Dark exciton-exciton annihilation in monolayer WSe$_2$
过渡金属二硫属化物(TMD)半导体中异常强的库仑相互作用产生了由亮激子态和暗激子态组成的丰富的激子景观。在高密度下,激子可以通过激子-激子湮灭(EEA)相互作用,这是一种限制光电应用效率的类俄歇复合过程。虽然EEA是一个众所周知的和特别重要的过程,在原子薄的半导体确定激子寿命和影响运输在高密度,其微观起源仍然难以捉摸。在这个联合的理论实验研究相结合的微观和材料特定的理论与时间和温度分辨的光致发光测量,我们证明了黑暗的谷间状态,发现占主导地位的EEA率在单层WSe $_2$的关键作用。我们揭示了一个有趣的,在这类材料的俄歇散射的特性温度依赖性与理论和实验之间的良好协议。我们的研究提供了微观的洞察技术相关的俄歇散射通道内显着的激子景观的原子薄半导体的效率。
2021-12-20 cond-mat.mes-hall
Thickness-Dependence of Exciton-Exciton Annihilation in Halide Perovskite Nanoplatelets
激子-激子湮没(EEA)和俄歇复合是在高载流子密度下半导体光电子器件中发生的有害过程。尽管构成了实现激光在半导体纳米晶体(NC)的主要障碍之一,对NC尺寸的依赖性还没有完全理解,特别是对于那些具有弱和强限制的尺寸。在这里,我们使用差分透射光谱来研究EEA对厚度受控的2D卤化物钙钛矿纳米片(NPls)的物理尺寸的依赖性。我们发现EEA的寿命是非常短的7-60 ps的顺序。此外,它们强烈地取决于NPl的厚度,并根据τ_2~ d ^[5.3]呈现幂律依赖关系。额外的测量表明,EEA寿命也增加了NPL与较大的横向尺寸。这些结果表明,精确控制的物理尺寸是至关重要的破译的基本规律,特别是在1D和2D NC的过程。
2020-10-28 cond-mat.mes-hall
Low-Temperature Annihilation Rate for Quasi-Localized Excitons in Monolayer MoS2
单层过渡金属二硫属化物中的强库仑力确保带电子的光学激发产生Wannier-Mott激子态,其中的每一个可以被概念化为对应于质心运动的高斯波包和对应于电子和空穴围绕质心的运动的轨道态的复合。在这里,我们表明,在低温下,在单层二硫化钼,准本地化激子,因此显着的激子间的间距,激子进行偶极-偶极相互作用和湮灭在一个类似于俄歇复合的方式。为了构建我们的模型,我们假设每个激子都位于一个长度与激子直径相同的区域中,从而导致激子以费米子方式行为,而相邻激子之间的距离远大于激子直径。我们构造了每个激子的轨道阶梯算子,并应用费米黄金法则推导出作为激子密度函数的整体复合率。
2019-09-08 cond-mat.mes-hall
Suppressing Diffusion-Mediated Exciton Annihilation in 2D Semiconductors Using the Dielectric Environment
原子薄的半导体,如单层MoS 2和WS 2表现出非线性激子-激子湮灭在非常低的激发密度(低于~10激子/μ m2的MoS 2)。在这里,我们表明,在发生湮灭的密度阈值可以通过改变底层基板调谐。当支撑衬底由SiO2变为Al 2 O3或SrTiO 3时,二级激子-激子湮灭速率常数kXX [cm 2/s]分别降低了一个或两个数量级。使用瞬态光致发光显微镜,我们测量的有效的室温激子扩散系数在化学处理的二硫化钼为D = 0.06 +/- 0.01 cm 2/s,对应的扩散长度LD = 350 nm的激子寿命τ = 20 ns,这是独立的衬底。这些结果,连同数值模拟,表明有效激子-激子湮灭半径单调地随着底层衬底的折射率的增加而减小。激子-激子湮灭限制了在高激子密度下工作的2D半导体器件的整体效率;通过介电环境调节这些相互作用的能力是朝着以原子级薄材料为特征的更高效光电技术迈出的重要一步。
2018-11-02 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Diffusion-limited exciton-exciton annihilation in single-walled carbon nanotubes: A time-dependent analysis
为了提供物理洞察到最近观察到的单壁碳纳米管的光致发光饱和行为,这意味着激子密度的上限的存在,我们已经进行了一个依赖于时间的理论研究扩散限制激子-激子湮灭的反应扩散过程中的一般情况下,存在确切的治疗。通过将辐射复合衰减作为泊松过程包含在一维扩散驱动的两粒子湮灭的精确可解问题中,我们能够正确地将激子的动力学建模为具有不同初始密度的时间函数,这反过来又使我们能够再现实验观察到的高激子密度下的光致发光饱和行为。我们还对一维激子的纯随机布朗扩散运动进行了蒙特卡罗模拟,验证了我们的分析结果。最后,我们考虑了这种扩散限制激子-激子湮灭的温度依赖性,并指出在外部磁场中,可以在低温下实现单壁碳纳米管中的高激子密度。
2008-10-31 cond-mat.mes-hall cond-mat.stat-mech
Exciton-exciton annihilation in hBN
激子-激子湮灭(EEA)是高激发密度下的一种重要复合途径,低温下的阴极射线发光证实了这种现象。由于通过改变入射电子束的电流或焦点来仔细调整激子密度,我们可以估计在$T=10$ K下的EEA速率为2 $\times$ 10 $^{-6}$ cm $^{3}$ .s $^{-1}$,这是迄今为止报道的体半导体的最高值。预期在纳米管或原子层中甚至更强,EEA可能有助于在低维BN材料中观察到的发光猝灭。
2019-05-17 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Annihilation mechanism of excitons in a MoS2 monolayer through direct Förster-type energy transfer and multistep diffusion
