Excited-CAFQA: A classical simulation bootstrap for the variational estimation of molecular excited states
针对变分量子算法在量子化学中噪声管理不足的问题，提出Excited-CAFQA初始化方法，通过经典模拟离散搜索为VQD算法提供准确初始参数，在H2和HeH+分子系统上实现了90至99+%的激发态估计准确率。
2025-11-04 quant-ph
Non-adiabatic mass correction for excited states of molecular hydrogen: improvement for the outer-well $H\bar{H}\ ^1Σ_\mathrm{g}^+$ term values
质量校正函数的评价为选定的激发态的氢分子在一个单一的状态非绝热处理。在避免$EF$与$GK$态交叉的条件下，以及在$H\bar{H}$态的外阱条件下，研究了其定性特征.对于$H\bar{H}$态，在外极小值附近的振动运动得到了负质量修正，这解释了实验和早期理论工作之间的大部分偏差。
2019-08-21 physics.chem-ph quant-ph
Series of molecular-like doubly excited states of a quasi-three-body Coulomb system
本文实验与理论研究了锶原子准三体库仑系统的高角动量行星态，识别并重现了收敛于双电离阈值的双重激发态系列，提出类分子绝热模型解释相关双电子运动，表明该系列具有普遍性。
2025-09-25 physics.atom-ph quant-ph
Coupled Cluster Theory for Molecular Polaritons: Changing Ground and Excited States
提出了一种从头计算关联方法来研究光腔中分子与量子场的强相互作用。量子电动力学耦合团簇理论对基态和激发态的腔诱导效应提供了非微扰的描述。利用这一理论，我们展示了如何量子场可以用来操纵分子的电荷转移和光化学性质。我们提出了一种策略，以解除电子简并诱导修改的基态势能面接近一个圆锥形的交叉。
2020-10-15 physics.chem-ph quant-ph
Quantum-centric computation of molecular excited states with extended sample-based quantum diagonalization
本工作将样本量子对角化算法扩展至分子激发态计算，在精度和效率上优于现有方法，并成功应用于氮分子和[2Fe-2S]簇合物的激发态模拟。
2024-11-01 cond-mat.other physics.chem-ph physics.comp-ph
Enhanced Shadow Tomography of Molecular Excited States from Enforcing $N$-representability Conditions by Semidefinite Programming
该研究提出一种结合阴影层析与半定规划$N$-可表示性约束的算法，以减少量子计算机上分子激发态2-RDM的测量次数，并在H$_4$链和光激发反应路径中验证了其保留多参考关联效应的能力。
2024-08-20 physics.chem-ph physics.comp-ph quant-ph
Qumode-Based Variational Quantum Eigensolver for Molecular Excited States
QSS-VQE利用量子模计算分子激发态，通过映射哈密顿量到福克空间并减少量子资源需求，展示出在复杂分子模拟中的潜力。
2025-11-21 physics.chem-ph quant-ph
Algorithm for Computing Excited States in Quantum Theory
蒙特卡罗技术已广泛应用于统计物理学以及量子理论中的拉格朗日公式。然而，在常规方法中，计算激发态是极其困难的。在这里，我们提出了一种不同的算法：蒙特卡罗哈密顿方法，旨在克服传统方法的困难。作为一个新的例子，应用克莱因-戈登场论示出。
2001-08-28 hep-th quant-ph
Computing molecular excited states on a D-Wave quantum annealer
