Electric-field quenching of optically detected magnetic resonance in a $π$-conjugated polymer
电场对于基于共轭聚合物的光电子器件的操作至关重要，因为它们驱动有机发光二极管中的电子和空穴重组为激子，但也负责太阳能电池中激子的解离。跟踪电场对在聚合物膜的照射下形成的载流子的微观效应的一种方式是利用由载流子对的延迟复合产生的荧光，该延迟复合是基本上依赖于自旋的过程。这种自旋相关的复合可以通过光学检测磁共振（ODMR）直接在荧光中探测。取决于相对取向，电场可以解离或稳定电子-空穴载流子对。我们发现，在聚合物膜中的ODMR信号在电场中被淬灭，但是，在超过1 MV/cm的场时，这种淬灭饱和。这一发现与之前在聚合物光电二极管中观察到的完全ODMR抑制形成对比，表明激子-电荷相互作用-类似于晶体半导体中的俄歇复合-可能构成有机电子学中的主导载流子对解离过程。
2018-06-11 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Measurements of Gated Conjugated Polymer with Electrode Spacing Down to Several Nanometers
在这封信中，我们描述了电子测量的共轭聚合物的phenylenevinylene（PPV）的电极间距下降到20 nm，所有的测量是在一个门控晶体管的几何形状。对于矩形电极，我们发现对于50 nm和2 μ m之间的间距，电流在所施加的电场中符合指数。基于这一发现，我们得出结论，目前是不注入限制，并集中在一个非常小的区域，我们还讨论了可能的运输机制。计算出的迁移率在电场中呈指数分布，而不是场的平方根。我们还展示了制作的三角形电极与间距下降到5 nm，并讨论了测量与间距下降到20 nm，其中一个单链的聚合物可能占主导地位的电导。
2002-10-15 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
How Does the Symmetry of S1 Influence Exciton Transport in Conjugated Polymers?
许多基于有机材料的光电子器件需要快速和长程的单重态激子输运。控制单重态激子输运的关键因素包括材料的电子结构、无序性和激子-声子耦合。一个重要的参数，其对激子输运的影响还没有被探索是单重电子态（S1）的对称性。在这里，我们采用飞秒瞬态吸收光谱和显微镜，以揭示在高度对准，近无序自由，一维共轭聚合物的基础上聚丁二炔的S1和激子输运的对称性之间的关系。
2020-10-08 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Impact of charge carrier injection on single-chain photophysics of conjugated polymers
共轭聚合物材料中的电荷对电子物理有很大的影响，在理解器件特性时必须考虑它们与初级激发态物种的相互作用。在这里，我们采用单分子光谱学解开几个光致发光（PL）观测电荷的影响。电荷通过光化学过程随机注入，或者在空穴注入夹层器件配置中确定性地注入。我们发现，电荷注入后，除了PL发射的蓝移和PL寿命的缩短，由于最低能量的发色团的猝灭和阻塞，非经典的光子到达时间分布的多发色团链被修改朝向一个更经典的分布。令人惊讶的是，光子反聚束的保真度在充电时会恶化，而人们实际上期望发色团的数量会减少。一个定性的模型来解释所观察到的PL变化。这些结果对于从微观上理解器件中的本征电荷-激子猝灭相互作用是有意义的。
2016-06-29 cond-mat.mes-hall physics.chem-ph
Highly efficient exciton-exciton annihilation in single conjugated polymer chains
本研究通过测量聚芴单链的时间分辨光子统计，发现单根共轭聚合物链可承载的独立激子数量极少，揭示了高效激子-激子湮灭效应，为调控该效应以提升共轭聚合物光电应用性能提供了依据。
2025-03-21 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Physical-chemical and chemical modification of PVC and their effect on the electrical properties of the polymer
