Kinetic Fragility Directly Correlates with the Many-body Static Amorphous Order in Glass-Forming Liquids
术语“脆性”描述了当过冷液体接近其假定的玻璃化转变温度时粘度增长的速率。玻璃材料领域正在积极地寻找一种结构起源，这种结构起源支配着过冷液体中的这种动力学减慢，这种动力学减慢在结构上没有任何可辨别的变化。我们的工作表明，明确的证据表明，增长的多体静态无定形秩序是密切相关的玻璃形成液体的动力学脆性。这证实了系统对温度的动态响应隐藏在其微观结构中。这一发现可能为更深入地了解各种玻璃形成液体的弛豫时间或粘度的不同温度依赖性铺平了道路。
2021-08-05 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Liquid-liquid phase transition in simulations of ultrafast heating and decompression of amorphous ice
最近的一个实验[K。H. Kim等人，Science 370，978（2020）]表明，通过使高密度无定形冰（HDA）经受超快加热，可以检测过冷水中的液-液相变（LLPT），据报道，在此之后，样品经由一级相变经历从高密度液体（HDL）到低密度液体（LDL）的自发减压。在这里，我们进行计算机模拟的ST 2水模型，其中LLPT是已知的发生。我们对该模型的各种HDA样品进行了加热和减压协议，该协议遵循与最近实验相似的热力学途径。我们的研究结果表明，尽管这里采用了非常高的加热和减压速率，但在遵循该途径的强烈不平衡过程中可以观察到潜在平衡LLPT的签名。我们的研究结果也与以前的研究中报道的玻璃态ST 2水的相图相一致。
2021-06-23 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
New Kinds of Phase Transitions: Transformations in disordered Substances
本文简要讨论了无序物质的相变：液-液相变、液-玻璃相变和同一物质从一种无定形形式到另一种无定形形式的转变。提出了一种用多粒子条件分布函数描述这些跃迁的方法。提出了与高阶分布函数对称破缺有关的隐长程序概念。证明了简单过冷Lennard-Jones液体中阻挫现象的出现。
2004-12-27 cond-mat.dis-nn cond-mat.stat-mech
Growing Surface Tension of Amorphous-Amorphous Interfaces on Approaching the Colloidal Glass Transition
越来越多的证据表明，在接近其玻璃化转变的液体中的弛豫动力学不仅变得越来越协同（1，2），而且弛豫区域的形状也变得更加紧凑（3-7）。虽然分离相邻松弛区域的界面的表面张力被认为在决定它们的尺寸和形态方面起关键作用（8-10），但由于这些区域的无定形性质，甚至在本体液体中识别这些界面也是不可能的。在这里，通过设计一个计划，以确定自诱导的无序网站在散装胶体液体，我们直接量化的动态界面划定区域的高和低的构型重叠。这一过程也有助于揭示一个非单调的动力学相关性，从来没有观察到散装过冷液体。利用毛细管涨落法（11，12），我们测量了具有过冷的非晶-非晶界面的表面张力，发现它在模式耦合面积分数上迅速增加。值得注意的是，一个类似的增长中的表面张力也被视为在钉扎的非晶壁的存在下。我们的观察有助于修剪玻璃形成的理论，并开辟了新的研究途径，旨在调整非晶-非晶界面的性质，从而调整玻璃本身，以类似于多晶体中的晶界工程的方式（13）。
2017-08-11 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Crossovers in the dynamics of supercooled liquids probed by an amorphous wall
本文研究了二元Lennard-Jones液体在平衡态粒子组态产生的无定形壁存在下的弛豫动力学。与Nature Phys.{ \bf 8}，164（2012）中针对谐波球液体呈现的结果定性一致，我们发现我们的二元混合物显示出接近模式耦合温度$T_c$的动力学长度尺度的饱和。此外，我们表明，由于破缺的对称性所施加的墙壁，签名的一个额外的动态变化变得明显的温度远高于$T_c$。我们提供的证据表明，这种修改的弛豫动力学发生在最近提出的动态交叉温度$T_s > T_c$，这是有关的斯托克斯-爱因斯坦关系的故障。我们发现，这种动态交叉在$T_s$也观察到一个系统的谐波球以及WCA液体，这表明它可能是一个一般功能的玻璃形成系统。