利用量子计算机进行电子结构计算的可能性为计算化学开辟了一条充满希望的途径。朝着这个方向，在过去五年中已经取得了许多算法上的进步。量子退火机是绝热量子计算机的原型，其潜力尚未得到充分探索。在这项工作中，我们演示了使用D波量子退火计算分子系统的激发电子态。这些模拟在光电子学、半导体技术和纳米科学等许多领域发挥着重要作用。激发态的处理使用两种方法，时间相关的Hartree-Fock（TDHF）和时间相关的密度泛函理论（TDDFT），都在常用的Tamm-Dancoff近似（TDA）。由此产生的TDA本征值方程求解D波量子退火机使用量子退火本征解算器（QAE），以前开发的。所示的方法重现一个典型的基组收敛的例子H $_2$分子，也适用于其他几种分子物种。特征性质，如跃迁偶极矩和振子强度计算以及。计算了NH $_3$的三个激发态的势能分布随分子几何构型的变化。与以前的研究类似，该方法的准确性取决于中间元启发式软件qbsolv的准确性。
2021-07-01 physics.chem-ph quant-ph
Broadband infrared and Raman probes of excited-state vibrational molecular dynamics; Simulation protocols based on loop diagram
电子激发态的振动运动可以通过时间和频率分辨的红外吸收或通过非共振受激拉曼技术来观察。多点关联函数表达式推导出这两个信号。三个表示的信号，建议不同的模拟协议的开发。这些都是基于向前和向后传播的波函数，总和超过状态扩展使用有效的振动哈密顿量和半经典治疗浴。我们表明，有效的时间（$Δt$）和光谱（$Δω$）的分辨率的技术不仅是由实验旋钮控制，但也取决于被探测的系统动力学。傅立叶不确定度$ΔωΔt>1$从未被违反。
2013-05-23 physics.chem-ph physics.optics quant-ph
Pre-Born-Oppenheimer energies, leading-order relativistic and QED corrections for electronically excited states of molecular hydrogen
对于氢分子的$B$和$B'\ ^1Σ_\text{u}^+$电子态所对应的旋振电子态，预Born-Oppenheimer（四粒子）非相对论能量收敛到十亿分之1-3的相对精度。四粒子非相对论能量附加了领先阶相对论、领先阶和估计的高阶量子电动力学修正。所得到的旋转振动基态的项值与实验结果非常吻合。进一步的结果进行了报告和讨论的其他rovibronic国家分配的$C\ ^1Π_\text{u}$和$EF,GK,$和$HH\ ^1Σ_\text{g}^+$电子状态。
2023-01-08 physics.chem-ph quant-ph
Improved algorithms of quantum imaginary time evolution for ground and excited states of molecular systems
本文改进量子虚时演化QITE算法，通过修正逐阶方程、准确估计演化态范数并提出折叠谱QITE，提升分子基态与激发态模拟性能。
2022-06-09 physics.chem-ph quant-ph
Analytical Ground- and Excited-State Gradients for Molecular Electronic Structure Theory from Hybrid Quantum/Classical Methods
我们开发的分析梯度的基态和激发态能量相对于系统参数，包括核坐标的混合量子/经典多态压缩变分量子本征求解器（MC-VQE）应用于费米子系统。我们展示了如何得到的响应贡献的梯度可以评估与量子努力类似的获得VQE能量和独立的衍生参数（例如核坐标的数量）的总数通过采用拉格朗日形式主义的总导数的评价。我们还证明，大步长有限差分处理的方向导数与参数移位规则可以显着减轻复杂性的量子参数海森在求解量子响应方程。这使得能够计算具有数百个原子的系统的解析导数性质，同时在量子计算机上求解它们最强相关轨道的活动空间。我们数值证明了解析梯度的精确性，并讨论了量子响应贡献的大小。
2021-10-11 quant-ph
Towards Quantum Computing with Molecular Electronics
在这项研究中，我们探索了分子和分子电子学在量子计算中的应用。我们利用分子中的单电子散射构造了单量子比特门，利用金属引线上的电子-电子散射构造了双量子比特相位控制门。此外，我们提出了一类电路的实现，并显示了初步的应用程序的框架，说明单量子位门使用分子氢的分子电子结构作为基线模型。
