钆烧绿石Gd $_2B_2$ O $_7$是在烧绿石晶格上实现反铁磁耦合海森堡自旋的最佳材料之一。我们提出了一个磁特性的Gd $_2$ Pt $_2$ O $_7$,这个家庭的独特成员。磁化率、热容和μ子自旋弛豫测量表明,Gd $_2$ Pt $_2$ O $_7$在$T_N = 1.6$ K下发生反铁磁有序转变.这种转变是强烈的第一顺序,所示的急剧性的热容异常,热滞后的磁化率,和非发散的弛豫率在$μ$ SR。下面的形式的热容$T_N$表明,基态是一个各向异性的共线反铁磁体的激发光谱,是由0.245(1)meV缺口。Gd $_2$ Pt $_2$ O $_7$的有序化温度,$T_N = 1.6$ K,比其他钆焦磷酸盐的有序化温度高出160%。我们将$T_N$的这种增强归因于$B$位点阳离子铂,尽管铂是非磁性的,但其具有填充的$5d$ $t_{2g}$轨道和空的$5d$ $e_g$轨道,这可以促进超交换。因此,Gd $_2$ Pt $_2$ O $_7$中的磁阻挫被部分“缓解”,从而促进磁有序。
英文摘要:
The gadolinium pyrochlores, Gd$_2B_2$O$_7$, are amongst the best realizations of antiferromagnetically coupled Heisenberg spins on a pyrochlore lattice. We present a magnetic characterization of Gd$_2$Pt$_2$O$_7$, a unique member of this family. Magnetic susceptibility, heat capacity, and muon spin relaxation measurements show that Gd$_2$Pt$_2$O$_7$ undergoes an antiferromagnetic ordering transition at $T_N = 1.6$ K. This transition is strongly first order, as indicated by the sharpness of the heat capacity anomaly, thermal hysteresis in the magnetic susceptibility, and a non-divergent relaxation rate in $μ$SR. The form of the heat capacity below $T_N$ suggests that the ground state is an anisotropic collinear antiferromagnet with an excitation spectrum that is gapped by 0.245(1) meV. The ordering temperature in Gd$_2$Pt$_2$O$_7$, $T_N = 1.6$ K, is a substantial 160% increase from other gadolinium pyrochlores, which have been found to order at 1 K or lower. We attribute this enhancement in $T_N$ to the $B$-site cation, platinum, which, despite being non-magnetic, has a filled $5d$ $t_{2g}$ orbital and an empty $5d$ $e_g$ orbital that can facilitate superexchange. Thus, the magnetic frustration in Gd$_2$Pt$_2$O$_7$ is partially "relieved", thereby promoting magnetic order.
Charge localization, frustration relief, and spin-orbit coupling in U$_3$O$_8$
关于U $_3$ O $_8$的低温磁序和电子性质的研究工作至今尚无定论。重新解释中子散射的结果,我们使用群表示理论表明,基态呈现共线的面外磁矩,层内和层间的反铁磁耦合。电荷局域化减轻了初始几何挫折,产生了轻微扭曲的蜂窝子晶格与Néel秩序。此外,我们表明,自旋-轨道耦合的导带态和带隙值有巨大的影响。我们的研究结果可以重新解释最近的光学吸收测量。
Impact of geometrical frustration on charge transport near the Mott transition in pyrochlore (Y$_{1-x}$Cd$_{x}$)$_{2}$Mo$_{2}$O$_{7}$
为了探索阻挫晶格强关联电子系统中的新的自旋-电荷耦合现象,研究了烧绿石结构空穴掺杂自旋玻璃(Mott)绝缘体(Y $_{1-x}$ Cd $_{x}$)$_{2}$ Mo $_{2}$ O $_{7}$的电荷输运和动力学.在空穴掺杂导致自旋玻璃态消失的同时,出现了具有强重整化电子质量的扩散金属输运,这种输运没有长程自旋有序,这是由几何阻挫引起的强反铁磁自旋涨落引起的.
