Site occupancies and their effects on the physical properties of spinel $Co\left(Cr_{1-x}Fe_{x} \right)_{2}O_{4}$: an {\it ab initio} study
最近的实验研究Fe取代的尖晶石CoCr $_{2}$ O $_{4}$系统中发现了多种功能特性，如温度和成分依赖的磁补偿，可调交换偏置和磁致伸缩。这些性质归因于由于系统中磁性阳离子的非规则占位而产生的原子间磁交换相互作用的重正化。本文采用密度泛函理论（DFT）+U方法对\it从头算进行了电子结构计算，并结合广义热力学模型计算了Co $\left(Cr_{1-x}Fe_{x} \right)_{2}$ O $_{4}$在整个组成范围$0<x<1$内的磁性阳离子占位模式、结构性质和磁交换作用.我们发现，取代的Fe原子更喜欢占据的尖晶石结构的四面体网站的整个范围的$x$，与实验推断一致。结构参数随组成的变化规律与实验结果符合得很好。通过计算不同原子间磁交换相互作用的变化，我们提供了Fe取代CoCr $_{2}$ O $_{4}$后共线结构从非共线结构演化的微观图像.根据晶体场论的基本原理，以及原子和轨道投影态密度的特征，对计算结果进行了分析。这项工作中提出的结果和分析是对该系统的第一次全面研究，这将有助于理解与该多功能材料中的位置占据，电子结构和磁相互作用相关的复杂性。
2017-04-07 cond-mat.mtrl-sci
Interatomic exchange coupling of BCC iron
我们对体心立方铁中原子间的交换相互作用进行了第一性原理计算。我们的结果表明，EI的体积依赖性偏离Bethe-Slater曲线相当大。这种行为进行了讨论的网站和/或网站间的直接交换电子之间的相互作用。
2010-05-17 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Effects of the On-Site Coulomb Repulsion in Double Exchange Magnets
研究了具有在位Hubbard排斥的双交换磁体的零温相图和自旋波性质。它示出，即使在一个简单的Hartree-福克的方法，这种相互作用（这是经常被忽略的理论治疗）导致定性的重要影响，这是高度相关的背景下的实验数据的巨大的磁阻化合物。这些包括自旋刚度的掺杂依赖性的不对称性，以及自旋波色散的区域边界"软化“。分析了Hubbard斥力对相分离的影响。我们还发现，在铁磁相，一个不寻常的依赖于温度的有效电子-电子相互作用在有限的T。然而，平均场方案并没有产生实验观察到的费米能级附近的态密度耗尽。我们推测，适当的处理电子-电子相互作用可能是必要的理解这一重要功能，更普遍的物理巨磁阻现象。
2005-01-23 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Rotational modes in molecular magnets with antiferromagnetic Heisenberg exchange
为了理解最近合成的分子磁体的低温行为，我们提出了量子自旋与最近邻反铁磁海森堡交换相互作用系统中存在旋转带的数值证据。虽然这一结果以前已经注意到了环阵列的偶数个自旋网站，我们发现，它也适用于环的奇数个网站，以及为所有的多面体配置，我们已经调查（四面体，立方体，八面体，二十面体，三棱柱，轴向截断二十面体）。它演示了如何在许多情况下，可以准确地预测使用底层的自旋阵列的子晶格结构的旋转带的水平。我们说明了如何旋转带的特性可以提供有价值的估计低温磁化率。
2000-09-21 cond-mat.mtrl-sci
B-site spin-state and anti-site disorder driven multiple-magnetic phases: Griffiths phase, re-entrant cluster glass and exchange bias in double perovskite Pr$_2$CoFeO$_6$
