Tight-binding description of inorganic lead halide perovskites in cubic phase
针对无机卤化铅钙钛矿能带结构特性，提出基于sp3d5s*基组的标准经验紧束缚模型，实现了与DFT计算的高精度拟合，为低成本原子级模拟钙钛矿纳米结构提供了有效方法。
2021-01-06 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Two-dimensional Halide Perovskites: Tuning Electronic Activities of Defects
二维（2D）卤化物钙钛矿是纳米电子学和光电子学的有希望的候选者。为了充分发挥其潜力，重要的是要了解这些缺陷的作用，这些缺陷会强烈影响材料性能。与其他流行的二维半导体（例如过渡金属二硫属化物MX2）的缺陷通常会引起有害的陷阱，我们表明，在二维钙钛矿缺陷的电子活动是显着可调的。例如，即使具有固定的晶格取向，也可以改变合成条件以将线缺陷（边缘或晶界）从电子受体转换为无深隙态的非活性位点。我们发现，这种差异源于这些钙钛矿中的增强的离子键合相比，MX2。施主倾向于具有高形成能，并且在低卤化物化学势下难以形成有害缺陷。因此，我们揭示了2D钙钛矿中缺陷的独特性质，并提出了改进它们的实用途径。
2016-05-09 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Tunable photostriction of halide perovskites through energy dependent photoexcitation
卤化物钙钛矿表现出巨大的光致伸缩，即，在照射时体积或形状发生变化。然而，这种现象的微观起源仍然不清楚，有光诱导晶格膨胀和收缩的实验报告。本文建立了一种基于第一性原理计算和分子轨道理论的一般方法，根据费米能级附近电子能带的轨道特征，给出了绝缘体光致伸缩的微观图像。对于卤化铅钙钛矿，我们发现，不同的价态有不同的成键特性，导致相反的加强或削弱的键取决于光激发能。总的趋势是，光在低激发能下诱导晶格收缩，而巨晶格膨胀发生在高激发能下，合理化实验报告。
2022-06-02 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
The impact of the halide cage on the electronic properties of fully inorganic caesium lead halide perovskites
通过混合和完全无机化合物的合金化制备了具有创纪录的功率转换效率的Percent太阳能电池。虽然混合钙钛矿的基本电子性质现在已经很好地理解，但太阳能电池性能的关键电子参数，例如完全无机钙钛矿的激子结合能，仍然是未知的。通过进行磁透射测量，我们确定与高精度的激子结合能和约化质量的完全无机CsPbX $_3$钙钛矿（X=I，Br，和这些合金）。带隙随温度在$4-270$ 1，K范围内的良好表现（连续）演变表明完全无机钙钛矿不像它们的混合对应物那样经历结构相变。实验测定的介电常数表明，在低温下，当有机阳离子的运动被冻结时，对于混合和无机钙钛矿，介电屏蔽机制基本上是相同的，并且由铅-卤化物笼内原子的相对运动主导。
2017-06-14 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Optical absorption of angulon in metal halide perovskites
基于改进的Devreese-Huybrechts-Lemmens模型，从理论上研究了金属卤化物钙钛矿（MHP）中角量子的光吸收，其中准粒子角量子态的形成起源于有机阳离子在MHP无机八面体笼中的旋转.我们发现当入射光子的能量与角动量的量子能级相匹配时，会出现共振光吸收峰。此外，吸收强度还取决于声子角动量的量子态。这些理论结果为研究多体环境中转动分子的角动量重新分布提供了重要的理论依据。
2023-02-08 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Lattice Energy Reservoir in Metal Halide Perovskites
提出卤化物钙钛矿中晶格能量库（LER）的新理论，阐明其通过影响载流子动力学提升器件性能，并解释了其优于传统半导体的光电特性及多种反常现象。
