Petahertz Spintronics
电磁现象与电磁现象之间的神秘耦合是推动现代电磁学发展的谜团之一。今天，超短激光脉冲的完全受控电场演化允许直接和超快地控制物质的电子特性，并且是光波电子学的基石。与此形成鲜明对比的是，由于光和自旋之间没有一阶相互作用，物质的磁性只能在慢得多的几十飞秒时间尺度上间接地受到光激发序列的影响，然后重新排列自旋结构。在这里，我们记录了一个数量级更快的磁开关与亚飞秒响应时间通过启动光激发与近单周期的激光脉冲在铁磁层堆叠。展开动力学实时跟踪一种新的阿秒时间分辨磁性圆二色性（阿托-MCD）检测方案揭示光诱导自旋和轨道动量转移（OISTR）与光场驱动的电荷迁移同步。在与从头算量子动力学建模，我们展示了这种机制如何提供同步控制的电子和磁性的自旋电子功能的核心。这第一次化身的attomagnetism观察光场相干控制的自旋动力学在初始的非耗散的时间制度，并铺平了道路，走向相干自旋电子应用与Petahertz时钟速率。
2018-12-18 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph physics.optics
Polarization-state-resolved high-harmonic spectroscopy of solids
对亚光周期电子和结构动力学敏感的阿秒计量学为凝聚态物质的超快光谱学开辟了新的途径。利用强光波来精确控制晶体中极快的载流子动力学，对下一代以千兆赫带宽工作的电子器件和设备来说，具有很大的希望。载流子动力学可以产生高次谐波的驱动光场延伸到极紫外区域。在这里，我们介绍了固体的偏振态分辨高次谐波光谱，它提供了更深入的了解电子和结构动力学发生在一个单一的光周期。从硅和石英样品进行高次谐波产生测量，我们证明了从固体发射的高次谐波的偏振态不仅由晶体对称性决定，但可以动态控制，作为交织的带间和带内电子动力学的结果，负责谐波产生。我们利用这种偏振-动力学对偶性，从椭圆偏振驱动脉冲有效地产生圆偏振谐波。我们的实验结果支持从头计算模拟，提供明确的证据的微观起源的现象。这种光谱技术可能会在未来的新量子材料，如强相关材料的研究中找到重要的应用。明亮的圆偏振谐波在极紫外区的紧凑源将推进我们的工具，手性系统，磁性材料和二维材料的光谱谷选择性。
2018-05-26 physics.optics
Programmable high-harmonic emission in solids through photon pathways
Advanced Research Center for Nanolithography（先进纳米光刻研究中心）；Max-Born-Institute for Nonlinear Optics and Short Pulse Spectroscopy（马克斯·玻恩非线性光学与超短脉冲光谱研究所）；Instituto de Ciencia de Materiales de Madrid, Consejo Superior de Investigaciones Científicas（马德里材料科学研究所，西班牙高等科学研究委员会）；Department of Physics and Astronomy, and LaserLaB, Vrije Universiteit（自由大学物理与天文系及激光实验室）
本文提出通过光子路径框架可编程控制固体中高次谐波发射，通过调节有效非线性阶数和固有发射相位实现抑制或增强，并统一了参数与非参数调制。
2026-05-22 physics.optics
Extraction of higher-order nonlinear electronic response to strong field excitation in solids using high harmonic generation
最先进的实验采用强超快光场来研究阿秒时间尺度上固体中电子的非线性响应。值得注意的是，最近的实验通过比较由强激光场诱导的非线性响应与由其他相同的弱场诱导的线性响应来检索3阶非线性极化率。同时，实验已经证明了固体中的高次谐波产生（HHG），这是一种高度非线性的过程，直到最近才在气体中观察到。HHG的高度非线性性质具有提取甚至更高阶非线性极化率项的潜力，从而表征电子系统对强场激励的整个响应。然而，到目前为止，这样的表征一直难以捉摸，由于高次谐波和非线性磁导率之间缺乏直接的对应关系。在这里，我们展示了一个政权，这样的对应关系可以清楚地作出，提取非线性极化率（第7，第9和第11）从蓝宝石的相同顺序作为测量的高次谐波。提取的高阶极化率显示出角分辨的周期性所产生的能带结构与晶体取向的变化。非线性极化率是超快光波驱动光电子学的关键，允许对信号进行拍赫兹缩放操作。我们的结果为通过激光偏振控制的多通道信号处理打开了大门。
2019-04-25 physics.optics
Extreme Ultraviolet High-Harmonic Interferometry of Excitation-Induced Bandgap Dynamics in Solids
本研究利用极紫外高次谐波干涉测量技术，通过相位锁定脉冲对探究固体中激发诱导的带隙动力学，发现带隙变化与谐波相位相关，为亚周期全光调控能带结构及拍赫兹电子应用提供新途径。
2025-02-27 cond-mat.mtrl-sci physics.optics
Impact of DC bias on Weak Optical-Field-Driven Electron Emission in Nano-Vacuum-Gap Detectors
在这项工作中，我们研究了多光子和光场隧道发射的金属表面与纳米级真空间隙。使用含时薛定谔方程（TDSE）模拟，我们发现，在这样的系统中发射的光电流的属性可以大大改变的应用程序只有几伏的直流偏置。我们发现，当与预期的纳米级金属间隙内的等离子体增强相结合时，这种直流偏压的应用显着降低了从金属表面过渡到光场驱动隧穿的阈值，并且可以充分增强发射的光电流，使其在室温下电子标记fJ超快脉冲成为可能。考虑到光电流的拍赫兹级瞬时响应，以及薄膜纳米天线器件的低有效电容（响应时间< 1 fs），利用这种来自纳米级真空间隙的偏置增强表面发射的检测器可能被证明对通信、拍赫兹电子学和超快光场分辨计量学有用。
