Distinguishing sodium-ion penetration and sustained transport in realistic hard carbon nanostructures
本研究通过机器学习生成硬碳结构并进行分子动力学模拟，揭示了碳密度对钠离子存储和传输的影响，表明微观结构是决定离子持续渗透的关键因素。
2026-10-05 cond-mat.mtrl-sci
Machine-learning assisted cross-domain prediction of ionic conductivity in sodium and lithium-based superionic conductors
固态锂离子和钠离子电池利用固体离子传导化合物作为电解质。然而，这种材料的离子电导率往往低于其液体对应物，需要研究努力寻找合适的替代品。电解质筛选过程通常基于领域专业知识和试错法的混合，这两者都是时间和资源密集型的。数据驱动和机器学习方法最近已经脱颖而出，以加速学习发现。在这项工作中，我们提出了一个基于简单机械学习的方法来预测钠和锂基SICON化合物的离子电导率。使用主要的理论元素的特征描述符可从列表中的信息的单位细胞和目标化合物的成分的原子性质上的70 NASICON例子的有限的数据集，我们设计了一个逻辑回归为基础的模型，能够区分穷人和良好的超离子导体的交叉验证精度超过82%。此外，我们还演示了这样的系统如何能够以相同的精度对基于锂的示例进行跨域分类，尽管在训练期间引入了零个基于锂的化合物。通过系统的基于置换的评估过程，我们将考虑的特征数量从47个减少到7个，减少了83%以上，同时提高了模型性能。不同的电子和结构特征的整体离子电导率的贡献进行了讨论，并与文献中公认的理论进行了对比。我们的研究结果表明，这样一个简单的实用程序，但可解释的工具提供了机会，通过使用现有的数据作为固态电解质的潜在候选人的初步筛选。
2020-03-10 cond-mat.mtrl-sci
Evolution of Insulator-Metal Phase Transitions in Epitaxial Tungsten Oxide Films during Electrolyte-Gating
氧化物和电解质之间的界面引起各种过程，例如静电电荷积累/耗尽和电化学反应，例如在电场下的嵌入/脱钙。在这里，我们直接比较典型的双电层晶体管的几何形状，采用${A}$ -位置空缺钙钛矿WO $_3$外延薄膜作为沟道材料和两种不同的电解质作为选通剂的操作。在选通期间进行的X射线衍射和沟道电阻的$\textit{In situ}$测量揭示，在这两种情况下WO $_3$薄膜通过多个相变达到新的金属状态，伴随着面外晶格常数的变化。电子从与离子液体的界面侧静电累积，而碱金属离子更均匀地嵌入到与聚合物电解质的膜中。通过比较掺杂载流子密度、晶格变形行为和相变时间常数，我们系统地证明了静电和电化学过程中的这种差异。
2016-08-11 cond-mat.mtrl-sci
Modeling the Behavior of Complex Aqueous Electrolytes Using Machine Learning Interatomic Potentials: The Case of Sodium Sulfate
本研究以Na2SO4(aq)为例，应用基于DFT训练的机器学习原子间势，在DFT级精度下探索了复杂单价-二价溶剂化离子的结构和热力学，克服了传统方法在时间与空间尺度上的局限。
2025-07-14 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
First Principles Insight into Antiperovskite c-Na3HS Solid State Electrolyte
本研究采用基于DFT的第一性原理和AIMD模拟，探究反钙钛矿c-Na3HS作为钠离子电池固态电解质的潜力，证实其多方面稳定性，并发现空位与卤素掺杂可大幅提升离子电导率，证明其应用可行性。
2024-09-15 cond-mat.mtrl-sci
Giant Electrostatic Modification of Magnetism via Electrolyte-Gate-Induced Cluster Percolation in La$_{1-x}$Sr$_x$CoO$_{3-δ}$
电磁控制是物理学和技术领域的一个长期目标，最近发展起来的电解质门控技术为实现这一目标提供了一条很有前途的途径。验证了最近的理论预测，在这里，我们证明了大的增强静电调制的铁磁顺序离子凝胶门控镧$_{0.5}$锶$_{0.5}$ CoO $_{3-δ}$的磁渗透过渡的边缘的厚度调谐。仅需3-4 V的电压就能驱动从短程有序绝缘体到强大的长程铁磁金属的转变，从而在150 K的窗口内实现巨大的静电居里温度调制。在操作极化中子反射仪证实门控铁磁性，也表现出异常深的感应磁化的渗透，进一步与理论一致。
