Density dependence of relaxation dynamics in glass formers, and the dependence of their fragility on the softness of inter-particle interactions
脆弱性，量化的弛豫时间的变化的快速性，分析了一系列的模型玻璃形成者，不同的柔软性，它们的粒子间的相互作用。在试图合理化的实验观察胶体悬浮液中，较软的相互作用导致更强的（不那么脆弱）的玻璃形成，我们研究的弛豫动力学的变化与密度，而不是温度，作为一个控制参数。我们采用密度温度标度，在最近的研究中分析，来解决这个问题。我们发现，虽然采用逆密度代替温度导致的结论，软相互作用导致更强的行为，使用涉及温度和密度的缩放变量导致相反的结论，类似于早期的调查，其中温度变化的弛豫动力学分析相同的系统。我们合理化我们的结果，考虑亚当-吉布斯（AG）的脆弱性，其中包括密度依赖性的构型熵和活化能，可能会出现从其他性质的玻璃前体。在Adam-Gibbs关系的框架内，通过采用密度温度标度的分析，我们发现，较软的颗粒使更脆弱的玻璃，从动力学量推导，这是一致的亚当-吉布斯脆弱性。
2017-05-28 cond-mat.soft
Connection between fragility, mean-squared displacement and shear modulus in two van der Waals bonded glass-forming liquids
将在kHz范围内测量的高频剪切模量的温度依赖性与在纳秒范围内测量的两种范德华结合的玻璃形成液体枯烯和5PPE的均方位移进行比较。这提供了一个实验测试的假设连接两个版本的推模型的非阿克里乌斯温度依赖性的松弛时间在玻璃成型。该模型的两个版本也直接进行了测试，都显示出这些液体工作良好。
2017-02-08 cond-mat.soft
Tuning Pairwise Potential Can Control the Fragility of Glass-Forming Liquids: From Tetrahedral Network to Isotropic Soft Sphere Models
我们对Coslovich和Pastore（CP）提出的二氧化硅玻璃成形器模型在广泛的密度范围内进行了分子动力学模拟。密度的变化可以映射到CP模型的Si和O相互作用之间的势深度的变化。通过减小势深（或增加密度），原CP模型中观察到的各向异性四面体网络结构转变为具有纯排斥性软球势的各向同性结构。相应地，弛豫时间的温度依赖性表现出从Arrhenius到超Arrhenius行为的交叉。通过调节单个模型系统的电势，能够在很大范围内控制脆性，这有助于我们弥合网络和各向同性玻璃形成体之间的差距，并深入了解脆性的潜在机制。我们研究了密度关联函数中的Stokes-Einstein破坏的大小和拉伸指数等动力学性质与脆性的关系。我们还表明，比热的峰值系统地移动，随着密度的增加，暗示的脆弱性与系统的隐藏的热力学异常。
2016-07-07 cond-mat.soft
The correlation between fragility, density and atomic interaction in glass-forming liquids
通过分子动力学模拟研究了具有不同原子相互作用和密度的各种玻璃形成液体中的脆性，该脆性控制了液体的温度依赖性粘性性质，因为接近玻璃化转变。我们表明，在纯粹的排斥系统的脆弱性景观可以分为三个区域，定性不同的动态行为，这表明密度起着意想不到的作用，理解排斥陡度依赖的脆弱性。此外，吸引力相互作用对脆性的巨大不同的影响可以从相关零温玻璃的结构性质来估计
2016-07-21 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Ionic glass formers show an inverted relation between fragility and relaxation broadness
本研究发现离子玻璃形成体的脆性与弛豫宽度呈反向关系，提出一类新型离子交联聚合物，为开发兼具可加工性和机械耗散的材料开辟新途径。
2025-09-07 cond-mat.soft
The glass transition of two-dimensional binary soft disk mixtures with large size ratios
我们在二维模拟二进制软盘系统，并研究如何动态变慢的面积分数增加对玻璃化转变。“脆弱性”量化了弛豫时间尺度依赖于面积分数的敏感程度，并且脆弱性强烈依赖于混合物的组成。我们确认了先前的结果，具有相似尺寸的颗粒混合物，其中形成小结晶区域的能力与脆性相关。然而，对于粒径比大于1.4的混合物，我们发现，脆性与结构有序性无关，而是与大颗粒的空间分布有关。大颗粒的运动速度比小颗粒慢，并作为限制“墙”，减缓附近小颗粒的运动。这些限制结构的重新排列决定了动力学不均匀性的寿命，也就是说，局部区域表现出异常快或慢的行为有多长时间。限域效应的强度与玻璃体系的脆性有关，也影响玻璃体系的老化行为。
2010-08-26 cond-mat.soft
Kinetic Fragility Directly Correlates with the Many-body Static Amorphous Order in Glass-Forming Liquids