2020-11-01 physics.app-ph physics.optics
Super-resolved Second Harmonic Generation Imaging by Coherent Image Scanning Microscopy
我们扩展图像扫描显微镜二次谐波产生（SHG）通过提取二次谐波光束的复场振幅。虽然相干图像扫描显微镜（ISM）背后的理论是已知的，但实验演示尚未建立。主要原因是朴素的强度重新分配过程不能用于相干散射，因为点扩散函数现在是针对场幅度而不是针对强度定义的。我们使用一个内联干涉仪演示超分辨相敏SHG显微镜应用ISM重新分配机制上解决的领域。该方案可以很容易地扩展到三次谐波产生和受激拉曼显微镜方案。
2021-08-21 physics.optics
Towards Single Atom Computing via High Harmonic Generation
替代计算平台的开发一直是物理学的长期目标，并且随着传统晶体管接近小型化的极限，这是一个特别紧迫的问题。一个潜在的替代范例是水库计算，它利用未知的，但高度非线性的输入数据的转换来执行计算。这样做的好处是，许多物理系统精确地表现出它们作为水库所必需的非线性输入-输出关系。因此，阻碍硅电子学进一步发展的量子效应成为水库计算机的优势。在这里，我们证明，即使是最基本的物质成分-原子-可以作为一个水库的光学计算机，由于高次谐波产生（HHG）的现象。提出了一种用于分类问题的单原子计算机原型，其中分类模型的参数被映射到光学元件。我们数值模拟表明，这种“全光”计算机可以成功地分类数据的准确性，是强烈依赖于动态非线性。这可能会为开发拍赫兹信息处理平台铺平道路。
2023-02-07 physics.atom-ph physics.optics
High-Harmonic Spectroscopy of Coherent Lattice Dynamics in Graphene
固体的高次谐波光谱学是一种强有力的工具，它提供了对固体的电子结构和超快电子响应的访问，从它们的能带结构和态密度，到相变，包括拓扑边缘态的出现，到PetaHertz电子响应。然而，尽管取得了这些成功，高次谐波光谱几乎没有被应用到分析相干飞秒晶格振动的作用，在阿秒电子响应。在这里，我们研究了单层石墨烯中的相干声子激发，以展示如何使用高次谐波光谱来检测相干晶格动力学，特别是纵向和横向光学声子模式对电子响应的影响。面内声子模的相干激发导致在所发射的谐波辐射的光谱中出现边带。我们表明，光谱位置和边带发射的偏振提供了一个敏感的探头与激发声子模式的动力学对称性。我们的工作带来了高次谐波光谱学的关键优势-亚飞秒到几十飞秒的时间分辨率的组合-探测声子驱动的电子响应及其对固体动力学对称性的依赖性的问题。
2022-07-21 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Time-resolved high harmonic spectroscopy of dynamical symmetry breaking in bi-circular laser fields
高次谐波产生的双圆方案，它结合了两个频率比为2：1的反向旋转的圆形场，最近允许产生高次谐波，基本上是圆偏振，开辟了超快手征研究的道路。该方案产生的谐波线在3N + 1和3N + 2倍的基本驱动频率，而3N线是禁止的，由于三重对称的字段。一般认为，在这些禁戒谐波线上经常观察到的信号来自驱动场的轻微椭圆性，这打破了三重对称性。我们发现，这既不是唯一的，也不是主要的机制负责。甚至对于完美的圆形长驱动脉冲也可以观察到禁戒线。我们表明，他们编码的子周期电子动力学的生成过程中发生的丰富信息。通过改变两个驱动器之间的时间延迟和相对强度，我们证明了当二次谐波先于基本场或比基本场更强时，系统的动力学对称性被束缚在里德伯轨道中的电子打破（即，弗里曼共振），而被禁止的谐波线是这一点的见证。
2017-07-18 physics.optics
Observation of light driven band structure via multi-band high harmonic spectroscopy
本文提出利用多能带高次谐波全光光谱方法，探测强光场驱动下晶体相邻导带间带隙的激光诱导闭合，从而揭示强驱动晶体中非线性光与物质相互作用与有效能带结构亚周期改变之间的联系。
2023-09-22 cond-mat.mes-hall physics.optics
Uncovering Extreme Nonlinear Dynamics in Solids Through Time-Domain Field Analysis
由于出现了灵敏的，片上技术的拍赫兹尺度的光场采样的谐波场的时域分析与子周期的分辨率，现在是实验上可行的。我们演示了如何这样一个时域，场分辨分析揭示了极端的非线性电子动力学负责固体内的高次谐波产生。利用含时密度泛函理论模拟了近中红外波形驱动下固态带隙系统的谐波产生。特别注意的制度，带内和带间发射机制发挥了关键作用，在塑造的非线性响应。我们表明，谐波辐射场的时域分析确定的非线性光产生的带内和带间动力学过程之间的相互作用。通过进一步的分析，我们表明，变化的主导发射制度后，可以发生轻微的变化，峰值驱动强度和中心驱动波长。谐波场的时域分析还首次揭示了在驱动脉冲包络的时间窗口内主导发射机制快速变化的可能性。最后，我们研究的实验可行性进行时域分析的谐波场与子周期分辨率使用现实的参数。
2022-10-14 cond-mat.other physics.comp-ph physics.optics
Multielectron interference of intraband harmonics in solids
固体中的高次谐波产生为我们提供了紧凑和相干的紫外光源。我们的模拟说明了异常的谐波产量的驱动或预激励脉冲的强度依赖。提出了一个多电子干涉模型来揭示极端非线性光学现象的机理。我们发现，$k$解决的带内谐波表现出不同的对称性，相位和振幅，这可以通过使用共振预激发脉冲观察。通过求解半导体Bloch方程得到的干涉极小值的位置与我们的$k$ -分辨半经典模型得到的干涉极小值的位置一致。这种干涉模型可以帮助我们探测$k$的能带结构，优化固体谐波过程的超快电子-空穴动力学。
