Defect Engineered Hexagonal-Boron Nitride Enables Ionic Conduction for Lithium Metal Batteries
Stanford University（斯坦福大学）；SLAC National Accelerator Laboratory（SLAC国家加速器实验室）；National Institute for Materials Science（国立材料研究所）
针对锂金属负极枝晶与界面不稳定问题，提出通过氩离子辐照对六方氮化硼界面层进行缺陷工程改造，在保持电绝缘的同时提升离子传导，实现无枝晶长循环并大幅缓解多硫化物穿梭效应。
2025-10-30 cond-mat.mtrl-sci
Ambipolar Insulator-to-Metal Transition in Black Phosphorus by Ionic-Liquid Gating
我们报告的双极输运性质的黑磷使用双电层晶体管（EDLT）配置。传输曲线清楚地显示了双极晶体管的行为，通断比为5*10^3。从转移曲线可以确定带隙= 0.35 eV，霍尔效应测量显示，在170 K时空穴迁移率约为190 cm^2/Vs，比电子迁移率大一个数量级。通过引入~ 10^14 cm^-2的超高载流子密度，由于电子和空穴的掺杂，实现了电场诱导的从绝缘态到金属态的跃迁。我们的研究结果表明，黑磷将是一个很好的候选人的功能器件，如横向pn结和隧道二极管的制造，由于本征窄带隙。
2015-05-19 cond-mat.mtrl-sci
Metallic State of Low Mobility Silicon at High Carrier density induced by an Ionic Liquid
高迁移率和稀二维电子系统表现出金属行为下降到最低的实验温度。在离子液体栅绝缘硅的研究中，我们已经观察到在低迁移率样品中以比高迁移率样品高得多的面载流子密度向金属态的转变。当载流子密度增加到超过$10^{13} \text{cm}^{-2}$时，我们还观察到金属样品中的迁移率峰。
2015-06-04 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Interplay between the ionic and electronic density profiles in liquid metal surfaces
采用第一性原理分子动力学模拟对Li、Mg、Al和Si的液-气界面进行了模拟。我们分析了振荡的离子和价电子密度分布，它们的波长和它们的相对相移背后的机制。
2005-09-28 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci
Spatial inhomogeneity and the metal-insulator transition in Ca$_3$(Ru$_{1-x}$Ti$_x$)$_2$O$_7$
通过化学掺杂将原始莫特绝缘体转变为关联金属是强关联材料物理学中的常见过程，例如，作为高$T_c$铜酸盐现象的基础。双金属酸盐双层化合物Ca $_3$ Ru $_2$ O $_7$是相反情况的突出实例，即化学计量的相关金属通过Ti掺杂实现到绝缘状态的转变。在这里，我们调查这个令人困惑的金属-绝缘体转变（MIT）的第一性原理多体理论和阐明具有挑战性的相互作用之间的电子关联和对称性破缺的Ru亚晶格。虽然对Ca $_3$ Ru $_2$ O $_7$晶体结构的平均效应仍然是相关的，但MIT的关键是电子相关性与缺陷区域中的空间不均匀性的合作。它们共同导致了选址莫特临界性和竞争轨道排序倾向的出现。
2020-09-27 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Influence of metal contacts and charge inhomogeneity on transport properties of graphene near the neutrality point
关于石墨烯在中性点附近的电子性质的文献越来越多。许多实验继续使用双探头几何结构或侵入式接触，或者不控制样品的宏观均匀性。我们认为指出与这种测量有关的一些问题是有益的。通过使用实验的例子，我们说明了虚假的化学掺杂或金属接触引起的电荷不均匀性，可以导致大的系统误差在评估石墨烯的传输特性，特别是它的最小电导率。问题是最严重的情况下，两个探针测量的接触电阻被发现强烈变化的栅极电压的函数。