术语“脆性”描述了当过冷液体接近其假定的玻璃化转变温度时粘度增长的速率。玻璃材料领域正在积极地寻找一种结构起源，这种结构起源支配着过冷液体中的这种动力学减慢，这种动力学减慢在结构上没有任何可辨别的变化。我们的工作表明，明确的证据表明，增长的多体静态无定形秩序是密切相关的玻璃形成液体的动力学脆性。这证实了系统对温度的动态响应隐藏在其微观结构中。这一发现可能为更深入地了解各种玻璃形成液体的弛豫时间或粘度的不同温度依赖性铺平了道路。
2021-08-05 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
The consequence of excess configurational entropy on fragility: the case of a polymer/oligomer blend
通过利用聚合物的玻璃化转变的分子量依赖性及其形成完全可混溶的共混物的能力，我们提出了一种方法来修改系统的脆弱性，从脆弱到强大，保持相同的玻璃性质，即振动态密度，均方位移和局部结构。通过量热法和中子散射法研究了非热聚苯乙烯/低聚物共混物的慢动力学和快动力学，并与被认为是参考的纯17-mer聚苯乙烯的动力学进行了比较。尽管共混物和纯17-mer在玻璃和液体中具有相同的热容，但它们的脆性差异很大。这种脆弱性的差异与混合过程产生的额外构型熵有关，其作用范围远大于链间距离，而不会影响玻璃的快速动力学和结构。
2009-11-11 cond-mat.soft
Influence of Cohesive Energy and Chain Stiffness on Polymer Glass Formation
应用广义熵理论，采用包含单一弯曲能和单一（单体平均）最近邻范德华能的极小模型，研究了聚合物熔体中微观内聚能和链刚度对玻璃形成的联合影响.分析的重点是对等压脆性参数$m_P$和玻璃化转变温度$T_g$的大小的微观内聚能和链刚度的综合影响。计算结果表明，刚性结构和弱最近邻相互作用的聚合物是最脆弱的，而$T_g$变得更大时，链更硬和/或最近邻相互作用更强。两个简单的拟合公式总结了描述$m_P$和$T_g$对微观内聚能和弯曲能的依赖性的计算。考虑到微观内聚能和弯曲能的综合影响，可以确定一些重要的设计概念，例如等脆性和等$T_g$线，其中，例如，等脆性线是具有恒定$m_P$但可变$T_g$的轮廓。几个热力学性质被发现保持不变沿等脆性线，而没有特殊的特点被检测到沿iso- $T_g$线。我们的分析支持了广泛持有的观点，即脆性比$T_g$为描述玻璃形成提供了更基本的见解。
2014-09-24 cond-mat.soft
Universal correlations between the fragility and interparticle repulsion of glass-forming liquids
最近发表的分析模型，描述和预测的弹性，粘度和脆性的金属熔体，适用于约30个非金属玻璃体系的分析，从氧化物网络玻璃到醇，低分子量液体，聚合物，塑料晶体，甚至离子玻璃形成。该模型基于幂律指数λ和热膨胀参数α_T，前者代表原子或分子间相互作用势的排斥部分的陡度参数，后者由有效相互作用的吸引非谐部分决定。它允许拟合的粘度或介电弛豫时间的各种类别的玻璃形成的物质，在几十年的典型的超阿氏温度变化。我们讨论了所有这些不同的玻璃形成系统的脆性参数m的模型参数的关系，并检测相关的λ和m的非金属玻璃形成者，在符合模型预测。在这个模型的框架内，因此，玻璃形成的脆弱性可以追溯到表征分子间相互作用的微观模型参数。
2020-09-16 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Scaling of the supercooled dynamics and its relation to the pressure dependences of the dynamic crossover and the fragility of glass-formers
弛豫时间τ或粘度η与T^-1V^-x（T为温度，V为比容，x为材料常数）的主曲线用于推导压力对动态交叉和脆性的影响。交叉由弛豫时间或粘度的导数图的斜率变化确定。我们证实了我们以前的研究结果，在交叉的tau或eta的值是独立的T和P，也就是说，动态交叉与弛豫时间的特征值。以前的测定仅限于在τ值较大（> 10微秒）时发生交叉的液体，而通过在T^-1 V ^-x空间内插值，我们将分析扩展到交叉时间较小的情况。使用叠加的数据，动态交叉可以观察到在等容数据，其中发现，在交叉处的弛豫时间为恒定的体积是相等的（更常见的）条件下的恒定压力下获得的值。同样，从标度分析，等压弛豫时间在高压下推导出在大气压下的实验测量。我们发现，所有的玻璃成型研究，脆性（标准化的温度依赖性的τ或η）是一个递减的函数的压力。这一结论比已发表的脆性压力系数测定结果受测量不确定性的影响更小。最后，我们表明，经验函数，具有形式的Cohen-Grest关系，但没有连接到任何自由体积模型，参数化的主曲线，并准确地描述了所有测量条件下的数据。
2004-12-13 cond-mat.soft
How glassy are orientational dynamics of rodlike molecules near the isotropic-nematic transition?