我们报告的综合实验结果确定磁自旋有序和磁化动力学的双钙钛矿Pr 2CoFeO 6采用（直流和交流）磁化，粉末中子衍射（NPD）和X射线磁性圆二色性（XMCD）技术。X射线衍射和中子衍射研究表明，Pr_2CoFeO_6为B位无序正交晶系，空间群为Pnma。此外，从头算能带结构计算表明该系统的绝缘反铁磁（Fe-Fe）基态。磁性测量表明，该体系具有一系列有趣的磁相，包括长程反铁磁（倾斜）自旋有序（TN ~269 K）、Griffiths相、再入团簇玻璃（RCG）（TG~ 34 K）和交换偏置。然而，NPD研究揭示了Fe自旋的长程G型（低于TN ~269 K）自旋有序的表现。利用交流磁化率技术研究了该体系的自旋动力学，证实了该体系在高温下具有长程有序性，在~34 K时发生了RCG转变。在长程有序温度TN ~269 K以上，通过非解析场的磁化强度变化和海森堡自旋弛豫证实了Griffiths相的存在。发现与B位（Co/Fe）有关的反位无序是所观察到的多磁相的主要驱动力。此外，通过X射线吸收光谱（XAS）研究探测的电子结构表明，两个B位离子（Co/Fe）的标称价态均为+3，这反过来触发了系统中的反位无序。磁性，XRD，NPD和XAS分析得到了低自旋态（LS）的Co 3+离子。Co 3+（LS）离子对磁性Fe 3+（HS）离子的随机非磁性稀释作用在显示体系磁性方面起着至关重要的作用。
2018-10-23 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Trends of higher-order exchange interactions in transition-metal trilayers
本文基于密度泛函理论，系统地研究了过渡金属三层膜中海森堡交换作用以外的高阶交换作用。我们发现，这些条款可以发挥重要作用，在磁性三层结构的一个单一的六角Fe或Co原子层之间夹在$4d$和$5d$过渡金属层。我们研究了双二次、三位和四位四自旋相互作用对$4d$和$5d$层的能带填充以及堆叠顺序（即fcc与hcp堆叠）的依赖性。我们的计算揭示了相对较小的高阶相互作用的钴为基础的三层。对于具有Rh或Ir层的Fe基三层膜，高阶项可以与成对海森堡交换处于相同的数量级。独立的三层膜获得的趋势被用来了解高阶的相互作用，在实验上可访问的表面上的薄膜系统。结果表明，hcp Rh/Fe/Ir（111）和hcp-Rh/Fe/Rh（111）体系的双二次相互作用和三位四自旋相互作用最大.我们进一步证明了三格点四自旋相互作用是导致实验观察到的Rh/Fe/Ir（111）磁性基态从fcc-Rh的自旋螺旋（单Q）到hcp-Rh的2 Q态的变化的原因。我们发现Rh/Fe/Rh（111）也有类似的趋势，即等电子Rh面取代了Ir面。对于Rh/Co/Ir（111），我们得到了一个负值的四位四自旋相互作用，这将导致在零磁场下处于亚稳态的磁skyrmion的稳定性降低。相反，对于Pd/Fe/Ir（111），四格点四自旋相互作用是正的，这导致skyrmions的稳定性增强。
2021-04-21 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Effect of Frustrated Exchange Interactions and Spin-half Impurity on the Electronic Structure of Strongly Correlated NiFe$_{2}$O$_{4}$
通过自旋极化密度泛函计算、磁化强度和中子衍射测量，研究了Yb取代的反尖晶石型镍铁氧体中的磁交换作用和强关联效应.在原始形式下，发现该化合物是Zaanen-Sawtazsky-Allen分类方案下的混合绝缘体，因为它具有电荷转移和莫特绝缘体机制。磁交换耦合的估计表明，八面体-八面体和八面体-四面体自旋-自旋相互作用是反铁磁的，这是典型的自旋受抑三角晶格。然而，后者是占主导地位相比，前者导致强制平行对齐的自旋在八面体网站，这是在协议的中子衍射测量的结果。取代基Yb稳定在+3电荷态，表现为局域$f_{z(x^2-y^2)}$轨道携带的自旋半杂质.杂质$f$的自旋显著削弱了反铁磁耦合与自旋在四面体网站，这解释了居里温度下降的实验观察与Yb替代。
2017-06-26 cond-mat.mtrl-sci
Site-selective measurement of coupled spin pairs in an organic semiconductor
