A Mott-Schottky Analysis of Mesoporous Silicon in Aqueous Electrolyte by Electrochemical Impedance Spectroscopy
本文利用电化学阻抗谱和 Mott-Schottky 分析表征高氯酸溶液浸渍的介孔硅电极，揭示孔壁能带状态并测定平带电位等参数，发现纳米孔使平带电位显著偏移。
2023-12-07 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Producing High Concentrations of Hydrogen in Palladium via Electrochemical Insertion from Aqueous and Solid Electrolytes
金属氧化物是许多技术中的关键材料，包括储氢、气体分离和电催化。在这里，使用Pd-H作为模型金属氢化物，我们进行电化学插入氢通过液体和固态电解质在1大气压的环境压力下的研究，并实现H：Pd的比例接近统一，理论溶解度极限。我们表明，所实现的组合物的结果从氢插入和从Pd晶格的演变率之间的动态平衡，其中的组合动力学是足够快的操作性实验是必要的，以表征瞬时PdHx组合物。我们使用同时电化学插入和X射线衍射测量，结合晶格参数与氢浓度的新校准，使电化学合成的PdHx的组合物的准确定量。此外，我们表明，可实现的氢浓度受到严重限制的电化学机械损伤的钯和/或基板。在这些结果中体现的理解有助于建立新的设计规则，以实现高的氢浓度的金属陶瓷。
2018-08-05 cond-mat.mtrl-sci
Design and evaluation of conjugated polymers with polar side chains as electrode materials for electrochemical energy storage in aqueous electrolytes
我们报道了具有氧化还原活性的共轭聚合物在电化学储能方面的潜在应用。侧链工程使得能够从溶液中加工聚合物电极、在水性电解质中的稳定性以及离子和电子载流子的有效传输。我们合成了一种含乙二醇侧链的3，3 '-二烷氧基联噻吩均聚物（p型聚合物）和一种含乙二醇或两性离子侧链的萘-1，4，5，8-四羧基-二酰亚胺-二烷氧基联噻吩（NDI gT 2）共聚物（n型聚合物）。对于后者，我们开发了一种后官能化合成，将极性两性侧链连接到聚合物主链上，以避免纯化极性中间体的挑战。我们证明了快速和可逆充电的溶液处理电极的p型和n型聚合物在水性电解质中，不使用添加剂或多孔支架和膜高达微米厚。我们应用光谱电化学作为一种操作技术来探测电极的荷电状态。这表明p型聚合物和两性离子型聚合物的薄膜可以可逆地带电，每个重复单元具有至多两个电子电荷（双极化子形成）。我们将这些聚合物的薄膜组合在双电极电池中，并展示了高达1.4 V的输出电压和高氧化还原稳定性。我们的研究结果表明，适当的极性侧链官能化的共轭聚合物，以提高在水性电解质中的聚合物电极的比容量，可逆性和速率能力的潜力。
2020-01-27 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Electrochemical reduction of thin graphene-oxide films in aqueous solutions: restoration of conductivity
氧化石墨烯在不同的科学领域有着广泛的应用，包括能量转换。氧化石墨烯（GO）的电化学还原显著提高了其导电性。然而，该过程的动力学取决于溶剂、支持电解质、pH和许多其他因素。大多数研究报道了还原GO的宏观视图和非原位性质。为了扩展关于GO还原的知识，在本研究中，我们使用循环伏安法（CV）、同时2点和4点电阻测量（s24）、导电原子力显微镜（AFM）和理论计算。使用CV，我们证明了支持电解质（KCl或LiCl）的选择影响电化学GO还原发生的电位范围。该过程的活化能估计为低于30 kJ mol-1，在两种电解质中，显着低于热还原GO所需的。同时原位S24电阻测量表明，GO膜在深负电位下达到高导电状态，具有从非导电到导电状态的突然的不可逆的切换。然而，导电AFM呈现了这个过程的更精确的图像：GO膜的还原局部开始，而形成的导电岛在还原过程中生长。通过理论计算证实了这种机制，表明还原开始于GO基面上的孤立的氧官能团，而簇合的OH基团更难以还原。所呈现的结果可以通过精确控制还原的GO膜的还原程度和导电面积的百分比来帮助定制用于特定电化学应用的还原的GO。