2019-09-05 physics.optics
All-optical frequency resolved optical gating for isolated attosecond pulse reconstruction
我们展示了一种精确表征阿秒极紫外脉冲的全光学方法。采用强驱动脉冲和适当的选通技术，从高次谐波中产生孤立的阿秒脉冲。当弱场与驱动器同步时，它通过改变电子轨迹的累积相位来扰动谐波产生过程。受扰谐波谱可以表示为未受扰偶极子和相位门的卷积，这意味着使用传统的频率分辨光学门方法完全重建孤立的阿秒脉冲的有效性。这种原位测量方法避免了广泛使用的阿秒拖尾测量中的中心动量近似，为孤立的阿秒脉冲提供了一种简单可靠的测量方法。
2019-11-15 physics.optics
Analytical formulation for the modulation of the time-resolved dynamical Franz-Keldysh effect by the electron excitation in dielectrics
给出了考虑电子激发的超导体子周期调制（SCM）的解析表达式。SCM不仅对时间分辨的动态Franz-Keldysh效应（Tr-DFKE）敏感[T. Otobe等人，Phys.Rev.B93，045124（2016）]，这是没有电子激发的非线性响应，但也有激发的电子。电子的激发增强了对抽运激光频率的偶次谐波调制，并产生了奇次谐波分量。SCM的新方面是i）由泵浦激光器激发的电子与由探测脉冲激光器激发的电子之间的干涉和ii）由泵浦激光器封装的所产生的波的振荡的结果。当探测脉冲和抽运脉冲偏振方向平行时，偶次谐波的增强和奇次谐波调制的产生出现。然而，如果极化是正交的，从电子激发产生的效果变得很弱。通过比较抛物线带模型和余弦带模型，发现电子在强激光场中的运动是准自由粒子。
2017-11-13 physics.optics
Advances in high-order harmonic generation sources for time-resolved investigations
本文综述了基于高次谐波产生的极紫外光源的主要研究方向，并将其应用于时间分辨光谱学中。一些实验和理论工作将讨论在连接良好的阿秒技术。在这种情况下，我们提出了独特的可能性，提供了时间分辨的调查阿秒时间尺度的新的极端光基础设施阿秒光脉冲源，这是目前正在建设中。
2019-02-26 physics.atom-ph physics.optics
All-optical reconstruction of valley polarization through helicity-resolved high-harmonic generation
College of Physics Science and Technology, Hebei University（河北大学物理科学与技术学院）
该研究针对带隙石墨烯与单层MoS₂，提出通过螺旋度分辨高次谐波信号的全光方案重构谷极化，证实手性高次谐波发射可作为超快谷依赖载流子动力学的全光探针。
2026-09-01 physics.atom-ph physics.optics
Evidence of coherence in strong-field electron photoemission from a semiconductor
强场量子电子学正在成为信息处理的潜在候选者，但相干与退相干仍然是该概念的主要关注点。在过去的十年中，带隙材料中的强场相干过程导致了半导体、千兆赫电子学或强场量子态中高次谐波的出现。然而，亚光学循环驱动的电子的相干行为从来没有被直接观察到。我们在这里报告的实验证据的相干超短发射的超热电子从纳米结构的半导体。我们的方法使用亚波长的电场增强定位的电子发射在一个纳米级的斑点。我们发现类似的电子发射从金属nanotips在强场制度，一个主题，在过去的十年中，已经打开了一个广阔的应用领域。电子光谱显示奇数和偶数谐波驱动飞秒激光频率，电子发射的相干性和它们的阿秒定时的签名。我们的研究结果完成了我们的知识，在半导体相干强场过程的现象和开放的观点，为未来的量子设备的产生在强场制度。
2023-01-06 physics.atom-ph physics.optics
Time-Resolved Momentum Microscopy with a 1 MHz High-Harmonic Extreme Ultraviolet Beamline
基于激光的高重复频率极紫外（EUV）光源和多维光电子能谱学的最新进展使新一代时间分辨光电子能谱实验得以建立。在这里，我们提出了一种由1 MHz飞秒极紫外桌面光源驱动的时间分辨动量显微镜装置，该光源针对产生26.5 eV光子进行了优化。该装置提供了同时访问的光电子的动能和面内动量的时间演化。我们讨论的机会和限制，我们的新实验的基础上，一系列的静态和时间分辨测量石墨烯。
2020-07-01 physics.app-ph physics.optics
100% Reliable Algorithm for Second-Harmonic-Generation Frequency-Resolved Optical Gating
我们展示了一种新的算法方法的二次谐波产生（SHG）频率分辨光学门控（FROG）超短脉冲测量技术，总是收敛，对于复杂的脉冲，也快得多。它利用Paley-Wiener定理直接从测量道中恢复精确的脉冲频谱（所需信息的一半）。它还使用多重网格方法，允许算法在早期迭代中对较小的阵列进行操作，并仅在最后几次迭代中对完整的阵列进行操作。我们在超过25，000个随机生成的复合脉冲上测试了这种方法，产生了添加了噪声的SHG FROG轨迹，并且在所有情况下都实现了收敛到正确的脉冲。此外，对于时间带宽积高达100的极其复杂的脉冲，对应于极其复杂的轨迹，收敛时间不到一半。
2019-02-02 eess.SP physics.optics
Dispersion-free monochromatization method for selecting a single-order harmonic beam