为了定量描述最近观察到的液晶各向同性相和非晶相的慢动力学，我们在计算机模拟的一系列热致液晶模型系统中研究了棒状分子在各向同性-非晶转变过程中的单粒子取向动力学。玻璃态动力学的几个显着特点是显示，包括非指数松弛，动力学的异质性，和非阿氏温度依赖的取向弛豫时间。为了获得一个定量测量的玻璃态动力学与estbalished方法在过冷液体，我们构建了一个弛豫时间与缩放的逆温度图，并证明，人们确实可以定义一个“脆性指数”的热致液晶，这取决于密度和纵横比。脆性参数的值令人惊讶地在对于玻璃形成液体观察到的范围内。一个合理的能源景观功能和观察到的脆弱性之间的相关性进行了讨论。
2007-03-06 cond-mat.soft
A thermodynamic approach to the fragility of glass-forming polymers
我们已经连接的动态脆弱性，即在温度降低时的弛豫时间增加的速度，大量的玻璃形成聚合物的过剩熵和热容。这种联系是从亚当-吉布斯方程中自然得到的，将结构弛豫时间与构型熵联系起来。我们发现一组聚合物有明显的相关性。对于另一组聚合物，这种相关性不工作，我们强调的作用无关的过程中影响宏观热力学性质的松弛过程。一旦这些过程的基本上与温度无关的贡献从总过剩熵中去除，则重新建立动态脆性和热力学性质之间的相关性。
2005-08-10 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Thermodynamics, kinetics and fragility of bulk metallic glass forming liquids
本文综述了大块金属玻璃形成液体的动力学和热力学脆性。介绍了测定过冷金属液体动力学脆性、弛豫行为和热力学函数的实验方法。现有的数据进行了评估和讨论，使用Vogel-Fulcher-Tammann方程和亚当-吉布斯的框架，以及科恩-特恩布尔自由体积的方法。与纯金属和大多数非玻璃形成合金相比，大块玻璃形成剂是中等强度的液体。通常，脆性参数$D^{*} $随着合金的复杂性而增加，合金族之间存在差异，例如，贵金属基合金比Zr基合金更脆。至少一些块状金属玻璃形成液体，例如Vitreloy 1，经历从高温下的脆性状态到低温下的强状态的转变，表明在Zr基合金中这种行为是常见现象。
2014-05-09 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Disentangling interatomic repulsion and anharmonicity in the viscosity and fragility of glasses
在玻璃化转变的推挤模型中，弛豫时间和粘度与局部笼刚度有关。这种方法可以扩展到原子水平的原子间相互作用，或潜在的平均力。我们将这种方法应用于真实的金属玻璃形成者和模型Lennard-Jones玻璃。该分析的主要结果是，在金属玻璃中，热膨胀贡献主要与组成无关，并且与原子间排斥无关：因此，脆性随着原子间排斥陡度的增加而增加。在Lennard-Jones玻璃中，情况正好相反：热膨胀和原子间的排斥作用是强相关的，并且随着排斥陡度的增加，脆性降低。这个框架允许人们区分“软原子制造坚固玻璃”的系统和“软原子制造脆弱玻璃”的系统。因此，它开辟了一条道路，为理性的，原子式的调整的脆弱性和粘度的广泛不同的玻璃形成材料的所有方式从强大到脆弱。
2017-03-19 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other cond-mat.soft
The kinetic fragility of liquids as manifestation of the elastic softening
我们表明，脆性$m$，接近玻璃化的粘度和弛豫时间的陡度，增加与弹性软化的程度，即随着温度的升高，在普遍的方式的弹性模量的降低。这提供了一个新的热力学之间的联系，通过模量，和动力学。这一发现是证明了数值模拟和与实验数据的玻璃形成广泛不同的脆性（$33 \le m \le 115$），导致一个脆性独立的弹性主曲线延伸超过十八个十年的粘度和弛豫时间的比较。主曲线由空腔模型解释，指出可用自由体积和笼柔软度的作用。我们的研究结果的一个主要含义是，超低松弛，几乎没有实验表征，成为可预测的线性弹性。作为一个例子，过冷二氧化硅的粘度是在没有可调参数的情况下在大约15年内导出的。
2015-09-01 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Density-temperature scaling of the fragility in a model glass-former
一些玻璃形成体的扩散系数和弛豫时间等动力学量可能通过特定的组合而依赖于密度和温度，而不是独立地依赖于密度和温度，从而允许将密度和温度范围内的数据表示为单个缩放变量的函数。这种标度，称为密度-温度（DT）标度，对于具有逆幂律（IPL）相互作用的液体是精确的，但也发现在许多非IPL液体中近似有效。我们已经分析了DT缩放的后果的脆性模型玻璃形成的密度依赖性。我们发现动力学脆性的密度依赖性是弱的，并表明，它可以被理解的DT标度和DT标度在低密度的偏差。我们还表明，Adam-Gibbs关系具有DT标度性，由Adam-Gibbs关系中活化自由能的密度依赖性计算的标度指数与其他方法得到的指数值一致。
2013-09-26 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Fragility in Glassy Liquids: A Structural Approach Based on Machine Learning
过冷时粘度或弛豫时间的迅速上升是玻璃态液体的普遍特征。然而，粘度的温度依赖性对于玻璃状液体来说是非常不普遍的，并且其特征在于系统的“脆弱性”，具有接近阿克里乌斯温度依赖性弛豫时间的液体被称为强液体，而具有超阿克里乌斯行为的液体被称为脆弱液体。是什么使一些液体坚固而另一些液体脆弱仍然没有很好的理解。在这里，我们探讨了这个问题，在一个家庭的玻璃状液体，范围从非常强大的到非常脆弱的，使用“软”，结构序参量确定的机器学习与动态重排高度相关。我们使用支持向量机来识别柔软度，作为研究的整个液体家族中结构量的相同线性组合。然后，我们使用柔软度来识别控制脆弱性的因素。
2022-05-15 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
A perspective on the fragility of glass-forming liquids