2021-11-19 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Nano-silica based Aqueous Colloidal Gels as Eco-friendly Thixotropic Lubricant
本研究提出一种由NaCl和二氧化硅纳米颗粒形成的水性触变性胶体凝胶，通过调节流变性能，在钢-钢界面实现超低摩擦与近零磨损，性能显著优于干摩擦与水润滑。
2025-06-27 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Ion Intercalation in Lanthanum Strontium Ferrite for Aqueous Electrochemical Energy Storage Devices
本研究通过原位椭偏光谱和稀缺陷化学模型，揭示了La0.5Sr0.5FeO3-δ薄膜在碱性电解质中氧和质子嵌入的机制及Fe氧化态变化，为水系电化学储能器件提供了理论支撑。
2023-06-19 cond-mat.mtrl-sci
Electrochemical stability of ZnMn2O4: Understanding Zn-ion rechargeable battery capacity and degradation
我们提出了一个改进的Mn-Zn-H $_2$ O Pourbaix图，重点是与Zn/MnO $_2$可充电电池相关的参数。它绘制了MnO $_2$、ZnMn $_2$ O $_4$、ZnMn $_3$ O $_7$和MnOOH的电化学稳定性边界。该图有助于合理化实验观察过程和阶段发生在充电/放电，包括充电/放电氧化还原峰的位置和容量衰减中观察到的可充电水溶液锌离子电池固定存储。通过观察电解二氧化锰在放电和充电过程中随pH值的变化分别转化为锌锰矿和铜锰矿，验证了所提出的Pourbaix图。我们的研究结果可以指导现有的水溶液Zn/MnO $_2$可充电电池的操作条件（电位范围和pH值）的选择，以最大限度地延长其寿命。此外，电化学稳定性边界和操作条件之间的关系可以用作探索未来的水性可充电电池的阴极材料的额外设计标准。
2022-06-03 cond-mat.mtrl-sci
Electrochemical synthesis of superconducting MgB2 thin films: a novel potential technique
首次发展了一种络合分子电沉积技术，用于沉积低成本、轻质的MgB 2薄膜。研究并优化了不同的沉积工艺参数，如镀液组成、沉积电位、电流密度、沉积时间等，以获得均匀、均一、粘性好的薄膜。分别在水溶液和非水溶液中，以饱和甘汞电极（SCE）为基准，在-1.3V和-3.2V的恒电位下沉积MgB_2薄膜。利用XRD、SEM和EDAX等技术对薄膜进行了表征。在非水电解液中形成的薄膜的超导转变温度为Tc = 36.4K。开发的方法是较少的能量输入比任何其他现有的方法和多功能的性质具有大规模应用的MgB 2超导体的潜力。PACS编号：74.70.Ad、81.15.Pq、74.76.- w * 通信作者
2002-07-17 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.supr-con
Predicting aqueous and electrochemical stability of 2D materials from extended Pourbaix analyses
针对 CPD 误判大量二维材料不稳定的问题，本文提出纳入早期表面钝化与溶解中间态的 SPD 分析，并在 MoS$_2$、磷烯和 Ti$_2$C 上验证其与实验一致。
2025-06-09 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
Electrochemical double layer capacitor using a microemulsion electrolyte
在能量存储装置中使用水性电解质传统上受限于水在1.23 V下的电压稳定窗口。我们提出使用基于微乳液的电解质，尽管其按质量计主要是水，但具有高达5 V的电压稳定窗口。这允许水性电解质的成本和安全益处最终在高压系统中实现。使用该电解质构建的超级电容器能够在活性炭上实现并保持约40 F/g的电容和约40 Wh/kg的能量密度，库仑效率为99\%超过10，000次循环。