原子薄的MoS 2层是一种直接带隙半导体,由于极端的量子限制和库仑相互作用的减少屏蔽,表现出强的电子-空穴相互作用,这导致在室温下形成稳定的激子。因此,MoS 2单层的各种激子性质在确定轻物质相互作用的强度,包括它们的辐射复合寿命和光电响应方面是极其重要的。本文报道了利用瞬态吸收光谱对MoS_2单分子膜中各种激子的湮灭机制的综合研究。我们严格地证明了Förster型共振能量转移是A-和B-激子的主要湮灭机制,而多步扩散过程负责C-激子的湮灭,这得到了关键的科学证据的支持。
2020-01-30 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Efficient light upconversion via resonant exciton-exciton annihilation of dark excitons in few-layer transition metal dichalcogenides
本文通过理论-实验联合研究,揭示了少层过渡金属二硫属化物中由动量相反暗激子对的共振激子-激子湮灭驱动的高效光上转换机制,并在MoS2、MoSe2、WS2和WSe2中实现了从绿光到紫外光的可调上转换发光。
2025-03-10 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Super-Resolution Fluorescence Imaging of Carbon Nanotubes Using a Nonlinear Excitonic Process
利用一维体系特有的高效激子-激子湮灭过程对空气悬浮的碳纳米管进行了超分辨成像。通过比较不同激发功率下线性和亚线性区域的荧光信号,我们提取了使用常规共聚焦显微镜的湮灭过程的效率。激子湮灭率的空间图像具有超出衍射极限的分辨率。我们通过实验和蒙特卡罗模拟研究了湮没过程与激发功率的关系,发现湮没过程的超线性可以定量地解释湮没图像分辨率的提高。我们还开发了另一种方法,其中的湮没率的激子密度的立方依赖性被用来实现单纳米管图像的进一步锐化。
2019-03-20 cond-mat.mes-hall physics.optics
Exciton diffusion and annihilation in nanophotonic Purcell landscapes
激子通过扩散传播,并通过激子-激子湮灭相互作用。纳米光子学可以抵消光发射的减少。然而,传统的增强处理发射器作为固定和非相互作用。在这里,我们超越了本地化的珀塞尔效应,利用激子动力学。当相互作用的激子扩散通过光学热点时,激子和纳米光子性质的平衡导致增强或抑制的光致发光。我们确定了占主导地位的增强机制,在高和低的扩散和湮灭的限制,把他们的有害影响到额外的排放。我们的指南适用于基于单层半导体、钙钛矿或有机晶体的高效高功率发光二极管和激光器。
2022-05-17 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.optics
Exciton-exciton annihilation in MoSe2 monolayers
利用飞秒瞬态吸收显微镜研究了MoSe 2单层和体样品中激子的动力学行为。激子由750 nm和100 fs的激光脉冲共振注入,并由在790 - 820 nm范围内调谐的探测脉冲检测。我们观察到一个强烈的密度依赖性的激子布居的初始衰减的单层,这可以很好地描述了激子-激子湮灭。在可比条件下,未在原液中观察到此类特征。我们还观察到激子相空间填充引起的饱和吸收,这表明它们作为可饱和吸收体的潜在应用。
2013-11-05 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.optics
Highly efficient exciton-exciton annihilation in single conjugated polymer chains
本研究通过测量聚芴单链的时间分辨光子统计,发现单根共轭聚合物链可承载的独立激子数量极少,揭示了高效激子-激子湮灭效应,为调控该效应以提升共轭聚合物光电应用性能提供了依据。
2025-03-21 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Fast Exciton Annihilation by Capture of Electrons or Holes by Defects via Auger Scattering in Monolayer Metal Dichalcogenides
二维金属二硫族化物中强的库仑相互作用和小的激子半径可以导致由俄歇过程产生的中隙缺陷对激子的电子和空穴的非常快的捕获。在这里考虑的俄歇过程中,激子在缺陷位置处被湮灭,电子(或空穴)被缺陷捕获,并且空穴(或电子)被散射到高能量。在激子的情况下,发现彼此靠近的电子和空穴的概率与自由的不相关电子和空穴的情况相比提高了许多倍。因此,对于在$10^{11}$ - $10^{12}$ cm $^{-2}$范围内的载流子密度,来自金属二硫属化物中激子的俄歇散射的缺陷的载流子捕获速率可以是不相关电子和空穴的100-1000倍。我们计算了缺陷对电子和空穴的俘获时间,并表明俘获时间可以在亚皮秒到几皮秒的范围内。的捕获率表现出线性以及二次依赖于激子密度。这些快速的时间尺度同意与最近的实验观察,并指出控制金属二硫属化物的光电应用中的缺陷的重要性。
2014-12-08 cond-mat.mes-hall
Incoherent phonon population and exciton-exciton annihilation in monolayer WS2 revealed by time-resolved spontaneous Raman scattering