2009-06-20 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Ab initio study of CrNF: the first half-metallic ferromagnet nitride fluoride mimicking CrO2
基于不同的共价与离子化学键和等电子金红石CrO 2，CrNF提出从有序的金红石衍生物结构进行充分的几何优化。由结合能确定的基态结构为MgUO 4型，其特征为Cr-N键距离短，Cr-F键距离长。与CrO 2一样，它是一种半金属铁磁体，每个分子式单位具有M = 2玻尔磁子整数磁化强度，少数自旋处的带隙减小。磁响应压力的主要差异表征CrNF作为一个软铁磁体与硬磁CrO 2。化学键合性质指向占主导地位的共价Cr-N与离子Cr-F键合。提出并分析了两种不同协议下的综合路由。
2014-03-08 cond-mat.mtrl-sci
Unleashing the Potential of Li-Metal Batteries A Breakthrough Ultra-High Room-Temperature Ionic Conductivity Composite Solid-State Electrolyte
本文通过向PVDF-HFP基体引入SiO2纳米球制备了超高室温离子电导率的复合固态电解质，实现了1.35 mS cm-1的室温电导率及优异的循环稳定性，并成功扩展至固态钠/钾电池。
2023-07-03 cond-mat.mtrl-sci
Metal-insulator transition on SrTiO$_{3}$ surface induced by ionic-bombardment
SrTiO $_{3}$由于其与多种复合氧化物薄膜具有良好的晶格匹配性，是生长各种复合氧化物薄膜最常用的绝缘单晶衬底之一。在这里，我们表明，一种常见的薄膜加工技术，氩离子铣削，创建高导电层的表面上的STO，不仅在室温下，而且在低温下，在该温度下的热扩散被完全抑制。在真空环境中对单晶STO衬底进行了系统的\emph{in situ}四点电导测量。绝缘STO的金属性的演变遵循基于氧空位掺杂效应的简单模型。在低温下，离子铣削产生了一个薄但比氩气渗透深度厚得多的稳态氧空位层，从而形成高度同心的金属状态。然而，在室温附近，发生了显著的热扩散，金属态连续地扩散到体中，仅在表面上留下低浓度的电子载流子。实验和模型之间的差异分析也提供了证据vacany集群，这似乎发生在任何空位形成过程中，并影响所观察到的电导。这些观察结果表明，使用高能方法，如离子铣削STO基板上处理的膜的传输特性需要谨慎。另一方面，如果适当控制，离子轰击可以用作在STO表面上产生用于器件应用的选择性导电层的方式。
2011-06-08 cond-mat.mtrl-sci
Mechanisms of alkali ionic transport in amorphous oxyhalides solid state conductors
University of California Berkeley（加州大学伯克利分校）；Lawrence Berkeley National Laboratory（劳伦斯伯克利国家实验室）
研究揭示无定形氧卤化物中碱金属离子传输机制，通过分子动力学分析发现氧阴离子限制碱金属扩散，且传输特性对原子化学变化不敏感。
2026-01-10 cond-mat.mtrl-sci
Nanoscale capillary freezing of ionic liquids confined between metallic interfaces and the role of electronic screening
室温离子液体（RTIL）作为一类新型的储能材料\cite{Armand2009, Uesugi2013}和主动润滑材料\cite{Palacio2010, Dold2015, Smith2013a}受到了广泛的关注。它们的独特性质来自于强静电相互作用与适当设计的分子结构的竞争，以避免在室温下结晶。然而，它们是不寻常的液体，从根本上挑战了电解质的经典框架。特别地，它们在带电界面处的行为仍然难以捉摸，具有与它们的电化学活性\cite{Kornyshev2014,Merlet2012,Perkin2013,Atkin2009,Rotenberg2015,Endres2012,Bovio2009a,Bovio2009,Yokota2010}相关的非常丰富和奇异的响应。在这项工作中，我们使用石英音叉基于原子力显微镜的纳米流变测量，探讨在纳米约束的RTIL的性质。我们揭示了一个戏剧性的变化RTIL对一个类似固体的相低于阈值厚度，指向毛细管冻结限制。这个阈值厚度被发现是密切相关的金属性质的限制材料，更多的金属表面促进毛细冻结。这种行为的解释理论上的冻结转变的移位，考虑到RTIL润湿的限制表面的电子屏蔽的影响，所描述的简单的Tumas-Fermi方法。我们的研究结果提供了新的观点，其静态和动态内纳米多孔金属结构的限制RTIL的性质具有重要意义。这也表明了通过改变基质的性质以及图案化来调整具有相变R…