从有机电子到生物系统，理解自旋对之间分子间相互作用的作用是一个关键挑战。在这里，我们展示了如何选择性地解决这些对结合自旋和光学灵敏度。我们证明了这一点的自旋三重态激发单重态裂变形成的绑定对，直接适用于广泛的合成和生物系统。我们发现，交换耦合的位置敏感性允许不同的三重态对在不同的磁场下被共振寻址，在光学明亮的单重态（S=0）和黑暗的三重态，五重态（S= 1，2）配置之间调谐它们：这在宽的光学发射光谱中诱导窄孔，揭示了交换特定的发光。使用领域高达60 T，我们确定了三个不同的三重态对网站，交换耦合变化超过一个数量级（0.3-5毫电子伏），每个都有自己的发光光谱，共存于一个单一的材料。我们的研究结果揭示了如何在广泛的系统中实现有机自旋对的位点选择性。
2018-03-14 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Muonium state exchange dynamics in n-type Gallium Arsenide
该研究通过密度矩阵模拟和光激发μ子自旋谱学，确定了n型砷化镓中μ子素的态交换动力学模型，揭示了其微观机制，并提供了可推广到其他半导体的研究方法。
2023-05-09 cond-mat.mtrl-sci
A new multi-center approach to the exchange-correlation interactions in ab initio tight-binding methods
在第一性原理紧束缚分子动力学方法的框架下，发展了一种新的计算交换关联贡献的近似方法。在所提出的方案中的现场（场外）交换相关矩阵元素表示为一个中心（两个中心）的条款加上{ \it校正}，由于其余的原子。直接评估单中心（双中心）项，而{ \it校正}使用针对任意类原子基组广义化的Sankey-Niklewski \cite{Sankey89}方法的变体来计算。所提出的交换关联部分的方案允许精确和计算效率高的计算相应的紧束缚矩阵和原子力的复杂系统。我们用新方法计算了过渡金属（W，Pd）、贵金属（Au）或简单金属（Al）、半导体（Si）和过渡金属氧化物Ti $O_2$的体性质，结果表明新方法具有灵活性和良好的精度。
2004-09-21 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Element selective ultrafast magnetization dynamics of hybrid Stoner-Heisenberg magnets
磁性材料中的Stoner和Heisenberg激发本质上是不同的。前者涉及交换分裂的有效减少，而后者包括自旋波的激发。在这项工作中，我们测试的影响，这两个激发在混合Stoner-Heisenberg系统FePd。我们提出了一个超快退磁动力学在这种合金，这代表了两个组件的强本地交换分裂的Fe，和在Pd的诱导极化的微观图片。我们确定自旋-轨道耦合和光学位间自旋转移是在超短时间尺度上退磁的两个主导因素。通过调节外部激光脉冲，可以操纵非本征的位间自旋转移，以在飞秒时间尺度上进行位选择性退磁，从而为合金中磁化动力学的光学和选择性控制提供最快的方式。值得注意的是，Fe和Pd物质的磁矩来源的巨大差异并不决定该合金中的初始磁化动力学。
2021-11-29 cond-mat.mtrl-sci
Fe-site-resolved anisotropy energies in Nd$_2$Fe$_{14}$B for atomistic spin dynamics
University of Oxford（牛津大学）；University of Warwick（华威大学）
研究Nd$_2$Fe$_{14}$B中Fe位各向异性能的原子级spin dynamics模型，修正传统方法与第一性原理研究的不一致，提出基于单离子理论和各向异性交换的两种新模型。
2026-03-31 cond-mat.mtrl-sci
The Impact of Magnons, Defects, and Rapid Energy Migration on the Optical Properties of the 2D Magnet CrPS4
University of Washington（华盛顿大学）；Swarthmore College（斯沃斯莫尔学院）
研究揭示了CrPS4中光学精细结构源于磁交换耦合，通过光致发光谱发现磁子侧带和PL侧带，揭示了快速能量迁移和费米子激子形成，为二维磁体应用提供新机遇。
