Enhancement of DFT-calculations at Petascale: Nuclear Magnetic Resonance, Hybrid Density Functional Theory and Car-Parrinello calculations
基于密度泛函理论（DFT）及其扩展的方法是研究材料电子性质最有前途的方法之一。DFT在传统的固体物理问题中得到了广泛的应用，其中周期性和对称性在减少计算量方面起着至关重要的作用。随着计算能力的提高和DFT方法的改进，其潜在应用范围现在包括化学和生物学等其他科学领域。然而，传统的固体物理学、化学和生物学的交叉学科组合在降低系统的周期性和对称性的同时，大大提高了系统的复杂性。为了模拟这类物理系统，需要包含数百甚至数千个原子的大型模拟单元。即使使用现代超级计算机，这些系统的处理仍然是一个计算挑战。在本文中，我们描述了我们的工作，以提高量子ESTEMO \cite{Quantum-Espresso}的可扩展性，用于治疗非常大的细胞和大量的电子。为此，我们在\emph{\emph{electronic bands}}上引入了额外的并行级别，在三个内核中解决计算昂贵的问题：Sternheimer方程求解器（核磁共振，QE-GIPAW包），Fock算子构建器（电子基态，PWSCF包）和大多数Car-Parrinello例程（Car-Parrinello动力学，CP包）。最终的基准测试表明，我们成功地计算了一个大型生物组件的核磁响应（NMR）化学位移，混合交换相关泛函的缺陷无定形二氧化硅的电子结构和平衡的原子结构的高度卟啉锚定到碳纳米管，在成千上万的CPU内核。
2013-05-31 cond-mat.mtrl-sci
Efficiency, Accuracy, and Transferability of Machine Learning Potentials: Application to Dislocations and Cracks in Iron
University of Groningen（格罗宁根大学）；University of Cambridge（剑桥大学）
本文研究了机器学习势在大系统模拟中的效率、精度和可迁移性，通过铁的体心立方结构验证了其在位错和裂纹预测中的应用，展示了其在塑性和断裂特性中的表现，并探讨了不同数据库、ML包和截断半径对预测结果的影响。
2023-11-06 cond-mat.mtrl-sci
Active learning of collinear magnetic Moment Tensor Potentials using the spin-MLIP package from soft-constrained spin-polarized DFT calculations: a case study of Fe-Pd
Skolkovo Institute of Science and Technology（斯科尔科沃科学技术研究所）；HSE University, Faculty of Computer Science（高等经济大学计算机科学学院）；California Institute of Technology（加州理工学院）
提出一种在分子动力学模拟中主动学习磁矩张量势（mMTP）的工作流程，通过自旋MLIP、VASP和LAMMPS实现，并在Fe-Pd晶体上验证了磁化和态密度与DFT及实验的一致性。
2026-10-05 cond-mat.mtrl-sci physics.atom-ph
TRIQS/DFTTools: A TRIQS application for ab initio calculations of correlated materials
我们提出了TRIQS/DFTTools包，一个应用程序的基础上TRIQS库，连接这个工具箱，以现实的材料计算的基础上密度泛函理论（DFT）。特别是，TRIQS/DFTTools与TRIQS一起允许DFT加动态平均场论（DMFT）计算的有效实施。它提供了工具和方法来构造Wannier函数，并在此基础上执行DMFT自洽循环。后处理工具，如能带结构绘图或计算输运特性也被实现。该封装提供了一个与Wien 2k能带结构代码的完全充电自一致接口，以及一个通用接口，允许将TRIQS/DFT Tools与各种DFT代码一起使用。它在GNU通用公共许可证（GPL v3）下发布。
2016-03-18 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Analysis of ab-initio total energies obtained by different DFT implementations
从头计算晶体结构预测依赖于竞争结构能量的精确计算。许多DFT代码是可用的，它们利用不同的方法来求解Kohn-Sham方程。我们评估的三个软件包（WIEN 2k，VASP和MuST），利用三种不同的方法（FL-APW，平面波赝势和KKR-格林函数方法）的一致性，通过比较一组BCC和FCC二元金属合金的相对总能量。我们专注于选择的影响，如松饼罐$vs.$全势，角动量截止和其他重要的KKR参数。不同的合金系统证明这些选择或多或少敏感，我们解释了通过研究其电位的角度变化的差异。研究结果对KKR作为一种总能量方法在构造预测中的应用具有指导意义。
2022-10-18 cond-mat.mtrl-sci
M-SPARC: MATLAB-Simulation Package for Ab-initio Real-space Calculations
本文介绍了M-1：MATLAB-实空间从头计算模拟软件包。它可以执行赝势自旋极化和非极化Kohn-Sham密度泛函理论（DFT）模拟，用于孤立系（如分子）以及扩展系统（如晶体、表面和纳米线）。M-DFT为实空间DFT中新算法和方法的开发和测试提供了一个快速原型平台，有可能显著加快该领域的进步速度。它也为精确的第一性原理研究中小型系统提供了一个方便的途径。
2019-12-18 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
VASP Plugins: Linking the Vienna ab-initio Simulation Package with Python
Indian Institute of Technology Bombay（印度理工学院孟买分校）；VASP Software GmbH（VASP软件有限公司）；University of Vienna（维也纳大学）