与初始抗静电水平相比，增加PVC的静电传导性的可能性，对于用有效增塑剂-所谓的A型改性剂获得的PVC塑化物，以及用于形成具有共轭双键的系统的共聚物的部分热脱氯化氢进行了研究。为了分析电导率与双共轭键的依赖性，提出了掺杂方法，其中化学活性掺杂剂嵌入在聚合物样品的两个薄膜之间，不接触，并且因此不与金属电极相互作用。在该方案中，发现对于在它们之间的边界上折叠两层部分脱氯化氢的PVC，形成阻挡层，这可以通过用碘掺杂来消除，从而显著增加电导率。在A型改性剂增塑PVC的情况下不会出现该层。这种层的存在可以被解释为与双共轭键的传导机制的存在相关联的近表面空间不均匀性的标志。
2012-08-21 cond-mat.mes-hall
Abnormal temperature dependence of mobility in conjugated polymer / nanocrystal composite: experiment and theory
代替正常的非阿克里米乌斯关系，载流子迁移率$ln(μ)$对$1/T^2$在MEH-PPV / InP纳米复合体系中表现出异常的温度依赖性，在233 K ~ 333 K温度范围内，$(T_c)$的临界温度行为显著。在这里，在可变距离跳频理论的模型中，在高斯陷阱分布内开发了一个分析模型，该模型成功地实现了该现象。结果表明，当陷阱填充因子（FF）为1时，Tc为相变温度，即存在从玻尔兹曼分布到费米分布的转变点。此外，该模型预测的$ln(μ)$对$1/T^2$的FF确定的任何无序系统与陷阱的普遍关系。
2013-10-21 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Revealing weak spin-orbit coupling effects on charge carriers in a $π$-conjugated polymer
在室温和高磁场条件下，我们测量了由聚合物聚[2-甲氧基-5-（2-乙基己氧基）-1，4-亚苯基亚乙烯基]（MEH-PPV）制成的有机发光二极管（OLED）的电检测磁共振（EDMR），其中由于自旋轨道耦合（SOC）引起的共振谱展宽超过了由于局部超精细场引起的共振谱展宽。密度泛函理论计算的开壳层模型的材料揭示g-张量的电荷载流子自旋在最低的未占（电子）和最高占用（空穴）分子轨道。这些张量用于磁共振线形的模拟。除了提供第一个量化和直接观察SOC的电荷载流子状态的影响，在这些弱SO耦合的烃，这个过程表明，自旋相关的现象，在这些材料基本上是单分子的性质。
2018-03-16 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Femtosecond Hot-Exciton Emission in a Ladder-Type pi-Conjugated Rigid-Polymer Nanowire
热激子通常是固相的初始元激发产物，特别是在低维光子材料中，这是所有后续过程的瓶颈。热激子发射（HExEm）的测量是一个巨大的挑战，由于快速EK弛豫，因此非常微弱的瞬态发射。本文报道了利用飞秒时间分辨荧光光谱首次在准一维π共轭有机刚性棒量子纳米线MeLPPP（methyl-substituted ladder-type poly（para-phenylenes））的薄膜中清晰地观测到飞秒HExEm。结果表明，来自冷却热激子的清晰的HExEm具有~500至~800 fs的寿命，并且由于这种超短停留时间而伴随非常弱的密度依赖的单重态-单重态湮灭（SSA）。
2012-04-23 cond-mat.mes-hall physics.chem-ph physics.optics
Monte-Carlo phase diagram of a Hubbard-Peierls model in the search for spin crossover transition in $π$-conjugated polymers
本文用Monte Carlo方法研究了一维$π$共轭聚合物的扩展Hubbard-Peierls模型的有限温度性质。该模型结合了电子-声子和超精细相互作用，并在平均场水平下求解半填充。特别是，我们探索的模型作为电子-电子和电子-声子相互作用的强度的函数。在低温下，随着电子-电子相互作用强度的增加，系统呈现出抗磁性到反铁磁性的转变。同时，通过增加电子-声子耦合，存在从均匀到Peierls二聚几何的转变。正如预期的那样，这种Peierls二聚相在有限温度下由于热振动而消失。更有趣的是在有限温度下电子-声子和电子-电子相互作用之间的相互作用。特别是，我们证明了在一定区域的参数空间有一个自旋交叉，系统从低自旋过渡到高自旋状态的温度增加。与二价磁性分子中的标准自旋交叉非常相似，这种跃迁是熵驱动的。最后讨论了超精细相互作用在相图中所起的作用。
2010-12-16 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Watching the coherent birth of polaron pairs in conjugated polymers