2016-11-25 cond-mat.mtrl-sci
Density functional modeling of the binding energies between aluminosilicate oligomers and different metal cations
带负电荷的铝硅酸盐物质和带正电荷的金属阳离子之间的相互作用对于许多重要的工程工艺和应用（包括可持续水泥和铝硅酸盐玻璃）至关重要。为了探索这些相互作用，在这里我们计算了成对相互作用能（即，利用密度泛函理论（DFT）方法计算了铝硅酸盐二聚体/三聚体与17种不同金属阳离子之间的结合能。对簇（二聚体/三聚体+阳离子）的DFT优化的结构表示的分析表明，它们的结构属性（例如，原子间距离）通常与铝硅酸盐玻璃的文献观察一致。可以看出，DFT衍生的结合能根据阳离子的类型（即，电荷和离子半径）和铝硅酸盐物质（即，二聚体或三聚体）。对文献的调查表明，不同阳离子之间计算的结合能的差异可用于解释关于阳离子对材料性质的影响的许多文献观察（例如，玻璃腐蚀、矿物溶解和离子迁移）。所有DFT衍生的结合能的分析表明，这些能量值与阳离子的离子势和场强之间的相关性被二阶多项式函数很好地捕获（回归得到的R2值为0.99-1.00）。考虑到给定金属阳离子的离子电势和场强可以使用文献中可用的良好列表的离子半径容易地估计，这些简单的多项式函数将使得能够快速估计更宽范围的阳离子与铝硅酸盐二聚体/三聚体的结合能，从而为可持续水泥和铝硅酸盐玻璃及其相关应用的设计和优化提供指导。
2023-01-17 cond-mat.mtrl-sci
Radical Anion Functionalization of Two-Dimensional Materials as a Means of Engineering Simultaneously High Electronic and Ionic Conductivity Solids
提出了一种基于自由基阴离子的二维材料基面功能化方法。简单的电荷中性自由基官能化通常在还原时从基面分离。例如，当被碱金属还原时，环氧氧不可逆地从石墨烯脱离。2D材料的自由基阴离子官能化导致稳定的还原状态，其可以可逆地被氧化，并且由于表面上带负电荷的官能团之间的阳离子的大迁移率而具有高离子电导率。取决于这些系统的氧化态，还可以实现高浓度的空穴态，从而允许良好的电子导电性。这些性质可以进一步允许通过单一材料经由不含过渡金属的阴极活性物质、固体电解质、导电添加剂、隔板、用于金属阳极的涂层和热导体来改进能量存储装置。上述原理的一种可能实现是2D盐An（BN）2 OBX 3，其中A是碱原子（Li、Na等; 0=<n=<2）或碱土金属（Mg等; 0=<n=<1），X是卤化物（通常为F或Cl）。该材料可以衍生自六方氮化硼h-BN在A阳离子存在下用. OBX 3 ^-自由基阴离子的基面官能化。.OBX3^-自由基阴离子的一个潜在来源是它们的重组形式，[X3 B-O-O-BX 3]2-阴离子，其可以在AnO 2离子过氧化物与BX 3的路易斯加合物中发现：An[X3 B-O-O-BX 3]。单个自由基阴离子可以通过热分裂重新组合的阴离子中的O-O键来获得。具有Li、Na和Mg阳极、热稳定性以及高能量和功率密度的无过渡金属的全固态电池可以使用An（BN）2 OBX 3来实现。
2020-11-16 cond-mat.mtrl-sci
Thermoelectric probe of defect state induced by ionic liquid gating in vanadium dioxide
热电测量检测材料中高于和低于化学势的状态密度之间的不对称性。它提供了深入了解附近的化学势，补充电子输运测量的状态密度的微小变化。在这里，结合电阻和热电功率的测量进行二氧化钒（VO2），一个原型的相关电子材料，离子液体（IL）门控。与IL门控，低于金属到绝缘体转变（MIT）温度的电荷传输保持在热激活制度，而塞贝克系数表现出明显的过渡从半导体到金属的行为。对比的行为表明，在IL门控的电子结构的变化，由于形成的氧缺陷状态。数值模拟的基础上，结合门控诱导缺陷带的模型态密度的实验结果得到证实。这项研究揭示了热电测量是一个方便和敏感的探针的作用，诱导的缺陷状态的IL门抑制MIT在VO2，这仍然是良性的电荷传输测量，并可能为研究缺陷状态在其他材料。