2022-05-17 physics.chem-ph physics.comp-ph quant-ph
Quantum simulation of molecular excited-state manifolds and energies using the TEPID-ADAPT-VQE algorithm
Virginia Tech（弗吉尼亚理工大学）；University of North Dakota（北达科他大学）
本文利用TEPID-ADAPT-VQE算法，通过变分对角化截断低温吉布斯态，同时制备多个激发态，在H2、LiH和线性H4分子上实现了化学精度内的激发态谱和势能曲线，并展示了其相比MORE-ADAPT仅需单一超参数的优势。
2026-06-28 physics.chem-ph quant-ph
Open-source implementation of the anti-Hermitian contracted Schrödinger equation for electronic ground and excited states
University of Minnesota（明尼苏达大学）
本文提出一种开源实现的反厄米特收缩薛定谔方程，用于准确模拟分子中所有电子相关性。该方法不依赖强相关参考波函数的复杂性，且使用精确电子哈密顿量，展现出在主族和过渡金属系统中良好的准确性。
2026-04-02 physics.chem-ph physics.comp-ph quant-ph
Molecular Excited States using Quantum Subspace Methods: Accuracy, Resource Reduction, and Error-Mitigated Hardware Implementation of q-sc-EOM
University of North Dakota（北达科他大学）；Moderna（莫德纳）
本文研究了量子子空间方法在计算准确激发态势能面中的应用，通过结合ADAPT-VQE/LUCJ和q-sc-EOM算法，减少计算资源并缓解误差，验证了其在键断裂场景中的有效性。
2026-04-07 physics.chem-ph quant-ph
State of the art for ab initio vs empirical potentials for predicting 6e$^{-}$ excited state molecular energies: Application to Li$_{2}\left(b,1^{3}Π_{u}\right)$
我们建立了第一个解析经验势的最深绑定的$\mbox{Li}_{2}$状态：$b\left(1^{3}Π_{u}\right)$。我们的潜力是基于实验能量跃迁覆盖$v=0-34$，非常高精度的理论长程常数。它提供了高精度的预测$v=100$铺平了道路，高精度的远程测量，并希望最终解决的年龄之间的差异实验和理论的$\mbox{Li}\left(2^{2}S\right)+\mbox{Li}\left(2^{2}P\right)$ $C_{3}$值。最先进的从头计算预测振动能间距都在最多0.8厘米$^{-1}$与经验势的分歧。
2015-08-28 astro-ph.SR physics.atom-ph physics.chem-ph
Nondestructive dispersive imaging of rotationally excited ultracold molecules
实现分子在量子信息科学应用中的潜力的障碍是缺乏高保真的单分子成像技术。在这里，我们提出并理论分析了一个一般方案的电子基态分子的色散成像。我们的技术依赖于激发分子旋转态的固有各向异性来产生光学双折射，这可以通过非共振探测激光束的偏振旋转来检测。以\narb和\rbcs为例，我们构造了一个选择要成像的分子态和参与非共振耦合的激发电子态的形式。我们的建议建立了相关的参数，实现度级偏振旋转散装分子气体，从而使高保真无损成像。我们还概述了个别捕获分子的高保真成像的要求。
2020-06-24 physics.atom-ph quant-ph
Molecular Excited State Calculations with Adaptive Wavefunctions on a Quantum Eigensolver Emulation: Reducing Circuit Depth and Separating Spin States