针对DFT代码因架构复杂等不利于开发的问题，提出用于VASP的Python插件架构，利用C++中间层和pybind11，通过共享内存缓冲区高效连接VASP与Python，实现两类插件并通过应用展示其效用。
2026-07-07 cond-mat.mtrl-sci
VASP2KP: kp models and Lande g-factors from ab initio calculations
本研究开发开源包VASP2KP，通过VASP补丁与Python代码结合，从DFT波函数直接计算k·p参数与朗德g因子，经多种材料验证结果与DFT及实验数据吻合。
2023-12-14 cond-mat.mtrl-sci
Density Functional Theory Study of the Structural Properties of PuH_x, 2<=x<=3
二氢化钚和三氢化钚的晶体结构非常相似，分别被看作是ABC和AB堆积的紧密堆积的钚平面。相似性作为密度泛函理论（DFT）计算PuH 2，PuH 3，和中间组合物的框架。在实验中观察到的结构之间的协议，并在DFT描述的Pu-H系统需要占强的电子相关的f轨道，实现了在这里添加一个哈伯德参数U。测量的滞后之间的bridding和dehydriding可以归因于堆叠的紧密堆积的Pu平面上的能量作为化学计量的函数，使用GGA+U的方法计算的效果。H原子占据的间隙位置的变化对能量的影响与室温相比可以忽略不计;磁结构的变化导致同样小的能量差异。
2013-07-02 cond-mat.mtrl-sci
Perturbation approach to ab initio effective mass calculations
在全电子密度泛函理论（DFT）软件包WIEN 2k中实现了简并微扰$k\cdot p$方法计算有效质量.在IVA、IIIA-VA和IIB-VIA主族半导体材料上测试准确度。然后，在石墨烯和CuI与缺陷的有效质量作为说明性的应用。对于具有显著Cu-d特征的状态，必须将具有更高主量子数（更多径向节点）的附加局部轨道添加到基组，以便收敛微扰理论的结果。与速度和动量矩阵元素之间的差异有关的警告进行了讨论的上下文中的应用程序的方法，以非本地的潜力，如Hartree-Fock/DFT混合泛函和DFT+U。
2020-07-07 cond-mat.mtrl-sci
OstravaJ: a tool for calculating magnetic exchange interactions via DFT
本研究开发了Python工具OstravaJ，基于DFT的总能量差法高通量计算磁性材料海森堡模型的交换相互作用，可自动生成构型、读取VASP结果并计算多种磁性质，经多类材料验证方法有效。
2025-01-14 cond-mat.mtrl-sci
An ab initio Local Exchange Approach to the Calculations of Tc of Dilute Magnetic Semiconductors
用密度泛函理论计算了半导体GaAs和磁性半导体Ga_（0.9375）Mn_（0.0625）As的态密度。计算结果表明，部分Mn的3d-态在费米能级上与价带杂化。利用原子Hartree-Fock程序包和角动量耦合技术计算了Anderson杂质模型的交换积分。用多尺度从头计算方法得到的Ga_（0.9375）Mn_（0.0625）As的Tc理论值与实验值符合较好。讨论了Hubbard参数在超软赝势DFT计算中的应用。
2017-04-26 cond-mat.mtrl-sci
PyCDFT: A Python package for constrained density functional theory
我们提出了PyCDFT，一个Python软件包使用约束密度泛函理论（CDFT）计算非绝热态。PyCDFT提供了一个面向对象的，可定制的CDFT实现，并允许单点自洽场计算和几何优化。PyCDFT被设计为与现有的密度泛函理论（DFT）代码接口，以执行CDFT计算，其中将约束势添加到Kohn-Sham哈密顿量。在这里，我们演示了使用PyCDFT进行计算与大规模并行的第一性原理分子动力学代码，Qbox，我们基准的准确性通过计算一组有机分子的非绝热态之间的电子耦合。我们表明，PyCDFT产生的结果与现有的实现，是一个强大的和灵活的包进行CDFT计算。该程序可在https://github.com/hema-ted/pycdft/上获得。
2020-05-16 cond-mat.mtrl-sci
Effectiveness of smearing and tetrahedron methods: best practices in DFT codes
密度泛函理论（DFT）代码在材料的高通量筛选中通常被视为“黑盒”，用户选择输入参数的默认值。通常，非专家可能无法充分考虑这些参数对预测质量的影响。在这项工作中，我们试图确定一个强大的参数集相关的涂抹和四面体的方法，返回各种金属系统的数值准确和有效的结果。在两个流行的DFT代码：维也纳从头算模拟包（VASP）和量子浓缩（QE）的涂抹和四面体方法的总能量，自洽场周期的数量，和原子上的力的影响进行了研究。从近40，000次计算中可以明显看出，最佳涂抹取决于系统、涂抹方法、涂抹参数和$k$点密度。涂抹的益处是自洽场循环的数量的轻微减少，这与涂抹方法或参数无关。一个大的涂抹参数--被认为是大的是系统相关的--导致不准确的总能量和力。Blöchl的四面体方法导致总能量的小改进。当用相同的输入参数处理不同的系统时，我们建议使用尽可能少的拖尾，因为拖尾的系统依赖性和选择一个参数，给出不准确的能量和力的风险。
2021-09-02 cond-mat.mtrl-sci
DFT calculations of magnetic anisotropy energy for GeMnTe ferromagnetic semiconductor
利用完全相对论赝势的OpenMX软件包，对稀磁半导体GeMnTe的磁各向异性能进行了密度泛函理论计算.给出了空穴浓度和磁性离子邻域对磁各向异性能的影响。分析了磁各向异性的微观机制，特别讨论了自旋轨道耦合、自旋极化和电子密度的空间变化在磁各向异性中的作用。计算结果与GeMnTe（111）菱面体薄膜垂直磁各向异性的实验观察相一致。
2015-05-25 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
pyRMG: A Framework for High-Throughput, Large-Cell DFT Calculations on Supercomputers
