$\mbox{Rb}_{2}\mbox{Ti}_2\mbox{O}_{5-δ}$: A superionic conductor with colossal dielectric constant
导电性和高介电常数原则上是自排斥的，这使得术语绝缘体和电介质通常是同义的。当电载体是电子时，这当然是正确的，但不一定是在离子极其移动、电子传导可以忽略不计并且界面处的电荷转移不重要的材料中。在这里，我们证明了在钙钛矿衍生的结构含有五个协调的Ti原子，巨大的介电常数（高达$\mbox{10}^9$）连同非常高的离子传导$\mbox{10}^{-3}\mbox{S.cm}^{-1}$在室温下。I-V和介电常数行为的耦合调查允许证明，由于离子迁移和积累，这种材料的行为像一个巨大的偶极子，表现出巨大的电极化（$\mbox{0.1\,C.cm}^{-2}$的顺序）。因此，它可以被认为是一种“铁离子网”，在应用方面是非常有前途的。
2017-03-04 cond-mat.mtrl-sci
Bridging the Gap Between Simulated and Experimental Ionic Conductivities in Lithium Superionic Conductors
锂超离子导体（LSC）作为下一代全固态锂离子电池的固体电解质是非常重要的。虽然$ab$ $initio$分子动力学已被广泛应用于研究这些材料，但由于这种模拟的高温和短时间尺度，预测和实验测量的离子电导率和活化能之间往往存在很大的差异。在这里，我们提出了一个战略，以弥补这一差距，使用矩张量势（MTP）。我们表明，使用范德华optB 88功能计算的能量和力训练的MTP产生更准确的晶格参数，这反过来又导致准确预测的离子电导率和活化能的锂$_{0.33}$ La $_{0.56}$ TiO $_3$，锂$_3$ YCl $_6$和锂$_7$ P $_3$ S $_{11}$ LSC。使用optB88 MTP的NPT MD模拟还显示，所有三个LSC在相对较低的温度下在两个准线性Arrhenius制度之间发生转变。这种转变可以追溯到扩散途径的数量和多样性的扩张，在某些情况下，扩散的维度发生了变化。这项工作不仅提出了一种方法来开发高精度的MTP，但也概述了LSC的扩散特性，否则无法通过$ab$ $initio$计算。
2021-06-20 cond-mat.mtrl-sci
Anharmonic Host Lattice Dynamics Enable Fast Ion Conduction in Superionic AgI
对固体中离子传导驱动力的基本理解对于开发新的固态离子导体至关重要。离子传导的物理理解是有限的，由于这些系统中的谐波振动动力学的强烈偏差，难以在实验和理论上表征。我们克服了这一挑战，在超离子碘化银结合太赫兹频率拉曼偏振取向测量和从头计算分子动力学计算。我们的研究结果表明，移动离子和主机晶格之间的强耦合的扩散过程的重要性，明确的签名。我们首先从拉曼测量中推导出一个动态结构模型，该模型同时捕获了这种快离子导体的晶体状和流体状特性。然后，我们显示和讨论的非谐弛豫运动的重要性，所产生的碘主机晶格，通过展示其强烈的影响，在超离子碘化银离子导电。
2020-04-22 cond-mat.mtrl-sci
Crystallization behaviors in superionic conductor Na$_3$PS$_4$
由于锂资源有限，使用钠的全固态电池是下一代可充电电池的有希望的候选者。实用的钠电池需要具有高导电性的电解质。通过使通过球磨合成的无定形Na $_3$ PS $_4$结晶，获得表现出超过10 $^{-4}$ S cm $^{-1}$的高电导率的立方Na $_3$ PS $_4$。无定形Na $_3$ PS $_4$以立方结构结晶，然后在加热时转化为四元相。在这项研究中，通过透射电子显微镜原位观察表明，在从立方相到四方相的过渡过程中，微晶尺寸急剧增加。此外，电子衍射分析表明，无定形域和纳米尺寸的微晶共存的立方Na $_3$ PS $_4$标本，而四相含有微米尺寸的微晶。纳米尺寸的微晶和由微晶和无定形域形成的复合物是最有可能负责的立方Na $_3$ PS $_4$标本中的电导率的增加。
2021-09-03 cond-mat.mtrl-sci
Stacking Faults Assist Lithium-Ion Conduction in a Halide-Based Superionic Conductor
在追求迫切需要的、用于电动车辆和便携式电子应用的能量密集固态电池的过程中，卤化物固体电解质提供了一条有前途的前进道路，其具有对高压氧化物电极的优异兼容性、可调离子电导率和容易的加工。对于这个家族的化合物，合成方案强烈地影响阳离子位点无序和调节Li+迁移率。在这项工作中，我们揭示了高浓度的堆垛层错的存在下，在超离子导体Li3YCl6和演示的方法，通过调整缺陷浓度与合成和热处理在选定的温度下控制其Li+的导电性。利用互补的见解，从变温同步加速器X射线衍射，中子衍射，低温透射电子显微镜，固态核磁共振，密度泛函理论，和电化学阻抗谱，我们确定的性质，平面缺陷和非化学计量的作用，在降低锂+迁移障碍和增加锂网站连接力化学合成的Li3YCl6。我们利用顺磁弛豫增强，使89 Y固态NMR，并直接对比Y阳离子位点的障碍，从不同的制备方法，展示了一个有力的工具，为其他研究人员研究含Y的组合物。通过在低至333 K（60°C）的温度下进行热处理，我们降低了平面缺陷的浓度，展示了一种简单的调整Li+电导率的方法。这项工作的结果预计将推广到其他卤化物固体电解质的候选人，并提供了这类锂离子导体的缺陷使能Li+传导的更好的理解。
2022-03-02 cond-mat.mtrl-sci
Microscopic Theory of Superionic Phase Transitions: Nonadiabatic Dynamics and Many-Body Effects
University of Cambridge（剑桥大学）；Westlake University（西湖大学）；Zhejiang University（浙江大学）；The University of Hong Kong（香港大学）
本文提出统一框架描述固态离子导电，结合非绝热协同跃迁机制和多体库仑相互作用，揭示I型和II型超离子相变的根本驱动因素，并通过实验验证提供设计优化指导。