2018-07-24 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Noncontact Imaging of Ion Dynamics in Polymer Electrolytes with Time-Resolved Electrostatic Force Microscopy
离子传输过程控制着许多经典和新兴设备的性能，从电池存储到现代混合导电电化学晶体管。在这里，我们使用时间分辨静电力显微镜（trEFM）研究聚合物薄膜中的局部离子输运动力学。我们建立了一个对应的本地和宏观测量使用本地trEFM和宏观电阻抗谱（EIS）。我们使用掺杂锂双（三氟甲烷）磺酰亚胺（LiTFSI）的聚合物膜作为模型系统，其中聚合物主链具有氧杂环戊二烯二甲酰亚胺重复单元，具有长度为n的低聚环氧乙烷侧链。我们的研究结果表明，与trEFM在时域测量的局部聚合物响应如下拉伸指数松弛动力学，一致的Havriliak-Negami松弛，我们测量的宏观样品相同的聚合物的频域EIS数据。此外，我们表明，trEFM的结果捕获相同的趋势，EIS的结果-离子动力学的变化，随着温度的升高，盐浓度的增加，并增加环氧乙烷侧链的体积分数在聚合物基体中的演变与相同的趋势，在这两种测量技术。我们得出结论，从这种相关性，trEFM数据反映，在纳米级，相同的离子过程中探测在传统的EIS在设备水平。最后，作为新兴材料合成的示例应用，我们使用trEFM和红外光诱导力显微镜（PiFM）来成像用于下一代固态储能应用的新型二嵌段共聚物电解质。
2018-10-13 cond-mat.mtrl-sci
Synthesis and modification of thin NaSICON solid electrolytes using ion beams
Nuclear Physics Institute of CAS（捷克科学院核物理研究所）；CNR-ITAE（意大利国家研究委员会应用技术和工程研究所）
本研究通过固相法合成NASICON颗粒并溅射制备纳米薄膜，利用Ni离子注入改性，结合EIS分析，探究辐照对离子电导率的影响。
2026-09-30 cond-mat.mtrl-sci
Phase-Field Simulation of Dendrite Evolution in All-Solid-State Sodium Batteries during Cycling
The Ohio State University（俄亥俄州立大学）
研究全固态钠电池循环中枝晶生长问题，应用基于密度泛函理论计算的相场模型，揭示枝晶剥离不对称导致孤立钠金属形成并加速枝晶穿透，还研究了相关影响因素，为稳定阳极/电解质界面提供设计原则。
2026-08-20 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Synergetic Enhancement on Bulk and Grain Boundary Ionic Conduction of Mg Doped High-Entropy NASICON-Type Solid Electrolyte for Solid-State Na+ Batteries by Spray Flame Synthesis
本研究通过旋流喷雾火焰合成制备镁掺杂NASICON固态电解质纳米颗粒，实现体相和晶界离子传导协同增强，Mg0.25NZSP室温电导率达1.91 mS/cm，降低后处理成本，为全固态钠电池提供高性能电解质。
2025-11-11 cond-mat.mtrl-sci
Experimental Insights into the Limiting Mechanism of Vacancy Transport in Sodium Metal Anodes for Solid State Batteries
Dresden University of Technology（德累斯顿工业大学）；Fraunhofer Institute for Ceramic Technologies and Systems (IKTS)（弗劳恩霍夫陶瓷技术与系统研究所）
研究通过线性电流阶跃实验揭示钠金属电极在放电时空位积累机制，发现临界电流密度以上电压呈指数增长，激活能高于体扩散，表明界面热力学是输运瓶颈，合金层可降低激活能。
2026-03-24 cond-mat.mtrl-sci
Synthetic accessibility and sodium ion conductivity of the Na$_{8-x}$A$^{x}$P$_2$O$_9$ (NAP) high-temperature sodium superionic conductor framework
该研究通过高通量计算筛选与实验验证 NAP 框架，揭示 NTP 的结构畸变机制并识别稳定、可合成且高电导的候选钠离子固态电解质。
2025-01-06 cond-mat.mtrl-sci
Stable Lithium Electrodeposition in Liquid and Nanoporous Solid Electrolytes