原子薄层过渡金属二硫属化合物因其丰富的光学性质和在纳米电子学领域的潜在应用而受到广泛关注。在本工作中,我们利用时间分辨自发拉曼散射光谱研究了单层WS 2中的非相干光学声子和激子布居动力学。在激子跃迁激发时,斯托克斯和反斯托克斯光学声子散射强度都表现出很大的降低。基于细致平衡,光学声子的人口被检索,这表明一个瞬间建立和弛豫寿命约4 ps的激子密度E12 cm-2。相应的光学声子温度上升了25 K,最终,在大约10皮秒之后,导致晶格加热仅约3 K。从瞬态振动拉曼响应中提取的激子弛豫动力学显示出强烈的激发密度依赖性,这表明双分子对衰变有重要贡献。激子弛豫速率为(70 ps)~(-1),激子-激子湮灭速率为0.1 cm ~ 2s ~(-1)。这些结果提供了有价值的洞察光激发后的热动力学和增强二维过渡金属材料中的基本激子动力学的理解。
2019-09-18 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Excitonic Transport and Intervalley Scattering in Exfoliated MoSe2 Monolayer Revealed by Four-Wave-Mixing Transient Grating Spectroscopy
激子谷间散射,湮没和弛豫动力学,在单层过渡金属dichalcogenides的扩散运输是基于它们的设备的功能的核心。这促使我们使用外差非线性四波混频瞬态光栅光谱来研究剥离的高质量单层MoSe 2的这些特性。虽然自由激子激发被发现是长寿命的(~230 ps),观察到一个非常快的谷间散射(小于120 fs),导致一个可以忽略不计的谷极化,与稳态光致发光测量一致。激子布居衰减显示出来自激子-激子湮灭反应的可观贡献,其中湮灭常数为~ 0.01 cm 2s-1,这另外导致对瞬态光栅响应的额外贡献。通过将激子-激子湮灭也包括在扩散方程中来对基础激子动力学进行数值建模,这允许提取扩散常数D ~1.4 cm 2s-1。我们的研究结果提供了一种方法,允许解开复杂的动力学,涉及多体湮灭过程和详细的表征单层MoSe 2的激子性质
2019-11-26 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Radiative suppression of exciton-exciton annihilation in a two-dimensional semiconductor
本文通过在二维半导体-介质纳米光子平台中将WS₂单层激子与Mie共振耦合,实现了对激子-激子湮灭的显著抑制,EEA系数降低一个量级,为提升低功耗器件量子效率和实现高激子密度提供了新途径。
2023-04-12 cond-mat.mes-hall physics.optics
Spontaneous Polarization Suppression of Exciton-Exciton Annihilation in 3R-Stacked MoS$_2$ Bilayers
Center for Nanophase Materials Sciences, Oak Ridge National Laboratory(橡树岭国家实验室纳米相材料科学中心);Honda Research Institute USA Inc.(本田美国研究院);University of Tennessee at Knoxville(田纳西大学诺克斯维尔分校)
研究通过超快泵浦-探测光谱揭示3R堆叠双层MoS₂中激子-激子湮灭速率降低的原因,发现自发极化抑制了非线性激子损耗,为高密度激子器件提供新路径。
2026-03-17 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.optics
Geminate Exciton Fusion Fluorescence as a Probe of Triplet Exciton Transport after Singlet Fission
本研究针对有机分子晶体中三线态激子输运维度受各向异性迁移率影响的问题,构建随机游走模型分析成对三线态激子湮灭动力学,并应用于rubrene体系,识别出不同维度的输运转变,为三线态激子输运研究提供了荧光探针方法。
2024-05-15 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Quantum emission assisted by energy landscape modification in pentacene-decorated carbon nanotubes
光致发光碳纳米管有望成为多用途的室温单光子源,在量子信息处理中具有应用。碳纳米管的量子发射通常由激子的局域化或激子-激子湮灭引起。在这里,我们修改本地能源景观的激子装饰纳米级并五苯颗粒到空气悬浮的单壁碳纳米管。从未装饰的区域到装饰的网站的定向激子扩散被证明,这表明激子捕获诱导的局部介电屏蔽并五苯颗粒。对具有代表性的碳纳米管的光致发光和光子相关测量揭示了在室温下增强的激子-激子湮灭和单光子发射。并五苯粒子被证明可以促进强光子反聚束在装饰网站,表明使用分子的非共价官能化可以是一种有效的方法,在碳纳米管的能量景观修改和量子发射。
2021-03-19 cond-mat.mes-hall
Coherent Biexciton Transport in the Presence of Exciton-Exciton Annihilation in Molecular Aggregates
University of Nevada, Las Vegas(内华达大学拉斯维加斯分校)
研究了分子聚集体中双激子动力学,探讨初始态相干性及动量组成对荧光衰减和传输的影响,揭示了相干传输与非相干弛豫的区别及内部转换过程的重要性。
2026-04-27 cond-mat.mes-hall physics.chem-ph quant-ph
Direct versus indirect band gap emission and exciton-exciton annihilation in atomically thin molybdenum ditelluride (MoTe$_2$)