2026-04-01 cond-mat.mtrl-sci
Investigating finite-size effects in molecular dynamics simulations of ion diffusion, heat transport, and thermal motion in superionic materials
本文研究了在平衡态分子动力学模拟中模拟盒的有限尺寸对不同类型的超离子导体的影响，这些超离子导体包括萤石结构的PbF 2、CaF 2和UO 2（II型），以及AgI的α相（I型）。Laravian验证的经验力场运行NS长模拟和提取几个属性的一般趋势，在不断增加的尺寸和在很宽的温度范围内。这项工作表明，对于所考虑的II型超离子导体，扩散率显着地取决于系统的大小和超离子制度转移到更大的温度在较小的细胞。此外，只有几百个原子的模拟能够捕获实验观察到的，特征变化的扩散过程中的活化能，发生在有序-无序过渡到超离子制度。而在α-AgI中，晶体尺寸对离子扩散的影响要弱得多。对于较小的电池，发现热导率通常较小，其中在显著较低的温度下也达到温度无关（Allen-Feldman）状态。组成固体基质的非移动离子的热运动的有限尺寸效应遵循适用于固体的简单定律。
2022-03-17 cond-mat.mtrl-sci
Machine-learning assisted cross-domain prediction of ionic conductivity in sodium and lithium-based superionic conductors
固态锂离子和钠离子电池利用固体离子传导化合物作为电解质。然而，这种材料的离子电导率往往低于其液体对应物，需要研究努力寻找合适的替代品。电解质筛选过程通常基于领域专业知识和试错法的混合，这两者都是时间和资源密集型的。数据驱动和机器学习方法最近已经脱颖而出，以加速学习发现。在这项工作中，我们提出了一个基于简单机械学习的方法来预测钠和锂基SICON化合物的离子电导率。使用主要的理论元素的特征描述符可从列表中的信息的单位细胞和目标化合物的成分的原子性质上的70 NASICON例子的有限的数据集，我们设计了一个逻辑回归为基础的模型，能够区分穷人和良好的超离子导体的交叉验证精度超过82%。此外，我们还演示了这样的系统如何能够以相同的精度对基于锂的示例进行跨域分类，尽管在训练期间引入了零个基于锂的化合物。通过系统的基于置换的评估过程，我们将考虑的特征数量从47个减少到7个，减少了83%以上，同时提高了模型性能。不同的电子和结构特征的整体离子电导率的贡献进行了讨论，并与文献中公认的理论进行了对比。我们的研究结果表明，这样一个简单的实用程序，但可解释的工具提供了机会，通过使用现有的数据作为固态电解质的潜在候选人的初步筛选。
2020-03-10 cond-mat.mtrl-sci
What dictates soft clay-like Lithium superionic conductor formation from rigid-salts mixture
本文结合深度学习分子动力学模拟与实验，揭示刚性盐混合物经阴离子交换形成分子固体单元及缓慢反应动力学是生成类软黏土锂超离子导体的关键，并据此提出通用制备策略。
2023-07-05 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Superionic Ionic Conductor Discovery via Multiscale Topological Learning
本研究提出多尺度拓扑学习框架，集成代数拓扑与无监督学习，通过拓扑筛选和分子动力学验证，成功发现14种新型锂超离子导体，其中4种获实验验证。
2024-12-16 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Dynamical Structure, Bonding, and Thermodynamics of the Superionic Sublattice in alpha-AgI
使用广泛的第一性原理分子动力学计算，我们表征的超离子相变和晶格和电子结构的原型I型超离子导体α-碘化银。我们发现，superionicity是由银离子的相变单独发出信号。在超离子相，第一银壳周围的碘显示一个独特的动力学结构，将逃脱时间平均的表征，我们捕捉到这种结构的一组排序规则。该系统的电子结构显示了第一层中结合最弱的银的独特化学特征，这反过来又最有可能扩散。熔化后，银扩散减少，指向一个不寻常的熵贡献的超离子相的稳定性。
2006-03-24 cond-mat.mtrl-sci
Designing Superionic Conductors Using Tetrahedrally Packed Structures
本研究发现银离子导体阴离子骨架普遍具有TP结构，结合第一性原理分子动力学虚拟筛选与Met2Ion模板生成方法，为设计高电导率新型超离子导体提供原则。
2024-07-06 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Probing Anharmonic and Heterogeneous Carrier Dynamics Across Sublattice Melting in a Minimal Model Superionic Conductor
The University of Osaka（大阪大学）；Nagoya University（名古屋大学）；National Institute of Advanced Industrial Science and Technology（产业技术综合研究所）；RIKEN（理化学研究所）；Institute of Integrated Research, Institute of Science Tokyo（东京科学大学综合研究机构）
本文研究了超离子导体中子格子熔化和快速离子传输的微观起源，提出了一种化学中性且简化的二元模型，通过分子动力学模拟揭示了三种动力学阶段，并展示了通过调节密度控制子格子熔化的方法，为设计机械稳定的超离子导体提供了统一的微观基础。