2026-03-25 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Magnetic anisotropy and exchange paths for octa- and tetrahedrally coordinated Mn$^{2+}$ ions in the honeycomb multiferroic Mn$_2$Mo$_3$O$_8$
通过磁化强度、磁矩和THz吸收光谱测量，研究了极性亚铁磁体Mn $_2$ Mo $_3$ O $_8$在三种磁有序相中的静态和动态磁性.所观察到的自旋波共振的磁场依赖性，包括布里渊区中心和区边界激发，磁化强度和扭矩，以及描述了一个扩展的两个亚晶格反铁磁经典平均场模型。在这个轨道淬灭系统中，竞争弱易平面和易轴单离子各向异性的两个晶体学网站确定从模型和分配到四面体和八面体网站，分别通过从头计算。
2020-09-24 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Antisite disorder driven spontaneous exchange bias effect in La2-xSrxCoMnO6 (0<x<1)
在钙钛矿晶格中通过二价碱土金属离子在稀土位置的掺杂已经见证了具有空间相关的电荷、自旋和轨道自由度的各种磁性和电子顺序。本文报道了在La_（2-x）Sr_xCoMnO_（6）（0 < x < 1）双钙钛矿中，空穴载流子（Sr ~（2+））掺杂引起的反位无序驱动的自发交换偏置效应。X射线衍射和拉曼光谱已经证明了随着Sr含量的增加而增加的无序度，直到x = 0.5，从而从x = 0.5降低到1。X射线吸收光谱表明，只有Co是存在于混合价的Co 2+和Co 3+状态与Sr掺杂，以补偿电荷中性。磁输运与反位无序的增加密切相关。B位的反位无序通过引入各种磁相互作用而中断了长程铁磁有序，并随着温度的降低而引发重入玻璃动力学、相分离和倾斜型反铁磁行为。这导致了具有单向各向异性的新型磁性微结构，其引起自发的交换偏置效应，该效应可以随着反位无序的量进行调谐。
2015-08-01 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Microscopic Origin Of Room Temperature Ferromagnetism in a Double Perovskite Sr$_2$FeReO$_6$: a first principle and model Hamiltonian study
在双钙钛矿（A $_2$ BB $'$ O $_6$）中令人困惑的室温铁磁性观察，尽管具有被非磁性B $'$ -离子稀释的B-离子的磁晶格，已经对Sr $_2$ FeReO $_6$进行了检查。利用{ \it Ab-initio}自旋螺旋电子结构计算方法，在倒易空间中确定了进入扩展海森堡模型的交换相互作用，然后用Monte Carlo模拟经典求解，确定了铁磁转变温度T $_c$ .我们发现，必须考虑现场库仑相互作用在pH 6 Re网站（$U$），以获得T $_c$接近实验值。对$ab$ - $initio$电子结构的分析以及适当的模型哈密顿量追踪了T $_c$与$U$的增强的起源，即在这些位点引入的增强的交换分裂。这反过来又使反铁磁交换通道不稳定，从而增强T $_c$。通过与Sr $_2$ FeMoO $_6$的情况进行对比，检查在非磁性网站的占用的作用。
2022-02-02 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Spin Frustration and Magnetic Exchange in Cobalt Aluminum Oxide Spinels
本文报道了Co[Al_（1-x）Co_x]_2O_4（Co浓度为0<x<1）的X射线衍射、磁化率、电子自旋共振和热容的研究。在该尖晶石体系中，只有A位Co^2+阳离子是磁性的，而B位非磁性的Al^3+被低自旋非磁性的Co^3+取代，并且可以研究从Co^2+Al^3+_2O_4到Co^2+Co^3+_2O_4的完整相图。所有样品都显示出与浓度无关的-110 K量级的大的负居里-外斯温度Theta_CW，这归因于A位Co^2+阳离子之间的超交换相互作用的高度多样性。当x = 1.0和0.9时，在Neel温度T_N = 29.5 K和21.2 K时，发现了一个纯反铁磁态，比热具有类类反铁磁异常. 0.3<x<0.75的组合物显示出模糊的强烈降低的磁有序温度。在低温下，比热的T^2.5依赖性指示自旋液体状态。当x < 0.2时，观察到比热随温度的变化，在T_f = 4.7K以下，磁化率呈现类似自旋玻璃的行为。阻挫参数f = |Theta_CW| /T_f > 10的高值表明至少在x < 0.6时存在强的自旋阻挫。挫挫机制归因于A位Co^2+离子之间竞争的最近邻和次最近邻超交换相互作用。