2020-03-22 cond-mat.mtrl-sci
Reversible Electrochemical Phase Change in Monolayer to Bulk MoTe2 by Ionic Liquid Gating
Stanford University（斯坦福大学）；Los Alamos National Laboratory（洛斯阿拉莫斯国家实验室）
通过离子液体栅极在单层到bulk MoTe2间实现可逆电化学相变，揭示该机制无需单层隔离，具有更广泛的应用潜力。
2019-05-29 cond-mat.mtrl-sci
Nanoscale Electronic Inhomogeneity in In2Se3 Nanoribbons Revealed by Microwave Impedance Microscopy
由于电荷、自旋、轨道和晶格自由度的相互作用，纳米级不均匀性已经成为多相边界附近具有新特性的材料的新主题。这些微观相在复杂金属氧化物和硫族化合物中得到了生动的展示，它们在高温超导体、巨磁电阻效应、相变存储器和畴开关操作等研究中具有重要的科学和技术意义。然而，这些局部相的介电性质的直接成像对现有的扫描探针技术提出了很大的挑战。在这里，我们报告的电子不均匀性的观察在铟硒（In 2 Se 3）纳米带的近场扫描微波阻抗显微镜。局部电阻率跨越六个数量级的多个相被确定为超晶格、简单六方晶格和非晶结构的共存，具有100 nm的不均匀长度尺度，与高分辨率透射电子显微镜研究一致。原子力显微镜兼容的微波探针能够以非侵入性的方式进行定量的次表面电子研究。最后，In_2Se_3纳米晶器件的相变存储功能可以用相反符号的大信号局部记录。
2009-02-13 cond-mat.mtrl-sci
Cluster expansion of multicomponent ionic systems with controlled accuracy: Importance of long-range interactions in heterovalent ionic systems
我们一直在研究决定团簇展开（CE）准确性的因素，CE与许多密度泛函理论（DFT）计算结合使用。除了多组分金属或等价离子体系外，长程有效团簇相互作用（ECIs）对构型能量学的贡献是不可忽略的，这归因于长程静电相互作用。在这样的系统中ECI的截断导致系统误差。在蒙特卡罗（MC）模拟中可以看到具有这样的误差的典型问题，因为使用了由比输入DFT结构的原子数目更大的原子数目组成的模拟超单元。除了输入DFT结构的单元尺寸内的短周期结构的预测误差之外，还需要仔细检查超出输入DFT结构的单元尺寸的长周期结构的预测误差，以控制CE的准确性。在本研究中，我们定量地讨论了远程ECIs的截断CE的准确性的贡献。两种类型的系统，即，一个点电荷尖晶石晶格和一个真正的MgAl2O4尖晶石晶体，进行检查。
2014-02-06 cond-mat.mtrl-sci
On the feasibility of multi-polymer, liquid-crystal silica photovoltaics: simulating diodic p-n junctions with ionic gradients
传统的光伏机械，包括传统的硅胶板，无法解决效率问题。最近的技术进步表明，对金属的依赖性较低，但塑料基材受到成本效率低下的限制。光伏涂料有效地与金属依赖性分离，并且依赖于组合的pn结二极管原理/热电效应来从太阳能暴露产生电能。复制的交界处是通过多聚合物层的结晶二氧化硅水基涂料与离子溶液浓度梯度重叠，重建耗尽区，并在热方面，通过复制一个严重修改热电偶的热电效应。实验显示，每升油漆溶液的离子溶液（具体地，氯化钠溶液）的最大梯度（50%-10%）产生最大的电能产率（Cf.不产生任何控制）。功能性导电梯度的保持是通过专用的非酸性溶液实现的，但电荷的寿命几乎是瞬时的。该实验为多聚合物导电层的进步提供了可能的利用;然而，复制太阳能电池板的捕获和分配方案的太阳能接收涂料的生产没有可兼容性和有限的应用。潜在的应用包括电动汽车增强，太阳能接收建筑物，以及在初始条件良好的情况下建造大片的太阳能农场。风化、预期寿命和储存是油漆特有的。塑造理想的替代能源的意图是努力提出新的机制，遏制对化石燃料的依赖，并在许多渠道上激发对创新环境壮举的好奇心和创造力。