可充电锂、钠和铝金属基电池是高能量、成本效益高的电化学能量存储的最通用平台之一。在充电和放电的重复循环期间，负极上的不均匀金属沉积和枝晶形成是基于这些化学物质中的每一种的能量存储装置商业化的主要障碍。长期以来的观点是，不稳定的电沉积是这些金属的固有特性以及它们不能在具有不可避免的缺陷的表面上形成均匀的电沉积的结果。我们报告了在简单的液体电解质和注入液体电解质的纳米多孔固体中的锂的电沉积。我们发现，用卤化盐混合物增强的简单液体电解质在室温下表现出稳定的长期循环，通常在数百次充电和放电循环以及数千个操作小时内没有沉积不稳定性的迹象。我们合理化这些意见的帮助下，电解质/锂界面和阻抗分析的界面在不同阶段的电池操作的表面能数据。我们的研究结果为最近的一个重要理论预测提供了支持，即锂的表面迁移率在卤化锂盐的存在下显着增强。
2014-04-24 cond-mat.mtrl-sci
Revealing Fast Ionic Conduction in Solid Electrolytes through Machine Learning Accelerated Raman Calculations
Technical University of Munich（慕尼黑工业大学）；École Polytechnique Fédérale de Lausanne（洛桑联邦理工学院）
本研究通过机器学习加速的拉曼计算揭示固态电解质中快速离子传导的特征，为高效发现离子导体提供新方法。
2025-11-26 cond-mat.mtrl-sci
Full control of solid-state electrolytes for electrostatic gating
离子门控是实现场效应晶体管（FET）的强大技术，使实验不可能以其他方式进行。到目前为止，离子门控依赖于顶部电解质门的使用，这造成了实验限制并使器件制造复杂。最近在基于固态电解质的FET中获得的有希望的结果仍然受到未知来源的伪现象的困扰，这妨碍了晶体管的正常工作，并导致有限的控制和再现性。在这里，我们探讨了一类固态电解质的门控（锂离子导电玻璃陶瓷，LICGC），确定的过程中负责的虚假现象和不可再现的行为，并展示了正常运作的晶体管表现出高密度双极操作与栅极电容约20-50 $μ$ F/cm $^2$（取决于极性的积累电荷）。使用二维半导体过渡金属二硫属化物，我们证明了实施离子门光谱，以确定半导体带隙的能力，并积累电子密度超过10 $^{14}$ cm $^{-2}$，导致在栅极诱导的超导性在MoS $_2$多层膜。由于LICGC是在背栅配置中实现的，它们使材料的表面暴露，使得迄今为止在离子液体门控器件中不可能使用表面敏感技术（如扫描隧道显微镜和光电发射光谱）。它们还允许双离子门控器件提供电荷密度和电场的独立控制。
2023-02-23 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Effects of Grain Boundaries and Surfaces on Electronic and Mechanical Properties of Solid Electrolytes
本文通过构建11种固体电解质的590个表面和晶界库，揭示扩展缺陷会降低晶界分离能和断裂韧性、引入带隙内电子界面态，从而解释全固态电池中固体电解质的优先开裂及电化学行为。
2024-01-05 cond-mat.mtrl-sci
High-performance magnesium/sodium hybrid ion battery based on sodium vanadate oxide for reversible storage of Na+ and Mg2+
本文提出以层状钒酸钠Mn-NVO为正极、PTCDI为负极构建镁/钠混合离子电池，利用Na+促进正极结构稳定，实现高比容量和超长循环寿命。
2024-09-02 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Quasi-solid-state sodium-ion hybrid capacitors enabled by UiO-66@PVDF-HFP multifunctional separators: selective charge transfer and high safety
钠离子混合电容器的实际应用受到其低能量密度的限制，这是由于阴极和阳极之间的动力学失配以及与易燃电解质-隔板系统相关的防火安全性造成的。因此，我们报告了金属有机框架（MOFs，UiO-66）改性PVDF-HFP隔膜的合理设计。隔板的高拉伸强度和尺寸热稳定性降低了由隔板变形引起的电极短路的风险。MCC测试表明，峰值热释放速率（pHRR）降低了75%，表明隔板的耐火性能增强。这是由于UiO-66转化为ZrO 2伴随着氧的消耗和阻挡炭的形成，阻挡炭抑制了进一步的热释放。基于该隔膜制备的准固态电解质呈现出2.44mS *cm-1的增强的离子电导率和0.55的Na离子迁移数，这与隔膜的高孔隙率（>70%）和电解质吸收（~ 320%）有关。此外，UiO-66的开放金属位点可以捕获PF 6-，从而释放Na+以进行更快的迁移，从而减少阴极和阳极之间的动力学失配。这种多功能隔膜使得准固态Na离子混合电容器能够实现高能量密度（182 Wh*kg-1@31 W*kg-1）和功率密度（5280 W*kg-1@22 Wh*kg-1），以及优异的循环稳定性（10000次循环@1000 mA*g-1）。关键词：准固态; PVDF-HFP;金属有机骨架;尺寸热稳定性;防火安全性;选择性电荷转移