2024-06-27 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Microstructural analysis and optical properties of Cs2BiAgBr6 halide double perovskite single crystals
采用过饱和溶液晶化法生长了无铅钙钛矿型Cs2 BiAgBr 6单晶。经XRD和EBSD表征，双钙钛矿单晶体具有立方Fm-3 m对称性，晶格常数a = 11.20 Ω.基于单晶X射线衍射分析的DFT预测表明，该材料是一种间接带隙半导体。低温（1.4 K）的光致发光光谱表明，对应于两个最低的计算间接和一个直接的带-带跃迁的三个加宽的频带。
2017-11-22 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Requirements for functional pn-homojunctions in lead-halide perovskite solar cells
Cui等人描述了基于铅卤化物钙钛矿的平面pn结太阳能电池的制造和表征。使用霍尔效应测量法测量的掺杂密度对于溶液处理的n型层从$N_D = 10^{12} cm^{-3}$变化到$8\times 10^{12} cm^{-3}$，对于蒸发的p型层从$N_A = 8\times 10^9 cm^{-3}$变化。虽然这些设备的性能优于它们的同类产品，但这些结果提出了三个重要的问题：（i）所报告的掺杂密度是否高到足以使器件中的静电势分布与未掺杂器件的静电势分布不同，（ii）掺杂密度是否足够高以使pn结在典型的光伏操作条件下保持完整，以及（iii）是pn-结有益于光伏性能，给出了卤化铅钙钛矿的典型性质。
2019-07-25 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
A microstructural analysis of 2D halide perovskites: Stability and functionality
最近的观察表明，钙钛矿材料的光电转换特性与其中超晶格结构和其他不寻常的纳米尺度特征的存在密切相关。低维或混合维卤化物钙钛矿家族被发现是比三维卤化物钙钛矿更有效的器件应用材料。钙钛矿太阳能电池的出现，由于其灵活的结构和快速提高的效率，彻底改变了太阳能电池行业。调节介电常数、电荷分离是设计可以使用二维钙钛矿家族开发的光伏器件的主要目标。因此，重新审视钙钛矿晶体的基本性质可以揭示进一步认识这些改进对器件功能的可能性。在此背景下，本文讨论了二维卤化物钙钛矿的材料特性和相关的光电子器件，特别是针对太阳能电池的应用。
2021-04-04 cond-mat.mes-hall physics.app-ph
Extraordinary Phase Coherence Length in Epitaxial Halide Perovskites
无机卤化物钙钛矿已经成为从太阳能收集到计算和光发射的广泛应用中的有前途的平台。最近卤化物钙钛矿的外延薄膜生长的出现使得研究基于这类材料的低维量子电子器件成为可能。本研究利用卤化物钙钛矿气相外延的进展进行低温磁输运测量单域碘化铯锡（CsSnI $_3$）外延薄膜。低场磁电阻具有相干量子干涉效应和自旋轨道耦合的特征。这些弱的反局域化测量揭示了该系统中载流子的微米级低温相位相干长度。结果表明，外延卤化物钙钛矿异质结构是研究长相干量子电子效应和自旋电子学及自旋轨道电子学的一个很有前途的平台。
2021-08-12 cond-mat.mes-hall
An explanation for high defect tolerance in metal halide perovskite quantum dots
我们提出了在金属卤化物钙钛矿量子点中量子缺陷辅助下的类Auger过程，其中量子点基态的一个载流子被量子缺陷捕获，导致另一个缺陷中的载流子被激发并返回到量子点的基态。我们发现，整个过程是在飞秒尺度。更重要的是，该过程是独立的深度和种类的缺陷，这是在最近的理论预测使用从头算非绝热分子动力学模拟。这种类似俄歇的过程可以提供金属卤化物钙钛矿材料中的高缺陷容限的潜在解释。
2020-12-08 cond-mat.mes-hall
Chemical Mapping of Excitons in Halide Double Perovskites
本研究通过GW和Bethe-Salpeter方程计算，揭示了卤化物双钙钛矿中激子结合能随阳离子组合变化跨越多个数量级，并基于DFT电子结构提出了预测激子性质的化学规则。