Center for Nanophase Materials Sciences, Oak Ridge National Laboratory（橡树岭国家实验室纳米材料科学中心）；Department of Physics, North Carolina State University（北卡罗来纳州立大学物理系）
pyRMG通过自动化输入生成和工作流整合，提升超算上大单元DFT计算的高通量效率。
2026-01-16 cond-mat.mtrl-sci quant-ph
Accurate and efficient linear scaling DFT calculations with universal applicability
传统上，密度泛函理论计算受到相对于系统大小的固有立方标度的影响，使得大型计算极其昂贵。这种立方缩放可以通过使用所谓的线性缩放算法来避免，该算法在过去几十年中已经开发出来。通过这种方式，可以在合理的时间范围内对数万个原子甚至更多的原子进行从头计算。然而，即使使用线性缩放算法在物理上是合理的，它们的实现往往会引入一些小的错误。因此，大多数提供这种线性复杂性的实现要么只能产生有限的准确性，要么，如果想要超越这个限制，需要对许多参数进行繁琐的微调。在我们的BigDFT包中的线性缩放方法中，我们能够克服这个限制。使用一个基于局部支持函数表示的底层Daubechies小波基-这提供了理想的性能，精确的线性尺度计算-我们获得了惊人的高精度和普遍适用性，同时仍然保持模拟大型系统的可能性，只有适度的计算资源的需求。
2015-01-23 cond-mat.mtrl-sci
Quantum MASALA: Quantum MAterialS Ab initio eLectronic-structure pAckage
Quantum MASALA以约8100行Python代码实现DFT、TD-DFT和GW方法，支持多处理器与GPU，并提供模块化框架，便于快速构建和测试第一性原理新方法。
2024-10-22 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Spin-polarized DFT calculations for physical properties of novel KVSb half-Heusler compound for spintronic and thermodynamic applicability
本文利用Wien2k中的DFT计算研究了KVSb half-Heusler化合物的相稳定性、弹性、热物理和磁学性质，发现其在I型相自旋极化态下最稳定并呈半金属特性，计算磁矩符合Slater-Pauling规则，表明该材料适用于自旋电子学和热电应用。
2024-06-10 cond-mat.mtrl-sci
$py$GWBSE: A high throughput workflow package for GW-BSE calculations
我们开发了一个开源的Python工作流包，$py$ GWBSE执行自动化的第一性原理计算GW-BSE（Bethe-Salpeter）框架内。GW-BSE是一种基于多体微扰理论的研究材料准粒子和激子性质的方法。GW近似已被证明是有效的，通过克服更广泛使用的密度泛函理论（DFT）的带隙低估的问题，在准确地预测带隙的宽范围的材料。BSE形式主义，尽管计算昂贵，产生的吸收光谱直接与实验观察。$py$ GWBSE软件包实现了整个多步GW-BSE计算的完全自动化，包括对这些计算的准确性至关重要的几个参数的收敛测试。$py$ GWBSE与$Wannier90$集成，$Wannier90$是一种用于计算最大局部化wannier函数的程序，允许生成QP能带结构。$py$ GWBSE还可以自动创建元数据和数据的数据库，包括QP和激子特性，这对于超宽带隙半导体、电子、光电子学和MEMS领域的未来材料发现研究非常有用。
2022-10-04 cond-mat.mtrl-sci
Charge self-consistent electronic structure calculations with dynamical mean-field theory using Quantum ESPRESSO, Wannier90 and TRIQS
我们提出了一个全电荷自洽的实施动力学平均场论（DMFT）结合密度泛函理论（DFT）的电子结构计算的材料具有强的电子相关。该实现使用量子ESTERO包的密度泛函理论计算，Wannier 90代码的向上/向下折叠和TRIQS软件包的DMFT方程的设置和解决。所有组件都可以在开源许可证下使用，是MPI并行的，完全集成在各自的包中，并使用hdf 5存档接口来消除文件解析。我们展示了三个不同的系统，表现出良好的协议与现有的DFT+DMFT实现在其他从头算电子结构代码的基准。
2021-11-19 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Energies of ions in water and nanopores within Density Functional Theory
静电势的精确计算和基底极化率的处理对于预测离子在充满水的纳米孔内的渗透是至关重要的。基于密度泛函理论（DFT）的{ \it ab initio}分子动力学方法（AIMD）可以解释材料、水和溶质的极化率，它应该是预测离子精确静电能的首选方法。在实践中，DFT加上使用周期性的边界条件，在一个带电的系统会导致大的能量转移。使用不同的DFT软件包获得的结果可能会有所不同，因为赝势和远程静电的实施方式。使用最大本地化的Wannier函数，我们应用强大的校正，产生相对明确的离子能量在选择的分子和水溶液系统和碳纳米管内。大的结合能预测金属碳纳米管阵列中的离子，而与一致的定义Na $^+$和Cl $^-$能量被发现表现出不对称性与使用非极化水力场计算。
2007-11-02 cond-mat.mtrl-sci
Pawpyseed: Perturbation-extrapolation band shifting corrections for point defect calculations
最近在从头算点缺陷计算的自动化和标准化方面取得了重大进展。然而，密度泛函理论（DFT）点缺陷计算的电荷校正的开发，实施和基准测试的任务仍然是一个开放的挑战。在这里，我们提出了一个高性能的Python包称为pawpyseed，它可以读取PAW DFT波函数和计算不同结构的波函数之间的重叠。使用pawpyseed，我们实现了一个新的带移校正来自一阶微扰理论。我们通过计算硅中几个点缺陷的跃迁能级，并与实验和混合泛函结果进行比较，对这种方法进行了基准测试。新的能带移动方法可以移动单粒子能量，以提高过渡能级的预测，并可以使用pawpyseed自动化和并行化，这表明它可能是一个有用的方法，高通量点缺陷计算。