提出了一种利用多层膜反射镜实现多阶高次谐波单色化的方法。利用该方法设计的多层膜反射镜实现了从多阶谐波光束中提取单阶谐波，在软X射线波段具有宽带可调性和高反射率。此外，所提出的单色化方法可以保持飞秒到阿秒的脉冲宽度的反射光束。该装置对于需要高次谐波光束的超快软X射线实验，如飞秒/阿秒、时间分辨、泵浦-探测光谱学，非常有用。
2015-02-18 physics.optics
Quantum Trajectory Separation and Attosecond Mapping in Liquid High-Harmonic Generation
Wuhan National Laboratory for Optoelectronics and School of Physics, Huazhong University of Science and Technology（华中科技大学光电国家实验室和物理学院）；School of Mathematics and Physics, China University of Geosciences（中国地质大学数学与物理学院）；Hubei Key Laboratory of Optical Information and Pattern Recognition, Wuhan Institute of Technology（武汉工程大学湖北省光学信息与模式识别重点实验室）
本研究通过实验揭示液相HHG中多个量子轨迹的存在，并展示了轨迹解析的能量-时间映射，为阿秒分辨光谱研究提供了新基础。
2026-02-03 physics.optics
Determination of Plasma Properties in Liquid Jets Through Time-Resolved Experiments on Third Harmonic Reflection Dynamics
本文基于三次谐波反射动力学的时间分辨实验和 Keldysh 理论，研究了水、乙醇和异丙醇液体射流的等离子体形成过程与性质，发现异丙醇射流具有最高的反射率、密度和频率，有助于推进太赫兹等等离子体辐射源研究。
2024-01-29 physics.optics physics.plasm-ph
Frequency comb UV spectroscopy with one million resolved comb lines
本研究利用双梳紫外光谱技术，在325-342 nm和372-410 nm波段分别分辨出约50万和100万条间隔80 MHz的梳齿线，实现了高分辨率紫外光谱测量。
2024-07-16 physics.optics
Highly selective chiral discrimination in high harmonic generation by dynamical symmetry breaking spectroscopy
我们提出并数值模拟了一种新的非常稳健和高选择性的飞秒时间分辨手征光谱方法，使用高谐波产生（HHG）。该方法基于手性介质的动力学对称性破缺，并且仅依赖于强烈的电偶极跃迁，而不依赖于电偶极和磁偶极的相互作用。对称性破缺导致以另外的“禁止”谐波形式的强手性信号的发射（即，不从非手性介质发射）。这些手性禁止谐波的强度与介质的对映体过量直接相关，从而产生手性选择性。相反，“允许的”谐波的强度是手性无关的，因此它们可以用作参考，以提供从单个测量的手性选择性，不像以前的时间分辨方案，需要多次测量。我们展示了数值96%的歧视水平，从微观气相排放，远远优于以前的时间分辨方法（选择性应进一步提高时，HHG过程的相位匹配）。我们希望新的方法能产生精确的桌面表征的手性介质在气相中，并为高灵敏度的时间分辨超快探测的动态手性过程。
2018-07-07 physics.chem-ph physics.optics
Spectrally resolved single-shot wavefront sensing of broadband high-harmonic sources
波前传感器是表征极紫外辐射相干光束的重要工具。然而，传统的哈特曼型传感器不允许对光束中可能存在的不同光谱分量进行独立的波前表征，这限制了它们对于固有宽带高次谐波产生（HHG）源的适用性。在这里，我们介绍了一个波前传感器，测量波前的所有谐波在HHG光束在一个单一的相机曝光。通过在不同方向上用透射光栅代替掩模孔，我们同时检测谐波波前和光谱，并获得对时空结构如脉冲波前倾斜的灵敏度。我们展示了传感器的能力，通过并行测量的波长范围在25和49 nm之间的9个谐波的波前，高达λ/32的精度。
2017-12-12 physics.app-ph physics.ins-det physics.optics
Crystal-momentum-resolved contributions to multiple plateaus of high-order harmonic generation from band-gap materials
我们研究了晶体动量分辨对带隙材料中高次谐波产生（HHG）的贡献，并确定了HHG光谱的第一和更高平台的相关初始晶体动量。我们这样做，通过使用一维线性链的时间依赖的密度泛函理论模型。我们引入了线性链模型无限扩展极限的自洽周期处理方法，这为在单激活电子近似下模拟和讨论完美晶体的高次谐波提供了一种方便的方法。多平台的光谱特征阐明了半经典k空间轨迹分析与多个导带考虑。在所考虑的激光相互作用制度中，超过第一个截止的多个平台被发现主要源于初始晶体动量远离伽马点（k = 0）的电子，而初始晶体动量位于伽马点周围的电子负责在第一个平台的谐波。我们还表明，类似的结果可以从计算中得到使用一个足够大的有限模型，证明模仿相应的无限周期极限的能带结构和HHG光谱。
2020-08-28 physics.atom-ph physics.optics
Multi-color Wavefront Sensor using Talbot effect for High-order Harmonic Generation
本文提出并首次验证了基于Talbot效应的多色波前测量新方法，可在单次扫描中重建三个谐波的波前，为研究高次谐波产生中的多色波前及阿秒脉冲形成的超快动力学提供了新工具。