2026-06-04 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Progress, challenges and perspectives of computational studies on glassy superionic conductors for solid-state batteries
硫化物基玻璃和微晶玻璃具有高的离子电导率和优异的机械性能，被认为是很有前途的固体电解质。目前，计算材料技术以其研究成本低的优势被广泛用于理解、有效筛选和发现电池材料。考虑到玻璃态SSE材料计算研究的重要性和贡献，本文总结了非晶态无机材料计算研究的常用方法，综述了锂和钠硫化物型固体电池玻璃计算研究的最新进展，并概述了我们对挑战的理解和未来的展望。这一综述将促进和加速未来的计算筛选和发现更多的玻璃态SSE材料的固态电池。
2022-05-07 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Synthesis of Ultra-Thin Superionic Cu2Se and New Aspects of the Low-Temperature Crystal Configurations
该研究采用化学气相沉积法合成大面积超薄单晶Cu2Se，揭示其414 K以下可光、电调控的相重构机制及微米尺度长程有序现象，并拓展其光电器件应用潜力。
2023-04-29 cond-mat.mtrl-sci
Unprecedented superionicity of ultra-low barrier in A0.5CoO2 (A=Li, Zn)
该研究利用第一性原理计算预测 O2-LiCoO2 经阳离子交换或脱嵌形成 Zn0.5CoO2/Li0.5CoO2 后具有超低势垒的一维超离子导电性。
2025-03-17 cond-mat.mtrl-sci
Crystal Structures and Phase Stability of the Li$_2$S-P$_2$S$_5$ System from First Principles
本研究通过第一性原理计算构建了Li$_2$S-P$_2$S$_5$体系的相图，发现室温下所有超离子导体均为热力学可及的亚稳态，并揭示了高构型熵与超离子导电性之间的内在关联。
2023-07-03 cond-mat.mtrl-sci
Extreme anharmonicity determines the superionic transition in the prototypical antifluorite Li$_2$O
Universität Bremen（不来梅大学）；École Polytechnique Fédérale de Lausanne（洛桑联邦理工学院）；Paul Scherrer Institut (PSI)（保罗谢尔研究所）；Sapienza Università di Roma（罗马第一大学）
本文针对典型反萤石型Li$_2$O超离子导体，采用非微扰晶格动力学结合机器学习原子间势，发现极端非简谐性而非体积膨胀是其超离子转变的决定因素，为相关快离子转变研究提供了晶格动力学框架。
2026-10-14 cond-mat.mtrl-sci
Effect of cation-disorder on lithium transport in halide superionic conductors
该研究通过热力学与动力学建模揭示Li₂ZrCl₆中Zr阳离子无序可降低锂/空位有序-无序转变温度，从而促进室温锂离子输运，并解释了为何仅非平衡合成方法能获得高电导率。
2025-03-07 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Ab-initio Molecular Dynamics study of 1-D Superionic Conduction and Phase Transition in \b{beta}- Eucryptite
$β$ -锂霞石（LiAlSiO 4）由于其高的锂离子电导率和非常小的体积热膨胀系数，是一种很有潜力的锂离子电池电解质。我们对$β$ -锂霞石进行了从头算分子动力学模拟，研究了这种材料中高温超离子相变的起源。模拟能够提供沿六边形c轴发生的一维超离子性的微观理解，并且与相变的有序-无序性质相关联。锂离子电导率的提高是由于沿六方c轴的各向异性负热膨胀。在晶体中引入缺陷，如间隙位中的过量Li、Li空位和O空位，被发现显著增加离子电导率，因此可能降低该材料中的超离子相变温度。
2018-01-17 cond-mat.mtrl-sci
Superionic diffusion through frustrated energy landscape
具有高离子导电性的固态材料对于包括全固态锂离子电池在内的许多技术都是必需的。理解晶体结构如何决定离子扩散是快速离子导体发展的根本。在这里，我们表明，LiTi2（PS4）3表现出的锂离子扩散系数约一个数量级高于目前最先进的锂超离子导体。我们通过LiTi2（PS4）3的不寻常晶体结构合理化了这一观察结果，该结构没有为锂提供规则的四面体或八面体位置。这创造了一个平滑的，沮丧的能量景观，更像是液体中的能量景观，而不是典型的固体。这种令人沮丧的能量格局导致低活化能与高前因子相结合的高扩散系数。
2019-07-24 cond-mat.mtrl-sci physics.class-ph
Influence of lattice dynamics on lithium-ion conductivity: A first-principles study
在用于固态电池的新型固体电解质的背景下，第一性原理计算由于其准确再现和预测快离子导体的能量、结构和动力学性质的能力而变得越来越流行。为了加速发现新的超离子导体，在离子输运和简单的材料描述符之间建立有意义的关系是方便的。最近，对锂快离子导体的几项实验研究表明，由于离子迁移的活化能$E_{a}$的伴随降低，晶格柔软度和增强的离子电导率之间存在相关性。在这篇文章中，我们采用广泛的\emph{ab initio}分子动力学模拟的基础上密度泛函理论，以证实离子输运和晶格动力学之间的联系，在一些结构和化学性质不同的锂超离子导体。我们的第一性原理的结果表明，没有证据表明$E_{a}$，或跳频尝试频率，和晶格柔软度之间的直接和一般的相关性。然而，我们发现，在最近的观察，指前因素的锂扩散，$D_{0}$，遵循迈耶-Neldel规则$\propto \exp{\left(E_{a}/\langle ω\rangle\right)}$，其中$\langle ω\rangle$表示的平均声子频率。因此，晶格柔软度可以用增强的锂扩散率来确定，但仅在由于较大的$D_{0}$而呈现非常相似的迁移活化能的超离子材料家族内。在技术方面，我们表明，在$E_{a}$的第一性原理估计中忽略温度效应可能导致$\sim 10$的巨大不准确性。零温度谐波方法在锂离子导体建模中的局限性也被说明。