2019-04-25 cond-mat.mtrl-sci
Density functional theory
密度泛函理论（DFT）是现代理论物理、化学和工程学的重要组成部分，特别是那些与电子性质有关的理论。经过几十年的发展，各种第一性原理电子结构计算的程序包现在可用。其复杂的接口允许用户将DFT应用于实际系统，即使不知道理论。因此，回忆DFT如何实现精确计算的基本原理变得越来越重要。本文试图提供这样的知识与DFT的最小概述-它的基本基础，可观察到的电子和核动力学性质的关系，以及它的一些前沿应用。
2022-11-18 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el cond-mat.supr-con
The underestimation of high pressure in DFT+$U$ simulation for the wide range cold-pressure of lanthanide metals
密度泛函理论加$U$（DFT+ $U$）是模拟强关联材料冷压性质的最有效的第一性原理方法之一。然而，DFT+ $U$在超高压下的适用性研究还不够充分，特别是在广泛使用的增广格式[如投影增广波（PAW）和线性增广平面波（LAPW）]中。本文系统地研究了镧系金属在几百GPa压力下等离子体波和等离子体波的DFT+ $U$的性能。我们发现，在PAW中的DFT+ $U$模拟表现出在高压下的力的非物理低估。通过细致的分析和与局域轨道无关的杂化泛函结果的比较，我们证明了这种非物理行为与高压下PAW中局域轨道重叠引起的局域密度矩阵的归一化问题有关。此外，我们还观察到在高压下重镧系元素（Tm，Yb和Lu）的DFT+ $U$中的力相对于不考虑局域轨道重叠影响的DFT结果有轻微的软化，这可能与高压下相关修正方法中成键效应的增强有关.我们的工作揭示了DFT+ $U$模拟中对高压的低估，分析了这种异常行为的两个来源，并提出了它们的机制。最重要的是，我们的研究突出了DFT+ $U$的高压模拟在基于PAW框架的VASP软件包的故障。
2022-04-29 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Spinney: post-processing of first-principles calculations of point defects in semiconductors with Python
理解和预测半导体和绝缘体中点缺陷的热力学性质将极大地帮助设计新材料，并允许调整现有材料的性质。事实上，基于密度泛函理论和超原胞方法的第一性原理计算已经成为研究固体中点缺陷的标准工具。然而，在稀释极限，最感兴趣的新型半导体材料的设计，原始DFT计算需要大量的后处理。Spinney是一个开源Python软件包，旨在处理第一性原理计算，以获得几个感兴趣的量，如化学势限制，确保缺陷负载系统的热力学稳定性，缺陷电荷跃迁能级，缺陷形成能量，包括有限尺寸效应的静电校正，以及缺陷和载流子浓度。在本文中，我们展示了能力的Spinney代码使用c-BN，Mg掺杂的GAN，TiO 2和ZnO为例。
2020-07-08 cond-mat.mtrl-sci
Computational Synthesis of 2D Materials: A High-throughput Approach to Materials Design
二维材料在下一代器件中有着广阔的应用前景，然而，大规模、低缺陷和可重复的二维材料合成仍然是一项具有挑战性的任务。为了帮助选择合适的衬底合成的假设2D材料，我们已经开发了一个开源的高通量工作流程包，$Hetero2d$，搜索低晶格失配衬底表面的任何2D材料，并确定这些2D衬底异质结构的稳定性，使用密度泛函理论（DFT）模拟。$Hetero2d$可自动生成2D衬底异质结构、创建DFT输入文件、在超级计算设备上提交和监控计算作业，并将相关参数与后处理结果一起存储在MongoDB数据库中。我们证明了$Hetero2d$的能力，在确定稳定的二维衬底异质结构的四个二维材料，即$2H$ -MoS $_2$，$1T$ -和$2H$ -NbO $_2$，和六边形ZnTe，考虑50立方元素衬底。我们发现Cu、Hf、Mn、Nd、Ni、Pd、Re、Rh、Sc、Ta、Ti、V、W、Y和Zr衬底充分稳定了这些二维材料的形成能，结合能在~0.1 - 0.6 eV/atom的范围内。在检查的$z$分离，电荷转移，和电子态密度在2D基板界面，我们发现在界面处的共价型键合，这表明，这些基板可以用作接触材料的2D材料。$Hetero2d$（https：//github.com/Heterolab/Hetero2d）在GitHub上以GNU许可证下的开源软件包提供。
2021-12-07 cond-mat.mtrl-sci
Implicit self-consistent electrolyte model in plane-wave density-functional theory
电化学系统的从头计算处理需要适当处理固/液界面。由于涉及大量的自由度，完全量子力学的界面处理在计算上是苛刻的。在这项工作中，我们描述了一个计算效率高的模型，其中的电极部分的接口描述在密度泛函理论（DFT）的水平，和电解质部分表示通过隐式溶剂化模型的基础上的泊松-玻尔兹曼方程。我们描述的线性化的泊松-玻尔兹曼方程到维也纳从头算模拟包（VASP），广泛使用的DFT代码，其次是验证和基准的方法的实施。为了证明隐式电解质模型的实用性，我们将其应用于研究的表面能的Cu晶体刻面在水溶液电解质作为一个功能的应用电势。我们表明，所施加的电位使纳米晶体的形状控制从一个八面体的截断八面体的形态与增加的潜力。
2019-10-24 cond-mat.mtrl-sci
On the Role of Crystal Defects on the Lattice Thermal Conductivity of Monolayer WSe2 (P63/mmc) Thermoelectric Materials by DFT Calculation
