Polarization and time-resolved photoluminescence spectroscopy of excitons in MoSe2 monolayers
我们研究谷激子动力学MoSe2单分子膜的偏振和时间分辨光致发光（PL）光谱在4K。在圆偏振激光激发后，我们记录了典型的$\leq5\%$的PL的低圆偏振度。这比在MoS2和WSe2单层中在可比条件下诱导的极化低约10倍。在PL激发（PLE）实验中监测激子偏振作为激发激光能量和功率的函数的演化。快速PL发射时间记录为中性激子的$\leq3$ ps和带电激子（trion）的12 ps。
2015-02-12 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Measurement of the Spin-Forbidden Dark Excitons in MoS2 and MoSe2 monolayers
激子的结合能为几百毫电子伏的控制过渡金属二硫属化物单层的光学性质。因此，了解这些激子的精细结构对于了解这些2D材料的光电特性至关重要。在这里，我们测量的激子精细结构的二硫化钼和MoSe 2单层封装在氮化硼的磁光致发光光谱在磁场高达30 T。在横向磁场中进行的实验揭示了MoS2单层中自旋禁戒暗激子的增亮：我们发现暗激子出现在亮激子下方14 meV处。在倾斜磁场中进行的测量提供了中性激子精细结构的可想象的描述。实验结果与考虑交换相互作用对亮、暗激子态以及与磁场相互作用的模型一致。
2020-02-10 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Exciton-related electroluminescence from monolayer MoS2
MoS2中的激子主导二维系统的吸收和发射性质。在这里，我们研究的电致发光的微观起源从单层二硫化钼制作在重p型掺杂的硅衬底。通过比较二硫化钼二极管的光致发光和电致发光，可以识别直接激子和束缚激子相关的复合过程。在室温下，高电子-空穴对注入速率下，观察到束缚激子发射的激子-激子湮灭的俄歇复合。由于没有任何明显的直接激子饱和，我们预计直接激子-激子湮灭寿命将超过载流子寿命。我们相信，我们的电注入方法开辟了一条新的途径，了解激子复合的微观性质，并促进谷和自旋激发在二硫化钼的控制。
2013-05-18 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Steady-state nonlinear optical response of excitons in monolayer MoSe$_2$
单层过渡金属二硫属化物（TMD）半导体如MoSe $_2$具有强束缚激子，已知其表现出强共振三阶非线性响应。虽然已经有许多研究的单层TMD的超快非线性响应，稳态非线性响应的研究是缺乏的。我们报道了在7 K时，在hBN包裹的单层MoSe $_2$中激子的稳态双色非线性响应的综合研究。我们观察到与中性和带电激子物种，这是强烈依赖于泵和探针的偏振的差分传输（DT）信号。我们的研究结果进行了比较的激子-激子，激子-trion，trion-trion相关性的T-矩阵配方的基础上的理论模型。参数的选择，使理论准确地再现实验DT光谱，这被发现是占主导地位的两个激子的相关性没有强的双激子结合，激子trion吸引力的相互作用，并通过非相干弛豫强自旋混合。
2021-09-24 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Magneto-spectroscopy of exciton Rydberg states in a CVD grown WSe2 monolayer
磁光光谱研究结果的激子在CVD生长单层的WSe 2封装在六方氮化硼。1 s态的发射线宽为4：7毫电子伏，接近于从散装材料剥离的单层中观察到的最窄发射。在光致发光光谱中，在较高的能量下也观察到2s激子态。磁光光谱允许确定的g-因子和激子波函数与这些排放的空间范围。我们的工作建立了CVD生长的过渡金属二硫属化合物的单分子膜作为一种成熟的技术，用于光电应用。
2019-06-07 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Exciton g-factors in monolayer and bilayer WSe$_2$ from experiment and theory
单层和双层过渡金属二硫属化物半导体的光学性质由不同自旋和谷构型的激子控制，为范德华异质结构和器件提供了多方面的特性。我们目前的实验和理论研究的激子能量分裂在外部磁场中的中性和带电的WSe $_2$单层和双层晶体中嵌入的场效应器件的主动掺杂控制。我们开发的理论方法来计算激子$g$ -因素从第一性原理和紧束缚的所有可能的自旋谷配置的激子在单层和双层WSe $_2$，包括谷间接激子配置。我们的理论和实验研究结果揭示了单层和双层WSe $_2$的一些特征光致发光峰。在更一般的条款，我们的工作的理论方面提供了新的指导方针，表征单层和几层过渡金属dichalcogenides，以及它们的异质结构，在外部磁场的存在下。
2020-03-04 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Fine Structure and Lifetime of Dark Excitons in Transition Metal Dichalcogenide Monolayers
光学暗激子和亮激子之间的复杂相互作用决定了过渡金属二硫属化物单分子膜中的光-物质相互作用。我们在面外磁场Bz中用光谱法对WSe 2单分子膜中的“自旋禁戒”暗激子进行了详细的研究。与群论分析的理论预测一致，磁光致发光实验揭示了两个暗激子态之间的零场分裂$δ=0.6 \pm 0.1$ meV。低能态在Bz=0时是严格偶极禁戒的（完全暗），而高能态部分耦合到具有z偏振的光（“灰色”激子）。首次用时间分辨光致发光法测定了过渡金属二硫属化物单分子膜中的暗中性激子寿命$τ_D$。我们测量了灰色激子态的$τ_D \sim 110 \pm 10$ ps，即在T=12 K时比亮中性激子的辐射寿命长两个数量级。
2018-05-09 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Annihilation mechanism of excitons in a MoS2 monolayer through direct Förster-type energy transfer and multistep diffusion