2020-11-09 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Flexible complementary logic circuit built from two identical organic electrochemical transistors
以共轭聚合物为活性材料的有机电化学晶体管（OECT）是有机生物电子器件的基本单元。增加的功能，如低功耗，可以通过构建具有两个或更多个OECT的互补电路来实现。互补电路通常结合p型和n型晶体管以降低功耗。虽然p型OECT是容易获得的，但n型OECT不太常见，这主要是由于n型有源沟道材料在水性电解质中的稳定性差。此外，基于OECT的互补电路需要在p型和n型材料中良好匹配的传输特性。这里，在两个晶体管中使用具有聚苯胺（PANI）作为沟道材料的一对OECT来制作互补电路。选择PANI是由于其独特的行为，当用作OECT中的有源沟道时，其表现出电流与栅极电压的峰值。基于聚苯胺的电路被示出具有良好的性能，增益为~ 7，并且可以被转移到柔性生物相容性壳聚糖基板上，在水性电解质中具有示范操作。这项研究扩展了共轭聚合物为基础的OECTs的能力。
2020-06-28 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
A Single n-type Semiconducting Polymer-Based Photo-Electrochemical Transistor
该研究利用单一n型半导体聚合物薄膜的光吸收可逆调节电化学电位和电导率，构建了n型光电化学晶体管，并展示了其在光电容积脉搏波记录、光控电路和人工突触等生物医学应用中的潜力。
2023-05-11 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Electrochemical Capacitance of CO-terminated Pt(111) is Dominated by CO-Solvent Gap
电化学双层内的电场分布以复杂的方式取决于电极和电解质。这些领域强烈影响电极-电解质界面的化学动力学，但不能直接测量亚分子分辨率。我们报道了CO封端的Pt（111）水界面的电容测量实验。通过比较这些测量与第一性原理密度泛函理论（DFT）的计算，我们推断微观场分布和分解的贡献，从各个空间区域的接口的逆电容。我们发现，CO是强烈的电子耦合到Pt，和大部分的界面电势差出现在终止O和水之间的间隙，而不是整个CO分子如先前假设的。这种“间隙电容”导致疏水终止降低了水Pt-CO界面的总电容，并使其对电解质浓度不太敏感相比，裸金属。
2017-10-18 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Accurate First-Principles Electrochemical Phase Diagrams for Ti Oxides from Density Functional Calculations
发展一种精确的模拟固体电化学稳定性的方法，以及理解与其准确性相关的物理，对于改善化合物的性能和预测新材料在水环境中的稳定性至关重要。在这里，我们提出了一个工作流程的第一原理电化学相图（Pourbaix）的准确计算。利用该方案，我们利用密度泛函理论研究了Ti和Ti氧化物的电化学稳定性。首先，我们发现交换相关泛函在预测形成能和电化学稳定性方面的准确性与其中的电子交换相互作用密切相关。其次，MetaGGA和混合泛函与更精确的描述的电子交换相互作用导致系统的Pourbaix图的准确性的改善。此外，我们表明，准确的Ti Pourbaix图也需要包括通过振动贡献的自由能的热效应。然后，我们用这些图来解释各种实验的Ti-O系统的电化学现象，并表明，如果实验形成能量的钛氧化物，其中包含的贡献，由于其产生在高（燃烧）温度下的缺陷，直接用于预测室温Pourbaix图然后显着的不准确的结果。相反，来自精确的第一性原理计算的形成能，例如，使用元GGA和混合泛函，被发现是更可靠的。最后，为了方便将来的应用，我们准确的电化学相平衡图，钛Pourbaix图与水离子浓度的变化也提供了。
2015-11-17 cond-mat.mtrl-sci
Shear Melting and Recovery of Crosslinkable Cellulose Nanocrystal-Polymer Gels