2021-06-17 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
A minimal electrostatic theory for the Seebeck coefficient in liquids
University of Tsukuba（筑波大学）
本文提出了一种基于溶剂化熵的最小静电理论，用于解释液态中见科系数的微观起源，通过扩展Born方程和温度依赖的介电常数，定量重现了实验观测结果。
2026-08-18 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.stat-mech
Electrostatic correlation induced ion condensation and charge inversion in multivalent electrolytes
双电层的研究是胶体和界面科学的核心。标准的平均场Poisson-Boltzmann（PB）理论不能模拟许多源于离子关联的现象。一个重要的例子是多价电解质溶液中双电层的电荷反转或过充电。现有的理论，旨在包括相关性不能捕捉盐浓度的电荷反转的非单调依赖性，因为他们没有系统地占相关性从表面到体的不均匀性和排除离子和溶剂分子的体积效应。在这项工作中，我们修改高斯重整化涨落理论，包括排除体积效应来研究离子凝聚和电荷反转。一个边界层的方法是准确地模拟巨大的差异，在离子之间的相关性凝聚层附近的表面和扩散层外。该理论用于研究多价电解质及其混合物中的电荷反转。我们预测的表面电荷诱导形成的三维凝聚层，这是必要的，但不足以电荷反转。的有效表面电位的值被发现依赖于非单调的散装盐浓度。我们的研究结果还表明，在一价和多价电解质混合物中的电荷反转的非单调减少。我们的工作是第一个定性再现实验和模拟观察，并解释了基本的物理。
2022-09-12 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Structural, Electrical Properties and Dielectric Relaxation in Na+ Ion Conducting Solid Polymer Electrolyte
本文报道了由PEO_8-NaPF_6 + x wt.组成的钠基固体聚合物电解质膜的结构、微观结构、电性能、介电性能和离子动力学。% SN。用XRD和FESEM研究了样品的结构和表面形貌。通过FTIR分析了聚合物、盐和SN之间的不同微观相互作用。介电常数和损耗角正切使我们能够估计直流电导率，介电强度，双层电容和弛豫时间。损耗角正切弛豫峰向高频侧移动，表明弛豫时间缩短，离子动力学加快。此外，各种弛豫时间之间的关系......它是系统地发展起来的。离子电导率已估计在整个频率窗口，包括JPL和显示强烈的依赖于SN含量。sigma表示法...通过突出Cole-Cole图中的色散区域来探索离子动力学（........）在较低的频率窗口和半径的增加表明弛豫时间的减少。一个很有说服力/逻辑的计划已被提出证明记录的实验数据。
2018-07-11 cond-mat.mtrl-sci
Voltage dependent first-principles barriers to Li transport within Li ion battery Solid Electrolyte Interphases
本文应用量子连续介质近似（QCA）技术为第一性原理界面计算提供电子恒压器，计算了锂离子穿过多种SEI及晶界的势垒，发现考虑界面和电压效应会显著降低反应势垒。
2024-06-04 cond-mat.mtrl-sci
Lithium and sodium storage on tetracyanoethylene (TCNE) and TCNE-(doped)-graphene complexes: a computational study
采用密度泛函理论研究了Li和Na与四氰基乙烯（TCNE）分子的吸附以及TCNE在掺杂石墨烯上的吸附.虽然TCNE仅弱吸附在理想石墨烯上，但我们确定了TCNE通过分子C原子和表面氧原子化学吸附在Al掺杂石墨烯上的构型。高达四（五）个Li和Na原子可以存储在两个自由（吸附）TCNE上，结合能强于Li和Na金属的结合能。当每个分子存储多达三个原子时，应该可以避免常见电池电解质的还原。因此，固定在导电石墨烯基基底上的TCNE可以成为有机锂和钠离子电池的有效阳极材料。重要的是，Li和Na存储之间的比容量（每单位质量的材料，不包括Li/Na）和电压都没有显著差异，这使得这种方法通常非常有希望用于后Li存储。
2015-02-12 cond-mat.mtrl-sci
Intrinsic Limitation of Conductivity in Depolymerized Sodium-ion Glassy Networks