原子薄的MoS 2层是一种直接带隙半导体，由于极端的量子限制和库仑相互作用的减少屏蔽，表现出强的电子-空穴相互作用，这导致在室温下形成稳定的激子。因此，MoS 2单层的各种激子性质在确定轻物质相互作用的强度，包括它们的辐射复合寿命和光电响应方面是极其重要的。本文报道了利用瞬态吸收光谱对MoS_2单分子膜中各种激子的湮灭机制的综合研究。我们严格地证明了Förster型共振能量转移是A-和B-激子的主要湮灭机制，而多步扩散过程负责C-激子的湮灭，这得到了关键的科学证据的支持。
2020-01-30 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
First-Principles Ultrafast Exciton Dynamics and Time-Domain Spectroscopies: Dark-Exciton Mediated Valley Depolarization in Monolayer WSe$_2$
将第一性原理电子-声子（$e$ -ph）相互作用与玻尔兹曼方程相结合的计算使超快载流子和声子动力学的研究成为可能。然而，在具有弱库仑屏蔽的材料中，电子和空穴形成束缚激子，并且它们的散射过程变得相关，这为非平衡物理建模带来了额外的挑战。在这里，我们显示了计算超快激子动力学和相关的时域光谱使用$ab~initio$激子-声子（ex-ph）相互作用与激子玻尔兹曼方程。从非平衡激子布居开始，我们开发了考虑电子空穴相关性的时域吸收和光电发射光谱的模拟。我们用这种方法来研究单层WSe $_2$，我们的计算预测亚皮秒的时间尺度的激子弛豫和谷去极化，并揭示中间暗激子的关键作用。在这项工作中引入的方法，使非平衡动力学和超快光谱的材料与强束缚激子的定量描述。
2022-10-12 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Excitonic Transport and Intervalley Scattering in Exfoliated MoSe2 Monolayer Revealed by Four-Wave-Mixing Transient Grating Spectroscopy
激子谷间散射，湮没和弛豫动力学，在单层过渡金属dichalcogenides的扩散运输是基于它们的设备的功能的核心。这促使我们使用外差非线性四波混频瞬态光栅光谱来研究剥离的高质量单层MoSe 2的这些特性。虽然自由激子激发被发现是长寿命的（~230 ps），观察到一个非常快的谷间散射（小于120 fs），导致一个可以忽略不计的谷极化，与稳态光致发光测量一致。激子布居衰减显示出来自激子-激子湮灭反应的可观贡献，其中湮灭常数为~ 0.01 cm 2s-1，这另外导致对瞬态光栅响应的额外贡献。通过将激子-激子湮灭也包括在扩散方程中来对基础激子动力学进行数值建模，这允许提取扩散常数D ~1.4 cm 2s-1。我们的研究结果提供了一种方法，允许解开复杂的动力学，涉及多体湮灭过程和详细的表征单层MoSe 2的激子性质
2019-11-26 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Exciton Dynamics in Monolayer Transition Metal Dichalcogenides
自从发现半导体单层过渡金属二硫属化物以来，已经进行了各种实验和理论研究，以寻求理解本征激子布居衰减和谷弛豫动力学。激子衰减时间的报告范围从数百飞秒到十纳秒，而谷去极化时间可以超过一纳秒。然而，目前，在激子辐射和非辐射复合的微观机制上缺乏共识。强激子振子强度导致单个单层的吸收高达20%，这表明超快辐射复合。然而，低的量子产率和大的变化，在报告的寿命表明，非辐射俄歇型过程掩盖了内在的激子辐射寿命。在任一情况下，电子-空穴交换相互作用在激子自旋和谷动力学中起重要作用。在这篇文章中，我们回顾了导致这些结论的实验和理论，并评论了未来的实验，可以补充我们目前的理解。
2016-02-15 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Exciton states in monolayer MoSe2 and MoTe2 probed by upconversion spectroscopy
过渡金属二硫属化物（TMD）是原子单层（ML）极限下的直接半导体，具有迷人的光学和自旋谷特性。单个ML的高达20%的强光学吸收由激子、受库仑吸引力约束的电子-空穴对控制。MoSe $_2$和MoTe $_2$单分子膜中的激子激发态由于其低振子强度和强非均匀加宽而至今难以得到。在这里，我们表明，封装在六方氮化硼的结果在发射线宽的A：1 $s$激子低于1.5毫电子伏和3毫电子伏，在我们的MoSe $_2$和MoTe $_2$单层样品，分别。这使我们能够调查两个单层材料的光致发光上转换光谱的激发激子状态。激发激光器被调谐成与A：1 $s$跃迁共振，并且我们观察到高于激光能量高达200 meV的激发激子态的发射。我们证明了这种非线性光学过程的效率的偏置控制。在上转换的起源，我们的模型计算表明，特定于TMD MLs的激子-激子（俄歇）散射机制涉及激发的导带，从而产生具有小波矢的高能激子。通过白光反射率、光致发光激发和共振拉曼散射进一步研究了光跃迁，证实了它们在单层薄半导体中的激发激子态起源。
2018-05-11 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Observation of Long-Lived Interlayer Excitons in Monolayer MoSe2-WSe2 Heterostructures
二维（2D）材料，如石墨烯1，氮化硼2和过渡金属二硫属化物（TMD）3-5，在原子单层极限下引发了器件物理和技术应用的广泛兴趣。这些2D单层可以通过精确控制堆叠在一起，以形成新功能的新型范德华异质结构2，6-9。一种高度令人垂涎但尚未实现的异质结构是具有II型能带结构的不同单层TMD 10 -12。它们的应用潜力取决于键合单层的制造、理解和控制，其中束缚电子和空穴位于单个单层中，即层间激子。在这里，我们报告的第一个观察层间激子单层MoSe 2-WSe 2异质结构的光致发光和光致发光激发光谱。层间激子的能量和发光强度是高度可调的所施加的垂直栅极电压，这意味着异质结带排列的电控制。使用时间分辨的光致发光，我们发现层间激子是长寿命的，寿命约为1.8 ns，比层内激子长一个数量级13 -16。我们的工作证明了光泵层间电极化的强度的能力，并引发立即探索层间激子的凝聚现象，以及在2D发光二极管，激光器和光伏器件的新应用。
2014-03-19 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Magneto-photoluminescence of exciton Rydberg states in monolayer WSe$_2$