我们探测了$N$层二碲化钼(MoTe $_2$)在连续波(cw)区的室温光致发光.单层MoTe $_2$的光致发光量子产率是双层MoTe $_2$的3倍,是体极限的40倍。单层和双层MoTe $_2$分别在$1.10~\rm eV$和$1.07~\rm eV$处显示几乎对称的发射线,其主要来自A激子的直接辐射复合。相比之下,$N\geq3-$层MoTe $_2$表现出大大降低的光致发光量子产率和更宽的、红移的和看似双峰的光致发光光谱。低能量和高能量的贡献分别归因于间接和直接光学带隙的发射。块状MoTe $_2$在0.94 eV处显示出宽的发射线,其主要贡献被分配给来自间接光学带隙的发射。与相关系统(例如MoS $_2$、MoSe $_2$、WS $_2$和WSe $_2$)相比,单层直接光学带隙和体间接光学带隙之间的较小能量差导致光致发光量子产率随着$N$减小而更平滑地增加。此外,我们研究了单层MoTe $_2$的光致发光强度的演变作为激子形成速率$W_\mathrm{abs}$的函数,直到$3.6\times 10^{22}~\rm{cm}^{-2} s^{-1}$。光致发光光谱的线形在很大程度上保持独立于$W_\mathrm{abs}$,而光致发光强度在$W_\mathrm{abs}\sim 10^{21}~\rm cm^{-2} s^{-1}$以上呈次线性增长。这种行为被分配…
2016-08-19 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Exciton Annihilation by Lanthanide Dopants: An Atomic Probe of Sub-Diffraction Exciton Diffusion in Ferromagnetic CrI3
该研究以Yb³⁺杂质为激子湮灭剂,结合变温光致发光测量与Monte Carlo建模,揭示铁磁CrI3中激子的热激活Dexter型跳跃机制及亚衍射级扩散长度,为磁性二维材料的激子应用提供基础依据。
2025-03-18 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Exciton Binding Energy of Monolayer WS2
过渡金属二硫属化合物(TMDC)的光学性质具有明显的激子性质。在这里,我们报告了一个实验方法测量激子的束缚能单层WS 2的线性差分透射光谱和双光子光致发光激发光谱(TP-PLE)。TP-PLE测量表明,在布里渊区K谷附近激子结合能为0.71eV。实验上测得了34 meV的束缚能、780 nm处的双光子吸收截面4 × 10 ^{4}cm^{2}W^{-2}S^{-1}和约0.5cm^{2}/s的激子-激子湮灭率。
2014-05-23 cond-mat.mes-hall
Excitonic relaxation and transfer in semiconductor nanocrystals
讨论了半导体纳米晶体中发生的一些基本辐射和非辐射过程,并计算了这些过程的速率。特别是,在本综述中,我们探讨了两个晶粒内的过程,如光子发射,俄歇复合,声子辅助激子弛豫,捕获表面缺陷,多激子产生,和晶粒间的过程中实现的激子迁移在合奏的纳米晶体。激子跃迁,创建,并伴随着光子和(或)声子发射或吸收的湮灭被认为是从他们的角度对纳米晶体的光学性质的影响。
2020-01-15 cond-mat.mes-hall
On-demand confinement of semiconductor excitons by all-optical control
在凝聚态物理中,通过建立对冷却和捕获技术的彻底控制,原子系统已经取得了显着的进展。在半导体中,这种方法也可以提供一种确定性的方法来实现利用激子气体的集体量子现象的长期目标。虽然长寿命激子简单地使用低温装置冷却到非常低的温度,但工程限制势一直是一项具有挑战性的任务。这种程度的控制是最近才实现的高要求的纳米制造工艺实现的设备。在这里,我们展示了这种技术的替代方案,并显示如何适当的光激发允许在原位操纵激子传输。我们的方法是基于光控制的注入和空间图案的电荷被困在一个场效应器件。因此,产生了电场梯度,并实现了激子偶极子的微观陷阱或反陷阱。因此,任何限制几何形状都可以通过成形激光激发的空间轮廓来实现。因此,我们成功地捕获激子气体的密度范围内的量子相关性预测在我们非常低的浴温度。
2012-02-15 cond-mat.mes-hall
Multiorbital exciton formation in an organic semiconductor
本研究结合飞秒光发射轨道层析成像与多体微扰理论,实验揭示C$_{60}$中激子的多轨道电子-空穴相干贡献,并解析其局域化、电荷转移及超快形成弛豫动力学。
2023-03-24 cond-mat.mes-hall
Tuning exciton recombination rates in doped transition metaldichalcogenides
单层过渡金属二硫属化物(TMD)是直接带隙半导体,在光子学和光电子学的高级应用中具有很大的前景。因此,了解它们的辐射和非辐射复合途径之间的相互作用不仅对基础研究至关重要,而且对未来纳米级片上器件的设计也至关重要。在这里,我们研究了掺杂和激子-激子湮灭(EEA)之间的相互作用及其对光致发光量子产率的影响,在不同的TMD样品和相关的异质结构。我们表明,EEA阈值增加,在高掺杂的样品中,其中的辐射和非辐射的三重复合占主导地位。
2021-10-26 cond-mat.mes-hall
Manipulating matter with strong coupling: harvesting triplet excitons in organic exciton microcavities