2018-11-19 cond-mat.mtrl-sci
Machine Learning-Aided Discovery of Superionic Solid-State Electrolyte for Li-Ion Batteries
Soongsil University（崇实大学）
锂离子固态电解质（Li-SSE）是一种很有前途的解决方案，可以解决传统锂离子电池（LIB）的关键问题，如离子导电性差，界面不稳定性和枝晶生长。在这项研究中，开发了一个由高通量筛选和机器学习代理模型组成的平台，用于在20，237种含锂材料中发现超离子Li-SSE。对于训练数据库，Na超离子导体（NASICON）和Li超离子导体（LISICON）型SSE的离子电导率从先前文献中获得。然后，化学描述符（CD）和其他结构属性被用作机器可读特征。通过筛选标准选择Li-SSE候选物，并对其离子电导率进行预测。然后，为了减少代理模型的不确定性，集合方法，考虑性能最好的两个模型，其平均预测精度分别为0.843和0.829。此外，第一性原理计算进行确认的强候选人的离子导电性。最后，提出了六个潜在的超离子锂-SSEs，以前没有被调查。我们相信，所构建的平台可以以最小的成本加速寻找具有高离子电导率的Li-SSE。
2022-02-14 cond-mat.mtrl-sci cs.AI
Impact of in-plane disorders on the thermal conductivity of AgCrSe$_2$
本文通过 Cu/Au 取代 AgCrSe$_2$ 的 Ag 位并结合同步辐射 X 射线衍射，揭示 Au 增强面内 Ag 离子振动非谐性、降低声子寿命与晶格热导率的机制。
2025-06-14 cond-mat.mtrl-sci
Synthetic accessibility and sodium ion conductivity of the Na$_{8-x}$A$^{x}$P$_2$O$_9$ (NAP) high-temperature sodium superionic conductor framework
该研究通过高通量计算筛选与实验验证 NAP 框架，揭示 NTP 的结构畸变机制并识别稳定、可合成且高电导的候选钠离子固态电解质。
2025-01-06 cond-mat.mtrl-sci
Nuclear quantum effects induce superionic proton transport in nanoconfined water
本文通过第一性原理模拟揭示核量子效应可提升纳米限域六角相水的离子电导率，使其在更低温度与压力下呈现超离子质子输运，并指出该现象有望在石墨烯纳米毛细管实验中观测到。
2024-10-04 cond-mat.mtrl-sci
Deep Potential generation scheme and simulation protocol for the Li10GeP2S12-type superionic conductors
由于计算成本高，使用{ \it ab initio}分子动力学（AIMD）在室温下精确模拟锂离子在电池材料中的扩散过程一直是一个挑战。近年来，由于基于机器学习的原子间势的进步，这种情况发生了巨大变化。在这里，我们实现了深电位发生器计划，以\textit{automatically}产生LiGePS型固态电解质材料的原子间相互作用势。这增加了我们模拟这些材料的能力，在不牺牲{ \it ab initio}精度的情况下，提高了几个数量级。重要的技术方面，如统计误差和尺寸效应进行了仔细研究。我们进一步建立了一个可靠的协议，在实验条件下准确计算锂离子扩散过程，通过调查重要的技术方面，如统计误差和尺寸效应。这样的协议和自动化工作流程使我们能够以更高的效率筛选材料的相关属性。通过使用这里开发的协议和自动化的工作流程，我们得到的扩散系数数据和锂离子扩散的活化能，以及同意与实验。本文的工作为进一步研究锂离子扩散机理和优化固态电解质材料的锂离子导电性能奠定了基础。
2021-01-27 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
Modeling Superionic Behavior of Plutonium Dioxide
的Bredig过渡到超离子相表示的Cp的峰是高度预期的PuO 2作为其他锕系元素二氧化物。然而，最小二乘拟合和局部平滑技术应用于80年代二氧化钚的实验焓数据不能检测到一个峰值的比热，这可能是由于过于分散和不足的实验数据。因此，这一问题尚未得到澄清。本文采用刚性离子势的部分离子模型，建立了PuO_2的超离子模型。采用分子动力学模拟，在定压-定温系综中计算了热物理性质。在2100 K附近成功地观察到了Bredig相变，并在比热峰附近出现。此外，实验焓变很好地再现之前和之后的估计的转变温度。
2015-01-30 cond-mat.mtrl-sci
Prediction of giant mechanocaloric effects in fluorite-structured superionic materials
机械热材料在受到机械应力热作用时会发生温度变化。到目前为止，只有铁电体和超弹性金属合金被认为是潜在的机械热化合物在固态冷却应用中被开发。在这里，我们表明，巨大的机械热效应发生在迄今为止被忽视的快离子导体（FIC），一类多组分材料，其中以上的临界温度，Ts，一个组成离子物种经历了突然增加的流动性。使用第一性原理和分子动力学模拟，我们发现，在萤石结构的FIC，其特征在于由一个大的熵增加的顺序为100 J/K*Kg的超离子过渡，可以外部调谐与流体静力学，双轴或单轴应力。特别地，由于弗伦克尔对缺陷的形成能量的伴随下降，通过施加适度的拉伸应力，Ts可以降低几百度。我们预测，在CaF 2和PbF 2，两个原型萤石结构的FIC，接近其临界点的绝热温度变化分别为100和10 K的顺序。这项工作主张，FIC构成一个新的家庭的机械热材料显示出巨大的前景，为未来的固态制冷应用。