2014-06-13 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Thermodynamics, formation dynamics and structural correlations in the bulk amorphous phase of the phase-field crystal model
本文利用PFC模型模拟非晶固体，揭示其自由能的历史依赖性、液体—非晶一级转变及噪声诱导的多步成核路径。
2022-09-12 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Potential Energy Landscape of the Apparent First-Order Phase Transition between Low-Density and High-Density Amorphous Ice
势能面（PEL）形式是统计力学中描述过冷液体和玻璃的一种有价值的方法。在这里，我们使用的PEL形式主义和计算机模拟研究之间的压力诱导的低密度非晶冰（LDA）和高密度非晶冰（HDA）在不同温度下的转变。我们采用ST 2水模型，LDA-HDA转换是非常尖锐的，类似于在实验中观察到的，并让人想起一阶相变。我们的研究结果是一致的，LDA和HDA配置与两个不同的区域（兆）的PEL是由一个潜在的能量障碍分开的观点。在较高的温度下，我们发现，低密度液体（LDL）的配置是位于相同的megabasin的LDA，和高密度液体（HDL）的配置是位于相同的megabasin的HDA。我们表明，压力诱导的LDL-HDL和LDA-HDA转换发生沿路径互连这两个兆，但液体遵循的路径是不同的路径遵循的非晶态固体。在较高的压力下，我们还研究了液体到冰-VII的一级相变，并发现在此过渡期间的PEL性质的行为定性类似于LDA-HDA转变期间发现的变化。这种相似性支持LDA-HDA转变是非平衡态之间的一级相变的解释。
2016-10-03 cond-mat.stat-mech
Translational Dynamics of Rod-like Particles in Supercooled Liquids: Probing Dynamic Heterogeneity and Amorphous Order
利用探针分子来提取复杂动力系统的局部动力学和结构特性是一种古老的技术，无论是在模拟还是实验中。通过这些局部测量可以获得许多不能从批量测量中立即获得的重要信息。尽管如此，探测粒子的动力学如何受到周围液体介质的影响的详细理解还不是很清楚，特别是在过冷温度范围内。这项工作显示了如何平移动力学的棒状粒子浸没在一个过冷液体可以给我们的相关长度尺度的增长与动力学的不均匀性和介质中的多体静态相关的信息。一个统一的标度理论合理化所有观察到的结果，导致一个新的，但简单的方法，是在实验中测量这些重要的长度尺度的分子玻璃形成液体的增长访问的发展。
2021-03-29 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Dynamics of Rod like Particles in Supercooled Liquids -- Probing Dynamic Heterogeneity and Amorphous Order
几十年来，尽管人们对形成玻璃的过冷液体进行了广泛的研究，但探索其动态和静态相关性一直是一个挑战。动态相关性表现为动态异质性，它普遍存在于从分子玻璃形成液体、致密胶体系统到细胞集合的各种系统中。另一方面，在这些稠密的无序系统中，静态相关的概念仍然有些难以捉摸，它的存在仍然是积极的辩论。我们提出了一种新的方法来提取动态和静态相关使用棒状粒子作为探针。该方法可以在实验中的分子玻璃形成液体中以及在包括生物学相关系统的其它软物质系统中实施。我们还合理化观察到的对数正态分布的旋转去相关时间的细长探针分子在报告的实验研究，以及一种新的方法来提取动态和静态相关长度的实验中提出的建议。
2020-05-22 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Excess free energy of supercooled liquids at disordered walls
使用一种新的热力学积分方案，我们计算的过剩自由能，$γ$，玻璃形成，二元Lennard-Jones液体与冻结的无定形壁接触，形成的颗粒冻结成类似的结构作为液体。我们发现，$γ$是非零的，成为负的在低温下。这表明系统的热力学受到非晶壁效应的扰动。
2014-10-27 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Non-Equilibrium View of the Amorphous Solidification of Liquids with Competing Interactions