光化学反应的定量研究需要从头计算电子激发态，但经典计算机上的精确计算受到尺度限制。变分量子紧缩（VQD）是用于计算电子激发态能量的变分量子本征求解器（VQE）的扩展，并且具有使用量子计算机解决这些缩放挑战中的一些的潜力。然而，近期可用的量子计算机只能支持有限数量的电路操作，因此降低VQD方法中的量子计算成本对其实现至关重要。在这项工作中，我们研究了使用自适应量子线路增长（ADAPT-VQE）的激发态VQD计算，一个策略，已成功地减少了资源的基态能量VQE计算。我们也利用自旋限制来分离不同自旋对称性的本征态的恢复，以减少计算的次数和误差的累积。我们创建了一个量子本征解算器仿真包-基于量子计算和量子化学（QEBAB）成就的量子本征解算器-用于测试针对使用固定长度量子线路的两种VQD方法提出的自适应过程。对于氢化锂测试案例，我们发现VQD的自旋限制自适应生长变体使用迄今为止最紧凑的电路，一致地恢复了不同核几何形状和本征态的足够的电子相关能，同时隔离了单重态和三重态流形。这项工作是进一步发展技术，提高效率的混合量子算法的激发态量子化学，开辟了利用真正的量子计算机电子激发态计算的可能性比以前预期的更快。
2021-05-21 quant-ph
Quantum computing approach to non-relativistic and relativistic molecular energy calculations
本文介绍了近年来发展起来的非相对论和相对论四组分分子能量计算的量子算法。
2012-03-28 quant-ph
Generalized unitary coupled cluster excitations for multireference molecular states optimized by the Variational Quantum Eigensolver
变分量子本征求解器（VQE）算法，设计用于在近期量子计算机上计算分子基态的能量，需要描述系统的对称性的规范，例如自旋状态和电子数。这开启了使用VQE获得激发态作为给定对称性集合的最低能量解的可能性。本文研究了不同的幺正耦合团簇（UCC）方法在激发态VQE计算中的性能，利用设计的代表单参考和多参考波函数的量子线路计算了能量随分子几何构型变化的曲线。这些ansätze包括标准UCCSD，以及UCCGSD和k-UpCCGSD的修改版本，这些修改版本被设计用于处理激发态，而不会在VQE优化期间出现不希望的自旋对称性交叉到较低的状态。这些研究是在一系列体系中进行的，包括H $_2$、H $_3$、H $_4$、NH和OH $^{+}$、CH $_2$、NH $^{+}_{2}$，涵盖了具有单参考和多参考激发态的自旋单重态、二重态和三重态分子基态的例子。在大多数情况下，我们的计算与经典机器上全组态相互作用计算的结果非常一致，从而表明VQE算法能够计算在一定对称性下的最低激发态，包括多参考闭壳层和开壳层态，通过对簇算符中考虑的激发设置适当的限制，以及在编码起始平均场状态的量子位寄存器中的适当约束。
2020-06-17 physics.chem-ph quant-ph
Molecular Quantum Computing by an Optimal Control Algorithm for Unitary Transformations
量子计算基于实现代表算法的选择的酉变换。一个广义最优控制理论是用来找到驱动领域，产生一个预先指定的酉变换。该方法说明在模型分子系统中的一个和两个量子比特门的实施。
2002-04-18 quant-ph
Molecular resonance identification in complex absorbing potentials via integrated quantum computing and high-throughput computing
University of Wisconsin-Madison（威斯康星大学麦迪逊分校）
本文提出qDRIVE算法，结合量子计算与高通量计算，利用复杂吸收势方法加速分子共振态识别，通过异步并行执行减少计算时间，验证了其在模拟量子处理器中的有效性。
2026-03-01 quant-ph
Quantum computing with a single molecular ensemble and a Cooper pair box
我们提出在分子系综中的转动激发中编码量子信息。利用带状线腔场在分子系综和库珀对盒二能级系统之间进行量子态转移，我们的方案提供了一个量子比特数与分子中可用的旋转激发态数的线性比例关系。
2008-02-18 quant-ph
Folded Spectrum VQE : A quantum computing method for the calculation of molecular excited states