激子-极化激元是一类具有光子和激子混合性质的准粒子,具有丰富的量子现象、新颖的光电子器件和改变材料化学性质的潜力。有机半导体由于其室温极化激元的形成而受到人们的关注。然而,在有机光电子器件内,通常是“暗”自旋-1三重态激子主导操作。这些三重态在极化激元物理学的研究中基本上被忽略了。在这里,我们证明了极化激元人口从三重态流形通过三重态-三重态湮灭,导致极化激元发射,甚至比激子发射在裸膜更长的寿命(>微秒)。这种增强来自自旋2的三重态对,由单重态裂变或三重态-三重态湮灭形成,供给极化激元。这是可能的,由于状态混合,这-在强耦合制度-导致共享的光子特性与国家正式非发射。这种“光子共享”提供了一种诱人的可能性,甚至可以收获或操纵形式上的黑暗状态。
2018-06-26 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Trion-trion annihilation in monolayer WS$_2$
单层过渡金属二硫属化物中的强库仑相互作用可以促进激子复合物之间的非平凡多体效应。激子-激子湮灭(EEA)等多体效应在该材料体系中得到了广泛的研究。然而,对于带电激子(或trion)的类似效应,即trion-trion湮灭(TTA),预期由于排斥性的类电荷而被相对抑制,并且迄今为止尚未在这样的层状半导体中观察到。在单层WS $_2$中,通过“反交叉”的行为,通过依赖于栅极的调谐的三振子和带电双激子之间的光谱重叠,在这里,我们提出了一个实验观察的三振子发射强度的异常抑制与栅极电压的增加。结果与时间分辨测量密切相关,并推断为一个非平凡的TTA的直接证据,从非辐射俄歇重组的明亮trion,和相应的能量共振促进暗trion的带电双激子状态。提取的俄歇系数的过程中被发现是可调的10倍,通过门依赖的调谐的光谱重叠。
2022-04-03 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Nonlocal Exciton-Photon Interactions in Hybrid High-Q Beam Nanocavities with Encapsulated MoS$_2$ Monolayers
原子薄的半导体可以容易地集成到广泛的纳米光子架构中,用于量子光子学和新型光电子器件中的应用。我们报道了\textit{free} trions在原始hBN/MoS $_2$ /hBN异质结构耦合到单模(Q $>10^4$)准0 D纳米腔的非局域相互作用的观察。相互作用系统的高激子和光子质量源于我们的集成纳米纤维方法,同时具有hBN封装和MoS $_2$单层内的最大化局部腔场振幅。我们观察到的腔-trion相互作用强度的非单调温度依赖性,一致的非局部的光-物质相互作用中的质量中心的波函数的范围是可比的腔模式体积在空间中。我们的方法可以推广到其他光学活性2D材料,开辟了利用量子光子学应用的新型光-物质相互作用机制的道路。
2022-12-25 cond-mat.mes-hall
Independence of Optical Absorption on Auger Ionization in Single-Walled Carbon Nanotubes Revealed by Ultrafast e-h Photodoping
一维半导体中的俄歇电离载流子被预言会导致强的带隙重整化。单壁碳纳米管(SWCNT)在高强度激光照射下表现出强烈的非线性光致发光(PL),这是由于激子-激子湮灭(EEA)。在EEA引起的快速俄歇电离过程中,激子离解的存在将导致强烈的非线性吸收。通过同时测量单壁碳纳米管的PL和光吸收的孤立单壁碳纳米管簇的PL饱和制度,我们给出的证据表明,俄歇电离激子不解离,但仍然绑定。
2015-08-17 cond-mat.mes-hall
Boosting quantum yields in 2D semiconductors via proximal metal plates
单层过渡金属二硫属化物(1L-TMD)作为原子级薄的直接带隙半导体具有巨大的潜力,可以用作量子光子器件的方便构建块。然而,由于TMD中的缺陷陷阱和强激子-激子相互作用而导致的激子寿命短,显著限制了这类材料的激子发射效率。在这里,我们表明,激子-激子偶极场相互作用在1L-WS2可以有效地使用超平的金膜衬底分离的多层六方氮化硼进行筛选。在这种几何结构下,由于在金属内部形成有效的镜像偶极子,偶极激子-激子相互作用变为四极-四极相互作用。抑制激子-激子相互作用导致量子产率显著提高一个数量级,这也伴随着激子-激子湮灭(EEA)速率的降低,如通过时间分辨光学测量所证实的。一个半经典模型占屏蔽的偶极-偶极相互作用定性捕获EEA对激子密度的依赖。我们的研究结果表明,TMD中的基本EEA过程可以通过近端金属屏蔽来设计,这代表了一种实现高效2D光发射器的实用方法。
2020-12-30 cond-mat.mes-hall
Electrical Control of Exciton-Polariton Condensate Josephson Junctions via Exciton Stark Effect
本文提出利用激子斯塔克效应实现激子-极化激元凝聚体约瑟夫森结的电学调控,通过Gross-Pitaevskii方程建模揭示其动力学比传统超导结更丰富,并展示光电联合调控的新研究途径。
2025-01-05 cond-mat.mes-hall cond-mat.quant-gas
Up- and Down-Conversion between Intra- and Inter-Valley Excitons in Waveguide Coupled Monolayer WSe2
在单层(1L)过渡金属二硫属化物(TMD)半导体中存在两个自旋分裂谷,支持根据自旋和谷量子数分类的多功能激子物种。虽然自旋为0的谷内激子(称为“亮”激子)很容易观察到,但其他类型的激子,如自旋为1的谷内激子(自旋为暗)和自旋为0的谷间激子(动量为暗)更难以获得。在这里,我们开发了波导耦合1L二硒化钨(WSe2)设备来探测这些激子物种。特别是,TM耦合到原子层的面外偶极矩使我们不仅能够有效地收集,而且还共振填充自旋1暗激子,有望开发具有长谷寿命的设备。我们的工作揭示了几个上转换过程,带来了一个复杂的耦合网络连接自旋0和自旋1谷内和谷间激子,表明谷间散射和自旋翻转是非常常见的过程中的原子层。这些实验结果加深了我们对二硒化钨激子物理的理解,并说明平面光子器件能够利用TMD半导体中的多功能激子物种。