纤维素纳米晶体（CNC）是天然来源的纳米结构，对于生产具有吸引人的机械性能的复合材料越来越重要，并且提供比纯石油基替代品更好的可持续性。CNC复合材料的制造通常涉及在添加剂如聚合物和固化剂的存在下，在各种溶剂中挤出CNC悬浮液和凝胶。然而，到目前为止，大多数研究都集中在水性CNC凝胶上，然而CNC聚合物凝胶在有机溶剂中的行为对其更广泛的加工性很重要。在这里，我们研究了复合聚合物-CNC凝胶在二甲基甲酰胺中的流变行为，其中包括用于UV和热交联的添加剂。使用流变仪加上原位红外光谱，我们表明，在外部剪切下，CNC-聚合物凝胶显示渐进的和不可逆的失败的氢键网络，负责其显着的弹性性能。在不存在交联添加剂的情况下，聚合物-CNC凝胶在停止流动时显示出可忽略的恢复，而添加剂的存在允许凝胶通过范德华相互作用恢复。通过探索广泛的剪切历史和CNC浓度，我们构建主曲线的聚合物-CNC凝胶的粘弹性能的时间演变，说明所观察到的动力学相对于凝胶组合物和流动条件的普遍性。因此，我们发现聚合物-CNC复合凝胶显示出胶体玻璃的许多独特特征，并且引人注目的是，它们对加工过程中遇到的流动条件的反应可以通过化学添加剂来调节。这些发现对溶剂浇铸、3D打印和其他制造技术中致密CNC聚合物复合材料的加工具有影响。
2019-01-14 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft physics.flu-dyn
Free form three dimensional integrated circuits and wearables on a thread using organic eutectogel gated electrochemical transistors
现有的柔性电子器件是平面的、不透气的并且容易损坏。在这项工作中，作者介绍了一种新的范式的自由形式的三维集成电路组装在一个单一的纺织线程的最终灵活性。晶体管被组装为线上的菊花链，并利用深共熔溶剂凝胶或共熔凝胶作为用于选通有机电化学晶体管的非易失性、透气性和可修复的电介质。共晶凝胶提供稳定的晶体管性能而无需封装，对皮肤是透气的，并且使有机共晶凝胶门控电化学晶体管（OEGET）成为可穿戴电子产品的有希望的候选者。复杂的模拟集成电路，如单级和多级放大器，可以在一个单一的线程上实现，它可以弯曲出真正的三维灵活性的拉伸平面。还提出了一种基于全线程的可穿戴设备，其使用基于线程的应变传感器和基于线程的集成电路来进行眼睛运动和呼吸监测。
2023-03-04 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cs.SY
Electrochemical Impedance Spectroscopy of a novel ZnA-CA (Zinc Acetate_Citric Acid) Supramolecular Metallogel
本研究利用无损的电化学阻抗谱技术分析了新型 ZnA-CA 超分子金属凝胶的频率依赖性阻抗，评估了其电荷特性与迁移率，并与二极管 I-V 特性测得的迁移率进行了对比。
2024-11-12 cond-mat.mtrl-sci
Overcooked agar solutions: impact on the structural and mechanical properties of agar gels
热可逆水凝胶通常通过冷却至环境温度来制备，首先使聚合物水溶液沸腾。聚合物溶液在这种高温下的温育时间通常保持在最小值，以使其对随后的凝胶化的影响最小化。在这里，我们研究了在$T=80^{\circ}$ C（远高于胶凝温度）下长期加热1.5% w/w琼脂溶液的效果。多糖溶液的孵育时间$\mathcal{T}$从几小时到五天不等。我们表明，琼脂溶液的年龄作为水解和多糖的分子内氧化的结果。因此，溶液的粘度和pH值在孵育期间持续下降。此外，将在不同孵育时间取出的样品冷却以形成凝胶，系统地测定其结构和机械性能。冷冻显微镜和X-射线衍射实验表明，琼脂凝胶形成的解决方案，增加孵育时间，显示一个粗糙的微观结构组成的微米级的箔，导致从缩合的多糖和对比与纤维状微观结构的凝胶制备从新鲜的琼脂溶液。随着结构变化，聚合物溶液在$T=80^{\circ}$ C下的孵育时间延长导致剪切弹性模量显著降低的较弱琼脂凝胶。此外，广泛的宏观压痕实验耦合到直接可视化表明，增加琼脂溶液的孵育时间长达几天，降低了凝胶的屈服应变，而破裂的情况下，不断从脆性转向韧性。我们的研究表明，琼脂溶液在高温下的孵育时间可以用来调整琼脂基凝胶的机械性能。
2016-03-02 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Morphology Engineering of Mixed Ionic Electronic Conductors through Aqueous Phase Separation