我们讨论了可能的外来影响进入传统的措施，“脆弱性”在大气压力下，可能会掩盖真正的超阿克里欧斯放缓放松的表征。我们首先考虑密度的作用，在恒定压力下随着温度的降低而增加，然后考虑高温动力学行为和相关活化能尺度的潜在影响。这两种效应涉及热力学参数和反映相邻分子之间特定键合的“裸”活化能的强度。它们因系统而异，最有可能的是，与任何与玻璃形成有关的推定的集体行为几乎没有联系。我们将展示如何通过改进脆弱性的定义和修改著名的Angell图来扩展这些影响。我们把这封信献给我们伟大而鼓舞人心的朋友奥斯汀·安吉尔，并在此向另一位过早去世的亲爱的同事丹尼尔·基弗森致敬。
2022-07-21 cond-mat.soft physics.chem-ph
New Insights into the Dependence of Glass Transition Temperature and Dynamic Fragility on Molecular Weight in Oligomers and Polymers
本文基于四种聚合物同系物的介电谱数据，研究玻璃化转变温度和动态脆性对分子量的依赖性，发现二者均为 1/M 的线性函数且符合 Fox-Flory 方程，并用 SL-TS2 理论解释标度结果。
2025-01-01 cond-mat.soft
Tuning of tetrahedrality in a silicon potential yields a series of monatomic (metal-like) glassformers of very high fragility
我们通过改变硅势中的四面体特征来探索有利于金刚石（dc）和体心立方晶体的势之间的三相点区，从而在模拟中获得单原子玻璃形成者。DC结晶总是在液体的多晶转变之前，并且当高温液体的Kauzmann温度与液-液共存线相交时，DC结晶受到阻碍。形成玻璃的液体非常脆弱。我们的研究结果表明，硅和锗液体可以玻璃化在压力接近金刚石-β-锡-液体三相点。
2006-08-15 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Activity controls fragility: A Random First Order Transition Theory for an active glass
非平衡态活动如何改变接近玻璃杯的方法？这是一个重要的问题，因为许多实验揭示了细胞内部的近玻璃质性质，由活动重塑。然而，不同的模拟致密组件的活性粒子，参数化的自推进力，$f_0$，和持续时间，$τ_p$，似乎作出矛盾的预测活动的影响，玻璃的特性，如脆性。这需要一个广泛的概念框架来理解主动玻璃;在这里，我们将随机一级跃迁（RFOT）理论扩展到自推进粒子的密集组装。我们计算的积极贡献的组态熵使用有效介质的方法-一个单一的粒子在笼势。RFOT的这种简单的主动扩展为现有的仿真结果提供了极好的定量拟合。我们发现，虽然$f_0$总是抑制玻璃化，但$τ_p$的作用更为微妙，并取决于活性的微观细节。在这样做的过程中，该理论自动解决了模拟模型之间的明显矛盾。该理论还提出了几个可测试的预测，我们验证了现有的和新的模拟数据，并应被视为一个更严格的分析处理活性玻璃的一步。
2017-12-07 cond-mat.soft physics.bio-ph
Unveiling Structural Bottlenecks of Dynamic Disorder in a Density-Tunable Glass Former: From Strong to Fragile Regimes
Institute for Molecular Science（分子科学研究所）；The Graduate University for Advanced Studies (SOKENDAI)（advanced studies 研究生院（SOKENDAI））
研究通过密度可调软排斥二元混合物探讨玻璃形成液体脆度相关问题，分析粒子跳跃动力学，确定与跳跃运动强耦合的邻居等级，引入结构慢度参数，揭示脆度改变微观速率波动的结构瓶颈。
2026-07-07 cond-mat.soft
Importance of glassy fragility for energy applications of ionic liquids
离子液体（Ionic Liquids，IL）是在接近室温下为液体的盐。它们可能的应用有很多，例如，作为各种电化学设备中绿色化学的溶剂，甚至用于月球望远镜的旋转液体镜等“异国情调”目的。在这里，我们专注于它们在能量存储和转换设备中的新进展：电池，超级电容器或使用离子液体作为电解质的燃料电池可能是未来可持续能源供应的重要组成部分。有趣的是，离子液体显示玻璃态冻结和普遍的，但到目前为止只有很少了解的动态性质的玻璃态物质，占主导地位的许多物理性质。我们表明，离子液体的电导率，任何电化学应用的一个重要的品质因数，依赖于系统的方式不仅对他们的玻璃化温度，但也对所谓的脆弱性，其离子迁移率的非典型的超Arrhenius温度依赖性的特征。
2015-02-24 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Scaling in soft spheres: fragility invariance on the repulsive potential softness
我们解决的问题的玻璃形成过冷液体的脆弱性的相互作用势的软度的依赖性进行数值模拟的软球与不同的功率n的粒子间的排斥势的二元混合物。我们发现，温度依赖性的扩散系数为各种$n$崩溃到一个通用的曲线，支持意想不到的观点，脆弱性是不相关的硬核排斥。我们还发现，构型熵与所有研究的n的动力学减慢。
2004-05-13 cond-mat.soft
Dependence of the fragility of a glass former on the softness of interparticle interactions
我们研究的影响的柔软性的颗粒间的相互作用的玻璃形成的脆弱性，通过考虑三个模型的二元混合物玻璃形成。粒子之间的相互作用势是修改的Lennard-Jones型势，其中该势的排斥部分随粒子间距离的逆幂$q$变化，而吸引部分随粒子间距离的逆幂$p$变化。我们考虑（q，p）的组合（12，11）（模型I），（12，6）（模型II）和（8，5）（模型III），使得相互作用势从模型I到模型III变得更软。我们从扩散系数和弛豫时间的温度变化来评估动力学脆弱性，从构型熵的温度变化来评估热力学脆弱性。我们发现，动力学的脆弱性增加的潜力，与以前的结果一致，这些模型系统，但在与热力学的脆弱性，这与增加的相互作用的柔软性，以及从早期的结果的预期减少。我们合理化我们的结果，考虑完整形式的亚当-吉布斯关系，这需要，除了温度依赖性的配置熵，知识的高温活化能inorder确定的脆弱性。我们表明，考虑缩放的高温活化能与液体密度，在最近的研究中分析，提供了部分合理化所观察到的行为。