有机半导体材料具有光激发不仅能产生电荷中性的电子空穴对（激子），而且能产生电荷分离的极化子对的显著特性。这种电荷分离的微观机制已经争论了很多年。在这里，我们使用超快二维电子光谱研究极化子对形成的动力学在一个典型的聚合物薄膜上的一个子-20-fs的时间尺度。我们观察到多周期峰值振荡持续约1 ps的不同签名的振动量子相干性在室温下。测得的二维光谱显示出明显的峰分裂，揭示了该聚合物的基本光学激发杂化激子极化子对，强烈耦合到一个占主导地位的欠阻尼振动模式。相干电子振动耦合诱导超快极化子对的形成，加速电荷分离动力学，使其不受无序。这些发现为定制有机材料中的光电转换开辟了新的前景。
2016-10-26 cond-mat.mes-hall cond-mat.soft physics.chem-ph
Discrimination between spin-dependent charge transport and spin dependent recombination in π-conjugated polymers by correlated current and electroluminescence-detected magnetic resonance
自旋相关过程在有机电子器件中起着至关重要的作用。自旋相干可以通过超精细耦合等过程引起自旋混合，并产生一系列磁场效应。然而，区分控制电流并因此控制电致发光的纯单载流子自旋相关的传输过程和决定电致发光产率并进而调制电流的自旋相关的电子-空穴复合并不简单。因此，我们调查自旋相关的电流和自旋相关的电致发光的共轭聚合物聚（苯-乙烯）的两个衍生物的动力学之间的相关性，同时测量脉冲电检测（pEDMR）和光学检测（pODMR）磁共振光谱。这种实验方法需要仔细分析光学和电学检测下的瞬态响应函数。在室温和双极电荷载流子注入条件下，观察到的pEDMR和pODMR信号的相关性，与复合电流涉及自旋相关的电子跃迁的假设一致。这一观察结果与这些信号是由自旋相关的载流子输运引起的假设不一致。因此，这些结果没有提供任何证据，支持早期的说法，spindependent运输发挥作用的室温磁阻效应。然而，在低温下，pEDMR和pODMR之间的相关性减弱，表明不止一个自旋相关过程影响光电材料的性质。
2016-06-17 cond-mat.mes-hall cond-mat.other
Novel primary photoexcitations in $π$-conjugated donor-acceptor copolymers probed by transient magneto-photoinduced-absorption
$π$共轭聚合物中的初级光激发的传奇故事一直是非凡的科学好奇心的来源，已经持续了三十多年。从反式聚乙炔中的孤子激发，到其他聚合物中的单重态和三重态激子和极化子，再到聚合物和富勒烯共混物中的电荷转移激子，该领域已经丰富了各种不同的光激发物种。在这里，我们展示了一种新的初级链内光激发物种，即复合多激子（CME）在$π$共轭的给体-受体（DA）-共聚物用于有机光伏（OPV）太阳能电池。我们利用从亚皮秒到毫秒的瞬态光致吸收的磁场响应来显示原始DA-共聚物中CME物种的早期光生，所述CME物种由四个耦合自旋1/2粒子组成，具有独特的光学和磁性特征。这种物质在微秒时域内分解为两个独立的三重态。重要的是，在共聚物/富勒烯共混物中，CME电离通过可以增强OPV太阳能电池中的光电流的独特过程产生光载流子。
2015-10-16 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Electronic Transport in Electron-Phonon Gas of Two-Dimensional Holstein's Organic Molecular-Crystal: Non-equilibrium Green's Function Formalism & Boltzmann Transport Framework (A Generalized Mathematical Solution)
基于非平衡格林函数（NEGF）的完全量子力学处理，提出了二维扩展Holstein有机分子晶体的一致性电子输运框架，以及相应的基于Boltzmann输运理论的窄带电子能有机半导体晶体材料和器件的一对一半经典框架。在这个过程中，我们制定了电子自能相互作用与声学和极性光学声子模式与一个声子和两个声子的相互作用，通过费曼的图解技术来研究联合电子输运。此外，上述可以容易地扩展为基于用于现代有机器件工业的有机半导体晶体和有机聚合物的特定类别的选择的三声子和四声子相互作用。
2022-07-30 cond-mat.mes-hall quant-ph
Carrier hopping in disordered semiconducting polymers: How accurate is the Miller-Abrahams model?