短程吸引力和长程排斥力（SALR）之间的相互作用表征了具有竞争相互作用的所谓液体，已知其表现出各种平衡和非平衡相。在这些系统中，与玻璃态或凝胶态相关的现象学的理论描述必须考虑热力学不稳定性的存在（例如定义旋节线和所谓的$λ$线的那些）和从第一原理描述真正的非平衡过程的有限能力。在这里，我们报告的第一个应用程序的非平衡自洽广义朗之万方程理论，描述的动态逮捕过程发生在SALR系统后，瞬间淬火成一个状态点的热力学不稳定的区域。该理论所预测的物理场景揭示了一个惊人的相互作用之间的摩擦驱动的不稳定性，有利于平衡宏观和微观相分离，和动力学逮捕机制，有利于非平衡非晶固化的液体成一个意想不到的各种玻璃和凝胶状态。
2023-02-08 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Point-to-set lengths, local structure, and glassiness
玻璃形成液体的增长缓慢被认为是伴随着增长的结构秩序。然而，这种秩序的性质仍然存在激烈的争论。十年前，点到集（PTS）的相关长度被提出作为衡量无定形秩序的玻璃形成，但最近的结果提出了怀疑，他们的普遍性。在这里，我们扩展PTS相关性的定义，以不可知地捕获任何类型的液体中的生长顺序，无论是本地或无定形。这一进展使配方之间的明显区别放缓，由于传统的临界排序和玻璃化，并提供了一个统一的框架，以评估特定的本地秩序和通用的非晶秩序在玻璃形成的相对重要性。
2016-09-23 cond-mat.dis-nn cond-mat.stat-mech
Glass Formation and Crystallization of a Simple Monatomic Liquid
利用分子动力学模拟，在较宽的温度范围内研究了具有双阱相互作用势的二维单原子系统。将该体系在熔融温度以上熔融并平衡，然后以几种冷却速率将其骤冷至低于熔融温度Tm 88%的温度以产生非晶态。当系统以恒定速率加热时，测量作为温度的函数的各种热力学量。通过能量的突然增加观察到玻璃化转变，并且示出Tg是非晶态制备过程中冷却速率的递增函数。在较高温度区，体系逐渐转变为晶体，时间-温度-转变（TTT）曲线呈典型的鼻状。发现在低于熔点Tm 14~15%的温度下，转变为晶态的时间最短，在足够低的温度下，转变时间远大于可用的CPU时间。这表明实现了长寿命的玻璃态。
2009-03-16 cond-mat.dis-nn cond-mat.stat-mech
Amorphous packings of hard spheres in large space dimension
在最近的一篇论文（cond-mat/0506445）中，我们推导出了基于HNC自由能泛函的硬球液体的复制自由能的表达式。在d=3时，得到了玻璃的近似状态方程和无规密堆积密度的估计。在这里，我们表明，HNC近似是不需要的：相同的表达式可以从复制的自由能的全图解展开。然后，我们考虑这个表达式的渐近时，空间维数d是很大的。在此极限下，精确计算了硬球液体的熵。利用这个解，我们导出了大空间维硬球的玻璃化转变密度和随机密堆积密度的渐近表达式。
2006-01-25 cond-mat.dis-nn cond-mat.stat-mech cs.IT
Amorphous Precursors of Crystallization during Spinodal Decomposition
本文采用广义朗道自由能泛函研究了液-固Spinodal分解过程中的结晶动力学。在SD的早期阶段施加的强长度尺度选择性诱导的外观与二十面体顺序结晶的小前体。这些前体通过添加新的粒子以密集的四面体簇生长。随着无定形核的平均尺寸变得足够大以减少几何挫折，具有体心立方对称（bcc）的结晶颗粒在生长的簇上非均匀地成核。结晶相的体积分数强烈地依赖于淬火的深度。在深度猝灭时，SD机制产生排列在致密多四面体聚集体中的无定形结构。
2010-12-20 cond-mat.stat-mech
Phase diagram of the vortex state in an amorphous Re6Zr thin film exhibiting inverse melting
Tata Institute of Fundamental Research（塔塔基础研究所）
通过直流输运和低频磁屏蔽测量，结合扫描隧道谱成像，构建了非晶Re6Zr薄膜在磁场-温度参数空间中的涡旋态相图，并发现逆熔化具有厚度依赖性。
2026-05-27 cond-mat.stat-mech cond-mat.supr-con
Theoretical perspective on the glass transition and amorphous materials