单层WSe $_2$主机的一系列激子里德堡态表示的主要量子数n = 1，2，3等，而大多数的研究集中在其吸收特性，其光发射也很重要，但少得多的研究。在-31 T到31 T的磁场作用下，测量了由氮化硼包裹的超净单层WSe $_2$中1 s- 5s激子里德堡态的光致发光。激子里德伯态表现出类似的塞曼位移，但彼此不同的抗磁位移。从它们的发光光谱、塞曼位移和抗磁位移，我们推导出1 s- 4s激子态的结合能、g因子和半径。我们的结果与理论预测和先前的磁反射实验的结果是一致的。
2019-01-30 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Exchange-mediated exciton splitting and linear dichroism in monolayer transition metal dichalcogenide induced by ferroelectric substrates
Stanford University（斯坦福大学）；SLAC National Accelerator Laboratory（SLAC国家加速器实验室）
通过第一性原理静电嵌入方法和大规模GW加Bethe-Salpeter方程计算，预测了铁电扭曲双层hBN衬底支撑的单层TMD中出现的新型激子，包括光学暗的电荷转移激子和具有线性光学二色性的准一维Wannier激子，并通过层间交换相互作用实现了约3 meV的谷简并激子分裂。
2026-06-03 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Excitons and trions in monolayer semiconductors with correlated electrons
本文采用递归方法计算关联电子单层半导体中电荷密度及 Wigner 晶格形成对激子、三激子谱的影响，并揭示自旋和谷量子数对激子能量的作用。
2023-04-18 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Nonanalyticity, Valley Quantum Phases, and Light-like Exciton Dispersion in Monolayer TMDs: Theory and First-Principles Calculations
激子色散作为质心动量的函数，\textbf{Q}，对于理解激子动力学是必不可少的。用从头计算GW-Bethe Salpeter方程方法计算了单层MoS $_2$中激子的色散，发现了非解析的类光色散.这种行为产生于一个不寻常的$|Q|$长期内和谷间交换的电子-空穴相互作用，这同时产生了一个谷量子相位的缠绕数2。导出了一个简单的有效哈密顿量的$Q^2$阶解析解来定量描述这些行为。
2015-07-13 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Landau-quantized excitonic absorption and luminescence in a monolayer valley semiconductor
我们研究了单层WSe $_2$在磁场作用下的朗道量子化激子吸收和发光。我们观察到门依赖的量子振荡的亮激子和trions（或激子极化子）以及暗trions和它们的声子副本。我们的研究结果揭示了自旋和谷极化朗道能级（LL）与填充因子$n = +0, +1$在底部导带和$n = -0$ $-6$在顶部价带，包括贝里曲率诱导的$n = \pm0$大质量狄拉克费米子的LL。LL填充产生周期性的激子能量漂移的平台，伴随着激子吸收的宽度和幅度的急剧振荡。这种奇特的激子行为可以通过半经验计算来模拟。实验推导的导带和价带的g因子（g ~ 2.5和g ~ 15）分别超过了单粒子模型的预测值（g = 1.5和5.5）。这种g因子的增强意味着门控单层WSe $_2$中存在强的多体相互作用。朗道量子化、激子效应和多体相互作用之间的复杂相互作用使得单层WSe $_2$成为探索新的关联量子现象的一个有前途的平台。
2020-01-19 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Long-lived populations of momentum- and spin-indirect excitons in monolayer WSe$_2$
过渡金属二硫属化合物单层膜是研究激子配合物多体相互作用的一个很有前途的平台。在单层二硒化钨中，基态激子是暗的（自旋间接），并且谷简并允许低能量暗动量间接激子形成。暗激子物种和光学可及的亮激子（X）之间的相互作用可能在确定X在高功率下的光学性质以及限制可以实现的最终激子密度方面发挥重要作用，但迄今为止对这些相互作用知之甚少。在这里，我们证明了长寿命的密集人口的动量间接谷间（$X_K$）和自旋间接谷内（D）暗激子的时间分辨光致发光测量（Tr-PL）。我们的研究结果揭示了一个有效的态间转换之间的X到D激子通过自旋翻转过程和一个之间的D和$X_K$激子的交换相互作用介导的（D + D到$X_K$ + $X_K$）。此外，我们还观察到由于$X_K$激子的强激子屏蔽，X激子的持续红移，其响应时间在亚ns的时间尺度内，揭示了非平凡的态间激子-激子相互作用。我们的研究结果提供了一个新的洞察亮和暗激子之间的相互作用，并指出一种可能性，采用暗激子研究激子凝聚和valleytronics。
2020-09-21 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Excitonic magneto-optics in monolayer transition metal dichalcogenides: From nanoribbons to two-dimensional response
采用纳米尺度几何结构研究了单层过渡金属二硫属化物（TMD）的磁光响应，包括激子效应。我们计算了对角电导率和霍尔电导率。激子光学霍尔电导率在独立粒子近似中得到的结果进行比较，我们发现，当激子效应被包括在内的幅度对应于一个数量级的增加。霍尔电导率被用来计算法拉第旋转光谱MoS2和WSe2。最后，我们还计算了WSe_2激子态在不同介电环境中的抗磁位移。比较计算的抗磁位移最近的实验测量，我们发现两者之间有很好的协议。
2019-05-16 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Interaction of excitons with magnetic topological defects in 2D magnetic monolayers: localization and anomalous Hall effect