RWTH Aachen University（亚琛工业大学）；Technische Universität Darmstadt（达姆施塔特工业大学）；DWI – Leibniz Institute for Interactive Materials e.V.（莱布尼兹互动材料研究所）
本研究通过pH诱导水相分离设计PEDOT:PSS:PEI薄膜形貌，缓解OECT增益-速度权衡，实现厚沟道下超低电压高性能，确立形貌为有机混合导体关键设计参数。
2026-08-10 cond-mat.mtrl-sci
Intermixed Cation-Anion Aqueous Battery Based on an Extremely Fast and Long-Cycling Di-Block Bipyridinium-Naphthalene Diimide Oligomer
水性电池，特别是那些集成了在中性pH环境中发挥作用的有机活性材料的电池，由于其无与伦比的安全性，可持续性和低成本材料，在固定电化学存储领域中脱颖而出，成为极具前景的竞争者。在此，一种新型的二嵌段低聚物（DNVBr），作为负电极的全有机水溶液电池，显示出提供卓越的输出能力。电池的性能通过独特的混合p/n型存储机制进一步增强，该机制能够同时交换光和自然丰富的Na+，Mg 2+和Cl-。达到105 mAh/g，该系统在各种中性电解质中显示出数千次循环（6500次循环，约40天）的显着容量保持率，包括原始海水（约3000次循环，约75天）。该二嵌段低聚物的令人惊讶的快速动力学允许在完全不含导电添加剂的情况下获得接近60 mAh/g电极的无与伦比的比容量，以及在具有10%碳添加剂的情况下获得超过80 mAh/g电极，以及在C倍率下显示高达3.4mAh/cm 2的面积容量。通过商业TEMPO分子证明了全电池验证超过1600次循环，其允许在自pH缓冲和廉价的水性电解质中在C速率下接近40 Wh/kg材料的能量密度。
2019-06-26 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Do specific ion effects influence the physical chemistry of aqueous graphene-based supercapacitors? Perspectives from multiscale QMMD simulations
特定的离子效应是否决定了水性石墨烯和石墨基超级电容器的电荷存储特性仍然是一个备受争议的话题。在这项工作中，我们提出了一个多尺度量子力学经典分子动力学调查的水溶液中的一元和二价盐电解质与完全极化带电石墨烯片。通过计算电化学双电层和量子电容，我们观察到一个恒定的电极比电容与阳离子半径和电荷。与直觉相反，我们确定阳离子吸附机制从内部到外部亥姆霍兹层的切换导致EDL电容的变化可以忽略不计，这似乎是由于石墨烯电极的稳健电子结构。然而，具有相对低的水合自由能的离子（如K+）穿透内亥姆霍兹平面并直接吸附在电极表面上的能力被发现减缓了它们平行于界面的扩散。外亥姆霍兹层中的离子被发现具有较高的扩散率在表面处，由于它们的位置在水层之间的离子通道。我们的研究结果表明，表面效应，如表面极化和部分脱水和局部结构的离子在表面上的阳离子的界面处的行为的基础上，并添加了一个重要的新的视角下看到的约束离子迁移率的趋势。
2022-11-09 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
A Reversible Structural Phase Transition by Electrochemical Ion Injection into a Conjugated Polymer
我们发现共轭聚合物在电化学氧化和离子注入过程中可以发生可逆的结构相变。本文研究了聚[2，5-双（噻吩基）-1，4-双（2-（2-（2-甲氧基乙氧基）乙氧基）苯]（PB 2 T-TEG），一种具有乙二醇化侧链的共轭聚合物。使用掠入射广角X-射线散射（GIWAXS），我们表明，与以前已知的聚合物相比，这种聚合物在两个结构不同的结晶相之间切换与电化学氧化/还原在水性电解质。重要的是，我们表明，这种独特的相变行为具有重要的物理后果的离子传输。值得注意的是，使用移动前沿实验可视化的光学显微镜和超分辨率光诱导力显微镜（PiFM），我们表明，在PB 2 T-TEG的传播离子前沿表现出非菲克传输，保留一个尖锐的台阶边缘轮廓，形成鲜明对比的菲克扩散更常见。这种结构相变使人联想到在无机材料如LiFePO $_{4}$中伴随离子吸收的那些。我们建议，在未来的共轭聚合物工程类似的性能，使实现新材料具有优异的性能，在电化学能量存储或神经形态记忆应用。