本文提出 FS-VQE，通过折叠谱与泡利分组扩展 VQE，以较低成本直接计算目标能量附近的分子激发态，并在 H₂ 和 LiH 上达到化学精度。
2024-02-29 physics.chem-ph quant-ph
Measurement optimization techniques for excited electronic states in near-term quantum computing algorithms
本文针对近时期量子计算中激发电子态VQE算法的测量效率问题，将多种测量技术适配到多态收缩和量子子空间扩展两种算法，通过数值比较发现多态收缩的最佳方法利用哈密顿量数据减少测量，且其测量需求显著低于量子子空间扩展。
2023-05-10 physics.chem-ph quant-ph
Prospects of Quantum Computing for Molecular Sciences
分子科学由电子、原子核及其与电磁场的相互作用的动力学支配。对这些过程的可靠的物理化学理解对于具有经济价值的化学品和材料的设计和合成至关重要。虽然这个领域的一些问题已经被经典力学充分地解决了，但是许多问题需要明确的量子力学描述。这样的量子问题所代表的指数波函数应该自然受益于量子计算的数量逻辑量子比特，规模只与系统的大小线性。从这个角度来看，我们关注的是量子计算解决分子科学中相关问题的潜力--分子物理学、化学、生物化学和材料科学。
2021-05-17 quant-ph
High-fidelity ion-trap quantum computing with hyperfine clock states
我们提出了一个几何相位门的磁场不敏感量子比特与$\hatσ^z$依赖的力的捕获离子量子计算的实现。该力由拉曼配置中的两个激光束施加。量子位-状态依赖性通过从虚拟激发态的小频率失谐来实现。具有长辐射寿命的激发态的离子种类用于将自发光子发射的机会减少到小于10个$^{-8}$/门运行。这消除了先前实现的栅极失真的主要来源。利用该方案，似乎可以达到容错阈值。
2007-10-24 quant-ph
Two-qubit Quantum Logic Gate in Molecular Magnets
提出了一种在交换耦合单分子磁体二聚体$[\textrm{Mn}_4]_2$中实现受控非量子逻辑门的方案。我们选择了有限纵向磁场中二聚体的基态和三个低激发态作为量子计算的基础，并引入了一个特定频率的脉冲横向磁场。脉冲横向磁场诱导量子计算基之间的跃迁，从而实现受控非量子逻辑门。评估和分析了量子计算基之间以及量子计算基与其他激发态之间的跃迁率。
2006-04-10 cond-mat quant-ph
Quantum EigenGame for excited state calculation
Rice University（莱斯大学）；Ken Kennedy Institute（肯·肯尼迪研究所）
本文将博弈论特征向量算法 EigenGame 扩展为零阶与量子版本 Quantum EigenGame，用于计算 Hamiltonian 激发态，可在无 deflation 步骤下收敛，并给出有限差分和参数化方法的误差累积理论。
2025-03-17 cs.DS cs.LG math.OC
Excited rotational states of molecules in a superfluid
以CS $_2$和I $_2$为例，结合实验和理论方法，探索氦纳米液滴中分子的激发转动态。激光诱导的非绝热分子排列测量谱线的旋转状态延伸超出那些最初填充在0.37 K液滴温度。我们构建了一个简单的量子力学模型，耦合到一个单模玻色子浴的线性转子的基础上，以确定其整体的旋转能量结构。计算的谱线与实测的谱线符合得很好。我们发现，周围的超流体对分子旋转的影响可以合理化的一个单一的量-角动量，从分子转移到液滴。
2021-06-30 cond-mat.mes-hall cond-mat.quant-gas physics.atm-clus
Quantum Computing for Molecular Vibronic Spectra and Gaussian Boson Sampling
玻色子采样（BS）是一个多模线性光学问题，在经典计算机上是难以解决的。最近有人提出，分子振动光谱（MVS）的计算是复杂的BS。本文讨论了BS和MVS的对应关系，并简要介绍了利用量子器件实现分子光谱过程的实验演示。这两种理论的相似性导致了另一种BS设置，称为“振动BS”。本文还解释了振子BS的层次结构，它包括原始BS和其他高斯BS。
2018-03-27 physics.chem-ph physics.optics quant-ph