2010-04-05 cond-mat.mtrl-sci
Special quasirandom structure in heterovalent ionic systems
利用一种特殊的准随机结构（SQS）来近似随机合金是一种合理而有效的方法。结合SQS和密度泛函理论（DFT）计算，已经成功地估算了金属和半导体随机合金的各种物理性质。在这里，我们研究了SQS的应用与异价离子的配置的离子多组分系统，包括点电荷晶格，MgAl $_2$ O $_4$和ZnSnP $_2$。结果表明，超晶格的物理性质并不随超晶格尺寸的变化而收敛。这是由于长程团簇的关联函数大于超原胞的周期，在SQS中没有优化。然而，我们证明了完全无序结构的物理性质可以通过使用超晶胞尺寸的倒数的线性外推来估计。
2014-08-28 cond-mat.mtrl-sci
Electronic screening using a virtual Thomas-Fermi fluid for predicting wetting and phase transitions of ionic liquids at metal surfaces
提出基于 Thomas-Fermi 形式体系的虚拟流体方法，通过可调屏蔽长度描述不完美金属表面的电子屏蔽，预测离子液体在绝缘至金属条件切换时的润湿转变。
2021-12-21 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft physics.chem-ph
Role of Polar Phonons in the Photo Excited State of Metal Halide Perovskites
高效钙钛矿太阳能电池的发展引发了对这些材料光学特性的大量测量。对于研究最多的甲基铵（MA）PbI $_3$钙钛矿，已经通过各种实验报道了大范围（6-55 meV）的激子结合能。激子在室温下是否存在还不清楚。对于MAPb $X_3$钙钛矿，我们报告相对论$GW$ -BSE计算。该方法能够直接从第一性原理计算激子性质。在低温下，它预测激子结合能与报告的“大”值。对于MAPbI $_3$，在此频率范围内存在的声子模式对离子屏蔽的贡献可以忽略不计。通过从有限温度分子动力学计算极化时间，我们表明，在室温下，这不会改变。因此，我们排除离子屏蔽作为实验观察到的激子结合能在室温下减少的解释。
2016-06-29 cond-mat.mtrl-sci
Structural Transitions at Ionic Liquids Interfaces
最近的进展，在实验和计算技术允许一个准确的描述离子液体在金属电极上的吸附。现在已经确定，它们采用多层结构，并且层的组成随着电极的电势而变化。在某些情况下，在第一吸附层中的电位驱动的有序转变已被观察到在实验中探测的界面上的分子尺度或分子模拟。这种观点给出了一个概述，目前的理解，这种过渡和它们的潜在影响的物理和（电）化学过程中的接口。特别是，在电化学研究中已经报道了微分电容中的峰、界面处的缓慢动力学和反应性的变化。离子液体和金属电极之间的界面也与它们的摩擦性能高度相关，其电压依赖性为令人兴奋的应用开辟了道路。
2016-03-12 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Ionic gating in metallic superconductors: A brief review
离子门是研究和控制各种不同材料中的电荷传输和电子基态的一种非常流行的工具。这是由于其能够通过双电层场效应晶体管（EDL-FET）架构诱导表面电荷密度的大调制，并且已被证明能够甚至调谐金属系统的性质。在这篇简短的综述中，我总结了迄今为止在通过离子门控技术控制常规金属超导体薄膜的超导（SC）特性方面所取得的主要成果。我讨论了如何栅极诱导的电荷掺杂，尽管被限制在一个薄的表面层由静电屏蔽，结果在一个长范围的“散装”调制的SC属性的SC冷凝物的相干性，证明了观察supplies在临界温度下的薄膜比静电屏蔽长度厚得多，并通过显着的厚度依赖性，其幅度。我回顾如何可以模拟这种行为的电荷掺杂的表面层和未受干扰的散装与不同程度的近似之间的邻近效应，以及如何第一性原理计算已被用来确定起源的异常增加的静电屏蔽长度在双电场，从而充分证实了邻近效应模型的有效性。最后，我讨论了一个一般的框架-从头算密度泛函理论和超导的Migdal-Eliashberg理论的组合的基础上-通过它的任何门控薄膜的常规金属超导体的属性可以确定纯粹从第一原理。