2012-06-18 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft physics.chem-ph
Fragility and thermal expansion control crystal melting and the glass transition
该研究利用非仿射晶格动力学推导 $T_g$ 与 $T_m$ 的解析关系，解释二者约 $2/3$ 的普遍比值及其与 $m/α$ 的正比规律。
2025-03-17 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Role of Fragility of the Glass Formers in the Yielding Transition under Oscillatory Shear
Tata Institute of Fundamental Research（塔塔基础研究所）
通过模拟发现，玻璃形成体的脆性影响屈服行为：脆性玻璃在充分退火后屈服点显著增加，而强玻璃则保持恒定，并引入改进的平均场弹塑性模型解释能量壁垒的作用。
2026-06-25 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech physics.app-ph
The Universal Role of Fragility on the Yielding Transition of Active Glass under Oscillatory Shear
Tata Institute of Fundamental Research（塔塔基础研究所）
研究人员通过分子动力学模拟发现，活性会降低玻璃的动力学脆弱性，改变其屈服力学响应，确立了动力学脆弱性是控制被动与活性玻璃屈服的统一参数，为调控非晶材料力学响应提供了新途径。
2026-09-03 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Vibrational entropy, configurational entropy, and the fragility of glassforming liquids
最近（伊藤等人参考文献1）的液体的脆性的热力学测量已被定义在温度依赖性的过剩熵的液体在晶体，缩放的过剩熵在玻璃化转变温度，它已与动力学脆性。这种相关性受到了激烈的质疑[2]，使用了一些分子液体的介电弛豫数据。我们把这个冲突的角度使用广泛的数据集，涵盖所有类别的液体，同时保留参考文献2的情况。液体的过剩熵，用于相关的热力学量，具有构型和振动分量。这是第二个冲突的根源，它涉及这两个组成部分的相对重要性。支持粘性液体中输运的温度依赖性的Adam-Gibbs“熵”理论的实验测试大多是使用过量熵进行的，但最近对硬球流体[3] SPC-E水[4]和混合LJ [5，6]的模拟研究表明，与A-G理论一样，与构型组分相关。我们在实验室研究中展示了为什么这种相关性应该与两者密不可分。在这个演示过程中，我们确定了一个关键的作用，过量的振动熵在环境压力下的液体造成脆弱的行为。
2000-12-13 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Fragility and elastic behavior of a supercooled liquid
考虑了过冷液体的类固体性质，建立了一个过冷液体的模型。我们专注于如何长时间的动力学的影响，由于缓慢衰减的密度波动和局部位移变量之间的耦合在冻结液体。我们的模型的结果与Novikov和Sokolov [Nature（London）{ \bf 431}，961（2004）]最近的观察一致，即玻璃形成材料的脆性指数$m$与体积模量和剪切模量的相应比率$K/G$线性相关。
2008-01-09 cond-mat.soft
Correlation of the fragility of metallic liquids with the high temperature structure, volume, and cohesive energy
利用静电悬浮装置测量了25种平衡和过冷金属液体的热膨胀系数、结构因子和粘度。在阿贡高级光子源使用ESL测量结构因子。在高温下液体的脆性和结构和体积变化之间建立了明确的联系;对于更脆弱的液体，观察到的变化更大。它还表明，金属液体的脆性在很大程度上由内聚能决定，因此，是可预测的。这些结果有望为今后金属玻璃的设计提供有益的指导。
2017-03-09 cond-mat.soft
Thermodynamic and kinetic fragility of Freon113: the most fragile plastic crystal
我们提出了一个动态和热力学研究的取向玻璃前体氟里昂113（CCl 2F-CClF 2），以分析其动力学和热力学的脆弱性。氟利昂113显示内部分子自由度，促进了复杂的能源景观。实验比热和它的微观起源，非弹性中子散射态的振动密度，以及通过介电谱获得的取向动力学揭示了最高的脆性值，热力学和动力学，发现这个取向玻璃形成。德拜约化比热和态密度（玻色子峰）的过剩证明了玻璃态低能激发的存在。我们表明，早期提出的玻色子峰值和德拜比热值之间的相关性是难以捉摸的，所研究的情况下，明确的反例所揭示的。
2017-11-30 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Understanding, predicting, and tuning the fragility of vitrimeric polymers
脆性是描述玻璃形成材料在过冷时如何突然凝固的经验性质。脆性程度对材料的功能性和加工性以及我们对玻璃化转变的基本理解具有重要意义。然而，脆弱性背后的微观结构特性仍然知之甚少。在这里，我们解释了微结构脆弱性的联系，在vitrimeric网络，一种新型的高性能聚合物具有独特的键交换功能和不寻常的玻璃形成行为。我们的结果是从粗粒度的计算机模拟和第一性原理模式耦合理论（MCT）的星形聚合物玻璃体。我们首先证明，可以在一个前所未有的广泛的范围内，从脆弱到强大的，甚至超强的行为，通过降低体积密度的vitrimer的脆弱性进行调整。值得注意的是，这整个现象可以通过微观MCT再现，从而挑战了传统的信念，即现有的第一性原理理论不能解释非脆弱行为。我们的MCT分析使我们能够合理地识别脆弱到超强的交叉，这是植根于静态结构因子对温度变化的敏感性的微观结构起源。在分子尺度上，这种行为源于占主导地位的长度尺度的变化，从排斥体积相互作用的链内吸引力的vitrimer密度降低。最后，我们开发了一个简化的示意性MCT模型，它证实了我们的微观发现的结论，并将我们的研究结果与早期的MCT研究相结合。我们的工作揭示了玻璃形成物质中难以捉摸的结构-脆弱性联系，并为设计具有按需动态响应的新型非晶材料提供了基于第一性原理的平台。