2019-10-14 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft physics.app-ph
Computational discovery of cathode materials for rechargeable aqueous zinc-ion batteries
McMaster University（麦克马斯特大学）；Salient Energy Inc.（萨利恩特能源公司）
通过计算筛选超过2000种氧化物、硫族化物、普鲁士蓝类似物和聚阴离子材料，发现12种具有高Zn²⁺嵌入电位、电化学稳定性和理论容量的新型正极材料，并实验验证α-FePO₄作为正极的可行性。
2026-11-09 cond-mat.mtrl-sci
Rheological properties of acid-induced carboxymethylcellulose hydrogels
ENSL, CNRS, Laboratoire de physique（法国国家科学研究中心里昂师范学院物理实验室）；Univ Lyon, INSA Lyon, UCBL, CNRS, MATEIS, UMR5510（里昂大学、里昂国立应用科学学院、里昂第一大学、法国国家科学研究中心MATEIS联合研究单位）；Institut Universitaire de France (IUF)（法国高等研究院）
本研究通过流变学方法分析了酸诱导羧甲基纤维素凝胶的流变性能，揭示了疏水相互作用对凝胶结构和非线性响应的影响。
2024-06-06 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft physics.app-ph
$\mathrm{O_2}$ reduction at a DMSO/Cu(111) model battery interface
为了更好地理解非水溶剂中$\mathrm{O_2}$的电化学还原，我们采用双光子光电子能谱学研究了DMSO/Cu（111）模型电池界面上$\mathrm{O_2}$的还原动力学.通过分析光电发射信号的时间演化，我们观察到$\mathrm{O_2^-}$的形成从一个被困的电子状态在DMSO/真空界面。我们发现的垂直结合能的$\mathrm{O_2^-}$为3.80 $\pm$ 0.05 eV，在良好的协议与以前的结果从电化学测量，但具有更高的精度，潜在的作为未来的计算基础上的电极界面处的电子转移的动力学。通过DMSO层的$\mathrm{O_2}$扩散建模使我们能够量化扩散的活化能（31 $\pm$ 6 meV），扩散常数（1 $\pm$ 1 $\cdot 10^{-8}$ cm $^2$ /s），以及电子转移到DMSO中的$\mathrm{O_2}$的反应淬灭距离（12.4 $\pm$ 0.4 $\unicode{x212B}$），这是评估电化学副反应可能机制的临界值。这些结果最终将为非水溶剂中金属-空气电池的开发和优化提供信息。
2023-01-11 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Evaluating continuum solvation models for the electrode-electrolyte interface: challenges and strategies for improvement
电化学系统的从头算建模正成为理解和预测电化学行为的关键工具。发展和仔细的基准计算电化学方法是必不可少的，以确保其准确性。在这里，使用充电曲线的电极在惰性电解质水溶液的存在下，我们证明，最连续模型，这是参数化和基准的分子，阴离子和阳离子在溶液中，undersolvate金属表面，并低估了表面电荷作为一个功能的应用电位。我们研究这些模型所捕获的电解质和界面的功能，并确定现实的金属表面的电化学计算所需的改进。最后，我们使用Ag（100）的表面电荷作为电压的函数来重新参数化流行的溶剂化模型，以提高金属表面的准确性，而不会显着改变分子和离子溶剂化的效用。
2017-02-27 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Probing Electrified Liquid-Solid Interfaces with Scanning Electron Microscopy
