结晶冰。我们的结论是，反应性是由PAH-水的相互作用，在有利的几何形状，特别是悬挂键可在孔隙的表面。这些结果表明，形成的含氧多环芳烃分子是最有可能发生在星际环境中的多孔（或紧凑）非晶态固体水，这种反应性可能会大大影响库存的陨石中的芳烃。
2020-10-14 astro-ph.EP physics.chem-ph
The phase diagram of ice: a quasi-harmonic study based on a flexible water model
本文用准谐波近似研究了冰的相图。所有实验已知的冰相的自由能已计算与灵活的q-TIP4P/F模型的水。唯一的例外是高压冰X，其中对称的O-H-O键的存在阻止了它的建模与此经验的原子间势。我们的方法的简单性，使我们能够研究冰相的状态点的T-P平面，已被省略在以前的模拟使用自由能方法的基础上，热力学积分。在相图中的平均质子无序出现在几个冰相的效果进行了研究。它被发现特别相关的冰III，至少对于通常用于相共存模拟的细胞大小。新的洞察能力的水模型来描述冰相共存。我们发现，H-有序冰IX和XIV，以及H-无序冰XII，是特别稳定的水模型。这一事实与实验数据不符。冰IX的意外大稳定性是与水模型的TIP4P特性相关的属性。只有在省略了这三个稳定的冰相后，计算的相图在对应于冰Ih、II、III、V和VI的T-P区域中才变得与实验相图在合理的定性上一致。在量子和经典极限下的相图计算表明，最重要的量子效应是冰II的稳定性，因为与冰Ih、III和V相比，冰II的零点能较低。
2013-10-03 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Hidden force opposing ice compression
冰在压缩状态下的反常现象是由于O：H-O氢键中不均匀束缚的成键和非成键电子对之间的库仑排斥作用引起的。实验观察、密度泛函理论和分子动力学计算之间的一致性证实，压缩、排斥和电子对位错恢复的合力使冰在对压力的反应中区别于其他材料。压缩缩短并加强了较长和较软的分子间O：H孤对虚键;排斥将成键电子对推离H+/p，因此延长并削弱了分子内H-O实键。虚键压缩和实键伸长使O：H-O对称化，导致冰的压缩性异常低。虚键伸缩声子（< 400 cm-1）因此被硬化，而实键伸缩声子（> 3000 cm-1）在压缩时被软化。实键的内聚能占主导地位，其损失降低了VIII-VII相变的临界温度。孤电子对的极化和成键电子对的压缩俘获使带隙扩大。这一发现对认识H2O物理异常具有重要意义。
2012-10-06 cond-mat.soft physics.chem-ph
On the State of Water Ice on Saturn's Moon Titan and Implications to Icy Bodies in the Outer Solar System
太阳系中水冰的结晶状态取决于冰的温度历史和它所暴露的高能粒子的影响。我们测量了非晶和结晶水冰在10-50 K和10-140 K温度范围内的红外吸收光谱，并进行了系统的实验研究，以探讨通过电离辐射照射剂量高达160 \pm 30 eV的结晶水冰的非晶化。我们发现，通过电子照射，结晶水冰只能部分转化为无定形冰。实验表明，1.65 \mum谱带的一部分（这是结晶水冰的特征）在辐照后仍然存在，其程度强烈依赖于温度。1.65 \mum带的时间演化的定量动力学拟合清楚地表明，热重结晶和辐射诱导的非晶化之间存在平衡，在较高的温度下热重结晶占主导地位。我们的实验表明，在40 K的非晶化是不完全的，与Mastrapa和Brown的结论相矛盾（Icarus 2006，183，207.）。在50 K时，由于热效应的再结晶是强烈的，并且大部分结晶冰存活下来。太阳系中大多数冰冷物体的温度，包括木星卫星、土星卫星（包括泰坦）和柯伊伯带物体，都等于或高于50 K;这解释了为什么在这些物体上检测到的水冰大多是晶体。
2011-03-26 astro-ph astro-ph.EP physics.chem-ph
Auger Electron Cascades in Water and Ice