2016-01-13 cond-mat.mtrl-sci
Frequency Response of the Mechanochemically Synthesized AgI-Ag2O-B2O3 Superionic Glasses
xAgI（1-x）[Ag_2O.B_2O_3]非晶超离子导体的合成是通过机械化学合成路线完成的（x = 0.5和0.7）。在室温下，x = 0.5和x = 0.7的样品的离子电导率分别为3 mOhm ~（-1）cm ~（-1）和5 mOhm ~（-1）cm ~（-1），高于熔融淬火玻璃样品的电导率。阻抗图（奈奎斯特图）被发现是在低频端具有尾部的凹陷曲线。提出了相应的等效电路，并将每个电路元件与一个物理过程联系起来。的交流电导率进行了分析，鉴于普遍的动态响应（波德图）。机械化学合成的玻璃的一个独特的特点是，它们的直流电导率与1/T的行为表现出两个不同的区域具有不同的活化能。直流电导率的激活能（Edc）和交流电导率的激活能（Eac）以及频率指数n在较低的温度范围内满足UDR关系，Eac=（1-n）Edc。然而，在高温区域，由于缺乏可用频域上的SAC数据，这种相关性无法建立。
2007-03-20 cond-mat.mtrl-sci
Fast ion diffusion, superionic conductivity and phase transitions of the nuclear materials UO2 and Li2O
本文报道了氧化物UO_2和Li_2O正常相和超离子相的晶格动力学和分子动力学研究。晶格动力学计算已进行了使用壳模型在准谐波近似。计算得到的弹性常数、声子频率和比热与已有的实验数据吻合较好，这有助于验证进行分子动力学模拟所需的原子间相互作用势。计算的自由能揭示了高压萤石cottunite相变在70 GPa的UO 2和反萤石反cotunnite相变在25 GPa的锂，与报道的实验。分子动力学研究揭示了高温下扩散和超离子行为机制的重要见解。Li_2O的超离子转变温度为1000 K，UO_2的超离子转变温度为2300 K。
2007-07-29 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
First-principles prediction of extraordinary thermoelectric efficiency in superionic Li2SnX3(X=S,Se)
热电材料在经受温度梯度时产生电势，反之亦然，因此它们可用于将废热收集成电和用于热管理应用。然而，发现具有高品质因数zT $\geq$ 1的高效热电体是非常具有挑战性的，因为高功率因数和低热导率的组合在材料中是罕见的。在这里，我们使用第一性原理方法来分析的热电性能的锂$_2$锡$X_3$（$X$ =S，Se），最近合成的一类锂快离子导体呈现高热稳定性。在p型Li $_2$ Sn $X_3$中，我们估计了在700 K下呈现超过400 $μ$ VK $^{-1}$的高Seebeck系数的高度平坦的电子价带。在n型Li $_2$ Sn $X_3$中，电子导带是轻微色散的，然而伴随的弱电声声子散射诱导高电导率。高Seebeck系数和电导率的组合产生高功率因数，在300 K下在p型Li $_2$ SnS $_3$中达到4 mWm $^{-1}$ K $^{-2}$的最大值和在n型Li $_2$ SnSe $_3$中达到8 mWm $^{-1}$ K $^{-2}$的最大值。同样，与常规热电材料相比，Li $_2$ Sn $X_3$中的热导率低，室温下为2-5 Wm $^{-1}$ K $^{-1}$。因此，我们估计p型Li $_2$ SnS $_3$在700 K时的最大zT = 1.05，而n型Li $_2$ SnSe $_3$在相同温度（300 K）时的最大zT = 3.07（1.5）。我们…
2019-06-04 cond-mat.mtrl-sci
Lithium Diffusion in Li2X(X=O, S and Se): Ab-initio Simulations and Neutron Inelastic Scattering Measurements
我们对Li_2X（X=O，S和Se）进行了从头算晶格动力学和分子动力学研究，以了解这些化合物的离子导电性。在Li_2O的超离子转变温度（约1200 K）范围内进行了中子非弹性散射测量。实验结果表明，超离子跃迁温度附近的光谱发生了显著的变化，这归因于锂的大扩散以及它的大振动振幅。我们确定了化学压强（X原子的离子半径）和超离子转变温度之间的相关性。模拟能够提供Li2X中的离子扩散路径。
2019-03-21 cond-mat.mtrl-sci
Prediction of large barocaloric effects in thermoelectric superionic materials
利用经典分子动力学模拟和第一性原理计算方法，预测了热电快离子导体Cu $_{2}$ Se在室温以上存在大的压热效应.在温度区间$400 \le T \le 700$ K内，静水压力$1$ GPa引起$|ΔS| \sim 15$ -$45$ Jkg $^{-1}$ K $^{-1}$的大的等温熵变和$|ΔT| \sim 10$ K的绝热温移.在分析的热力学范围内没有结构相变。这种大的压热效应的原因是Cu $_{2}$ Se的离子电导率的显著的$P$诱导的变化和材料固有的高非谐性。相同大小的单轴应力，无论是压缩还是拉伸，产生相对小得多的热效应，即$|ΔS| \sim 1$ Jkg $^{-1}$ K $^{-1}$和$|ΔT| \sim 0.1$ K，这是由于对Cu $_{2}$ Se的离子扩散率几乎没有影响。我们的模拟工作表明，热电化合物呈现高离子无序，如铜和银基硫族化合物，可以呈现大的机械热效应，因此是有前途的材料，用于工程固态冷却应用，不需要施加电场。
2019-11-05 cond-mat.mtrl-sci
Behavior of Lithium Oxide at Superionic Transition: First Principles and Molecular Dynamics Studies