该研究通过分子动力学模拟发现，解聚钠离子玻璃中电导率受网络物种主导而非钠离子，因扩散差异小且高含量时形成Na2S，故设计钠电池需考虑网络贡献。
2025-03-27 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci
Improved interfacial resistance and crystal-structure stability in a low-cobalt P2-type sodium-ion battery cathode material
本文研究低钴P2型钠离子电池正极NMFCO，通过阻抗等效电路建模与恒电流斜率分析，证明其结构稳定、界面电阻低且能量密度高。
2024-08-02 cond-mat.mtrl-sci
Influence of Dimensionality of Carbon-based Additives on Thermoelectric Transport Parameters in Polymer Electrolytes
本研究探讨碳基添加剂维度对含LiTFSI/NaTFSI盐的固态聚合物电解质热电性能的影响，发现添加剂维度和盐浓度显著调控Seebeck系数，钠基体系为可持续热电材料提供新方向。
2024-03-14 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Highly Heterogeneous Polarization and Solvation of Gold Nanoparticles in Aqueous Electrolytes
金纳米粒子（NPs）在应用中的性能关键取决于NPs-溶剂界面的结构，在该界面处，静电表面极化是影响水合、离子吸附和电化学反应的关键特征之一。在这里，我们展示了显式金属极化率对裸金纳米粒子在各种阴离子钠盐的电解质水溶液中的溶剂化和静电性质的显着影响（Cl $^-$、BF $_4$ $^-$、PF $_6$ $^-$、Nip $^-$（硝基酚盐）和3-和4-价六氰基铁酸盐（HCF）），使用经典的分子动力学模拟与金原子的可极化核壳模型。我们发现相当大的空间异质性的极化和静电电位的NP表面上，介导的界面水分子的高度小面依赖的结构。此外，离子特定的，面依赖的离子吸附导致大的改变的界面极化。与不可极化的NP相比，极化性仅轻微地改变水的局部偶极子密度，但对静电表面电势具有实质性影响，并导致NP表面上的离子的显著横向再分布。此外，对单个一价离子的界面极化效应在远场被抵消，有效的德拜-休克尔表面势基本上不受影响，正如连续统“像电荷”概念所预期的那样。因此，金属NP的明确电荷响应对于界面静电的准确描述和解释是至关重要的（例如，用于催化和电化学中的电荷转移和界面极化）。
2021-04-13 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
Role of redox additive modified electrolytes in making Na-ion supercapacitors a competitive energy storage device
该研究表明了走向中空纳米结构以获得下一代超级电容器和电池的重要性。在各种钠基电极材料中，NaFePO4是最有前途的阴极材料之一，因为其高的电化学电势、结构和热稳定性。为了在高性能的基于Na离子的能量存储装置中使用这种材料，必须将其与适当优化的碳结构和氧化还原添加剂改性的电解质组合。这一战略在文件中明确确立。加入氧化还原助剂后，性能提高50%。这使得Na离子超级电容器与其他基于金属离子的系统竞争。性能提升高达50%。这使得Na离子超级电容器与其他基于金属离子的系统竞争。
2021-12-15 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Conductance of concentrated electrolytes: multivalency and the Wien effect
离子溶液的电导率在高达几毫摩尔的低离子浓度下是很好理解的，但在自然界和技术应用中仍然常见的较高浓度下变得难以解开。最近提出了一种在低电场下单价电解质在高浓度下的电导率模型。该模型依赖于应用随机密度泛函理论，并使用修改后的静电对电位，抑制非物理，短程静电相互作用。在这里，我们将理论扩展到多价离子以及高电场的偏离欧姆定律称为维恩效应发生。我们的结果是在良好的协议与实验和最近的模拟。
2022-09-29 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
New Methods for Calculating the Free Energy of Charged Defects in Solid Electrolytes