新型2D材料CrI3揭示了2D铁磁性和强大的激子响应的独特组合。我们证明了磁拓扑缺陷的形成，如Neel skyrmions，连同大的激子塞曼分裂的可能性，导致巨大的散射不对称性，这是激子异常霍尔效应的必要先决条件。此外，抗磁效应破坏了反转对称性，在某些情况下，可以导致激子在skyrmion上的局域化。这使得能够形成具有可调参数的磁激子量子点。
2022-05-30 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Monolayer Excitonic Laser
最近，二维（2D）材料为基础物理探索和器件应用开辟了新的范例。与无间隙石墨烯不同，单层过渡金属二硫属化物（TMDC）具有新的光学功能，可用于下一代超紧凑电子和光电器件。当TMDC晶体减薄到单层时，它们会经历间接到直接的带隙转变，使其成为出色的2D半导体。观察到独特的电子谷自由度、强的光物质相互作用和激子效应。已经报道了在TMDC单层上集成光子晶体和分布布拉格反射器微腔的自发发射的增强。然而，二维单层TMDC的相干光发射尚未得到证实，主要是由于原子膜具有有限的材料增益体积，并且缺乏光学模式限制。在这里，我们报告的第一个实现二维激子激光嵌入单层二硫化钨（WS 2）的微盘谐振器。利用具有高品质因数和光限域的回音壁模（WGM）谐振腔，在可见光波段观察到了明亮的激子激光。Si 3 N4/WS 2/HSQ三明治结构提供了强反馈和模式重叠，具有单层增益。2D激子激光器的演示标志着面向高性能光通信和计算应用的2D片上光电子学迈出了重要一步。
2015-03-18 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Dissociation of two-dimensional excitons in monolayer WSe2
二维（2D）半导体材料是用于光电应用的有前景的构建块，其中许多需要激子有效地解离成自由电子和空穴。然而，在这些单层中，由增强的库仑相互作用产生的强束缚激子抑制了自由载流子的产生。在这里，我们探测和识别的主要激子解离机制，通过时间和光谱分辨光电流测量在单层WSe 2 pn结。我们发现，在静态面内电场下，激子的解离速率与预测的二维Wannier-Mott激子隧道电离速率相对应。这项研究对于理解二维半导体中的光电响应至关重要，并为实现高效光电探测器，谷依赖光电子学和新型量子相干相位提供了设计规则。
2018-04-19 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Ab initio calculations of spin-nonconserving exciton-phonon scattering in monolayer transition metal dichalcogenides
利用$\textit{ab initio}$方法研究了二维过渡金属二硫族化合物中激子与声子耦合的自旋非守恒弛豫通道。结合$\text{GW}$ -Bethe-Salpeter方程方法和密度泛函微扰理论，计算了单层WSe $_{\text{2}}$中自旋翻转散射的电子-声子和激子-声子耦合矩阵元，并进一步分析了影响这些散射强度的微观机制.我们发现声子可以产生有效的面内磁场，翻转激子的自旋，产生与自旋守恒弛豫互补的弛豫通道。最后，我们计算了自旋翻转激子-声子弛豫时间随温度的变化。我们的方法和分析可以推广到研究其他二维材料，并将刺激自旋翻转激子弛豫动力学的实验测量。
2022-02-06 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Rydberg exciton states and near-infrared light-emitting diode in monolayer MoTe2 devices
本文在BN封装的单层MoTe2器件中实验观测到近红外Rydberg激子和导带劈裂带电激子，并利用石墨底栅调制发射强度，推动MoTe2在近红外量子光电子器件中的应用。
2024-03-28 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Identification of exciton complexes in a charge-tuneable Janus WSeS monolayer
Janus过渡金属二硫属化物单层是完全人造的材料，其中硫属元素原子的一个平面被不同类型的硫属元素原子取代。理论预测了一个内置的平面外电场，产生长寿命的偶极激子，同时在均匀的电势景观中保持直接带隙光学跃迁。先前的Janus研究具有宽的光致发光（>15 meV）光谱，混淆了它们的激子起源。在这里，我们确定了中性，带负电荷的谷间和谷内激子转换在Janus WSeS单层$\sim 6$毫微电子伏的光学线宽。我们结合了最近开发的合成技术，Janus单层垂直异质结构的整合，允许掺杂控制。此外，磁光测量表明，单层WSeS在K点处具有直接带隙。这项工作为纳米级传感等应用提供了基础，纳米级传感依赖于解决激子能量转移，光伏能量收集需要有效地创建长寿命激子并集成到垂直异质结构中。
2022-10-13 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Exciton-exciton annihilation in MoSe2 monolayers
利用飞秒瞬态吸收显微镜研究了MoSe 2单层和体样品中激子的动力学行为。激子由750 nm和100 fs的激光脉冲共振注入，并由在790 - 820 nm范围内调谐的探测脉冲检测。我们观察到一个强烈的密度依赖性的激子布居的初始衰减的单层，这可以很好地描述了激子-激子湮灭。在可比条件下，未在原液中观察到此类特征。我们还观察到激子相空间填充引起的饱和吸收，这表明它们作为可饱和吸收体的潜在应用。
2013-11-05 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.optics
Ground and Excited Exciton Polarons in Monolayer MoSe2
单层过渡金属二硫属化物半导体，与多功能的实验上可访问的激子物种，提供了一个有趣的平台，研究激子和费米电荷海之间的相互作用。使用六方氮化硼封装的单层MoSe 2，我们研究了原子层中的基态和激发里德堡态的电荷密度调谐的影响。一致的激子极化子行为揭示在光致发光和反射光谱的A激子1s（A：1s）里德堡态，在以前的研究相反。2s里德堡态提供了一个机会，以了解这种相互作用大大降低激子结合能。我们发现费米海的影响变得更加剧烈。利用光致发光上转换技术，我们进一步验证了B：2s激子的排斥支的2s极化子样行为，其能量远高于裸带隙。我们的研究表明，类极化子相互作用的功能是相当通用的和高度鲁棒的，提供了关键的见解穿着在费米海的多体状态。