随着能源问题的日益突出，热电材料的研究在过去的几十年中不断深入。低热导率使热电材料具有更好的热转换性能。本文基于第一性原理和声子玻尔兹曼输运方程，采用密度泛函理论（DFT）在维也纳从头算模拟软件包（VASP）中实现，研究了几种缺陷条件下单层WSe 2的热导率.计算了WSe_2在六种缺陷态下的晶格热导率，在300 K时，PS、SS-c、DS-s、SW-c、SS-e和DS-d分别为66.1、41.2、39.4、8.8、42.1和38.4 W/（m2 K）。与完整结构相比，缺陷结构可使热导率降低86.7%（SW-c）。研究了缺陷含量、类型、位置等因素对热性能的影响。通过引入原子缺陷，可以降低和调节WSe 2的热性能，这将为其他热电材料获得更低的热导率提供一个有趣的想法。
2021-09-17 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Cu-Doped KCl folded and unfolded band structure and optical properties studied by DFT calculations
计算了掺铜KCl晶体的光学性质以及折叠和展开的能带结构。计算使用平面波赝势的方法在第一性原理密度泛函理论框架内的ABINIT电子结构包中实现。铜取代到原始氯化钾晶体需要计算的超原胞（SC）方法从理论的角度来看。这一过程缩小了布里渊区，导致难以解释的折叠能带结构。为了解决这一问题，深入了解铜离子（Cu+）对电子性质的影响，我们展开了SC KCl：Cu的能带结构，并与原始KCl的原胞（PC）的能带结构进行了直接比较.为了理解Cu取代对光吸收的影响，我们通过一个sum-over-states形式主义计算了KCl：Cu的介电函数的虚部，并通过部分地对选定的价带和导带进行迭代累积和（ICS）来将其分解为不同的能带贡献。因此，我们确定了那些带间跃迁，引起的吸收峰，由于铜离子。这些跃迁包括由Cu-3d和Cu-4s电子态形成的价带和导带。为了研究掺杂位置的影响，我们考虑了不同的掺杂位置，其中Cu掺杂剂占据了所有的替代位点，取代了宿主K阳离子。结果表明，掺杂位置的影响导致了几何结构中的两种八面体形状。扭曲扭曲的八面体正方形双锥几何形状诱导的晶体场分裂能量相比，完美的八面体正方形双锥几何形状的差异。
2020-09-28 cond-mat.mtrl-sci
GPAW: An open Python package for electronic-structure calculations
本文综述了开源电子结构计算Python包GPAW，其基于投影缀加波方法，支持三种波函数表示与多类DFT及激发态计算，集成ASE且已实现GPU加速，具备高通用性与扩展性。
2024-04-16 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Materials Learning Algorithms (MALA): Scalable Machine Learning for Electronic Structure Calculations in Large-Scale Atomistic Simulations
Helmholtz-Zentrum Dresden-Rossendorf（德累斯顿-罗森多夫亥姆霍兹中心）；Center for Advanced Systems Understanding（先进系统理解中心）；Sandia National Laboratories（桑迪亚国家实验室）
该研究提出材料学习算法（MALA）软件包，通过可扩展机器学习框架加速DFT计算，集成数据采样、训练与推理，兼容标准代码，能高效预测电子可观测量，适用于复杂材料系统的大规模原子模拟。
2024-11-29 cond-mat.mtrl-sci cs.LG
Implementation of the SCAN Exchange-Correlation Functional with Numerical Atomic Orbitals
本文在ABACUS软件包中基于数值原子轨道和平面波基组实现了SCAN meta-GGA泛函，涵盖交换关联势、力和应力计算，并通过有限差分、收敛性测试及水六聚体、S22弱相互作用分子和13种半导体等体系验证了实现的准确性。
2023-05-31 cond-mat.mtrl-sci
Machine learning assisted canonical sampling (MLACS)
本文提出MLACS方法，通过主动学习策略迭代训练机器学习原子间势，在保持近DFT精度的同时显著降低从头算模拟成本，并实现正则系综采样等广泛应用。
2024-12-19 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
General spin models from noncollinear spin density functional theory and spin-cluster expansion
Institute of Science Tokyo（东京科学大学）
提出结合自旋团簇展开与非共线自旋密度泛函理论的数据高效框架，通过拟合磁转矩而非总能来构建经典自旋哈密顿量，显著减少DFT计算量，并成功应用于B20型手性磁体，预测螺旋周期与成分趋势。
2026-05-25 cond-mat.mtrl-sci
Large-scale pseudopotential density functional theory calculations using orthogonalized enriched finite element basis
University of Michigan（密歇根大学）
该研究针对赝势KS-DFT计算提出用EFE基的计算框架，通过正交化富集函数等方法，相比CFE基，在自由度、计算成本、内存需求上有显著降低，且并行扩展性良好，为赝势DFT计算提供了高效基础。
2026-07-09 cond-mat.mtrl-sci
Accurate, Large-Scale and Affordable Hybrid-PBE0 Calculations with GPU-Accelerated Supercomputers
如果使用高质量的基组，对包含大量原子的凝聚态系统进行高精度混合泛函计算目前在计算上是非常苛刻的-当不是遥不可及时。我们提出了一个高效的多GPU实现的确切的交换算子，它允许混合功能的密度泛函理论计算与系统的基础集，而无需额外的近似多达一千个原子。这种方法是在一个可移植的基于实空间的算法中实现的，该算法作为开源软件包发布。有了这样一个框架的高品质的混合DFT计算成为访问国家的最先进的超级计算机内的时间解决方案的数量级相同的传统半局部GGA泛函。
2017-12-21 cond-mat.mtrl-sci
Numerical Quality Control for DFT-based Materials Databases