2007-11-08 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Investigating CO Adsorption on Cu(111) and Rh(111) Surfaces Using Machine Learning Exchange-Correlation Functionals
针对CO吸附难题中GGA泛函的缺陷及杂化泛函成本高的问题，本研究采用DeePKS方法训练机器学习交换关联泛函，在Cu(111)和Rh(111)表面实现了接近HSE06的吸附预测精度，为低成本高精度催化剂探索提供了新路径。
2025-07-29 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
Exchange interactions in transition metal oxides: The role of oxygen spin polarization
过渡金属（TM）氧化物的磁性通常用海森堡模型来描述，自旋之间的相互作用与取向无关。然而，这种模型的适用性是不完全合理的TM氧化物，因为自旋极化的氧通常被忽略。在基于安德森原理的传统模型中，氧效应被认为是TM离子的性质，并且只有TM相互作用是相关的。在这里，我们进行了系统的比较两种方法的自旋极化氧在典型的TM氧化物。为此，我们计算交换相互作用在NiO，MnO，和赤铁矿（Fe2O3）不同的磁性配置使用磁力定理。我们考虑了包含氧位的全自旋哈密顿量，并导出了一个有效的模型，其中氧的自旋极化使TM位之间的交换相互作用重整化。令人惊讶的是，如果忽略氧的自旋极化，NiO中的交换相互作用取决于磁状态，导致非海森堡行为。相反，NiO中包含自旋极化使得海森堡模型更适用。正好相反，MnO表现为海森堡磁铁时，氧的自旋极化被忽略，但显示出强烈的非海森堡效应时，对氧的自旋极化。在赤铁矿中，两种模型都导致非海森堡行为。讨论了磁力定理和海森堡模型对TM氧化物的普遍适用性。
2017-04-28 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
The effect of structural and magnetic disorder on the 3$d$-5$d$ exchange interactions of La$_{2-x}$Ca$_{x}$CoIrO$_{6}$
在铱基氧化物中观察到的自旋轨道耦合、库仑排斥和晶体电场相互作用之间的微妙平衡通常表现为奇异的磁性行为。在这里，我们调查的演变的交换耦合的Co和Ir的La $_{2}$ CoIrO $_6$的部分La取代Ca。使用Ca $^{2+}$代替La $^{3+}$的一个很大优点是其离子半径相似。因此，观察到的磁变化可以更容易地与电子变化相关联。利用同步辐射X射线粉末衍射、μ子自旋旋转和弛豫（$μ$ SR）、交流和直流磁化强度、XAS、XMCD、Raman光谱、电阻率和介电常数等手段，对La $_{2-x}$ Ca $_{x}$ CoIrO $_6$系统的结构、电子和磁性进行了全面的研究.我们的XAS结果表明，高达25%的Ca取代在La位的结果出现的Co $^{3+}$，可能在高自旋状态，而引入更大量的Ca导致的Ir价的增加。由于混合价态的相互竞争，导致掺杂样品的磁有序和新兴的自旋玻璃（SG）状态共存。我们的$μ$ SR结果表明，La $_{2}$ CoIrO $_6$的顺磁（PM）相的一个几乎恒定的分数持续到低温，可能与存在少量的Ir $^{3+}$和反位无序在Co/Ir网站。对于掺杂的化合物的PM相冻结低于30 K，但仍然有一些动力学与SG。的母体化合物和一个具有25%的钙掺杂的介电数据表明可能的磁介电效应，这是讨论的TM离子之间的电子跳跃，反位无序和扭曲的晶体结构。
2020-07-30 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