次级电子级联可以在凝聚态物质中由于电子-原子碰撞而引起显著的电离。这在使用X射线的衍射和成像的背景下是令人感兴趣的，其中辐射损伤是实现高分辨率数据的主要限制因素。在这里，我们提出了新的结果，对液态水和冰的电子诱导损伤，从模拟的俄歇电子级联。我们比较了我们的理论估计的弹性和非弹性电子-分子相互作用的水的实验数据，发现弹性截面的理论结果与实验非常吻合。作为级联的结果，我们发现，在冰中100 fs后的次级电子的平均数约为25，略高于在水中，在那里约为20。冰和水之间的损害的差异进行了讨论的背景下，样品处理的生物分子系统。
2003-09-02 cond-mat physics.chem-ph
Photochemistry of the PAH pyrene in water ice: the case for ion-mediated solid-state astrochemistry
上下文冰质尘埃颗粒在复杂的星间和星周分子的形成中起着重要的作用。观测研究表明，多环芳烃（PAHs）是丰富的存在于ISM中的气相。这些非挥发性物质很可能也会冻结在尘埃颗粒上，并参与天体化学固态网络，但实验性PAH冰研究在很大程度上缺乏。方法.近紫外/可见光谱技术被用来跟踪原位真空紫外驱动的含芘冰的光化学反应，温度范围从10到125 K。结果真空紫外光解芘冰的主要光产物的光谱鉴定和他们的频带位置列出两个主机冰，\water和CO。芘电离被认为是最有效的\water冰在低温下。反应产物三重态芘和1-氢-1-芘基自由基在较高温度的水冰和低温的CO冰中最有效地形成。讨论了所识别物种的形成途径和谱带强度信息。此外，还导出了Py、Py^+和PyH的振子强度，并通过拟合化学反应网络对实验数据进行了定量动力学分析.结论.在低于50 K的温度下，芘在水冰中被有效地电离。加氢反应在含有微量水的低温一氧化碳冰中占主导地位。通过确定分子云中PAH电离的重要性，将结果置于天体物理学背景下。本文中描述的冰中PAH样品的光处理表明，在天体化学模型中也应考虑固态PAH的光处理。
2009-11-09 astro-ph.SR physics.chem-ph
Ice is Born in Low-Mobility Regions of Supercooled Liquid Water
当冰晶从液态水中诞生时，会发生两个关键的变化：（i）分子有序;（ii）分子的流动性随着它们采用晶格位置而下降。大多数关于冰成核（和一般的结晶）的研究都集中在理解前者，而对后者的关注较少。然而，过冷水表现出迷人的和复杂的动力学行为，最显着的动力学不均匀性（DH），空间分离的相对移动和不移动的粒子共存的现象。引人注目的是，水的DH和冰的成核之间的微观联系还没有在分子水平上直接解开。在这里，我们通过计算机模拟来解决这个问题，它揭示了：（i）冰成核发生在液体的低流动性区域;（ii）有一个动态的潜伏期，在此期间，分子的流动性下降之前，任何冰状排序;和（iii）冰状集群引起周围水分子的动力学被捕。有了这个，我们建立了一个明确的动力学和成核之间的联系。我们预计，我们的研究结果将铺平道路的检查中的作用，动力学的异质性和解决方案为基础的成核。
2018-12-05 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
Interactions of adsorbed CO$_2$ on water ice at low temperatures
我们提出了一个计算研究的吸附性能的CO $_2$上的无定形和结晶水表面的天体物理相关的条件下。水和二氧化碳是星际尘埃颗粒冰幔中最主要的两种物质，深入了解它们在低温下的固相相互作用对于理解由于热分离引起的冰的结构演化至关重要。本文提出了一种新的H $_2$ O-CO $_2$相互作用势，并用于模拟CO $_2$层在水冰表面的弹道沉积，研究了低覆盖度下的单个结合位点。与最近的实验结果相反，我们没有观察到CO $_2$岛形成的任何类型的水基板。此外，密度泛函理论计算进行评估的重要性，诱导静电相互作用。
2014-06-24 astro-ph.GA physics.chem-ph
Insights into the structure of liquid water from nuclear quantum effects on density and compressibility of ice polymorphs