2020-07-21 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Excitonic emission of monolayer semiconductors near-field coupled to high-Q microresonators
我们提出的量子产率测量单层$\textrm{WSe}_2$(1 L- $\textrm{WSe}_2$)集成高Q($Q>10^6$)光盘腔,使用一个有效的($η>$ 90%)近场耦合方案的基础上的锥形光纤。激子发射的耦合通过将1 L-WSe $_2$放置到倏逝腔场来实现。这将微谐振器的高固有品质因数($Q>10^6$)保持在1 L-WSe的带隙以下$_2$。腔量子产率的非线性激发功率依赖性与激子-激子湮灭模型一致。腔量子产率为$\textrm{QY}_\textrm{c}\sim10^{-3}$,与在\textit{broad emitter}状态下的操作一致(即,1 L-WSe $_2$的发射寿命显著短于裸腔衰减时间)。该方案可以作为一个精确的测量工具,分层材料的激子发射到腔模式,无论是在平面和平面外的激发。
2017-10-11 cond-mat.mes-hall
Biexciton, single carrier, and trion generation dynamics in single-walled carbon nanotubes
本文研究了半导体单壁碳纳米管中的自由载流子光生和多载流子束缚态,如双激子和三离子(电离激子)。用飞秒脉冲进行的泵浦和探测测量揭示了载流子之间的强库仑相互作用对它们的动力学的影响。双激子形成的激子人口的光跃迁的结果在诱导的吸收线(结合能130毫电子伏)。激子-激子湮灭过程显示出在高密度下朝向可以从纳米管驱逐载流子的俄歇过程演变。剩余的载流子由于形成三电子而引起诱导吸收(结合能190 meV)。这些特征显示了激子和自由载流子种群的动态。
2013-02-06 cond-mat.mes-hall
Upconverted electroluminescence via Auger scattering of interlayer excitons in van der Waals heterostructures
载流子-载流子相互作用的有趣物理学同样影响发光器件的操作,激发了对高密度激发载流子的半导体结构的研究,这是在大泵浦速率或具有长寿命电子-空穴对的系统中可达到的极限。通过向WSe $_2$ /MoS $_2$ II型异质结构中电注入载流子,我们建立了大量典型的光学沉默层间激子。在这里,我们揭示了它们的发射光谱,并表明发射能量是可调的所施加的电场。当通过在WSe $_2$和MoS $_2$之间引入hBN间隔物来抑制辐射复合速率而进一步增加粒子数时,俄歇型和激子-激子湮灭过程变得重要。这些过程被跟踪的上转换发射的观察表明,在非辐射俄歇过程中获得能量的激子可以恢复和辐射重组。
2019-05-24 cond-mat.mes-hall
Resonantly excited exciton dynamics in two-dimensional MoSe$_2$ monolayers
本文报道了在300 ~ 77 K温度范围内,用三脉冲四波混频(FWM)共振激发和探测的单层MoSe $_2$中激子和三重子密度动力学。一个多指数的三阶响应函数的振幅和相位的外差检测四波混频信号,包括四个衰减过程被用来模拟的数据。我们提供了一个一致的解释内的内在能带结构,不需要包括外部的影响。我们发现一个激子的辐射寿命在亚皮秒范围内一致的最近报道。在主要的辐射衰减之后,剩余的激子密度,已经从最初激发的亮辐射态通过激子-声子散射或无序散射到不同性质的暗态,显示出较慢的动力学,覆盖10 ps到10 ns的时间尺度。这包括具有较大面内动量的直接亮跃迁,以及到间接暗态的间接暗跃迁。我们发现,激子-激子湮灭是不相关的观察到的动力学,从以前的发现在非共振激发下的方差。在77 K下的trion密度揭示了1 ps量级的衰减,类似于对激子所观察到的。在几十皮秒之后,trion动力学类似于激子的动力学,表明trion电离发生在这个时间尺度上。
2017-04-17 cond-mat.mes-hall
Coulomb-bound four- and five-particle valleytronic states in an atomically-thin semiconductor
作为承载量子化角动量的紧密结合的电子-空穴对的宿主,过渡金属二硫属化物的原子薄半导体提供了用于光学寻址谷自由度的吸引人的平台。特别是,在这些系统中的中性和带电激子的valleytronic属性已被广泛研究。与此同时,涉及更多粒子的相关量子态至今仍是难以捉摸和有争议的。在这里,我们提出的实验证据valleyronic四粒子双激子和五粒子激子,在高品质的单层钨二硒样品。通过电荷掺杂,热激活,和磁场调谐测量,我们确定的双激子和激子trion的光学发射绑定相对于明亮的激子和trion分别。此外,无论是双激子和激子-trion谷间束缚态涉及暗激子,从而产生的排放量与大,负谷极化,而不是众所周知的双粒子激子。我们的研究为利用高阶激发构建谷电子量子器件提供了新的机会。
2018-02-28 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Nonlinear Photoluminescence Excitation Spectroscopy of Carbon Nanotubes: Exploring the Upper Density Limit of One-Dimensional Excitons