介绍了一种计算带电缺陷对离子晶体构型自由能贡献的方法。本文将与温度无关的Wang-Landau蒙特卡罗方法应用于一个简单的固体电解质模型，该模型由晶格上的带电荷的正缺陷和负缺陷组成。在周期性边界条件下计算了晶格上的静电能，并将其用于计算该系统的态密度和热力学势。作为缺陷浓度和温度的函数的自由能被精确地描述由一个定期的解决方案模型高达10%的缺陷的浓度，远远超出了理想溶液理论所描述的范围。该方法，补充了短期的能源条款，建议作为一种替代自由能的方法，需要在一定的温度范围内进行一些模拟。
2013-05-23 cond-mat.mtrl-sci
Non-reactive sintering enhances density and ionic conductivity of NASICON solid electrolytes
Federal Institute for Materials Research and Testing (BAM)（联邦材料研究与测试研究所 (BAM)）；Humboldt-Universität zu Berlin（柏林洪堡大学）
本研究通过调控煅烧温度实现非反应性烧结，提高NASICON电解质的致密度和离子电导率，并解决磷损失问题，实现高临界电流密度和长期稳定循环。
2026-09-15 cond-mat.mtrl-sci
Unleashing the Potential of Li-Metal Batteries A Breakthrough Ultra-High Room-Temperature Ionic Conductivity Composite Solid-State Electrolyte
本文通过向PVDF-HFP基体引入SiO2纳米球制备了超高室温离子电导率的复合固态电解质，实现了1.35 mS cm-1的室温电导率及优异的循环稳定性，并成功扩展至固态钠/钾电池。
2023-07-03 cond-mat.mtrl-sci
A molecular perspective on coordination, screening, and emergent length scales in lithium electrolytes
Univ. Grenoble Alpes（格勒诺布尔阿尔卑斯大学）；CEA（法国原子能和替代能源委员会）；IRIG-MEM-LSim；Univ. Savoie Mont Blanc（萨瓦蒙布朗大学）；CNRS（法国国家科学研究中心）；Grenoble INP（格勒诺布尔国立理工学院）；LEPMI；CEA, LITEN（CEA-LITEN）；Laboratory of Physical Chemistry, Department of Chemistry, University of Ioannina（约阿尼纳大学化学系物理化学实验室）
本文通过分子视角提出统一的多尺度框架，揭示高浓度下锂电解质中配位、离子成对、聚集及集体动力学的耦合机制，强调需同时调控短程配位、介观组织和集体静电响应。
2026-07-07 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Nonlinear Ionic Conductivity of Thin Solid Electrolyte Samples: Comparison between Theory and Experiment
对无序离子导体薄样品的非线性电导效应进行了实验和理论研究。根据这一领域的前期工作，用表观跳跃距离分析了钠离子导电玻璃的{ \it实验非线性电导率}。可获得高达43 μ m的值。由于高次谐波电流密度检测，可以排除焦耳加热引起的任何不期望的影响。此外，温度和样品厚度对非线性的影响进行了探讨。从{ \it理论面}出发，对无序跳跃模型中的非线性电导进行了数值分析。对于1D的情况下，甚至可以解析地处理非线性。令人惊讶的是，对于这个模型，表观跳跃距离与系统大小成比例。这一结果表明，在一般情况下，非线性电导率不能解释的表观跳跃距离。该模型的可能的扩展进行了讨论。
2005-03-02 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci
Modeling of Electro-deposition and Mechanical Stability at Li Metal/Solid Electrolyte Interface during Plating in Solid-State Batteries
Li金属和固体电解质（SE）之间的界面沉积稳定性对于防止Li金属固态电池（SSB）中的界面接触损失、机械断裂和枝晶生长是重要的。在这项工作中，我们调查的沉积和机械稳定性在锂金属/SE界面及其后果（如SE断裂和接触损失）。广泛的影响因素进行了研究，如电荷和质量传递动力学，锂金属的塑性和断裂的SE，和所施加的堆栈压力。我们量化的SE的离子电导率，交换电流密度的界面电荷转移反应和SE表面粗糙度上的Li沉积在Li金属/SE界面的稳定性的影响。我们还提出了一个机械稳定窗口的应用堆栈压力，可以防止接触损失和SE断裂，这可以扩展到其他金属电极（如钠）SSB系统。
2020-06-05 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Fast Charging Limits of Ideally Stable Metal Anodes in Liquid Electrolytes