2024-02-06 physics.optics
Space-time resolved simulation of femtosecond nonlinear light-matter interactions using a holistic quantum atomic model: Application to near-threshold harmonics
我们介绍了一种新的计算方法，飞秒脉冲在气体的透明区域的传播，允许在三个空间维度加时间的全分辨率，同时充分结合量子相干效应，如高次谐波产生和强场电离在一个整体的方式。这是通过利用具有δ函数势的一维模型原子来实现的，所述δ函数势允许由于基态到连续跃迁的非线性光学响应的封闭形式的解。与直接求解原子薛定谔方程相比，该方法将波函数的计算简化了一百倍以上。为了说明我们的新的计算方法的能力，我们将其应用到氙中的近阈值谐波产生的例子中，我们还提出了我们的模型和飞秒增强腔中极紫外产生的内部实验结果之间的定性比较。
2012-06-29 physics.atom-ph physics.optics
A beamline for time-resolved extreme ultraviolet and soft x-ray spectroscopy
高次谐波产生是从台式激光系统获得极紫外光的一种方便方法，几个小组正在开发利用这种简单而强大的光源进行时间分辨光谱学的实验工具。对于这些应用，高次谐波产生的亮度和稳定性是关键特征。本文着重于超快商用激光器产生极紫外脉冲的实用方面，即产生参数和在线监测以及产生产额和稳定性的分析。
2013-12-19 physics.atm-clus physics.optics
Cavity-Enhanced High-order Harmonic Generation for High-Performance Time-resolved Photoemission Experiments
本文探讨了重复频率超10 MHz的腔增强高次谐波产生（CE-HHG）在结合飞行时间光电子分析仪的先进终端站中的应用，推动了超快XUV光电子发射实验进入性能与科学探索的全新阶段。
2024-10-15 cond-mat.mtrl-sci physics.atom-ph physics.chem-ph
Bismuth Ferrite Dielectric Nanoparticles Excited at Telecom Wavelengths as Multicolor Sources by Second, Third, and Fourth Harmonic Generation
我们证明了从一个单一的电介质铋铁氧体纳米粒子在1560 nm的电信光纤激光器激发的同时产生的第二，第三和第四谐波。我们首先表征与不同的非线性阶数的光谱，激发强度的依赖性，和相对信号强度的信号。Successfully，偏振分辨的三个谐波的发射曲线的基础上，我们讨论的磁化率张量分量在不同的订单的相互作用，我们展示了如何偏振可以被用来作为一个光学手柄来控制相对的频率转换性能。
2018-03-10 physics.optics
Tunable third harmonic generation in the vacuum ultraviolet region using dielectric nanomembranes
工作在100-200-nm（6-12 eV）波长范围内的真空紫外（VUV）区的可调谐相干光源在许多研究领域中具有重要的光谱应用，包括时间分辨角分辨光电子能谱（ARPES）。激光技术的最新进展使得可见飞秒激光能够上转换到真空和极紫外区域。然而，其实验装置的复杂性和用于VUV产生的大块非线性晶体的稀缺性阻碍了其广泛应用。在这里，我们提出了使用一个独立的介电纳米膜作为一个简单而实用的方法，可调谐真空紫外产生。我们证明，三次谐波真空紫外光产生足够的强度，从市售的二氧化硅纳米膜的亚微米厚度的光谱应用下，激发与可见飞秒激光脉冲。纳米膜的亚微米厚度对于最大化VUV产生效率是最佳的，并且防止基本光束的自相位调制和光谱增宽。在157 nm波长、1 kHz重复频率下，观察到的真空紫外光子数高达10^7个/脉冲，对应的转换效率为10^-6。此外，中心VUV波长可以在146-190-nm波长范围内通过改变基波波长进行调谐。我们还探索材料和厚度依赖性的实验和计算。结果表明，介电纳米膜可以作为一种实用的非线性介质用于真空紫外光谱应用。
2020-03-25 physics.optics
Quantum Theory of Third-harmonic Generation in Epsilon-Near-Zero Materials
Tampere University（坦佩雷大学）；Boston University（波士顿大学）
本研究提出基于格林张量量子化的理论框架，推导ENZ材料三次谐波产生效率的解析解，经ITO纳米层实验验证，为量子非线性过程提供有效模型，可应用于多种量子相关领域。
2026-09-01 physics.optics
Extreme Ultraviolet-Excited Time-Resolved Luminescence Spectroscopy Using an Ultrafast Table-Top High-Harmonic Generation Source
我们提出了一个桌面极紫外（XUV）光束线测量时间和频率分辨的XUV激发光致发光（XEOL）与额外的飞秒分辨率XUV瞬态吸收光谱功能。XUV脉冲是在惰性气体介质中使用近红外脉冲通过高次谐波产生产生的，并聚焦以激发固体样品的发光。发光被准直并被引导到条纹相机中，在条纹相机中，其光谱分量以皮秒时间分辨率被时间分辨。我们的时间分辨XUV激发的发光和比较结果激发在较长波长的发光衰减为三种不同的材料：（i）水杨酸钠，一种常用的XUV闪烁体，（ii）荧光标记分子4-咔唑苯甲酸（CB），和（iii）的锆金属氧代簇标记CB，这是一种光致抗蚀剂的候选人极紫外光刻。我们的研究结果建立了时间分辨XEOL作为一种新的技术来测量瞬态XUV驱动的现象在固态样品，并确定衰变机制的分子后XUV和软X射线激发。
2021-11-01 physics.app-ph physics.chem-ph physics.ins-det