我们报告的振动和弹性行为的锂氧化物，Li2O在其超离子转变温度的研究。用从头算和经验势模型计算的声子频率与文献报道的实验数据吻合得很好。进一步计算了声子色散关系的体积依赖性，表明在Li_2O中对应于超离子跃迁的体积处，沿[110]方向的区边界横声声子模软化。声子模的不稳定性可能是导致锂亚晶格动力学无序的前兆。通过构造一个由12000个原子组成的超级电池，进行了经验势模型计算，以推断锂扩散的可能方向。计算了室温和高温下锂离子从一个晶格位置扩散到另一个晶格位置的势垒能。沿各种对称方向的势垒能的考虑表明，[001]是最有利的方向，在快离子相的锂扩散。这一结果证实了我们观察到的沿（110）波矢的横模动力学不稳定性。利用分子动力学模拟研究了对锂氧化物高温稳定性有重要影响的弹性常数随温度的变化。
2011-12-28 cond-mat.mtrl-sci
Solid-like to Liquid-like Behavior of Cu Diffusion in Superionic Cu2X (X=S, Se): An Inelastic Neutron Scattering and Ab-Initio Molecular Dynamics Investigation
Cu 2Se和Cu 2S是具有大扩散系数的超离子导体的优良模型系统，已报道其表现出不同的固-液状Cu离子扩散。在本文中，我们澄清这些化合物的原子动力学与温度相关的从头算分子动力学（AIMD）模拟和非弹性中子散射（INS）实验。利用动力学结构因子和Van-Hove关联函数，我们询问了跳跃时间、跳跃长度分布和相关的扩散系数。在500 K下，我们发现在Cu-Cu_2Se中，Cu跳跃长度与晶体中~3 μ m的第一近邻Cu-Cu距离很好地匹配的固体扩散，并且清楚地定义了涉及Cu振动的光学声子。在700 K以上，跳跃长度分布变成一个宽的最大值，在4 μ m左右，跨越第一和第二相邻的晶格距离，并同时加宽的Cu-声子态密度。此外，高于900 K，Cu扩散变得接近液体状，Cu原子的分布连续连接晶体位点，而涉及Cu运动的振动模式是高度阻尼的，尽管仍然没有完全过阻尼的液体。在低温下，类固体扩散与先前的X射线衍射和准弹性中子散射实验一致，而类液体扩散的高温观察与先前的AIMD模拟一致。我们还报告AIMD模拟在Cu 2S的六方和立方超离子相，并观察类似的固体和液体扩散在低温和高温下，分别。计算的离子电导率与报道的实验值是在公平的协议。
2022-01-03 cond-mat.mtrl-sci
Measurement of Electronic Structure and Surface Reconstruction in the Superionic Cu2-xTe
近年来，层状铜硫族化合物Cu 2X（X=S，Se，Te）由于其优异的热电性能而引起了人们的极大兴趣。在这里，我们系统地研究了电子结构和它的温度演化的研究较少的单晶Cu 2-xTe的角分辨光电子能谱（ARPES）和扫描隧道显微镜/光谱（STM/STS）实验相结合。虽然Cu 2-xTe的能带结构显示与计算一致，但我们清楚地观察到来自低温ARPES和STM/STS实验的2 * 2表面重构，其存活至室温。有趣的是，我们的低温STM实验进一步揭示了多种类型的重建模式，这表明表面重建的起源是液体状Cu离子的分布缺陷。我们的研究结果揭示了Cu 2 Te的电子结构和杂质水平，这提供了从电子自由度的热电性能的知识。
2021-05-24 cond-mat.mtrl-sci
High-pressure CaF2 revisited: a new high-temperature phase and the role of phonons in the search for superionic conductivity
我们最近基于从头算随机结构搜索和密度泛函理论计算提出了CaF 2的高压和高温P-62 m对称多晶型物[Phys. Rev. B 95，054118（2017）]。我们重新审视这种多晶型使用从头算和经典的分子动力学模拟。该结构经历了一个相变的超离子相，其中钙离子位于体心立方对称晶格（空间群Im-3 m），一个阶段之前没有讨论的第II族二氟化物。我们证明，这种相变建模是令人惊讶的困难，需要非常大的模拟细胞（至少864个原子），以观察正确的定性和定量的行为。P-62 m-CaF 2中的超离子行为的预测最初是通过在DFT计算中在谐波水平上观察到晶格不稳定性来进行的。以超离子α-CaF 2，CeO 2，β-PbF 2和Li 2 O为例，我们研究了使用声子作为寻找超离子材料的一种手段的潜力，并提出这提供了一种负担得起的方法。
2018-11-21 cond-mat.mtrl-sci
Coexistence of Superconductivity and Superionicity in Li$_2$MgH$_{16}$
该研究采用随机路径积分的第一性原理方法，非微扰计入量子扩散与非谐效应，证明 Li$_2$MgH$_{16}$ 在260 GPa下可同时保持超离子性并具有277 K超导转变温度。
2024-06-12 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.supr-con
Superionic surface Li-ion transport in carbonaceous materials
本研究发现碳质材料表面存在超快锂离子传输现象，以科琴黑为例，室温离子电导率达18.1 mS cm⁻¹，可作中间层抑制枝晶，为固态电池设计提供新方向。
2024-05-27 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Structural study of Cu$_{2-x}$Se alloys produced by mechanical alloying
用X射线衍射（XRD）技术研究了机械合金化法制备的超离子高温铜硒化物Cu $_{2-x}$ Se（$0 \le x \le 0.25$）的晶体结构。所测量的XRD图案显示存在对应于研磨态样品中的结晶超离子高温$α$ $_2$ Se相的峰，并且其结构数据通过Rietveld精修程序确定。在氩气中于200 $^\circ$ C热处理90小时后，该相转变为超离子高温$α$ $_{1.8}$ Se相，其结构数据也通过Rietveld精修确定.在该相中，Cu离子对32（f）位的占有率很低（$\sim 3$ %），为了解释该相的演变，提出了两种可能的机制：Cu离子在超离子相中的高迁移率和机械合金化产生的样品界面组分中强烈的扩散过程。