电子结构理论是材料科学的重要支柱。许多不同的计算机代码，采用不同的方法被社区用来解决各种科学问题。尽管如此，不同软件包的精度最近才被彻底审查，专注于一个特定的任务，即选择一个流行的密度泛函，并使用异常高，非常精确的数值设置来研究71个单原子晶体。然而，鲜为人知的是，在实践中常用的数值设置下产生的方法和代码特定的不确定性。我们揭示了这个问题，通过调查总能量和相对能量作为计算参数的函数的偏差。使用典型的设置为基础集和k-网格，我们比较了71元素和63二进制固体的结果，获得了三个不同的电子结构代码，采用根本不同的策略。在观察到的趋势的基础上，我们提出了一个简单的，分析模型的估计与基集不完整的错误。我们交叉验证此模型使用从NOMAD存储库获得的三元系统，并讨论我们的方法如何使计算材料数据库中存在的异构数据的比较。
2022-01-31 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
TurboGenius: Python suite for high-throughput calculations of ab initio quantum Monte Carlo methods
本研究推出开源Python包TurboGenius及配套工作流工具TurboWorkflows，可结合TurboRVB实现从头算QMC高通量计算，验证了工具可靠性并通过多数据集DMC基准测试证明其计算结果与参考值相符。
2023-10-04 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
High electrical conductivity in the epitaxial polar metals LaAuGe and LaPtSb
极性金属是一类有趣的材料，它们同时具有自由载流子和极性结构畸变。尽管被称为“极性金属”，然而，大多数研究充分的极性金属都是不良的电导体。在这里，我们展示了分子束外延（MBE）生长的LaPtSb和LaAuGe，两个极性的金属化合物，其电阻率是一个数量级低于充分研究的氧化物极性金属。这些材料属于采用填充纤锌矿结构的$ABC$金属间化合物的大家族，也称为六方Heusler化合物。扫描透射电子显微镜（STEM）揭示了具有单向弯曲的$BC$（PtSb、AuGe）平面的极性结构。磁输运测量显示出良好的金属行为，具有低的剩余电阻率（$ρ_{LaAuGe}=59.05$ $μΩ\cdot$ cm和$ρ_{LaAPtSb}=27.81$ $μΩ\cdot$ cm，在2K下）和高的载流子密度（$n_h\sim 10^{21}$ cm $^{-3}$）。光电子能谱测量确认频带金属性，并与密度泛函理论（DFT）计算的定量协议。通过DFT-化学压力和晶体轨道Hamilton布居分析，发现原子填充因子支持结构的极性屈曲，尽管直接层间$B-C$键合的程度受到$A-C$接触处的排斥的限制。当与绝缘六方Heusler相结合时，这些材料为完全外延的多铁性异质结构提供了新的平台。
2019-10-17 cond-mat.mtrl-sci
Many-body post-processing of density functional calculations using the variational quantum eigensolver for Bader charge analysis
German Aerospace Center (DLR), Institute for Frontier Materials on Earth and in Space（德国航空航天中心前沿材料研究所）
利用变分量子本征求解器求解多体哈密顿量，计算多种周期系统的巴德电荷，研究弱和强关联系统电荷分布。方法在掺杂MgH2超晶胞上验证准确性，在强关联过渡金属氧化物中相比标准DFT显著改进巴德电荷值，相关计算框架开源。
2026-07-07 cond-mat.mtrl-sci quant-ph
Wannier-function-based constrained DFT with nonorthogonality-correcting Pulay forces in application to the reorganization effects in graphene-adsorbed pentacene
在电子结构计算中，当使用由随其主体原子移动的定域轨道组成的基组时，海尔曼-费曼力中出现了普雷项。如果系统的总能量依赖于由多个原子的定域轨道定义的子空间布居，那么由于轨道非正交性随离子平移的变化，将出现非常规的Pulay项。在这里，我们推导出所需的精确表达式，这些条款，不能消除轨道正交归一化。我们已经实现了这些校正的离子力的线性标度密度泛函理论（DFT）包ONETEP，并已使用约束DFT计算的重组能量吸附在石墨烯片上的并五苯分子。计算包括系综DFT，周期性边界条件的修正，和经验范德华相互作用。对于这个系统，我们发现，张量不变的人口分析产生的吸附质子空间人口是非常接近整数值时，基于非正交Wannier函数，也但不太精确时，使用伪原子函数。因此，轨道可以为约束DFT提供非常有效的布居分析。我们的计算表明，吸附的并五苯的重组能通常低于并五苯在气相中。我们把这种效应归因于空间位阻。
2018-05-08 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
ATLAS: A Real-Space Finite-Difference Implementation of Orbital-Free Density Functional Theory
无轨道密度泛函理论（OF-DFT）是一种很有前途的大规模量子力学模拟方法，它在计算精度和计算成本之间提供了很好的平衡。它的适用性，大规模的模拟一直在建设动能泛函和本地赝势的进展有所帮助。然而，OF-DFT的广泛采用需要进一步提高其效率和稳健实现的软件。在这里，我们开发了一个实空间有限差分方法的数值解OF-DFT周期系统。本文采用一种能量最小化方法代替传统的自洽方法求解欧拉-拉格朗日方程。我们的方法从事的OF-DFT计算的实空间有限差分法和直接能量最小化计划。将该方法编码到ATLAS软件包中，并使用固体Mg、Al和Al $_{3}$ Mg的周期系统进行基准测试。测试结果表明，我们的实现可以实现高精度，高效率和数值稳定性的大规模模拟。
2015-07-28 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph quant-ph
Imaginary-time time-dependent density functional theory for periodic systems