2020-05-12 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Revealing exciton masses and dielectric properties of monolayer semiconductors with high magnetic fields
在半导体物理学中，许多重要的光电材料参数可以通过在足够大的磁场中的光谱学实验来揭示。对于单层过渡金属二硫族化物半导体，由于沉重的载流子质量和巨大的激子结合能，这种场规模是相当大的-几十特斯拉或更多。本文报道了单层MoS $_2$、MoSe $_2$、MoTe $_2$和WS $_2$在高达91 T的高磁场中的吸收光谱。我们不仅跟踪激子的$1s$基态，而且跟踪其激发态$2s$、$3s$、. $ns$ Rydberg说。这提供了一个直接的实验测量的有效（减少）激子质量和介电性能。激子结合能，激子半径，和自由粒子的带隙也被确定。测得的激子质量比理论预测的要重，特别是对于钼基单层膜。这些结果提供了必要的和定量的参数，光电范德华异质结构的合理设计纳入二维半导体。
2019-08-28 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Exciton Diamagnetic Shifts and Valley Zeeman Effects in Monolayer WS$_2$ and MoS$_2$ to 65 Tesla
报道了单层WS $_2$和单层MoS $_2$在低温（4~K）和高磁场（65~T）下的圆偏振反射光谱。A和B激子跃迁都表现出清晰且非常相似的塞曼分裂，约为$-$ 230~ $μ$ eV/T（$g\simeq -4$），首次测量了单层过渡金属二硫化物中的谷塞曼效应和相关的$g$因子。这些结果的补充，并与最近的低场光致发光测量的谷简并打破在单层二硒化物MoSe $_2$和WSe $_2$。此外，在我们的研究中使用的非常大的磁场，使我们能够观察到的A和B激子在单层WS $_2$（0.32和0.11~ $μ$ eV/T $^2$，分别）的小的二次抗磁位移，从中我们计算激子半径为1.53~nm和1.16~nm。当在单层半导体中的非局部介电屏蔽模型内分析时，这些抗磁位移也约束并提供了激子结合能的估计（A和B激子分别为410 meV和470 meV），进一步突出了高磁场对于理解新的2D材料的效用。
2015-10-23 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Tightly bound excitons in monolayer WSe2
利用线性吸收光谱和双光子光致发光光谱研究了二硒化钨（WSe 2）单分子膜中激子的结合能和激发态。激子束缚能为0.37eV，比III-V族半导体量子阱中的激子束缚能大一个数量级，室温下也能观察到激子的激发态。实验确定的单光子和双光子活性态的激子激发光谱是从简单的二维（2D）类氢模型不同。这一结果揭示了显着减少和非局部介电屏蔽的库仑相互作用在二维半导体。观察到的大激子结合能也将对基于2D原子晶体的下一代光子学和光电子学应用产生重大影响。
2014-06-12 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Excitonic Stark effect in MoS$_2$ monolayers
本文从理论上研究了面内电场作用下MoS $_2$单分子膜中的激子。紧束缚和Bethe-Salpeter方程计算预测的二次斯塔克位移的顺序为几个meV的字段的10 V/ $μ$ m，在线性吸收光谱。激子波函数中反映的激子场电离成自由载流子，随着电场的增加，激子主峰的光谱权重降低百分之几。在几十V/ $μ$ m的电场下的亚皮秒激子衰减寿命可用于太阳能收集和光电探测。我们发现简单的标度关系的激子绑定，半径，和振荡器的强度与介电环境和电场，这提供了一个路径工程的MoS $_2$电光响应。
2016-12-27 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Exciton diffusion in WSe2 monolayers embedded in a van der Waals heterostructure
我们结合时间分辨光致发光（TRPL）和空间分辨稳态显微光致发光（$μ$ PL）研究了六方氮化硼（hBN）包裹的WSe $_2$单层膜中激子的扩散.在300 K，我们提取激子扩散长度$L_X= 0.36\pm 0.02 \; μ$ m和激子扩散系数$D_X=14.5 \pm 2\;\mbox{cm}^2$ /s。这代表了近10倍的激子的有效迁移率增加，相对于几个以前报道的值nonencapsulated样品。在低温下，这些样品的高光学质量使我们能够区分不同激子物种的扩散：明亮和黑暗的中性激子，以及带电激子。暗中性激子的较长寿命产生较大的扩散长度$L_{X^D}=1.5\pm 0.02 \;μ$ m。
2018-02-26 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Optical spectroscopy of excited exciton states in MoS2 monolayers in van der Waals heterostructures
MoS 2单分子膜的光学性质主要由激子，但对于直接剥离到SiO2衬底上的单分子膜中的光谱宽的光学跃迁，激发激子状态的详细信息是不可访问的。六方氮化硼（hBN）的封装可以接近均匀的激子线宽，但范德华异质结构中的干扰使得直接比较具有不同振子强度的光谱中的跃迁更具挑战性。在这里，我们揭示了反射率和光致发光激发光谱中的A-激子的激发态在封装在hBN层的校准厚度的二硫化钼单层的存在下，允许外推激子结合能约220毫电子伏。我们从理论上再现的能量分离和振子强度测量的反射率相结合的激子共振计算的屏蔽二维库仑势与转移矩阵计算的范德华结构的反射率。我们的分析表明，与理想的二维氢模型相比，屏蔽库仑势的激子振子强度与主量子数的演变非常不同。
2017-12-05 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Phonon-assisted oscillatory exciton dynamics in monolayer MoSe2