双电层在各种电化学系统中起着关键作用。水溶液中次级电子的平均自由程为纳米量级，这使得它们适合于探测固液电解质界面处的双电层。采用石墨烯作为双电极电化学系统中的电子透明电极，我们表明，石墨烯-液体界面的次级电子产率取决于电解质的离子强度和浓度以及在远程对电极处施加的偏压。这些观察结果与极化引起的双电层内电位分布的变化有关，并证明了使用扫描电子显微镜检查和绘制带电液-固界面的可行性
2020-06-07 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Continuum models of the electrochemical diffuse layer in electronic-structure calculations
连续电解质模型是一个实用的工具，占扩散层在电化学界面的存在。然而，尽管这些在材料科学领域越来越受欢迎，但仍不清楚哪些特征是必要的，以准确地描述界面相关的可观测量，如金属电极表面的差分电容（DC）。我们在这里提出了一个关键的比较连续扩散层模型，可以耦合到一个原子的第一性原理描述的带电金属表面，以考虑在带电界面的电解质屏蔽。通过比较计算的DC值的原型Ag（100）表面在水溶液中的实验数据，我们验证所考虑的模型的准确性。结果表明，尺寸修改的泊松-玻尔兹曼描述的电解质溶液是足够的定性重现的主要实验趋势。我们的研究结果还突出了介电腔参数化对计算的DC值的影响。
2018-10-23 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
Accelerating and enhancing thermodynamic simulations of electrochemical interfaces
Massachusetts Institute of Technology（麻省理工学院）；Massachusetts Institute of Technology Lincoln Laboratory（麻省理工学院林肯实验室）
该研究扩展VSSR-MC方法并微调基础ML力场，自主采样水性电化学条件下的表面重构，准确预测表面能量学，重现已知Pt(111)相、揭示新LaMnO₃(001)表面重构，结合体电解质平衡增强电化学稳定性预测，提供可扩展的电化学材料设计方法。
2025-03-22 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.stat-mech cs.CE
Hydration of a side-chain-free n-type semiconducting ladder polymer driven by electrochemical doping
我们研究了梯形聚合物，聚（苯并咪唑并苯并菲咯啉）（BBL）的有机电化学晶体管（OECTs）的性能，试图更好地了解一个明显的疏水性侧链自由聚合物是如何能够作为一个OECT与有利的氧化还原动力学在水性环境中操作。我们研究了两个不同来源的不同分子量的BBL。两种BBL在初始还原步骤期间均显示出显著的膜溶胀。通过结合电化学石英晶体微天平（eQCM）的重量分析，在操作原子力显微镜（AFM），和非原位和在操作掠入射广角X射线散射（GIWAXS），我们提供了一个详细的结构图片的电化学电荷注入过程中BBL在没有任何亲水性侧链。与非原位测量相比，在操作GIWAXS显示更多的溶胀后，电化学掺杂比以前已经认识到，和较少的收缩后，去掺杂。数据显示，BBL膜经历由初始电化学掺杂循环驱动的不可逆水合，具有显著的保水性和层状膨胀，其在随后的氧化/还原循环中持续存在。这种溶胀产生了亲水性环境，其在不存在许多其它聚合物系统中使用的亲水性侧链的情况下促进随后的快速水合离子传输。由于其刚性梯形主链和不存在亲水性侧链，初级BBL水吸收不会显著降低结晶顺序，并且干燥后可以恢复原始的脱水、未溶胀状态。掺杂诱导的亲水性和稳健的结晶有序性的组合导致有效的离子传输和良好的稳定性。
2022-11-02 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Accelerating QM/MM simulations of electrochemical interfaces through machine learning of electronic charge densities
本研究将机器学习电子电荷密度方法SALTED与电化学模拟程序MetalWalls集成，推导球谐扩展Ewald求和法高效计算电极电场，实现了精度匹配密度泛函理论、速度大幅提升的电化学界面QM/MM模拟，可达到纳秒时间尺度的双电层原子级描述。