利用非线性光致发光激发光谱研究了单壁碳纳米管中高密度激子的发光特性。随着激发强度的增加,由不同手性引起的所有发射峰在强度上显示出明显的饱和。每个峰都表现出与激发波长无关的饱和值,表明每个纳米管物种的激子密度都有上限。我们开发了一个理论模型的基础上激子扩散和激子-激子湮灭,成功地再现了饱和行为,使我们能够估计激子密度。这些估计的密度被发现仍然是大大小于预期的莫特密度,即使在饱和状态下,与传统的半导体量子线。
2008-04-20 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Interaction-driven transport of dark excitons in 2D semiconductors with phonon-mediated optical readout
本文研究二维过渡金属二硫属化物中暗激子的长程输运,证明其排斥驱动传播可在非均匀样品中扩散数微米,并结合手性声子介导的光学读出,提出新型激子器件概念。
2023-04-10 cond-mat.mes-hall cond-mat.quant-gas
Highly Efficient Exciton Modulation in MoSe$_2$/PdSe$_2$ Heterostructures
University of Crete(克里特大学);Foundation for Research and Technology-Hellas(希腊研究与技术基金会);Friedrich Schiller University Jena(耶拿弗里德里希·席勒大学);Politecnico di Milano(米兰理工大学);University of Chemistry and Technology Prague(布拉格化工大学);National Institute for Materials Science(国家材料科学研究所)
通过层间电子耦合有效调控激子分布,提升二维半导体的发光效率,无需化学修饰或应变。
2026-05-18 cond-mat.mes-hall
Exciton Superposition across Moiré States in a Semiconducting Moiré Superlattice
本研究构建角度对齐的三层WSe₂/单层WS₂莫尔异质结,利用外电场调控层间与层内激子杂化,实现不同莫尔位点层间激子的叠加,为量子信息科学提供新策略,开辟扭转电子学新方向。
2023-08-21 cond-mat.mes-hall
Spin-dependent recombination mechanisms for quintet bi-excitons generated through singlet fission
本文研究了单态裂变产生的五重态双激子的自旋依赖复合机制,提出两种理论模型并与宽带光探测磁共振谱对比,发现受三重态系间窜越启发的模型能准确重现实验光谱,从而定量理解主导自旋复合过程并估算非平衡自旋布居数。
2023-03-10 cond-mat.mes-hall
Inhibited nonradiative decay at all exciton densities in monolayer semiconductors
大多数光电子器件在高光生载流子密度下工作,其中所有半导体都遭受增强的非辐射复合。非辐射过程成比例地降低光致发光(PL)量子产率(QY),这是一种直接决定最大器件效率的性能指标。虽然过渡金属二硫属化物(TMDC)单层膜在低激子密度下表现出接近统一的PL QY,但由van-Hove奇异性(VHS)增强的非辐射激子-激子湮灭(EEA)在高激子密度下迅速降低其PL QY,并限制了其在实际应用中的实用性。在这里,通过施加小的机械应变(<1%),我们规避VHS共振,并大大抑制EEA在单层TMDC,导致在所有激子密度接近统一的PL QY,尽管存在高的原生缺陷密度。我们的发现可以使发光器件在所有亮度下保持高效率。
2021-07-22 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Layer-Dependent Phonons, Excitons, and Magneto-Optical Phenomena in CrSBr: A Mini Review
National Center for Nanoscience and Technology(中国科学院国家纳米科学中心);University of Chinese Academy of Sciences(中国科学院大学);University of Warsaw(华沙大学);CNRS–UGA–UPS–INSA–EMFL(法国国家科学研究中心-格勒诺布尔阿尔卑斯大学-图卢兹第三大学-INSA图卢兹-东洛林大学);University of Sapienza(罗马第一大学)
本文综述了二维磁性材料CrSBr从块体到单层的层依赖声子、激子及磁光性质,涵盖晶体结构、自旋-声子耦合与激子景观,并展望其在自旋电子学等领域的应用前景。
2026-09-09 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Manipulation of Exciton Dynamics in Single-Layer WSe2 Using a Toroidal Dielectric Metasurface
最近的进展,新兴的原子薄过渡金属二硫属化物半导体与强大的光-物质相互作用和可调的光学性能提供了新的方法,实现新的材料功能。耦合二维半导体与全介电共振纳米结构代表了一个特别有吸引力的机会,在近场和远场制度操纵光学性质。在这里,通过将单层WSe 2和氧化钛(TiO 2)介电超颖表面与环形谐振相结合,我们在室温和低温下实现了超过一个数量级的强激子发射增强。此外,我们可以通过使用温度来调整激子和环形共振的光谱重叠来控制激子动力学和湮灭,从而使我们能够选择性地增强Purcell效应。我们的研究结果提供了丰富的物理洞察耦合与环形介电超颖表面的单层TMD中的强光-物质相互作用,具有重要的意义,光电子学和光子学应用。
2021-11-08 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Femtosecond Hot-Exciton Emission in a Ladder-Type pi-Conjugated Rigid-Polymer Nanowire