2019-10-01 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Superstrong nature of covalently bonded glass-forming liquids at select compositions
由复杂比热测量建立了GexSe_（100-x）熔体的脆性（m）的变化规律，表明在Ge含量为21.5%<x<23%的范围内，m（x）在一个极低的值（m=14.8（0.5））处有一个全局极小值。在该组成范围之外，m（x）然后首先快速增加，然后缓慢增加到约m=25-30。通过在固定温度T>Tg下直接映射熔体化学计量作为反应时间的函数，我们观察到超强熔体组成（21.5%<x<23%）减缓了熔体均匀化。此外，该范围似乎与在网络玻璃中的柔性相和受应力的刚性相之间观察到的范围相关。这些壮观的特点强调了拓扑结构和刚性在网络形成液体和玻璃的性质中所起的关键作用，当脆弱性被表示为跟踪刚性效应的变量的函数时，这些作用就被强调出来了。最后，我们调查的脆弱性，玻璃化转变温度的关系，并发现报告的标度律不适用于在灵活的阶段，而有效的中间和强调刚性组合物。
2013-10-02 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
The glass transition of glycerol in the volume-temperature plane
我们评估的相对重要性的空间拥挤和降低温度的过冷甘油的玻璃化转变附近的缓慢动力学。我们通过施加高压独立地改变体积V和温度T，并通过测量介电常数来监测动态。我们的研究结果表明，这两个变量是控制变量的重要性相当。然而，玻璃形成物的脆性概念的概括表明，动力学在数量上对V的分数变化比T更敏感。我们确定的脆弱性和最近提出的密度-温度标度，这表明这一结论适用于其他液体和聚合物之间的连接。
2005-08-28 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Generalized Entropy Theory Investigation of the Relatively High Segmental Fragility of Many Glass-Forming Polymers
本文利用广义熵理论（GET）揭示了聚合物玻璃形成液体链段脆性较高的原因，发现其源于较大的堆积挫败，并建立了脆性与构型熵比的非线性关系及动态链段弛豫时间模型。
2024-12-25 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Correlation between Fragility and the Arrhenius Crossover Phenomenon in Metallic, Molecular, and Network Liquids
我们报告的动态脆性指数$m$和减少Arrhenius交叉温度$θ_A = T_A/T_g$在各种玻璃形成液体之间的一个明显的相关性的观察，确定三个可区分的组。特别是，对于11种玻璃形成金属液体，我们普遍观察到平均扩散系数从高温Arrhenius到低温超Arrhenius行为的交叉，大约在稳定液相中的$θ_A \approx 2$。相反，对于易碎的分子液体，这种交叉发生在低得多的$θ_A \approx 1.4$，通常在其过冷状态。强网络液体的$θ_A$值跨越高于2的宽范围。有趣的是，高温活化屏障$E_\infty$被普遍发现是$\sim 11\ k_B T_g$，并且与金属和分子液体的脆性或降低的交叉温度$θ_A$无关。这些观测结果提供了一种从高温液体量（$E_\infty$和$θ_A$）估计低温玻璃态特性（$T_g$和$m$）的方法。
2016-12-13 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Bonding and the dynamics of glassy network liquids
该研究利用 RFOT 理论从微观键合与非键合杂质相互作用出发，计算网络液体的黏度和脆性，并解释硅酸盐玻璃的组成依赖动力学。
2025-07-25 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Heterophase liquid states: Thermodynamics, structure, dynamics
综述了异相玻璃形成液体的热力学、结构和动力学的理论结果和实验数据。理论方法是基于有界配分函数方法的框架内开发的介观异相波动模型（HPFM）。费歇尔集团现象，玻璃化转变，液-液转变，参数相图，合作动力学和玻璃形成液体的脆性被认为是。
2015-01-12 cond-mat.soft
Understanding the Dynamics of Glass-forming Liquids with Random Pinning within the Random First Order Transition Theory
大量的计算机模拟进行了一些模型玻璃形成液体在两个和三个维度，以研究它们的动态时，随机选择的一部分颗粒冻结在其平衡位置。对于所有的研究系统，我们发现，温度依赖性的$α$弛豫时间提取的重叠功能有关的自我部分的密度自相关函数可以解释的框架内的随机一阶跃迁（RFOT）理论的玻璃化转变。我们提出了一个缩放描述合理的模拟结果，并表明我们的数据为$α$弛豫时间的所有温度和引脚浓度与此描述是一致的。我们发现，从拟合的温度依赖性的$α$弛豫时间的Vogel-Fulcher-Tammann（VFT）的形式得到的脆性参数减少了几乎一个数量级的引脚浓度从零增加。我们的缩放描述与RFOT的静态长度尺度的脆弱性参数，从而提供了一个物理理解的框架内的RFOT理论的脆弱性。这些研究结果的影响，出现在RFOT理论的指数的值进行了讨论。
2016-07-05 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Theories of the Glass Transition Based on Local Excitations
