Counterdiffusion-in-gel growth of high optical and crystal quality MAPbX3 (MA = CH3NH3+, X = I-, Br-) lead-halide perovskite single crystals
卤化物钙钛矿是一种很有前途的光电子半导体材料。其独特的特征之一是合成，这可以通过从溶液中结晶来进行。该方法速度快，但由于晶体生长的强非平衡条件，实际上无法优化。另一个质量限制是当从具有有机溶剂的溶液中进行钙钛矿结晶时，有机溶剂分子通常掺入晶体中。在这里，我们报告了一种替代方法的钙钛矿单晶生长的基础上的试剂在凝胶介质中的反扩散。这种反向扩散凝胶结晶（CGC）方法是基于钙钛矿和卤化铅在相应的卤酸HX中的溶解度的差异。钙钛矿和卤化铅之间的溶解度差异导致在恒定室温下形成具有优异光学质量的足够大尺寸的钙钛矿单晶。特别地，在这里，我们报告了MAPbI 3和MAPbBr 3卤化物钙钛矿单晶（MA = CH 3 NH 3+）的生长通过在填充有硅胶的U形管中的有机溶剂的试剂的逆扩散。在4K下记录的光致发光谱显示出全宽<2.5meV的激子共振，证明了它们优良的光学性质。所提出的方法可用于制造高质量的卤化物钙钛矿单晶，用于基础研究和不存在缺陷是关键要求的应用。
2021-04-07 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Prolonged Phase Segregation of Mixed-Halide Perovskite Nanocrystals in the Dark
本研究发现部分相分离的混合卤化物钙钛矿纳米晶薄膜在撤去激光后仍会在黑暗中持续相分离数分钟，并归因于表面俘获载流子局域电场的缓慢耗散。
2024-07-06 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Tuning Thermal Conductivity of Hybrid Perovskites through Halide Alloying
本研究提出通过卤化物合金化与结构扭曲调控混合钙钛矿热导率的策略，实验与模拟表明该方法可大幅调节热导率并揭示其声子散射与受限扩散机制，为相关应用提供指导。
2024-01-01 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Complete Suppression of Phase Segregation in Mixed-Halide Perovskite Nanocrystals under Periodic Heating
在连续光照射下，已知在半导体混合卤化物钙钛矿中形成具有分离的卤化物成分的局部域，从而由于带隙能量和电荷载流子特性的负变化而严重限制了它们的光电应用。在这里，我们将混合卤化物钙钛矿CsPbBr1.2I1.8纳米晶体沉积到氧化铟锡衬底上，通过施加或去除外部电压，其温度可以在几秒钟内迅速改变~10度。这种突然的温度变化引起CsPbBr1.2I1.8纳米晶体从分离相到混合相的暂时转变，当光照射与周期性加热循环耦合时，后者可以永久保持。这些发现标志着有害的相分离问题的实际解决方案的出现，因为在使用混合卤化物钙钛矿的各种基础研究和实际设备中可以容易地获得小的温度调制。
2023-03-20 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Defect-related states in MAPbI$_3$ halide perovskite single crystals revealed by the photoluminescence excitation spectroscopy
用光致发光激发光谱研究了5 K温度下MAPbI $_3$卤化物钙钛矿单晶。两种非相互作用类型的状态被确定：束缚激子和缺陷相关的状态。用低于束缚激子共振的光能激发晶体，揭示了复杂的低密度缺陷发射，否则被束缚激子的发射所隐藏。提出了一种分离这些缺陷相关的发光光谱的方法，并对这种发射机制进行了深入的研究。这项研究的结果开辟了卤化物钙钛矿半导体中低密度缺陷和掺杂剂探索的领域。
2020-05-06 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Tight-binding description of inorganic lead halide perovskites in cubic phase
针对无机卤化铅钙钛矿能带结构特性，提出基于sp3d5s*基组的标准经验紧束缚模型，实现了与DFT计算的高精度拟合，为低成本原子级模拟钙钛矿纳米结构提供了有效方法。
2021-01-06 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