下一代高能量密度电池需要理想稳定的金属阳极，电池充电期间光滑的金属沉积物被认为是界面稳定性的标志，可以确保高效率和长循环寿命。随着近年来的成功，绝对的形态稳定性是否保证了绝对的电化学稳定性和安全性成为一个关键问题，需要在实际条件下进行系统的实验研究。在这里，我们使用理想稳定的铸锭型钠金属阳极作为模型系统，以确定快速充电的限制，即最高的安全电流密度，金属阳极。我们的研究结果表明，金属渗透仍然可以发生在相对较低的电流密度，但在渗透的过电位取决于隔膜的孔径，并令人惊讶地遵循一个简单的数学模型，我们开发的杨拉普拉斯过电位。我们的研究表明，即使是理想光滑的金属阳极，稳定的金属电池的成功也需要电解质、隔膜和金属阳极的整体设计，以确保无渗透操作。
2021-09-18 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Comparative computational study of lithium and sodium insertion in van der Waals and covalent tetracyanoethylene (TCNE) -based crystals as promising materials for organic lithium and sodium ion batteries
我们提出了一个比较从头计算研究Li和Na插入分子（范德华）晶体TCNE（四氰基乙烯）以及在共价Li/Na-TCNE晶体。我们确认了先前合成的（共价）Li-TCNE晶体的结构，并预测其Na-TCNE类似物的存在。在分子/共价TCNE晶体中，插入位点被确定与Li和Na的结合能高达2.7/1.8和2.6/1.8 eV强于Li和Na的内聚能，分别在稀浓度。每个TCNE单元可以分别插入高达5.5/2.5和3/2的Li和Na原子，同时保持结构，最大电压分别为3.5/2.2和3.3/2.7 V。对于分子晶体中的Li和Na，容量高达418 mAh g-1，对于共价晶体中的Li，容量高达198 mAh g-1，对于Na，容量高达177 mAh g-1，Li和Na的插入不会导致与普通电解质的反应。因此，四氰基乙烯基分子和共价晶体可以成为有效的锂和钠离子电池的有机阴极和阳极材料。
2015-11-25 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Path Dependence in Alchemical Calculations of Water Chemical Potential in Aqueous Electrolytes
Yale University（耶鲁大学）；Sabancı University（萨班奇大学）
研究水在水合电解质中的化学势计算，发现路径设计对结果影响显著，需分离短程与静电相互作用以提高准确性。
2026-05-09 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.stat-mech physics.chem-ph
A diffuse-interface model for predicting the evolution of metallic negative electrodes and interfacial voids in solid-state batteries with homogeneous and polycrystalline solid electrolyte separators
本文提出一种新型扩散界面电化学模型，可同时模拟固态电池中金属负极与界面空洞的演化，并首次在钠负极电池上验证了其在均质和多晶固态电解质条件下的有效性，揭示了晶界电导率与电流密度对空洞生长及合并的影响。
2024-12-22 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Enhanced Thermal Transport across the Interface between Charged Graphene Electrodes and Poly(ethylene oxide) Electrolytes by Non-covalent Functionalization
电极和聚合物电解质之间的界面热传递在固态锂离子电池（SLIB）的热管理中起着至关重要的作用。用功能分子修饰电极表面可以有效地增加电极和聚合物（例如，电解质、隔膜）;然而，它们如何影响充电/放电期间SLIB中的界面热传递仍然未知。在这项工作中，我们进行分子动力学（MD）模拟研究之间的ITC充电电极和固态聚合物电解质（SPE）与离子液体（IL）混合。我们发现，离子液体可以自组装在电极表面，并作为非共价功能分子，可以显着提高充电/放电过程中的界面热传输，因为在界面处形成一个密集的阳离子或阴离子层。虽然带电电极和离子液体离子之间的静电相互作用是形成这些致密界面层的原因，但ITC的增强主要是由带电电极和离子液体之间增加的Lennard-Jones（LJ）相互作用贡献的。这项工作可能会提供有益的见解，了解在充电/放电过程中的SLIBs的电极和电解质之间的界面热传输。