根据体系的原子结构、相应的电子态以及它们与所有声子模的耦合，我们对强无序共轭聚合物中的载流子跳跃率进行了直接计算。我们发现，跳频速率对距离的依赖性和迁移率对温度的依赖性显着不同于简单的Miller-Abrahams模型，无论模型中的参数的选择。提出并验证了一个新的模型，该模型能较好地描述系统中的跳跃率，避免了电子-声子耦合常数的显式计算。我们的研究结果表明，除了电子态密度，声子态密度和波函数的空间重叠是必要的量，以正确地描述无序共轭聚合物中的载流子跳跃。
2010-07-31 cond-mat.dis-nn cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Ion exchange gels enhance organic electrochemical transistor performance in aqueous solution
基于共轭聚合物的有机电化学晶体管（OECTs）正在研究从生物化学传感到神经接口的应用。虽然正在开发新的共轭聚合物，可以将数字电子产品与生命的水化学物质相结合，但过去几十年开发的绝大多数高性能，高迁移率有机晶体管材料在吸收生物相关离子方面非常差。在这里，我们将离子交换凝胶到OECT中，证明这种结构能够从溶液中吸收生物相关的离子，并将更大、更疏水的离子注入到多个疏水共轭聚合物中的底层聚合物半导体活性层中。使用聚[2，5-二（3-十四烷基噻吩-2-基）噻吩并[3，2-b]噻吩]（PBTTT）作为模型半导体活性层和离子液体1-丁基-3-甲基咪唑双三氟甲磺酰亚胺（BMIM TFSI）和聚乙烯偏二氟乙烯-六氟丙烯共聚物（PVDF-HFP）作为离子交换凝胶，我们证明了OECT装置的灵敏度提高了四个数量级以上，离子注入动力学提高了一百倍。我们证明了离子交换凝胶OECT记录生物信号的能力，通过测量的捕蝇草植物的动作电位。这些结果显示了使用界面工程来开辟更广泛的有机半导体材料作为可以通过水溶液门控的OECTs的可能性。
2019-09-29 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
A Fortran 90 Hartree-Fock program for one-dimensional periodic $π$-conjugated systems using Pariser-Parr-Pople model
Pariser-Parr-Pople（P-P-P）模型哈密顿量常用于研究$π$共轭体系的电子结构和光学性质。本文描述了一个用P-P-P模型哈密顿量求解无限长一维周期$π$电子系统的Hartree-Fock（HF）方程的Fortran 90计算机程序。该程序能够计算能带结构，以及线性光学吸收谱，通过使用紧束缚（TB）和HF方法。此外，使用我们的程序，用户可以在有限的外部电场的存在下求解HF方程，从而允许模拟门控系统。我们应用我们的代码来计算聚合物的各种性质，如$trans$ -聚乙炔（$t$ -PA），聚- \emph{para} -亚苯基（PPP），扶手椅和锯齿形石墨烯纳米带，在无限长的限制。
2011-08-30 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Optical projection and spatial separation of spin entangled triplet-pairs from the S1 (21Ag-) state of pi-conjugated systems
S1（21 Ag-）态是天然和合成π共轭材料的光学暗态，可以在光电过程中发挥关键作用，例如能量收集，光保护和单重态裂变。尽管S1（21 Ag-）波函数的电子结构具有广泛的重要性，但其直接的实验表征仍然稀少且不确定，尽管先进的理论预测它具有丰富的多激子特性。在这里，研究一个原型的聚合物，聚丁二炔，和类胡萝卜素，我们实验证明，S1（21 Ag-）是一个叠加态与自旋纠缠对的三重态激子（1（TT））的强贡献。我们进一步表明，使用三重态吸收跃迁的S1（21 Ag-）波函数的光学操纵允许选择性投影的1（TT）组件到一个流形的空间分离的三重态对的寿命提高了一个数量级，其产量是强烈依赖于发色团间耦合的水平。我们的研究结果提供了一个统一的图片21银态π共轭材料和开辟新的路线，利用其动力学在单线态裂变，光生物学和纠缠（自旋1）粒子的分子量子技术的产生。
2021-01-06 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