核量子效应导致六边形冰体积的异常移动;重冰的体积比轻冰大。冰中的这种反常现象随着温度的升高而增加，并在液态水中持续到沸点。我们研究了核量子效应对几种冰状结构和结晶冰相的密度和可压缩性的影响。通过计算各向异性对应变张量的贡献，分析了六角形冰在不同方向上的压缩性变化，发现六角形冰在x-y平面上比在z方向上更软。此外，通过采用范德瓦尔斯泛函和准谐波近似进行从头计算密度泛函理论计算，我们发现六角冰的体积模量存在反常的同位素效应：重冰的体积模量小于轻冰。与实验结果一致，我们还得到了笼形水合物结构I的反常同位素效应。对于其余的多晶型冰，同位素效应是：i）对于冰IX、Ih、Ic、笼形物和低密度液体状无定形冰是异常的; ii）对于冰IX、II、高密度液体状无定形冰和冰XV，在T=0 K时是正常的，并且随着温度的升高而变得异常; iii）对于冰VIII直到熔点是正常的。随着结构的密度（可压缩性）增加（减少），体积和体积模量都存在从反常同位素效应到正常同位素效应的转变。这一结果可以解释液态水中的反常同位素效应：当压缩性从熔点降低到压缩性最低温度时，重水和轻水的体积之差迅速减小，但直到沸腾温度，这种效应仍然是反常的，因为氢键网络从未被完全填充所有的间隙位置而完全破坏。
2018-01-09 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Molecular dynamics of ice-active solutions at ice-water interfaces
本研究通过分子动力学模拟，探究了多种冰活性溶质对冰水界面及本体水结构、氢键动力学和摩擦系数的影响，发现离子溶质降低界面有序性，且仅DMSO和甲酸钠增加界面摩擦。
2025-08-05 cond-mat.soft physics.chem-ph
The refractive index and electronic gap of water and ice increase with increasing pressure
确定水在高压和高温下的电子和介电性质是了解超临界条件下水环境（例如地球内部）的物理和化学性质的必要先决条件。然而，压缩冰和水的光学测量仍然具有挑战性，并且通常的做法是假设它们的带隙与测量的折射率成反比，这与数百种材料的观察结果一致。在这里，我们报告从头算分子动力学和电子结构计算表明，水和冰的折射率和电子间隙增加与压力，至少高达30 GPa。微妙的电子效应，与带间跃迁的性质和压力下的带边本地化，是负责这种明显的异常行为。
2014-08-05 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
X-ray photodesorption from water ice in protoplanetary disks and X-ray dominated regions
水是星际冰的主要成分，它在星际介质的许多区域的演化中起着关键作用，从分子云到行星形成盘。在ISM的寒冷地区，预计水将完全冻结在尘埃颗粒上。尽管如此，观测表明存在冷水蒸气，这意味着非热解吸机制在起作用。紫外光子的光解吸已被提出来解释这些观察结果，与冰类似物的广泛的实验和理论工作的支持。相比之下，另一种可行的机制--X射线光解吸却鲜有研究。这个过程的潜力，解吸关键分子，如水，完整的，而不是碎片或电离，仍然没有探索。我们实验研究了水冰的X射线光解吸，监测所有解吸物种。我们发现中性水的解吸是有效的，而离子解吸是次要的。我们得出的第一次收益率，可以在天体化学模型。这些结果开辟了在模拟原行星盘或X射线占主导地位的区域时考虑X射线光解吸过程的可能性。
2018-07-10 astro-ph.GA physics.chem-ph
Electromelting of Confined Monolayer Ice
与电场促进水冻结的流行观点形成鲜明对比的是，在这里我们通过分子动力学模拟表明，在垂直施加的电场下，限制在两个平行板之间的单层冰可以融化成液态水。随着外场强度的增加，单层冰的融化温度降低，这是由于场诱导的水壁相互作用引起的氢键有序网络的破坏。这种电熔过程应该会给水的物理学增加一个重要的新成分。