在单层半导体过渡金属二硫属化物中，激子-声子相互作用将强烈影响光生载流子动力学。在这里，我们报告了一个不寻常的振荡增强的中性激子光致发光的激发激光频率在单层MoSe 2。振荡频率与M点纵向声学声子LA（M）的振荡频率相匹配。在稳态发射线宽和时间分辨光致发光激发数据中也观察到振荡行为，这揭示了激子寿命随激发能的变化。这些结果清楚地揭示了声子在二维范德华半导体激子形成和弛豫动力学中所起的关键作用。
2017-10-26 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Dynamic screening of quasiparticles in WS$_2$ monolayers
我们揭示了准粒子屏蔽对单层WS $_2$非平衡激子动力学的影响。我们报告泵浦光子能量依赖的激子蓝移和红移的时间分辨反射率对比度测量。基于唯象模型，我们分离出激子和自由载流子对准自由粒子带隙、激子结合能和线宽展宽的重整化的有效影响。通过这一点，我们的工作不仅提供了一个全面的图片的竞争现象，在WS $_2$光激发时的激子动力学，但也表明，激子和载流子的库仑相互作用的动态屏蔽的贡献显着不同。
2023-01-26 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Polarization analysis of excitons in monolayer and bilayer transition-metal dichalcogenides
单层和双层过渡金属二硫属化物的光学跃迁的偏振分析提供了宝贵的信息的自旋和谷（赝自旋）自由度。为了解释给定单层过渡金属二硫属化物的光学性质，应该考虑（i）其自旋分裂导带的顺序，（ii）谷间散射是否容易出现声子瓶颈，（iii）以及是否可以通过电子-空穴交换进行谷混合。使用这些原则，我们提出了一个一致的物理图像，阐明了这些材料的光谱中的各种功能。我们解释了单层MoSe $_2$和单层WSe $_2$中的光学跃迁之间的差异，发现后者中的间接激子对应于到目前为止归因于与杂质结合的激子的几个低能量光学跃迁。讨论了MoSe $_2$中极化消失的可能机制。最后，我们考虑了面外电场的影响，表明它可以减少亮激子的初始极化由于与暗激子的Rashba型耦合。
2015-06-22 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Multipath optical recombination of intervalley dark excitons and trions in monolayer WSe$_2$
已知过渡金属二硫属化物（TMD）中的激子和激子（或激子-极化子）主要通过谷内跃迁衰减。电子空穴复合跨越不同的山谷也可以发挥重要作用的激子动力学，但谷间跃迁很少观察到单层TMD，因为他们违反了动量守恒。在这里，我们揭示了暗激子和trions通过一个以上的路径在单层WSe $_2$谷间复合。我们观察到谷间暗激子，它可以通过缺陷散射或手征声子发射的帮助下复合。我们还发现，一个trion可以在两个不同的路径衰减-通过intravalley或intervalley电子空穴复合-到两个不同的最终谷态。虽然这两条路径都是能量简并的，但我们可以通过在磁场作用下提升谷简并来区分它们。此外，谷内和谷间的三振子跃迁分别耦合到带中心和带角的手征声子，产生不同的声子副本。暗激子和trions观察到的多径光学衰减提供了很多洞察trions的内部量子结构和复杂的激子相互作用与缺陷和手性声子在单层谷半导体。
2020-05-11 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Prediction of hyperbolic exciton-polaritons in monolayer black phosphorus
双曲极化激元具有很大的光子态密度，并且在一定的传播方向上可以被准直。大多数双曲极化激元在人造超材料中得以维持。然而，自然存在的双曲材料也存在。特别地，层状材料中的自然面内双曲极化激元已在MoO 3和WTe 2中得到证实，它们分别基于声子和等离子体共振。在这里，通过确定各向异性的光学电导率（介电函数），通过光学光谱，我们预测，单层黑磷自然主机双曲激子极化激元由于显着的面内各向异性和强激子共振。在反射光谱中，我们同时观察到高质量单层样品中强而尖锐的基态激子峰和较弱的激发态，这使我们能够确定激子结合能为~452 meV。我们的工作为平面内自然双曲极化激元提供了另一个有吸引力的平台，它是基于激子而不是声子或等离子体激元。
2021-09-27 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Direct observation of giant binding energy modulation of exciton complexes in monolayer MoSe$_2$
在过渡金属二硫属化合物量子限制单分子膜中，介电介质的屏蔽作用改变了电子-空穴相互作用势，并在决定强束缚激子复合物的结合能方面起着关键作用。然而，由于强准粒子带隙重正化在这样的系统中，直接量化的估计在不同的电介质中的结合能的变化仍然是难以捉摸的使用光学研究。在这项工作中，通过改变介电环境，我们显示了一个显着的光致发光（PL）峰位移在低温下为较高的能量激子（2s，3s，4s，5s）在单层MoSe $_2$，而1 s激子峰位置保持不变-屏蔽诱导激子结合能调制和准粒子带隙重整化之间的变化补偿的直接证据。通过在顶部涂覆Al $_2$ O $_3$层，发现1 s激子的结合能的估计调制为58.6%（2s为70.5%，3s为78.9%，4s为85%），而准粒子带隙的相应减少估计为248 meV。这种激子复合物的结合能以及单层TMD中的带隙的大的可调谐性的直接证据具有新颖的器件应用的希望。
2017-08-15 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Cross-dimensional valley excitons from Förster coupling in arbitrarily twisted stacks of monolayer semiconductors
本文研究任意扭转单层半导体堆叠中由Förster耦合产生的跨维度谷激子，揭示其维度由面内动量调控，并提出利用间隔层厚度和台阶边缘工程化拓扑界面激子，为谷激子光电子学三维集成开辟新途径。
2022-12-05 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Intrinsic Lifetime of Higher Excitonic States in Tungsten Diselenide Monolayers