2021-07-20 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
An interlayer with low solubility for lithium enhances tolerance to dendrite growth in solid state electrolytes
采用金属锂作为阳极的所有固态锂离子电池提供更高的能量密度，同时也比常规的基于液体电解质的锂离子电池更安全。然而，穿过固态电解质层的微小锂丝（枝晶）的生长导致电池过早短路并限制其实际可行性。导致固态电池中锂枝晶生长的微观机制仍然不清楚。使用石榴石基锂离子导体作为模型固态电解质，我们表明，在锂溶解过程中的界面空隙生长之前的枝晶形核和生长。使用一个简单的静电模型，我们表明，在空隙的边缘的电流密度可以被放大多达四个数量级，使细胞非常容易在空隙形成后的枝晶生长。我们建议使用具有低溶解度和高成核过电位的金属夹层来延迟空隙的生长。这些中间层增加了固态电解质中的枝晶生长耐受性，而不需要过高的堆压力。
2020-01-17 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Control of Ionic Mobility via Charge Size Asymmetry in Random Ionomers
固体聚合物电解质由于其良好的机械性能和优异的热稳定性和化学稳定性而被认为是能量存储应用中传统液体电解质的有前途的替代品。然而，在理解固体聚合物电解质中的离子传输机制和改善离子传输方面仍然存在差距。因此，至关重要的是要弥合组成-结构和结构-性能之间的关系。在这里，我们证明了尺寸不对称性，$λ$，由电荷的单体尺寸的比例表示，在纳米结构和离子动力学中起着关键作用。更具体地，当纳米结构被外部电场改性使得迁移率不能由线性响应理论描述时，出现两种情况。在弱静电（高介电常数）状态下，离子迁移率随着$λ$减小（小抗衡离子）而增加。而在具有强静电相互作用的体系中，具有更高尺寸对称性的离聚物（$λ\approx 1$）显示出更高的离子迁移率。此外，离子传输被发现是由离子的跳跃，而不是由移动的离子簇（也被称为“车辆”的电荷传输）占主导地位。这些结果为设计用于离子传输相关应用的含离子聚合物提供了指导。
2019-07-09 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
The Resistive Nature of Decomposing Interfaces of Solid Electrolytes with Alkali Metal Electrodes
锂（Li）和钠（Na）离子电池（LIB和NIB）的关键成分是电解质。在液体电解质LIB（NIB）中使用Li金属（Na金属）作为阳极受到若干问题的限制，包括热跑道和可燃性、电解质泄漏和有限的化学稳定性。已经投入了相当大的努力来开发固体电解质（SE）和全固态电池，其被认为减轻了Li金属（Na金属）与易燃液体电解质接触的一些问题。然而，大多数SE，例如Li $_3$ PS $_4$、Li $_6$ PS $_5$ Cl和Na $_3$ PS $_4$容易在高度还原的Li金属和Na金属阳极上分解。使用第一性原理计算，我们阐明了超过20个固体$||$固体界面之间形成的分解产物的Li $_3$ PS $_4$，Li $_6$ PS $_5$ Cl（和Na $_3$ PS $_4$）对锂金属（Na金属）电极的稳定性。我们认为，形成异质界面所需的粘附功是一个重要的描述符，以量化界面的稳定性。随后，我们澄清了锂离子传输电阻的原子起源的界面上的锂金属阳极和选定的分解产物（锂$_3$ P，锂$_2$ S}和氯化锂）的SE，通过高保真机器学习电位（MLP）。利用一个MLP使纳秒长的分子动力学模拟的“大”接口模型（这里有8320个原子），但与第一原理的方法类似的精度。我们的模拟表明，Li金属和Argyrodite之间形成的界面（例如，Li $_6$ PS $_5$ Cl）分解产物对锂离子迁移具有抵抗性。这项…
2022-05-03 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci
Case study of an exploratory high voltage NASICON-based Na$_4$NiCr(PO$_4$)$_3$ cathode material for sodium-ion batteries
Indian Institute of Technology Delhi（印度德里理工学院）
研究了一种高电压钠离子电池正极材料Na₄NiCr(PO₄)₃，发现其电子导电性差导致不可逆性，需通过掺杂和结构优化提升性能。
2026-01-11 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph physics.chem-ph