虚时含时密度泛函理论（it-TDDFT）作为一种在密度泛函理论（DFT）中获得基态的方法被提出，它避免了自洽场（SCF）迭代方法在收敛方面遇到的困难。它-TDDFT以前被应用到原子簇，它被证明在选择的情况下，SCF有困难的收敛。在目前的工作中，我们实现了它的TDDFT传播{ \it周期系统}通过修改量子ESTERO包，它使用一个平面波基与多个$\boldsymbol{k}$点，并有选择的非共线和DFT+U计算使用超软或范数守恒的赝势。我们证明了我们的实现多个$\boldsymbol{k}$点的it-TDDFT传播是正确的DFT+U非共线计算和DFT+U计算与超软赝势。我们的实施IT-TDDFT传播收敛到确切的SCF能量（高达双精度保证的小数），但在所有情况下，它收敛到比SCF稍低的值，这表明一个有用的替代系统，SCF有困难达到科恩-沙姆基态。此外，我们证明了快速收敛，可以实现，如果我们使用自适应大小的时间步长为不同的动能平面波。
2020-05-21 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Melting temperature prediction via first principles and deep learning
熔化是一个高温过程，需要大量的采样配置空间，从而使熔化温度预测计算非常昂贵和具有挑战性。在过去的几年里，我已经建立了两种方法来应对这一挑战，一种是通过直接密度泛函理论（DFT）分子动力学（MD）模拟，另一种是通过深度学习图神经网络。DFT方法是基于小尺寸固液共存MD模拟的统计分析。它消除了快速加热方法中亚稳态过热固体的风险，同时相对于传统的大规模共存方法也显著降低了计算机成本。它既准确又高效（每种材料几天的速度），被认为是直接DFT熔融温度计算的最佳方法之一。深度学习方法基于图神经网络，有效地处理化学式中的排列不变性，从而大大提高效率并降低成本。在每个材料毫秒的速度下，该模型非常快，同时具有中等精度，特别是在数据集扩展的组成空间内。我已经将这两种方法实现到自动化的计算机代码包中，使它们公开可用并免费下载。DFT和深度学习方法彼此高度互补，因此它们可以很好地集成到解链温度预测的框架中。我展示了将这些方法应用于材料设计和发现高熔点材料的示例。
2022-04-10 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Classical density functional theory for a two-dimensional isotropic ferrogel model with labeled particles
在这项研究中，我们制定了一个密度泛函理论（DFT）的标记粒子系统，考虑一个二维的珠弹簧晶格与磁偶极子的每个珠作为模型的铁凝胶。一方面，DFT已经被广泛研究以研究材料的类流体状态，其中组成粒子没有标记，因为它们可以在没有能量消耗的情况下交换它们的位置。另一方面，在由嵌入弹性聚合物基质中的磁性颗粒组成的铁凝胶中，颗粒通过它们的位置标记，因为它们的邻居不随时间变化。我们解决了这样一个问题的粒子标记，引入映射的弹性相互作用介导的弹簧到一对加性相互作用（伪弹簧）之间的未标记的粒子。我们进一步研究磁致伸缩和改变磁相互作用下的弹性常数的变化采用伪弹簧势。结果表明，有两种不同的反应方案中的偶极弹簧系统的机械性能：而系统在低包装分数硬化的磁矩增加的幅度，在高包装分数软化由于空间位阻力的影响，与体积的增加，观察。采用真实弹簧和伪弹簧的蒙特卡罗模拟也验证了该理论的有效性。我们希望我们的DFT方法可以揭示与粒子夹杂物的材料的理解。
2019-04-24 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
$G^0W^0$ implementation based on the pseudopotential and numerical-atomic-orbital basis-set framework: Algorithms and benchmarks
Institute of Physics, Chinese Academy of Sciences（中国科学院物理研究所）；School of Physical Sciences, University of Chinese Academy of Sciences（中国科学院大学物理科学学院）；The NOMAD Laboratory at the FHI of the Max Planck Society（马克斯·普朗克学会弗里茨·哈伯研究所NOMAD实验室）；Institute of Artificial Intelligence, Hefei Comprehensive National Science Center（合肥综合性国家科学中心人工智能研究院）；CAS Key Laboratory of Quantum Information, University of Science and Technology of China（中国科学技术大学量子信息重点实验室）
本文提出一种基于数值原子轨道和伪势的高效$G^0W^0$计算框架，通过结合ABACUS和LibRPA，改进计算效率和稳定性，并通过系统性基准测试验证其准确性与效率。
2026-05-12 cond-mat.mtrl-sci
Structure Prediction of Epitaxial Inorganic Interfaces by Lattice and Surface Matching with Ogre
我们提出了一个新版本的Ogre开源Python包，能够通过晶格和表面匹配来进行外延无机界面的结构预测。在晶格匹配步骤中，对衬底和膜密勒指数的组合进行扫描，以识别具有最低失配的域匹配界面。随后，通过贝叶斯优化进行表面匹配，以找到最佳的界面距离和衬底和薄膜之间的面内配准。对于目标函数，提出了一种几何评分函数，基于原子球之间的重叠和空白的界面。分数函数再现的结果密度泛函理论（DFT）的计算成本的一小部分。基于接口处的原子环境与批量环境的相似性，使用评分函数对优化的接口进行预排名。顶部候选结构的最终排名是用DFT执行的。Ogre通过自动构建界面模型简化了界面能量和电子性质的DFT计算。Ogre的应用证明了两个接口的兴趣量子计算和自旋电子学，Al/InAs和Fe/InSb。
2021-03-25 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Comparison of Optical Response from DFT Random Phase Approximation and Low-Energy Effective Model: Strained Phosphorene