2013-04-22 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.flu-dyn
Ice Formation via Deposition Mode Nucleation on Bare and Alcohol-covered Graphite Surfaces
水在气溶胶颗粒上的沉积有助于在大气中形成冰云，对地球上的水循环和气候产生影响。非均质冰成核过程受基质物理化学性质的影响，但其机制仍不完全清楚。在这里，我们报告冰的形成裸和酒精覆盖的石墨在175至213 K的温度下，探测弹性氦和光散射。水在裸露的和丁醇覆盖的石墨上具有低润湿性，导致粗糙的冰表面的生长。相比之下，预吸附的甲醇提供亲水性表面位点，并导致形成光滑的结晶冰;亚单层甲醇覆盖的效果也很明显。醇主要存在于冰表面和冰-石墨界面处，其中小部分被掺入到生长的冰结构中。甲醇对气/固水蒸气交换没有明显的影响，而丁醇作为水的传输屏障，导致在185 K下冰蒸发速率的降低。沉积模式冻结的描述的影响进行了讨论。
2013-09-12 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Visible-Light Photoionization of Aromatic Molecules in Water-Ice: Organic Chemistry across the Universe with Less Energy
气相有机分子如多环芳烃（PAH）的电离需要波长短于200 nm（~6-9 eV）的真空紫外光子。我们在这里提出的第一次，可见光光子-通过阳光-可以导致光电离的被困多环芳烃在低温水冰，占4.4 eV的电离能比气相。这一发现开辟了新的反应途径，包括在许多水和有机物共存的环境中的低能电离。这包括星际介质，分子云，原行星盘，行星表面和大气层（包括地球）。
2021-06-08 astro-ph.GA physics.chem-ph
Phase equilibrium of liquid water and hexagonal ice from enhanced sampling molecular dynamics simulations
本文采用增强采样分子动力学模拟研究了由TIP 4P/Ice原子间相互作用势模型模拟的液态水和冰Ih之间的相平衡。我们的方法是基于计算冰Ih液体自由能的差异，可逆地访问两个阶段的模拟。通过引入静态偏置电位作为序参量的函数，实现了可逆的相互转换。调整序参量使氧在冰Ih中结晶为六方金刚石结构。我们分析了系统尺寸对冰Ih-液体自由能差的影响，并在热力学极限下得到了270 K的熔化温度。这一结果与热力学积分（272 K）和共存模拟（270 K）的估计一致。由于序参量不包括有关质子坐标的信息，自发形成的固体构型包含如冰Ih所预期的质子无序。
2020-05-11 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.stat-mech physics.chem-ph
Note: Stokes-Einstein relation without hydrodynamic diameter in the TIP4P/Ice water model
本文证明了TIP4P/Ice水模型的自扩散和剪切粘度数据遵循无流体动力学直径的Stokes-Einstein关系的微观版本。
2023-08-01 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech physics.chem-ph
Intermolecular forces at ice and water interfaces: premelting, surface freezing and regelation