原子薄的过渡金属二硫属化物中减少的介电屏蔽允许即使在室温下也在光谱中研究类氢系列的更高激子态。激子峰的宽度提供了关于限制这些准粒子的寿命的辐射衰减和声子辅助散射通道的信息。虽然线宽的研究，到目前为止，已被限制到激子基态，封装与hBN最近能够定量测量激发激子共振的加宽。在这里，我们提出了一个联合的实验理论研究相结合的微观计算与光谱测量的内在线宽和寿命的hBN封装的WSe $_2$单层的更高的激子状态。令人惊讶的是，尽管散射通道的数量增加，我们发现在理论和实验中，更高的激子态的线宽是相似的，甚至更小的相比，基态。我们的微观计算归因于这种行为的激子-声子散射效率降低较高的激子由于空间扩展的轨道功能。
2019-04-09 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Splitting between Bright and Dark excitons in Transition Metal Dichalcogenide Monolayers
过渡金属二硫属化物单分子膜如二维半导体MoS $_2$和WSe $_2$的光学性质由激子、库仑束缚电子-空穴对主导。发光产率取决于电子-空穴跃迁是光学允许的（亮）还是禁止的（暗）。通过在密度泛函理论计算的$GW$波函数上求解Bethe Salpeter方程，我们确定了亮、暗激子态分裂的符号和振幅。我们评估了自旋轨道耦合对光谱的影响，清楚地表明了谷内库仑交换项对暗-亮激子精细结构分裂的强烈影响。
2016-01-27 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Imaging strain-localized exciton states in nanoscale bubbles in monolayer WSe2 at room temperature
在单层过渡金属二硫属化物中，量子发射体与局部应变相关联，所述局部应变可以确定性地应用于创建单光子源的设计者纳米阵列。尽管压倒性的经验与局部应变，应变，激子，缺陷和局部晶体结构，引起这些量子发射器之间的纳米级相互作用知之甚少。在这里，我们结合室温纳米光学成像和光谱学的激子在单层WSe 2的局部应变的纳米气泡与原子结构模型，以阐明如何应变诱导纳米级的限制电位，引起高度本地化的激子状态在2D半导体。在低缺陷单层的纳米气泡的纳米光学成像揭示局部激子的长度尺度约为10 nm的多个站点沿周边的个别纳米气泡，这是在形成鲜明对比的连续模型的预测应变。这些结果与理论约束电位，原子地从现有的纳米气泡测量的形貌。我们的研究结果提供了一种实验和理论的洞察力如何应变诱导的限制-没有晶体缺陷-可以有效地本地化激子的长度尺度与激子的大小相称，提供关键的纳米尺度的量子发射体现象在单层WSe 2的结构特性信息。
2020-03-03 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Radiative Lifetimes of Excitons and Trions in Monolayers of Metal Dichalcogenide MoS2
我们目前的结果激子和trions在一个单层的金属二硫属化物二硫化钼的辐射寿命。小的激子半径和大的激子光振子强度导致具有小的面内动量并耦合到辐射的激子的辐射寿命在0.18-0.30 ps范围内。热分布激子的平均寿命线性地依赖于激子温度，并且在小温度下可以在几皮秒范围内，在室温附近可以超过一纳秒。定域激子的寿命在相同的范围内，并且寿命随着定域长度的减小而增加。氚子的辐射寿命在几百皮秒的范围内，并且随着氚子动量的增加而增加。热分布的trions的平均寿命增加的trions温度作为trions获得热能和更大的动量。我们希望我们的理论结果适用于大多数其他2D过渡金属二硫属化物。
2015-12-19 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Marrying excitons and plasmons in monolayer transition-metal dichalcogenides
就像光子是光的量子一样，等离子体激元是导电介质中精心安排的电荷密度振荡的量子。在正常金属、超导体和杂质半导体中的等离子体激元现象通常由长波长库仑相互作用驱动。然而，在费米表面由布里渊区中的不连通口袋组成的晶体中，当电子在这些口袋之间跃迁时，集体电子激发也可以获得短波分量。在这里，我们表明，单层过渡金属dichalcogenides的能带结构引起一个有趣的机制，通过短波等离子体激元配对与激子。这种耦合阐明了在WSe $_2$和WS $_2$的单层中反复观察到的光学边带的起源，但还不清楚。该理论解释了为什么激子-等离子体激元耦合只有在电子掺杂的钨基单分子膜的光谱中才能清楚地表现出来。
2017-06-14 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Up- and Down-Conversion between Intra- and Inter-Valley Excitons in Waveguide Coupled Monolayer WSe2
在单层（1L）过渡金属二硫属化物（TMD）半导体中存在两个自旋分裂谷，支持根据自旋和谷量子数分类的多功能激子物种。虽然自旋为0的谷内激子（称为“亮”激子）很容易观察到，但其他类型的激子，如自旋为1的谷内激子（自旋为暗）和自旋为0的谷间激子（动量为暗）更难以获得。在这里，我们开发了波导耦合1L二硒化钨（WSe2）设备来探测这些激子物种。特别是，TM耦合到原子层的面外偶极矩使我们不仅能够有效地收集，而且还共振填充自旋1暗激子，有望开发具有长谷寿命的设备。我们的工作揭示了几个上转换过程，带来了一个复杂的耦合网络连接自旋0和自旋1谷内和谷间激子，表明谷间散射和自旋翻转是非常常见的过程中的原子层。这些实验结果加深了我们对二硒化钨激子物理的理解，并说明平面光子器件能够利用TMD半导体中的多功能激子物种。
2020-07-21 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Exciton valley depolarization in monolayer transition-metal dichalcogenides
谷自由度是单层过渡金属二硫属化物中的一个重要的量子数。类似于半导体中的光学自旋取向，吸收光子的螺旋度可以传递到光激发电子和空穴的谷（赝自旋）量子数。与量子力学自旋类似，谷量子数也不是守恒量。由于长程电子-空穴交换，单层过渡金属二硫属化物中激子的谷去极化在低温下通常需要几ps。类似于这种行为的是单层MoSe $_2$和MoTe $_2$，其中去极化快得多。我们阐明了这些材料的神秘异常，发现它起源于Rashba诱导的暗激子和亮激子分支旁边的简并点耦合。当光激发的激子在简并区域附近的状态之间的能量弛豫期间散射时，它们在失去初始螺旋度后到达光锥。谷去极化在单层WSe $_2$、WS $_2$和可能的MoS $_2$中没有那么快，其中Rashba诱导的耦合可以忽略不计。