2021-05-26 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci cond-mat.supr-con
Optical absorption of divalent metal tungstates: Correlation between the band-gap energy and the cation ionic radius
我们进行了光吸收和反射率在室温下在AWO 4钨酸盐（A = Ba，Ca，Cd，Cu，Pb，Sr，和Zn）的单晶的测量。从实验结果中，它们的带隙能量已被确定为5.26 eV（BaWO 4），5.08 eV（SrWO 4），4.94 eV（CaWO 4），4.15 eV（CdWO 4），3.9-4.4 eV（ZnWO 4），3.8-4.2 eV（PbWO 4），和2.3 eV（CuWO 4）。结果进行了讨论，在所研究的钨酸盐的电子结构。已经发现，那些化合物，其中只有s电子状态的A2+阳离子杂化与O 2 p和W 5d状态（如BaWO 4）有更大的带隙能量比那些也p，d，和f状态的A2+阳离子有助于价带的顶部和底部的导带（如PbWO 4）。鉴于先前公布的数据存在很大的差异，这些结果很重要。
2008-07-14 cond-mat.mtrl-sci physics.acc-ph
Anomalously large capacitance of an ionic liquid described by the restricted primitive model
我们使用蒙特卡罗模拟检查最简单的模型的离子液体，被称为限制原始模型，在金属表面。我们发现，在适度的低温下的金属/离子液体界面的电容是如此之大，静电双层的有效厚度是3倍小于离子半径。为了解释这些结果，我们提出了一种方法，它是基于离散离子和它们的图像电荷在金属表面之间的相互作用，因此超越了平均场近似。当在界面上施加电压时，强的图像吸引力使抗衡离子凝聚在金属表面上，形成紧凑的离子图像偶极子。这些偶极子相互排斥，形成相关液体。当这些偶极子的表面密度低时，插入额外的偶极子不需要太多能量。这导致随着电压$V$单调减小的大电容$C$，产生“钟形”曲线$C(V)$。我们还考虑了当电极由半金属而不是完美金属制成时会发生什么。在这种情况下，电极的有限屏蔽半径将镜像电荷的反射平面移动到电极内部，我们得到“骆驼形”$C(V)$。这些预测似乎与实验定性一致。
2010-06-24 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft physics.chem-ph
Magneto-ionic Control of Interfacial Magnetism
在金属/氧化物异质结构中，丰富的化学、电子、磁性和机械性能可以从界面化学和结构中产生。利用电场动态控制界面特性的可能性为固态器件中这些特性的电压控制铺平了道路。在这里，我们表明，电开关的界面氧化态允许电压控制的磁性能的程度从来没有通过传统的磁电耦合机制实现。我们直接观察到，第一次，在原位电压驱动的O $^{2-}$迁移的Co/金属氧化物双层，我们使用切换的界面磁各向异性能量>0.6 erg/cm $^2$。我们利用离子迁移的热激活性质，以显着提高开关效率，并证明通过局部激活离子迁移的磁性可逆图案。这些结果表明，基于界面氧化学的固态开关的电压可编程材料的路径。
2014-09-05 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Theoretical Study of Lithium Ionic Conductors by Electronic Stress Tensor Density and Electronic Kinetic Energy Density
利用电子应力张量密度和动能密度，分析了锂离子导体${\rm Li_3PO_4}$和${\rm Li_3PS_4}$的电子结构，并着重讨论了它们之间的离子键.我们发现，只要我们检查电子应力张量密度的本征值的模式，我们不能区分离子键和类金属原子之间的键。然后，我们表明，它们可以区分看电子界面的形态，零表面的电子动能密度。
2016-08-16 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Ab-initio study of magneto-ionic mechanisms in ferromagnet/oxide multilayers