Nanyang Technological University（南洋理工大学）；Consiglio Nazionale delle Ricerche（意大利国家研究委员会）；Roskilde University（罗斯基勒大学）；University of Amsterdam（阿姆斯特丹大学）；Johns Hopkins University（约翰斯·霍普金斯大学）；EPFL（洛桑联邦理工学院）
本文提出基于局部激发及其弹性相互作用的玻璃转变理论，通过分析激发谱的热演化和动力学异质性，构建了一个可实验验证的定量框架。
2026-03-05 cond-mat.soft
Cooperative behavior of molecular motions giving rise to two glass transitions in the same supercooled mesophase of a smectogenic odd liquid crystal dimer
本文用宽带介电谱法对液晶二聚体α-（4-氰基联苯基-4 '-氧基）-ω-（1-芘亚胺-苯亚甲基-4'-氧基）庚烷（CBO_7 O·Py）的玻璃化行为和弛豫动力学进行了详细的研究。CBO 7O.Py显示出三种不同的介电弛豫模式和两种玻璃化转变（Tg）温度：较高的Tg是由于具有最低频率（μ 1 L）的弛豫模式的分子运动的冻结;较低的Tg是由于具有最高频率（μ1H和μ2）的两种弛豫模式的运动，其仅在其相应的Tg处收敛。它示出了如何通过动态缩放模型的三种模式遵循一个关键的描述。具有最低频率的两个模式（μ 1 L和μ1H）在整个中间相范围内是合作的，而最高频率的模式（μ2）仅在某一交叉温度以下是合作的。在脆性方面，在玻璃化转变时，系综（μ1H +μ2）呈现陡度指数值，μ 1 L呈现不同的陡度指数值，这意味着脆性是分子运动本身固有的性质。最后，陡度指数似乎对液晶二聚体的介电弛豫模式具有随温度的普遍行为，在高温下几乎恒定，并且当将化合物从约（3/4）TNI的温度冷却至玻璃化转变时急剧增加。
2018-10-01 cond-mat.soft
Connection between slow and fast dynamics of molecular liquids around the glass transition
用中子散射法测量了不同温度和压力下几种分子玻璃形成液体的均方位移（MSD）。MSD在所研究的压力下沿着玻璃化转变线是不变的，从而为任何给定的液体建立了一个“内在的”林德曼标准。当在大约4纳秒的时间尺度上评估MSD时，发现MSD的温度依赖性和液体的脆性之间存在一对一的联系，但当在更短的时间内评估MSD时，这种联系并不成立。研究结果进行了讨论的弹性模型和松弛的作用，并解决慢和快的动态之间的相关性。
2010-08-03 cond-mat.soft
Universal behavior of the apparent fragility and the structural relaxation time for the high pressure previtreous effect
本文揭示了压力相关表观脆性（即陡度指数）在玻璃体前的普遍行为。在此基础上，导出了描述玻璃体前行为的初级（结构）弛豫时间的三参数关系式。实验数据的公平描绘显示了玻璃形成8*OCB（液晶），EPON 828（树脂）和邻苯二甲酸二异丁酯，碳酸丙烯酯（低分子量液体）。在解压缩时，动态交叉动态域被清楚地检测到。所有这些都回顾了模式耦合理论的行为，但对于压力路径。值得注意的是，即使在P高达2.2 GPa的极端压力范围内，所讨论的描述也提供了实验数据的公平描述。
2018-09-21 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Revealing the Link between Structural Relaxation and Dynamic Heterogeneity in Glass-Forming Liquids
尽管玻璃的使用已有数千年的历史，但玻璃化转变的本质仍然是神秘的。在接近玻璃化转变时，动态异质性的增长一直被认为在解释结构弛豫的突然减缓方面起着关键作用。然而，它仍然是难以捉摸的结构松弛和动态异质性之间是否有一个潜在的联系。在这里，我们解开的联系，通过引入一个特征的时间尺度隐藏在一个相同的动态异质性的各种模型玻璃形成液体。我们发现，时间尺度对应于液体的动力学脆性。此外，它会导致缩放崩溃的结构弛豫时间和动态异质性的所有液体的研究，连同一个特征温度与相同的动态异质性。我们的研究结果意味着，从动态异质性的角度来研究玻璃化转变比预期的信息更多。
2018-03-22 cond-mat.soft
Coupling between structural relaxation and diffusion in glass-forming liquids under pressure variation
本文采用集体非线性朗之万方程（ECNLE）理论和分子动力学（MD）模拟方法研究了玻璃形成液体在不同压力下的结构弛豫和活化扩散。外部压力限制了单个分子在其笼中的局部运动，并引发合作运动的减慢。虽然ECNLE理论和模拟通常预测玻璃化转变温度和动态脆性随压力单调增加，但模拟表明，当压力高于1000 bar时，脆性降低。发现结构弛豫时间与逆扩散常数线性耦合。值得注意的是，这种耦合与压缩无关。理论计算与模拟结果在数量上吻合得很好，也与以前的工作一致。
2020-09-21 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Breakdown of diffusivity-entropy scaling in colloidal glass forming liquids
玻璃是一种失去流动能力的液体。为什么这种特殊的物质在动力学上经历了急剧的减速，而在冷却时在结构上与流体状态几乎没有区别，这构成了玻璃化转变物理学的中心问题。在这里，我们实验测试的途径动力学减慢在玻璃$\textrm{-}$形成的液体，由椭球体或二进制球形胶体。与旋转运动相反，在平移运动中扩散系数和过量熵之间的指数标度被揭示为由于玻璃效应而在令人惊讶的低面积分数（$ϕ_\textrm{T}$）处破裂。在$ϕ_\textrm{T}$，反常的双旋耦合增强，自由能景观的地形变得崎岖。基于$ϕ_\textrm{T}$与脆性之间的正相关性，$ϕ_\textrm{T}$的测量提供了一种预测液体松弛的新方法，同时避免了在高密度区域所需的平衡时间的禁止性增加。我们的研究结果突出了玻璃化熵在玻璃化转变中的作用。
2018-05-22 cond-mat.soft