DFT analysis and FDTD simulation of CH3NH3PbI3-xClx mixed halide perovskite solar cells: role of halide mixing and light trapping technique
由于钙钛矿太阳能电池在过去几年中吸引了很多关注，因此提高其光吸收和电流密度是未来的基本挑战之一。为此，首先，我们采用密度泛函理论（DFT）研究了有机-无机混合卤化物钙钛矿CH 3 NH3 PbI 3和氯卤素掺杂的化合物CH 3 NH3 PbI 3-xClx在立方相中的结构和光学性质。然后，利用计算得到的光学常数（n，k），研究了单结钙钛矿太阳电池CH_3 NH_3 PbI_3-xCl_x在x= 0，1，2，3时的光吸收效率和光电流密度。结果表明，随着氯含量的增加，CH 3 NH3 PbI 3-xClx化合物的带隙能增加，晶格常数和光学性质如折射率和消光系数降低.模拟结果表明，利用SiO_2的光捕获技术，可以显著提高光吸收率，达到83.13%。
2017-04-21 cond-mat.mes-hall physics.app-ph
Two-dimensional Halide Perovskites: Tuning Electronic Activities of Defects
二维（2D）卤化物钙钛矿是纳米电子学和光电子学的有希望的候选者。为了充分发挥其潜力，重要的是要了解这些缺陷的作用，这些缺陷会强烈影响材料性能。与其他流行的二维半导体（例如过渡金属二硫属化物MX2）的缺陷通常会引起有害的陷阱，我们表明，在二维钙钛矿缺陷的电子活动是显着可调的。例如，即使具有固定的晶格取向，也可以改变合成条件以将线缺陷（边缘或晶界）从电子受体转换为无深隙态的非活性位点。我们发现，这种差异源于这些钙钛矿中的增强的离子键合相比，MX2。施主倾向于具有高形成能，并且在低卤化物化学势下难以形成有害缺陷。因此，我们揭示了2D钙钛矿中缺陷的独特性质，并提出了改进它们的实用途径。
2016-05-09 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Amplified Spontaneous Emission and Random Lasing in MAPbBr$_3$ Halide Perovskite Single Crystals
卤化物钙钛矿是一种很有前途的光增益介质，具有高的可调谐性和简单的溶液合成。在这项研究中，两个增益制度，即放大自发发射和随机激光，在同一个MAPbBr $_3$卤化物钙钛矿单晶被证明。为此，在4 K的温度下测量光致发光，用具有80 MHz重复率的UV光进行脉冲飞秒泵浦。在样品的区域中观察到随机激光，其中由于裂纹和晶体缺陷而形成随机谐振器。在样品的更均匀的区域中，占主导地位的机制是放大的自发发射。这两个制度可靠地区分的线宽，模式结构，阈值后的强度的增长，和辐射的偏振度。受激发射在束缚激子共振以下的光谱局域化引起了关于卤化物钙钛矿激光器中发射起源的问题。
2020-04-23 cond-mat.mes-hall physics.app-ph
Tunable photostriction of halide perovskites through energy dependent photoexcitation
卤化物钙钛矿表现出巨大的光致伸缩，即，在照射时体积或形状发生变化。然而，这种现象的微观起源仍然不清楚，有光诱导晶格膨胀和收缩的实验报告。本文建立了一种基于第一性原理计算和分子轨道理论的一般方法，根据费米能级附近电子能带的轨道特征，给出了绝缘体光致伸缩的微观图像。对于卤化铅钙钛矿，我们发现，不同的价态有不同的成键特性，导致相反的加强或削弱的键取决于光激发能。总的趋势是，光在低激发能下诱导晶格收缩，而巨晶格膨胀发生在高激发能下，合理化实验报告。
2022-06-02 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
The impact of the halide cage on the electronic properties of fully inorganic caesium lead halide perovskites
通过混合和完全无机化合物的合金化制备了具有创纪录的功率转换效率的Percent太阳能电池。虽然混合钙钛矿的基本电子性质现在已经很好地理解，但太阳能电池性能的关键电子参数，例如完全无机钙钛矿的激子结合能，仍然是未知的。通过进行磁透射测量，我们确定与高精度的激子结合能和约化质量的完全无机CsPbX $_3$钙钛矿（X=I，Br，和这些合金）。带隙随温度在$4-270$ 1，K范围内的良好表现（连续）演变表明完全无机钙钛矿不像它们的混合对应物那样经历结构相变。实验测定的介电常数表明，在低温下，当有机阳离子的运动被冻结时，对于混合和无机钙钛矿，介电屏蔽机制基本上是相同的，并且由铅-卤化物笼内原子的相对运动主导。