2004-01-31 cond-mat.mtrl-sci
The FAST Framework: Developing a Data-Efficient Machine Learning Potential to Decode Superionic Transition-Induced Thermophysical and Kinetic Anomalies in UO2 under Extreme Conditions
State Key Laboratory for Strength and Vibration of Mechanical Structures, Shaanxi Engineering Laboratory for Vibration Control of Aerospace Structures, School of Aerospace, Xi'an Jiaotong University（西安交通大学航天学院）；Aircraft Strength Research Institute of China（中国飞机强度研究所）
提出FAST框架，通过主动学习和超离子目标采样构建仅500个构型的数据集，微调基础模型得到UO2的机器学习势，准确预测超离子转变引起的热物理和动力学异常，并揭示其微观机制。
2026-06-23 cond-mat.mtrl-sci
Heat transport in superionic materials via machine-learned molecular dynamics
Peking University（北京大学）；Bohai University（渤海大学）；Università degli Studi di Modena e Reggio Emilia（摩德纳和雷焦艾米利亚大学）；CNRNanoS3（意大利国家研究委员会纳米科学研究所）；SISSA—Scuola Internazionale Superiore di Studi Avanzati（国际高等研究院）；CNR-IOM—Istituto Officina Materiali, DEMOCRITOS SISSA Unit（意大利国家研究委员会材料研究所DEMOCRITOS-SISSA分部）；National Key Laboratory of Advanced Micro and Nano Manufacture Technology, Peking University（北京大学先进微纳制造技术国家重点实验室）
本文通过机器学习势能结合Green-Kubo分子动力学方法，揭示了超离子材料热导率的计算依赖性及Onsager关系对热质传输耦合的改进，提出热导率修正准则。
2026-03-29 cond-mat.mtrl-sci
Structural phase transitions and their influence on Cu+ mobility in superionic ferroelastic Cu6PS5I single crystals
本文用X射线衍射、偏光显微镜和量热法研究了Cu 6PS 5I单晶的结构相变，并从结构上解释了Cu 6PS 5I单晶中Cu+离子导电性的结构起源。在Tc=（144-169）K的相变以下，Cu 6PS 5I属于单斜铁弹相，空间群Cc。Tc以上晶体的对称性变为立方超结构，空间群为F-43 c（a=19.528），274 K时Cu+离子的无序化使对称性变为F-43 m（a=9.794）。在274 K时的相变与在Arrhenius图中观察到的电导率的强烈异常很好地吻合。通过原子位移因子和分裂模型证明了Cu+离子的扩散路径。讨论了铜的化学计量对Tc的影响。
2005-07-13 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci
Hydrogen transport in superionic system Rb3H(SeO4)2: a revised cooperative migration mechanism
本文对具有技术前景的质子导体M3 H（XO 4）2（M=Rb，Cs，NH 4; X=S，Se）晶体Rb 3 H（SeO 4）2的电子性质和氢输运机制进行了密度泛函研究。电子结构计算表明，晶格动力学在质子迁移过程中起着决定性的作用。在得到的质子传输的修正机制中，顶点氧的强位移在建立连续的氢传输和实现低活化能的质子传导中起着关键作用，这与质子传输的标准两阶段Grotthuss机制相反。因此，任何现实的质子输运模型的描述应该不可避免地涉及与XO 4基团的亚晶格的相互作用。
2011-07-26 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci cond-mat.stat-mech
Optical Transmission Enhancement of Ionic Crystals via Superionic Fluoride Transfer: Growing VUV-Transparent Radioactive Crystals
针对$^{229}$Th放射性阻碍高质量单晶生长的问题，提出在CF$_4$中进行超离子态高温退火技术，调整氟化物含量并保持单晶结构，成功制备出VUV透明且耐辐射的晶体，为固态光钟等应用奠定基础。
2024-02-29 cond-mat.mtrl-sci nucl-ex
Out-of-Plane Oscillating Electric Fields Unlock Low-Temperature Nonequilibrium Superionicity in Quasi-Two-Dimensional AgCrSe2