使用Lifshitz理论，我们评估范德华力在冰和水的界面的作用。结合测量的结构力的结果，从计算机模拟开发的预熔膜的表面自由能的定量模型。这个输入是采用润湿理论的框架内，使我们能够定性预测准液体层厚度的行为作为环境条件的函数。我们的结果强调了蒸汽压的重要性。的冰蒸汽界面示出，表现出只有不完全的预融，但这种情况可以转移到一个完整的表面融化以上的水饱和度的状态。所获得的结果也服务于评估的作用，地下冻结在水蒸气界面，我们表明，分子间力有利于地下冰成核仅在水不饱和的条件下。我们表明，在环境压力下的冰再结晶可以解释为一个毛细管冻结的过程，而不需要调用的散装压力融化的行动。我们的范德华力的结果被利用，以衡量分散相互作用的经验点电荷模型的水。
2022-11-11 cond-mat.soft physics.ao-ph physics.app-ph
Effects of surface interactions on heterogeneous ice nucleation for a monatomic water model
尽管它在大气科学中的重要性，仍有很多关于非均质冰成核的微观机制未知。在这项工作中，我们进行混合蒙特卡罗模拟的非均质成核的冰在一系列的通用表面，平面和结构，以探讨影响成核过程的基本因素。我们研究的结构化表面包括一个基面双层冰与不同的晶格参数和相互作用强度。我们表明，决定成核的倾向不仅是表面的吸引力，但也施加在表面附近的液态水的取向顺序。特别是，改变表面的吸引力和取向有序的比例可以改变成核发生的机制：即使当表面施加的取向有序很弱时，冰也可以在结构化表面上成核，因为与表面强烈相互作用的水分子本身就是进一步生长的良好模板。我们还表明，晶格匹配是重要的异质形核的结构化表面上，我们研究。我们合理化这些蛮力模拟结果，明确计算的界面自由能的冰和液态水接触的成核表面和它们的变化与表面相互作用参数。
2014-04-22 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.stat-mech physics.chem-ph
Dynamical mechanism of antifreeze proteins to prevent ice growth
藻类、昆虫和鱼类在低于正常冰点的温度下生存的迷人能力是由抗冻蛋白（AFP）实现的。这些是表面活性分子，与扩散的水/冰界面相互作用，从而防止完全固化。我们提出了一个新的动力学机制，这些蛋白质如何抑制水的冻结。我们应用Ginzburg-Landau型方法来描述两组分体系（冰，AFP）的相分离。自由能量密度涉及两个领域：一个是低AFP浓度的冰相，另一个是高AFP浓度的液态水。冰的时间演化揭示了在AFP存在下由相分离产生的微观结构。我们观察到一个更快的集群的前冰结构连接到一个锁定的晶粒大小的行动AFP，这是一个基本上是动态的过程。额外的水分子的吸附被抑制，冰粒的进一步生长停止。冰和水之间的界面能降低，允许AFP形成更小的临界冰核。与磁性材料中的磁滞现象类似，我们观察到一种热力学磁滞现象，导致凝固点降低与实验一致的非线性密度依赖性。
2014-07-24 cond-mat.soft physics.bio-ph physics.chem-ph
Motion of water monomers reveals a kinetic barrier to ice nucleation on graphene
水的界面行为仍然是蛋白质折叠、摩擦和冰形成等领域的中心问题[1，2]。虽然水在界面处的结构和动力学性质与在本体中的结构和动力学性质有很大不同，但我们在分子水平上的知识仍然存在重大差距，使我们无法理解这些无处不在的化学过程。关于水的微观运动的信息主要来自计算机模拟[3，4]，但原子尺度上的分子动力学在很大程度上未通过实验探索。在这里，我们提出的实验结果结合从头计算提供了一个详细的洞察水单体的石墨烯表面上的行为。我们表明，运动发生在石墨烯晶格上的激活跳跃。由于单体之间的排斥力，水扩散的动力学显示出非常强的合作行为的签名。的排斥力提高单体的寿命（$t_m \approx 3$在$T_S = 125$ K）在$\textit{free-gas}$阶段之前的冰岛的成核，反过来，提供了我们的实验进行的机会。我们的研究结果提供了一个独特的分子视角的障碍，冰成核的材料表面，提供了新的途径来理解和潜在的控制更一般的冰形成过程。
2021-03-23 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