2017-06-14 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Optical absorption of angulon in metal halide perovskites
基于改进的Devreese-Huybrechts-Lemmens模型，从理论上研究了金属卤化物钙钛矿（MHP）中角量子的光吸收，其中准粒子角量子态的形成起源于有机阳离子在MHP无机八面体笼中的旋转.我们发现当入射光子的能量与角动量的量子能级相匹配时，会出现共振光吸收峰。此外，吸收强度还取决于声子角动量的量子态。这些理论结果为研究多体环境中转动分子的角动量重新分布提供了重要的理论依据。
2023-02-08 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Lattice Energy Reservoir in Metal Halide Perovskites
提出卤化物钙钛矿中晶格能量库（LER）的新理论，阐明其通过影响载流子动力学提升器件性能，并解释了其优于传统半导体的光电特性及多种反常现象。
2024-06-27 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Microstructural analysis and optical properties of Cs2BiAgBr6 halide double perovskite single crystals
采用过饱和溶液晶化法生长了无铅钙钛矿型Cs2 BiAgBr 6单晶。经XRD和EBSD表征，双钙钛矿单晶体具有立方Fm-3 m对称性，晶格常数a = 11.20 Ω.基于单晶X射线衍射分析的DFT预测表明，该材料是一种间接带隙半导体。低温（1.4 K）的光致发光光谱表明，对应于两个最低的计算间接和一个直接的带-带跃迁的三个加宽的频带。
2017-11-22 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Spontaneous flexoelectricity in cubic lead-halide perovskite MAPbBr$_3$
本研究通过光学与电荷输运测量发现，立方 MAPbBr$_3$ 中自发应变畴界面处的局域挠曲电极化是其优异光电性质的微观来源。
2025-03-14 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Requirements for functional pn-homojunctions in lead-halide perovskite solar cells
Cui等人描述了基于铅卤化物钙钛矿的平面pn结太阳能电池的制造和表征。使用霍尔效应测量法测量的掺杂密度对于溶液处理的n型层从$N_D = 10^{12} cm^{-3}$变化到$8\times 10^{12} cm^{-3}$，对于蒸发的p型层从$N_A = 8\times 10^9 cm^{-3}$变化。虽然这些设备的性能优于它们的同类产品，但这些结果提出了三个重要的问题：（i）所报告的掺杂密度是否高到足以使器件中的静电势分布与未掺杂器件的静电势分布不同，（ii）掺杂密度是否足够高以使pn结在典型的光伏操作条件下保持完整，以及（iii）是pn-结有益于光伏性能，给出了卤化铅钙钛矿的典型性质。
2019-07-25 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Chemical Mapping of Excitons in Halide Double Perovskites
本研究通过GW和Bethe-Salpeter方程计算，揭示了卤化物双钙钛矿中激子结合能随阳离子组合变化跨越多个数量级，并基于DFT电子结构提出了预测激子性质的化学规则。
2023-08-18 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Effective model for studying optical properties of lead-halide perovskites
我们使用一般的基于量子力学的参数来构建一个有效的模型，适用于研究铅卤化物钙钛矿的光学性质。为了建立模型，我们确定了一个原子级的电磁场之间的相互作用和自旋自由度，应添加到最小耦合$\mathbf{k\cdot p}$哈密顿量。作为第一个应用，我们研究了材料的两个基本光学特性：费尔德常数和折射率。除了材料的这些线性特性之外，该模型还适用于计算非线性效应，如三阶光学极化率。对该量的分析表明，自旋-电项的几何性质意味着系统的各向同性光学响应，并且卤化铅钙钛矿的光学各向异性是载流子跳跃的表现。为了说明这一点，我们讨论三次谐波产生。
2023-03-10 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