2019-09-06 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Momentum-resolved observation of exciton formation dynamics in monolayer WS$_2$
过渡金属二硫属化物中激子形成的动力学很难通过实验测量，因为许多动量间接激子态无法通过光学带间光谱获得。在这里，我们结合了一个可调泵，高谐波探测激光源与三维动量成像技术映射光电子从单层WS $_2$。这提供了在超快时间尺度上对激发态的动量、能量和时间分辨的访问。高的时间分辨率的设置，使我们能够跟踪其内在的时间尺度上的早期激子动力学和观察的动量禁止的暗K $Σ$激子光激发后几十飞秒的形成。通过调节激发能，我们操纵的相干激子极化的时间演化，并观察其对暗激子形成的影响。实验结果与完全微观理论非常吻合，解决了WS $_2$中亮激子和暗激子的时间和光谱动力学。
2021-05-28 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Incoherent phonon population and exciton-exciton annihilation in monolayer WS2 revealed by time-resolved spontaneous Raman scattering
原子薄层过渡金属二硫属化合物因其丰富的光学性质和在纳米电子学领域的潜在应用而受到广泛关注。在本工作中，我们利用时间分辨自发拉曼散射光谱研究了单层WS 2中的非相干光学声子和激子布居动力学。在激子跃迁激发时，斯托克斯和反斯托克斯光学声子散射强度都表现出很大的降低。基于细致平衡，光学声子的人口被检索，这表明一个瞬间建立和弛豫寿命约4 ps的激子密度E12 cm-2。相应的光学声子温度上升了25 K，最终，在大约10皮秒之后，导致晶格加热仅约3 K。从瞬态振动拉曼响应中提取的激子弛豫动力学显示出强烈的激发密度依赖性，这表明双分子对衰变有重要贡献。激子弛豫速率为（70 ps）~（-1），激子-激子湮灭速率为0.1 cm ~ 2s ~（-1）。这些结果提供了有价值的洞察光激发后的热动力学和增强二维过渡金属材料中的基本激子动力学的理解。
2019-09-18 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Absorption of Light by Excitons and Trions in Monolayers of Metal Dichalcogenide MoS$_{2}$: Experiments and Theory
测量了金属二硫属化物MoS $_{2}$单分子膜中激子和三电子的吸收光谱和电导率，并与理论模型进行了比较。我们的研究结果表明，Wannier-Mott模型的激子，修改帐户小激子半径和大激子的相对波函数在动量空间中的传播，相空间阻塞由于泡利排斥掺杂材料，和波矢依赖的介电常数，给出的结果与实验吻合得很好。测得的激子光吸收光谱是用来获得实验估计的激子半径落在$7-10Å$范围内，并同意与理论。测得的trion光学吸收光谱被用来获得的trion半径，也同意与理论值。激子和trion半径的测量值对应于结合能，其与从第一性原理计算获得的值非常一致。
2014-04-12 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Dynamically tunable moiré Rydberg excitons in a monolayer semiconductor on twisted bilayer graphene
莫尔激子是二维半导体中具有深莫尔超晶格势的光激发。虽然这些激发已经在几个平台中实现，但具有动态可调莫尔势以定制莫尔激子性质的系统尚未实现。在这里，我们提出了一个连续可调的莫尔电位在单层WSe 2，使其接近扭曲的双层石墨烯（TBG）附近的魔角。由于其平坦的电子能带，电荷分布是高度局域化的，并在TBG中形成三角形晶格。通过静电门控调节局部电荷密度，TBG因此提供了用于调制单层激子波函数的空间变化和动态可调的介电超晶格。通过光学反射光谱，我们观察到出射莫尔激子里德堡分支在单层WSe 2与掺杂TBG后增加的能量分裂。扭曲角的依赖性表明，观察是由于明亮和黑暗的里德伯态之间的杂交，使莫尔电位。此外，在魔角1.1°附近，由于TBG中强关联态的形成，莫尔里德堡激子在掺杂后形成了一种双折射模式.我们的研究提供了一个新的平台，工程莫尔激子，以及光学可达性的电子态与小关联隙TBG。
2023-03-15 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Exciton-exciton interaction in transition metal dichalcogenide monolayers and van der Waals heterostructures
由于强库仑相互作用，激子在2D材料中主导激发动力学。虽然电子之间的库仑散射已经得到了很好的研究，但激子的相互作用更具挑战性，仍有待探索。激子作为由电子和空穴组成的中性复合玻色子，表现出非平凡的散射动力学。本文研究了过渡金属二硫族化合物及相关的范德华异质结中的微观基础激子-激子相互作用。我们表明，有效的散射的关键标准是一个大的电子/空穴质量不对称引起的内部电荷的不均匀性的激子，并强调其cobosonic子结构。此外，交换和直接激子-激子相互作用都通过增强激子玻尔半径来增强。我们还预测了一个意想不到的温度依赖性，通常与声子驱动的散射，我们揭示了一个数量级更强的相互作用的层间激子由于其永久的偶极矩。所发展的方法可以推广到任意材料系统，并将有助于研究强关联激子系统，如莫尔超晶格。
2021-01-25 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Exciton Binding Energy and Nonhydrogenic Rydberg Series in Monolayer WS2
我们已经通过实验确定了单层WS 2中基本光学跃迁的基态和前四个激发激子态的能量，WS 2是一个模型系统，用于生长类原子薄的二维半导体晶体。从光谱中，我们建立了一个大的激子结合能为0.32 eV和一个显着的偏离通常的氢Rydberg系列的激子态的能级。我们解释这两个结果使用微观理论，其中的非局部性质的有效介电屏蔽修改的功能形式的库仑相互作用。这些强而非常规的电子-空穴相互作用预计将普遍存在于原子级薄的材料中。
2014-09-02 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