Vibrational high-harmonics and period-doubling bifurcation probed by time-resolved electron diffraction
University of Regensburg（雷根斯堡大学）；Regensburg Center for Ultrafast Nanoscopy (RUN)（雷根斯堡超快纳米学中心）；Center for Chiral Electronics（手性电子学中心）
利用超快透射电镜中的会聚束电子衍射，实现了对纳米机械振子非线性动力学（包括Duffing行为、多模耦合和倍周期分岔）的时空映射，空间分辨率达纳米级，时间分辨率为5纳秒。
2026-06-29 physics.ins-det physics.optics
Extreme Ultraviolet Time- and Angle-Resolved Photoemission Spectroscopy with 21.5 meV Resolution using High-Order Harmonic Generation from a Turn-Key Yb:KGW Amplifier
表征和控制量子材料的电子性质需要在动量空间的大区域上直接测量非平衡电子能带结构。在这里，我们展示了一个实验装置的时间和角度分辨的光电子能谱使用高次谐波探测脉冲产生的一个强大的，中等高功率（20 W）Yb：KGW放大器与可调重复频率在50和150 kHz之间。通过驱动高次谐波产生（HHG）的基本1025 nm的激光脉冲的二次谐波，我们表明，在21.8 eV的光子能量的单谐波探测脉冲可以有效地隔离，而不使用单色器。在50 kHz下，靶上光子通量可以达到5 x 10^10光子/秒，并且测量的时间分辨率为320 fs。Yb驱动的HHG源的相对较长的脉冲持续时间使我们能够达到21.5 meV的优异能量分辨率，这是通过在150 kHz的较高重复率下使用1.5 x 10^8光子/秒的低光子通量抑制空间电荷展宽来实现的。通过测量拓扑半金属ZrSiS和拓扑绝缘体Sb 2-xGdxTe 3的设置的能力证明。
2019-12-10 cond-mat.mes-hall physics.ins-det physics.optics
rSHG: Re-scan Second Harmonic Generation Microscopy
二次谐波发生显微镜（SHG）被公认为是组织和高级材料的无标记3D可视化的强大工具，其最受欢迎的应用之一是胶原成像。虽然巨大的需求，在超分辨二次谐波成像的进展落后于在过去几年中报道的基于荧光的光学纳米显微镜的发展。在这项工作中，我们定量显示胶原组织，通过结合二次谐波成像与再扫描显微镜分辨率，超过衍射极限与~ 1.4倍成为可用。除了重扫描二次谐波发生显微镜（rSHG），我们还展示了超分辨重扫描双光子激发荧光显微镜（rTPEF）。这两种技术通过修改再扫描共聚焦显微镜（RCM）来实现，保留其初始功能，从而导致多模式rSHG/rTPEF/RCM系统。由于再扫描显微镜的简单性和灵活性，我们认为，报告的结果可能会增加依赖于超分辨非线性光学成像的应用程序的数量和性质。
2022-07-07 physics.bio-ph physics.optics
An Exciton-Polariton Fano Resonance Driven by Second Harmonic Generation
角度分辨的二次谐波产生（SHG）光谱的ZnO微丝显示特征Fano共振的激子极化激元模式的光谱附近。激子极化激元与倍频光相互作用后，输出倍频光谱出现共振增强峰，并伴随有抑制凹陷，分别源于相长干涉和相消干涉。它表明，法诺线的形状，从而法诺不对称参数q，可以通过两个通道的相移调谐。计算了相位相关的q值，该模型很好地描述了我们的实验结果。特别地，相位与q的关系揭示了关于系统动态的关键信息，例如，在量子态的叠加中定义输出SHG光谱的线形。
2019-03-05 physics.optics
Angle-resolved photoemission spectroscopy with 9-eV photon-energy pulses generated in a gas-filled hollow-core photonic crystal fiber
本文利用充气空芯光子晶体光纤中光孤子的传输特性，研究了一种新的紫外辐射源，并将其应用于角分辨光电子能谱（ARPES）。只有几μJ能量的近红外飞秒脉冲在充气光纤内产生5.5至9 eV的真空紫外（VUV）辐射。这些脉冲被用来测量的拓扑绝缘体Bi 2 Se 3的能带结构的信噪比与高次谐波从气体射流获得。两个数量级的效率增益承诺在数百kHz甚至MHz的重复率下进行时间分辨的ARPES测量，光子能量覆盖大多数材料的第一布里渊区。
2015-04-28 physics.optics
Attosecond quantum optics
University of Arizona（亚利桑那大学）；James C. Wyant College of Optical Sciences, University of Arizona（亚利桑那大学詹姆斯·C·怀恩特光学科学学院）；ICFO–Institut de Ciencies Fotoniques, The Barcelona Institute of Science and Technology（ICFO-光子科学研究所，巴塞罗那科学技术研究院）；Department of Physics & Astronomy, University College London（伦敦大学学院物理与天文学系）
该研究探索了阿秒尺度下量子光学的动态特性，通过操控超快压缩光场揭示了量子不确定性的时间分布对高谐波发射的影响，并展示了超快压缩光在光电导中的量子耦合应用。
2026-03-31 physics.app-ph physics.optics quant-ph
Angle-resolved non-resonant two-photon single ionization of argon using 9.3 eV photons produced via high harmonic generation