2023-08-18 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Tailoring the electron and hole Landé factors in lead halide perovskite nanocrystals by quantum confinement and halide exchange
本文通过紧束缚和k·p方法计算铅卤钙钛矿纳米晶的电子和空穴朗德g因子，发现空穴遵循普适规律而电子有修正，并经实验验证，为自旋电子学应用提供指导。
2023-09-04 cond-mat.mes-hall
DFT analysis and FDTD simulation of CH3NH3PbI3-xClx mixed halide perovskite solar cells: role of halide mixing and light trapping technique
由于钙钛矿太阳能电池在过去几年中吸引了很多关注，因此提高其光吸收和电流密度是未来的基本挑战之一。为此，首先，我们采用密度泛函理论（DFT）研究了有机-无机混合卤化物钙钛矿CH 3 NH3 PbI 3和氯卤素掺杂的化合物CH 3 NH3 PbI 3-xClx在立方相中的结构和光学性质。然后，利用计算得到的光学常数（n，k），研究了单结钙钛矿太阳电池CH_3 NH_3 PbI_3-xCl_x在x= 0，1，2，3时的光吸收效率和光电流密度。结果表明，随着氯含量的增加，CH 3 NH3 PbI 3-xClx化合物的带隙能增加，晶格常数和光学性质如折射率和消光系数降低.模拟结果表明，利用SiO_2的光捕获技术，可以显著提高光吸收率，达到83.13%。
2017-04-21 cond-mat.mes-hall physics.app-ph
Amplified Spontaneous Emission and Random Lasing in MAPbBr$_3$ Halide Perovskite Single Crystals
卤化物钙钛矿是一种很有前途的光增益介质，具有高的可调谐性和简单的溶液合成。在这项研究中，两个增益制度，即放大自发发射和随机激光，在同一个MAPbBr $_3$卤化物钙钛矿单晶被证明。为此，在4 K的温度下测量光致发光，用具有80 MHz重复率的UV光进行脉冲飞秒泵浦。在样品的区域中观察到随机激光，其中由于裂纹和晶体缺陷而形成随机谐振器。在样品的更均匀的区域中，占主导地位的机制是放大的自发发射。这两个制度可靠地区分的线宽，模式结构，阈值后的强度的增长，和辐射的偏振度。受激发射在束缚激子共振以下的光谱局域化引起了关于卤化物钙钛矿激光器中发射起源的问题。
2020-04-23 cond-mat.mes-hall physics.app-ph
Nonradiative Energy Transfer between Thickness-Controlled Halide Perovskite Nanoplatelets
尽管在光电子学方面显示出巨大的前景，但基于卤化物钙钛矿纳米结构的器件的商业化受到低效电激发和强激子结合能的阻碍。虽然通过福斯特共振能量转移（FRET）在能量定制系统中传输激子可能是一种有效的替代方案，但卤素离子迁移使级联结构的实现变得困难。在这里，我们展示了如何通过利用二维CsPbBr 3基纳米片（NPls）中显著的量子限制效应来获得这些。在两个预定厚度的NPL的薄膜中，我们观察到增强的受体光致发光（PL）发射和降低的供体PL寿命。这表明FRET介导的过程，受益于NPI的结构参数。我们测得相应的转移速率高达k_FRET=0.99 ns^-1，效率接近η_FRET= 70%。我们还表明FRET发生在其他厚度的钙钛矿NPL之间。因此，该策略可以导致用于改进的光电子器件的定制的能量级联纳米结构。
2020-10-28 cond-mat.mes-hall
Coherent Single Photon Emission from Colloidal Lead Halide Perovskite Quantum Dots
化学制备的胶体半导体量子点长期以来一直被提出作为量子光学中的可缩放和颜色可调的单发射器，但它们通常遭受禁止的非相干发射。我们现在证明，单个胶体卤化铅钙钛矿量子点（PQD）显示出高效的单光子发射，光学相干时间长达80 ps，这是其210 ps辐射寿命的一个可观的部分。这些测量结果表明，PQD应该被探索为不可区分的单光子和纠缠光子对源的构建模块。我们的研究结果为基于卤化铅钙钛矿的量子发射器的合理设计提供了一个起点，该量子发射器具有快速发射，宽光谱可调谐性，可扩展生产，并且受益于已被证明用于胶体材料的纳米光子组件的混合集成。
2018-12-31 cond-mat.mes-hall