本文通过第一性原理模拟研究了Ta/CoFeB/HfO2多层膜中的磁离子机制，计算了不同界面构型的磁各向异性能，提出了能解释近期实验观测结果的微观机制。
2022-04-25 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Theory of defect-mediated ionic transport in Li, Na and K beta and beta prime prime aluminas
本研究采用密度泛函理论探究碱金属β/β''型氧化铝的缺陷介导离子输运机制，明确了两相的主导载流子类型，得到扩散活化能下界并预测K基β''型氧化铝的最低活化能约20 meV，揭示了材料的优化潜力。
2023-10-06 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Electrochemically-driven insulator-metal transition in ionic-liquid-gated antiferromagnetic Mott-insulating NiS$_2$ single crystals
受黄铁矿结构CuS $_2$超导电性存在的启发，我们探讨了离子液体门控诱导反铁磁莫特绝缘体NiS $_2$超导电性的可能性.在正栅偏压下，观察到了一个清晰的由二维绝缘态到三维金属态的栅诱导转变。然而，在0.45 K的最低测量温度下没有观察到超导性的证据。基于传输，能量色散X射线光谱，X射线光电子能谱学，原子力显微镜，和其他技术，我们推导出一个电化学门控机制，涉及大量减少的S：Ni比（超过数百nm），这是不挥发性和不可逆的。这与黄铁矿FeS $_2$中可逆的、易挥发的、表面受限的静电门效应形成鲜明对比。我们将NiS $_2$和FeS $_2$中电化学与静电门控响应的明显差异归因于NiS $_2$中大得多的S扩散系数，类似于在具有不同O-空位扩散率的电解质门控氧化物中观察到的不同行为。另一方面，门控不可逆性与大气S的缺乏有关;这与更好理解的氧化物情况相反，其中大气H $_2$ O的电解提供了O储库。因此，这项研究的NiS $_2$提供了新的洞察电解质门控机制的功能材料，在以前未探索的限制。
2022-01-02 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el cond-mat.supr-con
Realistic flat-band model based on degenerate $p$-orbitals in two-dimensional ionic materials
虽然人们已经提出了几种设计电子平带的理论模型，但在二维原子晶体中还缺乏明确的实验实现。在这里，我们提出了一个新的和现实的平带模型的基础上的三重简并$p$ -轨道在二维离子材料。我们的理论分析和第一性原理计算表明，所提出的平带可以在碱金属卤化物和金属碳族化合物的1 T层状材料中实现。前者中的一些在理论上被预测为作为层状材料是稳定的（例如，K $_2$ S），并且后者中的一些已经在先前的工作中实验性地制造（例如，Gd $_2$ CCl $_2$）。更有趣的是，平带部分填充在K $_2$ S单层和石墨烯层的异质结构中。实验上制备的Gd $_2$ CCl $_2$单层膜在铁磁态下可实现自旋极化近平带。我们的理论模型与材料预测一起为研究平带和相关的奇异量子相提供了一个现实的平台。
2021-02-03 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Two-dimensional ionic crystals: The cases of IA-VII alkali halides and IA-IB CsAu
被称为离子晶体的碱金属卤化物具有NaCl型或CsCl型结构作为基态。我们从第一性原理出发研究了二维离子晶体的结构、振动和电子性质。两种潜在的结构是六方和四面体作为结构模板进行了研究。通过声子色散计算，在20个碱金属卤化物的六方和四方结构中，分别有8个和16个是动态稳定的。电子能隙的范围从6.8 eV的LiF到3.9 eV的RbI和CsI的tetraorthane结构内的广义梯度近似。通过考虑Madelung能和核-核排斥，我们提出了一个硬球模型，该模型可以解释最近邻键长和二维碱金属卤化物的结合能。在四元结构中的2D CsAu也被预测为作为仅包括金属元素的离子晶体是稳定的，显示出比3D对应物高的2.6 eV的带隙。