热激子通常是固相的初始元激发产物,特别是在低维光子材料中,这是所有后续过程的瓶颈。热激子发射(HExEm)的测量是一个巨大的挑战,由于快速EK弛豫,因此非常微弱的瞬态发射。本文报道了利用飞秒时间分辨荧光光谱首次在准一维π共轭有机刚性棒量子纳米线MeLPPP(methyl-substituted ladder-type poly(para-phenylenes))的薄膜中清晰地观测到飞秒HExEm。结果表明,来自冷却热激子的清晰的HExEm具有~500至~800 fs的寿命,并且由于这种超短停留时间而伴随非常弱的密度依赖的单重态-单重态湮灭(SSA)。
2012-04-23 cond-mat.mes-hall physics.chem-ph physics.optics
Optical valley Hall effect for highly valley-coherent exciton-polaritons in an atomically thin semiconductor
自旋-轨道耦合是将载流子的自旋与其动量联系起来的基本机制。同样地,在光学领域中,合成的自旋轨道耦合是可获得的,例如,通过在光子材料中设计光学各向异性。这两种方法,类似地,都产生了直接利用自旋和极化作为信息载体来制造设备的可能性。过渡金属二硫属化物的原子薄层提供了一种新的材料平台,该平台有望为自由载流子、双粒子激发(激子)以及光子提供固有的自旋谷霍尔特性。在这样的材料中,激子的自旋与它出现的倒易空间中的高对称点密切相关。在这里,我们证明,自旋,因此谷选择性传播是可访问的原子薄层的MoSe 2,这是强耦合到微腔光子模式。我们设计了一个线状装置,在那里我们可以清楚地跟踪流动,以及激子-极化激元沿通道扩展的螺旋度。通过激发K和K标记的极化激元的相干叠加,我们观察到极化激元云的谷选择性膨胀,既没有任何外加磁场,也没有相干瑞利散射。与TMDC激子的谷霍尔效应不同,所观察到的光学谷霍尔效应(OVHE)显著地发生在宏观尺度上,并且清楚地揭示了在自旋谷锁定光子器件中的应用潜力。
2019-02-20 cond-mat.mes-hall cond-mat.quant-gas
Exciton diffusion in monolayer semiconductors with suppressed disorder
单层半导体中的紧束缚激子是研究中性准粒子二维传播的一个通用平台。然而,由于对周围环境的高度敏感性,它们的内在特性可能会被空间能量波动严重掩盖。在这里,我们利用六方氮化硼中各个层的封装来强烈抑制环境紊乱。激子的扩散,然后直接监测使用时间和空间分辨发射显微镜在环境条件下。我们一直发现非常有效的传播与线性扩散系数高达10\,cm $^2$ /s,对应的室温有效迁移率高达400\,cm $^2$ /Vs以及快速扩散和短的人口寿命之间的相关性。在高密度,我们检测到不同的签名的多粒子相互作用和强烈抑制俄歇激子-激子湮灭的后果。分析和数值理论方法相结合,提供全面了解所观察到的线性和非线性传播现象的途径。我们强调暗激子状态的作用,并提出了一种机制,扩散促进自由电子空穴等离子体从熵电离激子。
2020-03-20 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Theory of High-Temperature Superfluorescence in Hybrid Perovskite Thin Films
本研究阐明了混合钙钛矿薄膜中高温超荧光的机制,通过准2D Wannier激子与声子的Frohlich相互作用模型,证明了其相干态超辐射特性在扰动下的稳定性。
2024-08-27 cond-mat.mes-hall physics.optics
Strongly coupled magneto-exciton condensates in large-angle twisted double bilayer graphene
本研究在约10°扭转的无绝缘层双层双层石墨烯中观测到强耦合激子凝聚体,利用大动量失配抑制隧穿实现极端耦合,揭示其低能激发形式与朗道能级、载流子类型相关,为量子玻色相研究提供新平台。
2024-05-20 cond-mat.mes-hall
Harnessing the polar vortex motion in oxide heterostructures
本研究通过施加局部脉冲电场和拖尾偏压场,实时观察并操控PbTiO3/SrTiO3异质结构中的极性涡旋运动,实现可逆移动与稳定重塑,为下一代纳米电子器件奠定基础。
2025-09-07 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Fermi-edge exciton-polaritons in doped semiconductor microcavities with finite hole mass
二维半导体量子阱与光腔之间的耦合产生了光-物质复合激发,即激子-极化激元。这些通常是在导带为空时测量的,使得单极化子物理学成为一个简单的单体问题。在有限导带的情况下,情况就大不相同了,单个激子的产生或湮灭涉及费米海的多体振荡。最近的实验表明,在这一制度的激子极化激元光谱的强烈修改。以前的理论研究涉及非零费米能量主要依赖于一个不动的价带空穴的无限质量的近似,这是适合于低迁移率的样品,对于高迁移率的样品,需要考虑一个移动的空穴大,但有限的质量。为了弥合这一差距,我们提出了一个分析图解的方法,并解决了一个模型与短程(屏蔽)电子-空穴相互作用,研究它在两个互补的制度。我们发现,有限的空穴质量有相反的影响激子极化激元光谱在两个制度:在第一,费米能量远小于激子结合能,激子的功能增强的有限质量。在第二个政权,费米能量远大于激子结合能,有限质量效应切断激子的极化激子光谱中的功能,在定性与最近的实验。
2017-10-27 cond-mat.mes-hall cond-mat.str-el