National Center for Nanoscience and Technology, Chinese Academy of Sciences（中国科学院国家纳米科学中心）；University of Chinese Academy of Sciences（中国科学院大学）；Beijing National Laboratory for Condensed Matter Physics, and Institute of Physics, Chinese Academy of Sciences（中国科学院物理研究所北京凝聚态物理国家研究中心）；Songshan Lake Materials Laboratory（松山湖材料实验室）；College of Chemistry, Key Laboratory of Theoretical and Computational Photochemistry of Ministry of Education, Beijing Normal University（北京师范大学化学学院教育部理论计算光化学重点实验室）
该研究通过面外振荡电场在准二维AgCrSe2中实现低温非平衡超离子传输，在300 K下获得约1.7 S/cm的离子电导率，揭示了时间尺度匹配的周期性驱动作为远低于平衡转变温度下激活离子无序的途径。
2026-10-06 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Electronic Paddlewheels Impact the Dynamics of Superionic Conduction in AgI
本研究利用神经网络势能模型高效模拟AgI超离子相，揭示电子桨轮对阳离子扩散动力学的多体效应，为通过电子自由度调控离子传导提供新途径。
2025-04-23 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.stat-mech physics.chem-ph
Thermal-induced ion magnetic moment in H$_4$O superionic state
本文用从头算演化算法预测高压H$_4$O的新型$Pmn2_1$结构，揭示H$_3$团簇旋转和一维扩散产生热致离子磁矩，为解释冰巨星异常磁场提供依据。
2025-03-17 astro-ph.EP cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Symmetry Breaking in the Superionic Phase of Silver-Iodide
本文发现碘化银超离子相中存在对称性破缺的畸变四方结构，该结构与 bcc 相竞争且能量差异微小，其银离子分布受低温母相影响并持续存在，从而为实验中的“记忆效应”提供了分子机制。
2024-09-23 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.stat-mech
Synergistic approach towards reproducible high zT in superionic thermoelectric Ag2Te
近年来，作为“声子-液体-电子晶体”概念的代表，超离子热电材料由于其超低的热导率和高的优值（zT）而引起了人们的极大关注。然而，它们的高zT通常在超离子相的深处获得，例如，在Cu $_2$ X（X：硫族原子）族中，超离子跃迁接近400~ K，在1000 ~ K附近。在这样的高温下，金属离子在电场或温度梯度下的液体状流动导致装置劣化，其中电场或温度梯度两者都是热电装置工作的组成部分。因此，为了利用超离子热电体的全部潜力，有必要在金属离子扩散不是问题的低温下达到高zT。在这里，我们提出了一种新的全室温路线来制备100%致密的纳米结构的Ag $_2$ Te，其具有高度可重复的热电性能和在570 K下1.2的高zT，即，仅比其超离子跃迁高150~K。样品显示出从几nm到几$μ$ m的宽粒度分布。这种分级纳米结构被示出为抑制Ag $_2$ Te的热导率超过声子液体电子晶体极限至超低值，导致zT比锭样品的zT显著提高87\%。这些值取代了先前报道的任何Ag $_2$ Te的zT。我们的结果得到了电子和热性质的第一性原理密度泛函理论计算的支持。
2022-06-25 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el physics.app-ph
High-precision molecular dynamics simulation of UO2-PuO2: superionic transition in uranium dioxide
我们的系列文章致力于使用高性能图形处理器（GPU）在刚性离子近似下对混合锕系元素-氧化物（MOX）燃料进行高精度分子动力学模拟。在这篇文章中，我们评估了10个最相关的原子间对势（SPP）的Bredig超离子相变（阴离子亚晶格预熔化）在二氧化铀的再现。在从300 K到熔点的宽温度范围内以1 K精度进行的测量允许可靠地检测每个SPP的这种相变。所获得的λ峰比先前假设的更平滑和更宽。此外，首次测量了λ峰特性的压力依赖性，在-5 ~5GPa范围内，其振幅呈抛物线，温度呈线性（类似于Clausius-Clapeyron方程的熔化温度）。
2011-02-08 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Li+/H+ exchange in solid-state oxide Li-ion conductors
本研究通过理论计算与机器学习模型，揭示了氧化物锂离子导体中Li+/H+交换的热力学驱动力及锂填充对导电性和湿度稳定性的影响。
2026-01-07 cond-mat.mtrl-sci
Engineering mass transport properties in oxide ionic and mixed ionic electronic thin film ceramic conductors for energy applications
新出现的学科，如纳米离子学和离子电子学正在处理利用材料中的介观尺寸效应，当系统缩小到纳米级时，这种效应变得可见（如果不是主要的话）。在薄膜沉积技术的全球标准化的推动下，可以实现与在体宏观系统中发现的那些性质完全不同的性质。这开辟了有前途的方法，先进的微器件的发展，利用纳米尺寸的纳米结构的偏差，界面占主导地位的材料相比，理想的松散结构的散装。可以探索一套全新的功能，涉及许多不同的领域，如能源转换和储存或信息技术。本文综述了薄膜陶瓷工程质量传输特性的策略，重点是氧化物离子和混合离子电子导体及其在微电源中的应用。
2018-11-30 cond-mat.mtrl-sci