2024-05-12 cond-mat.mtrl-sci
Nanoscale Imaging of Lithium Ion Distribution During In Situ Operation of Battery Electrode and Electrolyte
开发新电池材料的一个主要挑战是了解它们的基本工作机制和降解机制。他们的微观不均匀的性质要求表征工具，提供操作和本地化的信息，从个别晶粒和颗粒。在这里，我们描述了一种方法，图像的纳米级分布的离子在电池电化学充电过程中的透射电子显微镜液流电池。我们使用价态能量损失光谱跟踪溶剂化和嵌入离子，与电子结构指纹的溶剂化离子使用从头算非线性响应理论确定。配备了新的电化学电池支架，纳米光谱和理论，我们已经能够在电化学充电和放电过程中以纳米级分辨率实时确定LiFePO4电极和周围水性电解质的锂化状态。我们跟踪电极和电解质之间的锂转移，并观察阴极中各个颗粒之间的充电动力学。该技术代表了在广泛的电能存储系统中的电化学活性离子的操作纳米级成像的一般方法。
2013-11-25 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Identifying intercalation electrodes for electrochemical ion recovery and desalination
Indian Institute of Science（印度科学学院）；Forschungszentrum Jülich GmbH（于利希研究中心有限公司）；Rheinisch-Westfälische Technische Hochschule Aachen（亚琛工业大学）
本研究开发高通量计算工作流程，从Materials Project的20414种含Li等的结构中，识别出11种选择性离子回收及1种脱盐用的插层电极，为相关实验提供有前景材料，推动电化学离子回收领域发展。
2026-10-16 cond-mat.mtrl-sci
A femtosecond time resolved view of vibrationally assisted electron transfer across the metal/aqueous interface
本文通过飞秒时间分辨实验证明，金表面二茂铁封端烷烃硫醇自组装单分子层中，芳香族CH振动（0.38 eV）可诱导金到二茂铁的电荷转移，揭示了电荷转移与特定溶剂运动的耦合机制，为从第一性原理进行电解质工程提供了依据。
2023-04-13 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Demonstrating Electrochemical CO$_2$ Capture on Redox-Active Metal-Organic Frameworks
Institute of Chemistry, University of Tartu（塔尔图大学化学研究所）；RedoxNRG OÜ（RedoxNRG 有限责任公司）；Institute of Electrochemistry, University of Alicante（阿利坎特大学电化学研究所）；Institute of Physics, University of Tartu（塔尔图大学物理研究所）；Department of Chemistry, Burke Laboratory, Dartmouth College（达特茅斯学院伯克实验室化学系）；Yusuf Hamied Department of Chemistry, University of Cambridge（剑桥大学尤素夫·哈米德化学系）；Department of Chemistry, University of Latvia（拉脱维亚大学化学系）
本研究提出了一种具有氧化还原活性的金属有机框架Cu₃(HHTP)₂，用于电化学CO₂捕获，展示了其高容量和吸附焓，为开发更高效的CO₂电吸附材料提供新思路。
2026-01-11 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Computational screening of cathode materials for Zn-ion rechargeable batteries
本文提出一套基于第一性原理计算的综合指标，用于筛选水系锌离子电池正极材料，涵盖嵌入可行性、稳定性、体积膨胀和储能容量，并通过对多种已知及候选材料的演示验证了该筛选方法的有效性。
2023-04-17 cond-mat.mtrl-sci