对中性氩原子的单色双光子单价非共振光电离动力学进行了实验研究。利用高次谐波产生的9.3eV光子和三维动量成像光谱仪，我们同时探测到了非共振双光子电离产生的光电子和离子。来自$3p$轨道的光电离产生具有$p$和$f$分波分量的光电子散射波函数，其干扰并导致具有垂直于VUV偏振的峰值振幅的光电子角分布。本文的结果与两组理论计算结果[Pan，C. & Starace，A. F.（1991年）。$\textit{Physical Review A}$，44（1），324.，和Moccia，R.，Rahman，N. K.，& Rizzo，A.（1983年）。$\textit{Journal of Physics B: Atomic and Molecular Physics}$，16（15），2737.]表明电子-电子关联对双光子电离动力学有明显的贡献。
2020-08-26 physics.atom-ph physics.optics quant-ph
Ultrafast 1 MHz vacuum-ultraviolet source via highly cascaded harmonic generation in negative-curvature hollow-core fibers
真空紫外（VUV）光对于分子和材料的研究至关重要，但在VUV区域以高重复率产生飞秒脉冲已被证明是困难的。在这里，我们演示了在负曲率空芯光纤中使用高度级联的四波混频过程以MHz重复率高效产生VUV光。偶次和奇次谐波都产生到第15次谐波（69 nm，18.0 eV），具有~40 meV的高能量分辨率。与直接高次谐波产生相比，这种高度级联的谐波产生过程需要较低的峰值强度，因此可以在较高的重复率下工作，由紧凑设置中的稳健的~10 W光纤激光器系统驱动。此外，我们提出了数值模拟，探索高度级联谐波产生的基本能力和时空动态。这种真空紫外光源可以增强分子和量子材料光谱学的能力，如光电离质谱和时间、角度和自旋分辨光电子谱。
2020-07-07 physics.optics
Field-driven helicity in solid-state high-harmonic generation
Universidad de Panamá（巴拿马大学）；Pohang University of Science and Technology（浦项科技大学）；Friedrich-Schiller-Universität Jena（耶拿弗里德里希·席勒大学）；Eastern Institute of Technology（东方理工学院）；Sistema Nacional de Investigación de Panamá（巴拿马国家研究系统）；Centro de Investigación con Técnicas Nucleares, Universidad de Panamá（巴拿马大学核技术研究中心）；Universidad Autónoma de Chiriquí（奇里基自治大学）
通过极化工程光束控制固态材料谐波螺旋度，揭示其与材料对称性和拓扑结构的独立关系，建立螺旋度作为可控可观测量的新方法。
2026-04-30 physics.optics
Dispersion of third-harmonic generation in ultrastrongly coupled organic cavity polaritons
有机腔极化激元是由有机分子激子与光子在微腔中的强相互作用而产生的玻色准粒子。利用角度分辨反射三次谐波测量技术，对腔极化激元共振附近三次谐波的色散特性进行了实验研究。此外，三步非线性光学传输矩阵模型被用来模拟的三次谐波产生的总和状态色散的非线性系数，其中包括混合激子-光子极化激元状态。角度相关实验和模型计算结果一致，揭示了当三次谐波波长在上极化激元态附近时，三次谐波的输出会共振增强。极化激元色散的类激子分支上的增强程度更高。较低的极化激元增强的三次谐波产生是没有实验观察到的，由于在较长的波长，这也是与非线性传输矩阵建模的耦合不足。这些结果表明，总和状态的非线性色散是描述的过程，这意味着极化激元状态是在一个完整的一组状态形成的非线性光学响应的微扰计算的基础上的条款。研究结果还表明了通过入射角调谐实现波长捷变非线性光学响应的可能性。
2018-10-05 physics.optics
Ultrafast, green third-harmonic generation and strong-field phenomena in silicon-on-insulator nanoplasmonic waveguides
强场纳米等离子体激元学的出现将极端的激光场-物质相互作用带入纳米科学领域，揭示了令人兴奋的新物理学。高度非线性的相互作用，使紧密限制的电场在纳米等离子体结构，允许使用的光场从低功率激光振荡器。在这里，我们报告了在绝缘体上硅平台上的超紧凑纳米等离子体波导中以前所未有的~10^{-5}的转换效率产生可见517 nm三次谐波的第一个演示。宽带白光产生的指数增长证实了有质动力驱动电子雪崩倍增的新强场现象。使用时间分辨的实验，我们表明，强大的纳米等离子体激元场约束允许非线性相互作用发生在1.98 +/- 0.40 ps的超快时间尺度上，尽管硅中的自由载流子寿命长。这些发现揭示了一种新的强场相互作用，可用于敏感的纳米等离子体调制器和混合等离子体-电子换能器。
2013-08-29 physics.optics
Tunable VUV laser based spectrometer for Angle Resolved Photoemission Spectroscopy (ARPES)
我们研制了一台以可调谐真空紫外激光器为光子源的角分辨光电子能谱仪。光子源是基于四次谐波产生的近红外光束从钛：蓝宝石激光器泵浦的连续绿光激光器和可调谐之间的5.3和7 eV。最重要的部分是一个紧凑的，真空封闭的四次谐波发生器的基础上KBBF晶体，生长在美国的水热。该光源可以提供超过10^14光子/秒的光子通量。我们证明，这个能量范围是足够的铁砷高温超导体，这是以前只可能在同步加速器设施的kz色散测量。
2014-01-21 cond-mat.str-el physics.optics