Ageing under stress and mechanical fragility of soft solids of laponite
在这项工作中，我们研究了剪切流下的锂皂石水悬浮液的软玻璃态固体的老化行为。我们观察到，当施加的时间是由一个主导的系统的弛豫时间归一化，在不同的年龄流变响应显示叠加。这种行为的分析表明，随着年龄的变形场下的结构演化，所代表的主要弛豫模式对年龄的依赖性，变得越来越弱，因为该系统变得越来越不均匀，由于增加盐引起的吸引力的相互作用增强。相同弹性模量下的蠕变-恢复行为显示，对于具有更多盐的系统，粘性耗散更多，表明机械脆性增加。这项研究表明，盐浓度的增加，增强了吸引力的相互作用，并导致更大的不均匀性，导致一种状态，其中颗粒通过较弱的相互作用保持在一起。这项工作导致重要的见解微观结构如何影响老化动力学。我们讨论了所观察到的行为的背景下老化的胶体玻璃和凝胶的水悬浮液的合成锂皂石。
2008-12-22 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Absolutely necessary to consider the caged dynamics and the JGX $β$-relaxation in solving the glass transition problem
2003年发表的题为《液体的脆弱性是否嵌入其玻璃的特性？Tullio Scopigno、Giancarlo Ruocco、Francesco Sette和Giulio Monaco等人的文章报道了结构$α$的性质-玻璃形成剂的松弛已经存在于更快的笼状动力学中。他们的重要发现具有深远的影响的过程比结构$α$ -松弛，不能忽视在解决玻璃化转变问题。从那时起，在许多具有不同化学和物理结构的玻璃形成体上进行的实验和模拟发现，$α$ -弛豫不仅与笼状动力学密切相关，而且与称为JGX $β$ -弛豫的特殊类型的二次弛豫密切相关。一般的结果表明，这些快速过程是分不开的$α$ -松弛，任何试图解决玻璃化转变问题应考虑到这一事实。在本文中给出的连接的例子来阐明的发展和进步，因为鼓舞人心的出版Scopigno等人。
2019-12-04 cond-mat.soft
Understanding the problem of glass transition on the basis of elastic interactions in a liquid
我们回顾了最近提出的弹性玻璃化转变的方法。这种方法是基于一个简单的和物理上透明的想法，在液体中的局部松弛事件之间的弹性相互作用。这幅图的中心是这种相互作用的范围。它在降低温度时的增加解释了玻璃化转变领域的几个重要的开放问题，包括普遍的弛豫定律和动态交叉。特别地，我们展示了所提出的理论如何解释（1）弛豫协同性的物理起源;（2）在$τ=$ 1 ps处从指数弛豫到非指数弛豫的交叉的起源，其中$τ$是液体弛豫时间;（3）Vogel-Fulcher-Tammann定律的起源;（4）拉伸指数弛豫的起源;（5）在VFT温度$T_0$下$τ$不发散，在$τ\approx 10^{-6}$ sec下交叉到更大的Arrhenius弛豫;（6）液体"脆性“的起源;和（7）弛豫的非指数性和弛豫时间之间的关系。
2008-07-24 cond-mat.soft
ViscNet: Neural network for predicting the fragility index and the temperature-dependency of viscosity
粘度（$η$）是无序物质最重要的性质之一。粘度的温度依赖性用于调整玻璃制造的工艺变量，从熔化到退火。这项工作的目的是开发一个物理信息的机器学习模型，能够预测氧化物液体的$η(T)$。NN预测MYEGA粘度方程的参数，而不是预测粘度本身：液体的脆性指数，玻璃化转变温度和渐近粘度。利用这些参数，可以在任何感兴趣的温度下计算$η$，具有MYEGA方程固有的良好外推能力的优点。该数据集是从SciGlass数据库中收集的;仅选择在高粘度和低粘度区域具有足够数据点的氧化物液体，导致最终数据集具有17，584个数据点，包含847种不同的液体。大约600个特征是从液体的化学成分中设计出来的，其中35个特征是使用特征选择协议选择的。超参数（HP）调整的NN进行了一组实验，使用随机搜索和贝叶斯策略，其中共700 HP集进行了测试。使用10倍交叉验证进一步测试最成功的HP集，并且选择具有最低平均验证损失的HP集作为最佳集。最终训练的NN用85种液体的测试数据集进行测试，这些液体具有与用于训练和验证NN的液体不同的组成。测试数据集预测的$R^2$为0.97。这项工作介绍了三个优点：该模型可以预测粘度以及液体的玻璃化转变温度和脆性指数;该模型的设计和训练重点是外推;最后，该模型是根据GPL 3许可的免费开源软件。
2021-03-15 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft physics.comp-ph
Fragile-to-strong glass transition in two-dimensional vortex liquids
本文通过实验与蒙特卡洛模拟证明，二维超导涡旋液体的脆性可由外磁场或无序强度调控，并揭示脆性到强玻璃转变源于六角序笼效应与随机钉扎的相互作用。
2024-08-27 cond-mat.soft cond-mat.str-el cond-mat.supr-con
Activation energy spectrum for relaxation and polyamorphism in an ultra-viscous metallic glass former
许多玻璃形成体在两种不同的液态之间表现出相变。对于某些金属玻璃形成体，在熔点和玻璃化转变温度Tg之间的中间温度下，在过冷液体中实验发现液-液转变。我们在这里报告的液体-液体过渡的超粘性金属玻璃形成，在长时间退火期间访问。该研究是在液-液转变温度略低于Tg的Au49Cu26.9Si16.3Ag5.5Pd2.3组合物上进行的。其结果是，高温动力学脆性液体在常规加工过程中冻结到玻璃中，因此在低于Tg的退火过程中，系统获得了潜在的液-液转变。在再加热时，通过量热法观察到逆转变。这一结论得到了广泛收集的补充实验室和同步加速器为基础的技术，如差示和快速扫描量热法，和X射线光子相关光谱。我们的研究结果支持了安吉尔提出的大图景，即具有不同脆性的液体占据了潜在的有序-无序转变的不同侧面。此外，我们的多尺度分析揭示了存在的多重衰减的焓恢复，这是反映在观察到的微观有序和老化机制的玻璃通过不同的固定制度互连的突然的动态老化制度。
2017-06-08 cond-mat.soft