2022-03-04 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Ionic Transport in Potential Coating Materials for Mg Batteries
镁电池发展的一个主要瓶颈是同时与镁金属阳极和高压阴极相容的液体电解质的鉴定。拓宽当前非水电解质的稳定性窗口的一种策略是在电极处引入保护性涂层材料，其中涂层材料需要表现出快速的Mg传输。在这项工作中，我们使用的组合第一性原理计算和离子传输理论，以评估迁移障碍近27含镁的二元，三元和四元化合物跨越广泛的化学空间。结合迁移率、电子带隙和稳定性要求，我们确定MgSiN $_2$、MgI $_2$、MgBr $_2$、MgSe和MgS作为对抗高度还原性Mg金属阳极的潜在涂层材料，并且我们发现MgAl $_2$ O $_4$和Mg（PO $_3$）$_2$是对抗高压氧化物阴极（高达$\sim$ 3~V）的有前景的材料。
2019-07-07 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
Anomalous Hall Effect and Spin Fluctuations in Ionic Liquid Gated SrCoO$_3$ Thin Films
最近实现的外延SrCoO $_3$薄膜引发了他们的电子，磁性和离子特性的新的兴趣。在这里，我们发现了这种化合物的几个不寻常的磁输运性质，这表明它在低温下具有持续的自旋波动。通过离子液体选通，我们从绝缘的SrCoO $_{2.5}$得到了具有创纪录低电阻率的金属SrCoO $_3$。我们发现，异常霍尔电阻率和纵向电阻率之间的线性关系，这不能占传统的机制。我们从理论上提出，杂质诱导的手征自旋涨落引起这种依赖关系。自旋涨落的存在表现为SrCoO $_3$在温度接近零时的负增强的磁阻效应。我们的研究带来了进一步的洞察到独特的自旋状态的SrCoO $_3$和揭示了一种新的斜散射机制的异常霍尔效应。
2018-07-28 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Ionic Gate Spectroscopy of 2D Semiconductors
半导体中带边的相对能量的可靠和精确的测量需要确定带隙和带偏移，以及建立器件和异质结构的能带图。这些测量在二维材料领域特别重要，其中许多新的半导体系统通过大块晶体的剥离而变得可用。然而，对于二维半导体，通常采用的技术遭受的困难，无论是在这些系统的物理，或技术性质。例如，非常大的激子结合能阻止从光致发光的简单光谱分析确定带隙，并且原子级薄晶体的有限横向尺寸使得使用常规扫描隧道光谱法变得繁琐。离子门光谱学是一种新开发的技术，其利用离子门场效应晶体管以直接从输运测量（即，根据晶体管电特性）。该技术依赖于离子门控器件的极大几何电容，在合适的条件下，使栅极电压的变化与化学势的变化直接相关。在这里，我们提出了一个离子门光谱的概述，并说明其相关性与应用程序不同的二维半导体过渡金属dichalcogenides和范德华异质结构。
2021-03-03 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Improving Accuracy of Electrochemical Capacitance and Solvation Energetics in First-Principles Calculations
可靠的第一性原理计算的电化学过程需要准确预测的界面电容，目前的计算效率的连续溶剂化方法的挑战。我们开发了一个模型的双层金属电极，再现的实验电容的Ag（100）在非吸附性，水性电解质，包括一个宽的驼峰附近的零电荷电位（PZC）的电容的功能，和在低离子强度的条件下的电容下降。使用这个模型，我们确定了必要的特征的溶剂化模型适用于第一原理电化学的金属表面在非吸附，水性电解质：介电和离子的非线性，和介电只有在界面上的区域。介电非线性，所造成的偶极子在水中的旋转响应的饱和，创建的电容驼峰，而离子的非线性，所造成的致密性的扩散层，产生的电容下降看到在低离子强度。我们发现，没有以前开发的溶剂化模型同时满足所有这些标准。我们设计了非线性电化学软球溶剂化模型（NESS），它既捕获了实验观察到的电容特征，又作为通用的连续溶剂化模型。
2018-03-30 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