High harmonic generation light source with polarization selectivity and sub-100-$μ$m beam size for time- and angle-resolved photoemission spectroscopy
本文构建了束斑小至57 μm×90 μm、偏振可选的HHG探测源并结合2 μm MIR泵浦，实现140 fs时间分辨TrARPES，可增强对称性选择能带并区分石墨烯弛豫过程。
2025-10-18 cond-mat.mes-hall physics.optics
Broadband holography-assisted coherent imaging -- towards attosecond imaging at the nanoscale
近年来，纳米级相干成像已经成为一种不可或缺的成像方式，允许超过经典成像光学给出的分辨率限制。与此同时，阿秒科学也取得了巨大的进展，揭示了原子、分子和复杂材料中的超快动力学。将泵浦探测实验的阿秒时间分辨率与纳米空间分辨率相结合，将允许在最小的时空尺度上研究超快动力学，但尚未得到证实。然而，阿秒脉冲的大带宽通常阻碍了高分辨率的相干成像。在这里，我们提出了一个强大的全息增强相干成像方法，它允许结合高质量和高空间分辨率的相干成像与大的光谱带宽。通过在高次谐波源上实施我们的方法，我们首次证明了34 nm（2.5 λ）的空间分辨率与仅支持380 as的傅立叶有限脉冲持续时间的光谱带宽相结合。该方法具有单次发射能力，另外从测量的衍射图案中检索光谱，因此不受发射间波动的影响。这为纳米级动力学的超快视图铺平了道路，例如与Petahertz电子和未来数据存储相关的超快电荷转移或超快自旋电流。
2020-12-02 eess.IV physics.optics
Time Resolved Investigation of High Repetition Rate Gas Jet Target For High Harmonic Generation
本研究针对kHz重复频率压电悬臂气体阀在低密度区间的气体靶进行时空分辨表征，验证其在ELI ALPS设施中用于高次谐波产生的有效性，并揭示高强度相互作用需限制在悬臂开启后的适宜时间窗口内。
2023-06-13 physics.app-ph physics.atom-ph physics.comp-ph
Cavity-enhanced high harmonic generation for XUV time-resolved ARPES
角分辨光电子能谱（ARPES）直接对应于电子结构，是研究固体的普遍工具。当扩展到时间域时，时间分辨（TR）-ARPES提供了超越平衡性质的潜力，探索未占据的电子结构以及超快扰动下的动力学响应。历史上，采用高次谐波产生（HHG）的超快极紫外（XUV）源需要妥协，这使得在产生高光子能量和高光子通量的同时实现高能量分辨率（这对于许多TR-ARPES研究是非常期望的）具有挑战性。我们通过在飞秒增强腔（fsEC）内执行HHG来解决这一挑战，实现了用于TR-ARPES的实用源，该TR-ARPES实现了超过10个$^{11}$光子/s传递到样品的通量，在8-40 eV的范围内以60 MHz的重复率操作。该源使TR-ARPES研究的时间和能量分辨率分别为190 fs和22 meV。为了表征该系统，我们进行多晶Au和MoTe $_2$的ARPES测量，以及对石墨的TR-ARPES研究。
2019-02-15 cond-mat.mtrl-sci physics.atom-ph physics.chem-ph
Tracking ultrafast solid-state dynamics using high harmonic spectroscopy
我们建立了时间分辨高次谐波产生（tr-HHG）作为一个强大的光谱在强相关材料的光致动力学通过详细的调查在二氧化钒的绝缘体到金属的转变。我们基准我们的技术比较我们的测量建立动量分辨超快电子衍射，和理论密度泛函计算。Tr-HHG允许区分各个动态通道，包括过渡到隐藏的相位。此外，高次谐波产量被示出调制在一个频率特性的相干声子在平衡单斜相在很宽的范围内的激发注量。这些结果表明，tr-HHG是能够跟踪复杂的动力学固体通过其灵敏度的能带结构。
2020-03-23 cond-mat.mtrl-sci physics.optics
Time- and angle-resolved photoemission spectroscopy of solids in the extreme ultraviolet at 500 kHz repetition rate
本文报道了一种采用500 kHz极紫外（XUV）光源，探测光子能量为21.7 eV的时间和角度分辨光电子能谱学（trARPES）。基于高功率镱激光器，光参量啁啾脉冲放大（OPCPA），和紫外驱动的高次谐波产生，光源产生一个隔离的高次谐波与110 meV的带宽和超过$10^{11}$光子/秒的样品上的通量。结合一个国家的最先进的ARPES室，这个桌面实验允许高重复率泵浦探测实验的电子动力学在整个布里渊区的占用和正常未占用（激发）状态和时间系统响应函数低于40 fs。
2019-02-13 physics.ins-det physics.optics
Optically Active Fractional Wannier-Center Displacement Drives Giant Second-Harmonic Generation
University of Science and Technology of China（中国科学技术大学）；Hefei Comprehensive National Science Center（合肥综合性国家科学中心）；Hefei National Laboratory, University of Science and Technology of China（中国科学技术大学合肥国家实验室）
本文通过第一性原理筛选，发现对称量子化形式极化晶体中，光学跃迁连接不同分数瓦尼尔中心扇区，产生大位移矢量，从而驱动巨二次谐波响应。
2026-06-16 cond-mat.mtrl-sci physics.optics