我们提供了一个理论上的观点，在分子液体中的玻璃化转变在热平衡，无序材料的空间异质性和老化动力学，和软玻璃材料的流变学。我们从对该领域的广泛介绍开始，并强调其与其他学科的联系及其相关性。计算机模拟的重要作用，研究和了解系统的动态接近玻璃化转变在分子水平上阐明。本文综述了表征慢动力学材料结构弛豫的空间非均匀动力学的最新进展。然后，我们提出了主要的理论方法描述过冷液体的玻璃化转变，侧重于理论，有一个微观的，统计力学的基础。我们描述了成功和失败，并严格评估这些方法的现状。然后讨论了无序材料中的老化动力学物理和软玻璃材料的流变学，并描述了最近的理论进展。对于每一部分，我们给出了最新进展的广泛概述，但我们也详细描述了重要的开放问题，我们相信，在未来几年将占据这一领域的中心位置。
2011-06-21 cond-mat.dis-nn cond-mat.stat-mech physics.class-ph
AMDAT: An Open-Source Molecular Dynamics Analysis Toolkit for Supercooled Liquids, Glass-Forming Materials, and Complex Fluids
University of South Florida（南佛罗里达大学）；University of Pennsylvania（宾夕法尼亚大学）
AMDAT是一种开源工具包，用于高效分析非晶液体、玻璃形成材料和复杂流体的分子动力学轨迹。
2026-08-20 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Growth of Dynamic and Static Correlations in the Aging Dynamics of a Glass-Forming Liquid
Tata Institute of Fundamental Research（塔塔基础研究所）
研究玻璃形成液体老化动力学中动态和静态相关性的增长，通过分子动力学模拟和有限尺寸缩放分析，揭示了静态和动态长度尺度随等待时间的变化规律。
2025-12-19 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Quasi-binary amorphous phase in a 3D system of particles with repulsive-shoulder interactions
本文用计算机模拟研究了具有排斥阶跃势的三维质点系的平衡相图。利用自由能计算，我们确定了该系统的平衡相图。在低温下，我们观察到许多不同的晶相。然而，在某些条件下，该系统在液体表现出热稳定的状态下经历玻璃化转变。我们认为，这种无定形的低温相的外观可以理解，通过查看这一单组分系统作为一个伪二元混合物。
2007-11-28 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
The freezing tendency towards 4-coordinated amorphous network causes increase in heat capacity of supercooled Stillinger-Weber silicon
用Stillinger-Weber势模拟的过冷液体硅的热容$C_p$出现异常增加，零压时最大值$C_p$接近1060 K.本文研究了零压下1060 K-1070 K温度范围内过冷SW Si的平衡和弛豫。我们发现，随着亚稳过冷液体相的弛豫开始，累积势能分布中形成了一个直线区域（SLR）。对应于SLR的构型温度接近1060 K，这是较早确定的4配位非晶网络的冻结温度。发现SLR与亚稳液相的分布相切，从而影响分布的宽度。当熔池温度从1070 K降低到1060 K时，有效温度接近熔池温度，这导致亚稳相分布变宽。这反过来又导致势能的总体波动增加，从而增加热容。我们还发现，在松弛的初始阶段，4-配位原子形成6元环的椅子状结构和其他结构单元，表明结晶。同时，椅形六元环的数目与体系中4配位原子的数目之间建立了强相关性。这表明与4配位粒子相关的所有性质都高度相关，因为SLR是在势能分布中形成的，这可以解释为由4配位粒子形成的无定形网络的“冻结”的结果。
2014-04-10 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
The length and time scales of water's glass transitions
使用一般模型的平衡动力学的过冷液体，我计算从分子性质的出现长度和时间尺度，管理非平衡松弛行为的无定形冰制备快速冷却。在冷却时，液态水失去平衡，由此其弛豫时间的温度依赖性被预测为从超Arrhenius变为Arrhenius。这种交叉的结果是，表观玻璃化转变温度的位置在热力学上取决于冷却速率。伴随着玻璃化的是一个动态的长度尺度的出现，其大小取决于冷却速率和变化之间的埃和10纳米。虽然这种协议的依赖性澄清了一些以前的实验观察无定形冰，参数是一般的，可以扩展到其他玻璃形成液体。
2014-05-16 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.stat-mech physics.chem-ph