材料的光学响应工程是一个需要微观精度和可靠的预测理论工具的范例。在这里，我们比较和对比的色散介电常数张量，使用低能量有效模型和密度泛函理论（DFT）。作为一种代表性的材料，磷受到应变被认为是。采用低能模型哈密顿量和格林函数电流-电流关联函数，我们计算了动态光电导率及其相关的介电常数张量。对于DFT方法，第一性原理计算利用一阶随机相位近似。我们的研究结果表明，虽然这两个模型是在低应变和低频率范围内的协议，复杂的功能与系统和光电子器件实现的基本物理特性，如带隙，Drude吸收响应，消失实部，吸收率和符号的介电常数在频率范围内显示显着的差异。我们的研究结果表明，广泛使用的DFT软件包中采用的随机相位近似应重新审视和改进，以便能够预测这些基本的电子特性的给定材料的信心。此外，采用这两种模型的介电常数的结果，我们发现磷烯可以在光电子器件中发挥的关键作用，以促进高度可编程的完美吸收的电磁波通过操纵化学势和施加应变，并说明如何可靠的预测给定材料的介电响应是至关重要的精确的设备设计。
2021-09-28 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
DPmoire: A tool for constructing accurate machine learning force fields in moiré systems
Beijing National Laboratory for Condensed Matter Physics and Institute of Physics, Chinese Academy of Sciences（中国科学院物理研究所）；University of Chinese Academy of Sciences（中国科学院大学）；Songshan Lake Materials Laboratory（松山湖材料实验室）
DPmoire是一种用于构建摩尔系统中准确机器学习力场的开源工具，通过减少计算开销提高了对二维层状材料物理性质的研究能力。
2025-02-15 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
SPARC-X-API: Versatile Python Interface for Real-space Density Functional Theory Calculations
针对实空间DFT的应用需求，本文提出SPARC-X-API这一基于ASE标准的Python接口，支持SPARC文件处理、参数验证等功能，可适配现有计算工作流并支持高级实空间方法开发。
2024-11-27 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
Enabling Ab-Initio Molecular Dynamics under Bias: The CP2K+SMEAGOL Interface for Integrating Density Functional Theory and Non-Equilibrium Green Functions
Imperial College London（帝国理工学院）；University of Lincoln（林肯大学）
本文提出CP2K与SMEAGOL的新接口，实现DFT-NEGF下的电流诱导力，并验证于多种系统，首次实现大规模凝聚相系统在偏压下的分子动力学模拟。
2024-06-17 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Effect of various electron and hole transport layers on the performance of CsPbI3-based perovskite solar cells: A numerical investigation in DFT, SCAPS-1D, and wxAMPS frameworks
CsPbI 3作为钙钛矿太阳能电池（PSC）的潜在吸收剂最近受到了极大的关注。然而，基于CsPbI 3的PSC尚未实现混合PSC的高性能。在这项工作中，我们进行了密度泛函理论（DFT）的研究，使用剑桥系列总能量包（CASTEP）代码的立方CsPbI 3吸收体，比较和评估其结构，电子和光学性能。使用CASTEP的GGA-PBE方法计算的电子带隙（Eg）对于该CsPbI 3吸收体为1.483eV。此外，计算的态密度（DOS）表现出的主要贡献，从Pb-5d轨道，和大部分的电荷也积累了铅原子的电子电荷密度图。费米面计算显示出多带特性，并计算了CsPbI 3的光学性质，研究了CsPbI 3的光学响应。此外，我们使用IGZO、SnO 2、WS 2、CeO 2、PCBM、TiO 2、ZnO和C60作为电子输运层（ETL），使用Cu 2 O、CuSCN、CuSbS 2、Spiro-MeO 3、V2 O 5、CBTS、CFTS、P3 HT、PEDOT：PSS、NiO、CuO和CuI作为空穴传输层（HTL），以使用SCAPS-1D太阳能电池模拟软件来识别最佳HTL/CsPbI 3/ETL组合。在96种器件结构中，ITO/TiO 2/CsPbI 3/CBTS/Au是优化效果最好的器件结构，其效率为17.9%.吸收体和ETL厚度，串联电阻，分流电阻，和工作温度的影响也进行了评估，以及其相应的生成率，复合率…
2022-11-05 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Hierarchical Crystal Structure Prediction of Zeolitic Imidazolate Frameworks Using DFT and Machine-Learned Interatomic Potentials
University of Warsaw（华沙大学）；University of Birmingham（伯明翰大学）；University of Southampton（南安普顿大学）；University of Cambridge（剑桥大学）
本文通过高通量探索锌咪唑盐（ZnIm2）的晶体能景观，利用DFT和机器学习互原子势发现24种已知结构及1484种拓扑结构，其中855种为新拓扑结构，并通过实验验证了预测结构的可靠性。
2026-05-13 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