Frustration induced inversion of magnetocaloric effect and enhanced cooling power in substituted Pyrochlore Iridates
我们研究了局部3d Cr 3+磁矩部分取代5d Ir 4+位置对Y2 Ir 2 O 7(YIO)烧绿石铱酸盐磁热性能的影响。我们发现,Y2 Ir 2-xCrxO 7(YICO)发生团簇玻璃化转变,可能是由于RKKY一样的本地化的Cr 3+时刻占据烧绿石网络中的随机站点之间的相互作用,介导的5d Ir传导电子。铁磁团簇和反铁磁团簇的共存导致了常规磁热效应和逆磁热效应。我们观察到显着增强传统以及逆MCE与替代。虽然传统的MCE和反MCE在取代的铱酸盐的值不大,效果跨越一个巨大的工作温度窗口,从而导致数量级的增强冷却功率,该值是可比的标准磁热材料。
采用完全相对论密度泛函理论结合在位排斥(U)方法研究了钼系高温超导体A2 Mo 2 O 7的电子和磁性,重点研究了自旋玻璃绝缘材料Y2 Mo 2 O 7.我们发现在大U绝缘区,系统的不同磁态之间存在着特殊的能量竞争。传统的海森堡反铁磁交换作用的几何阻挫模型不能解释这种磁竞争。通过对广义自旋模型的分析,我们发现有效自旋相互作用不同于简单的海森堡形式,在自旋空间中具有强的各向异性。我们还发现,它们引起激烈的竞争之间的反铁磁态和铁磁态。磁相互作用的复杂形式表明了轨道自由度的关键作用。通过对一个三轨道哈伯德模型的分析,阐明了在4d 2电子组态中,磁竞争通过自旋-轨道相互作用与轨道阻挫密切相关.结果挑战了传统的自旋玻璃行为的图片,属性的起源纯粹的反铁磁交换相互作用的几何挫折。
Wasp -- Waisted loop and Spin frustration in Dy$_{2-x}$Eu$_x$Ti$_2$O$_7$ Pyrochlore
研究了Dy $_{2-x}$ Eu $_x$ Ti $_2$ O $_7$的拉曼光谱和交流、直流磁化强度。在Raman光谱中,Dy $_{2-x}$ Eu $_x$ Ti $_2$ O $_7$中所有声子模随Eu含量的系统位移证实了Dy $^{3+}$离子被Eu ~(3+)离子取代。高浓度的Eu在Dy $_{2-x}$ Eu $_x$ Ti $_2$ O $_7$中诱导了偶极交换相互作用和晶场相互作用。富Eu样品(x=1.8和1.9)的磁滞回线存在蜂腰现象,这是由于偶极场和各向异性交换相互作用共存的结果。交流磁化率在x = 1.5,1.8,1.9的样品中显示了Dy $^{3+}$和Eu $^{3+}$离子的两个单离子自旋冻结跃迁。
Geometrically Frustrated Quadrupoles on the Pyrochlore Lattice and Generalized Spin Liquids
Max Planck Institute for the Physics of Complex Systems(马克斯·普朗克复杂系统物理研究所);Laboratoire Léon Brillouin, CEA, CNRS, Université Paris-Saclay(里昂·布里渊实验室,法国原子能和替代能源委员会,法国国家科学研究中心,巴黎萨克雷大学);Université Grenoble Alpes, CNRS, Institut Néel(格勒诺布尔阿尔卑斯大学,法国国家科学研究中心,尼尔研究所)
Magnetic transition, long-range order, and moment fluctuations in the pyrochlore iridate Eu2Ir2O7
μ子自旋旋转和弛豫实验中的烧绿石铱酸盐Eu 2 Ir 2 O 7产生一个明确的μ子自旋进动频率低于金属-绝缘体/反铁磁转变温度TM = 120 K,表示远程相称的磁秩序,从而排除了量子自旋液体和自旋玻璃样基态。动态μ子自旋弛豫速率在2 K和~TM之间与温度无关,并产生了非常长的Ir^{4+}自旋相关时间,表明低位自旋激发的奇异密度。类似的行为被发现在其他pyrophores和几何挫折系统,但也在unfrustrated iridate BaIrO 3。Eu 2 Ir 2 O 7可能只有微弱的阻挫;如果是这样的话,奇异性可能与小能隙绝缘态有关,而不是阻挫。
Nonequilibrium low temperature phase in pyrochlore iridate Y$_2$Ir$_2$O$_7$: Possibility of glass-like dynamics
几何阻挫效应和自旋轨道耦合效应共同影响着烧绿石基铱氧化物的性质。本文研究了烧绿石铱酸盐Y $_2$ Ir $_2$ O $_7$的结构、磁性、热力学和输运性质。磁化强度数据显示,在温度$T_{irr}$ $\sim$ 160 K附近出现磁不可逆性,然而,在低于$T_{irr}$的温度下没有观察到长程型铁磁有序的迹象。比热数据显示在$T_{irr}$上没有明显的异常,数据分析表明在费米能级上有相当大的态密度。随温度变化的X-射线衍射测量表明,在结构对称性没有变化到低温。另一方面,该材料显示出类似于玻璃态动力学的显著弛豫和老化行为。在这个高度绝缘的系统中的电子电荷输运被发现遵循幂律依赖与温度。该材料表现出负磁电阻效应,并用量子干涉效应解释了这一现象。
Structural properties of the geometrically frustrated pyrochlore Tb2Ti2O7
虽然理论上表现出最近邻反铁磁相互作用和几何挫折的材料在没有无序的情况下不应该磁有序,但很少有这样的系统被实验观察到。一个这样的系统似乎是烧绿石Tb 2 Ti 2 O 7。然而,以前的结构研究表明,Tb_2Ti_2O_7是一个不完美的烧绿石。为了澄清这种情况,我们进行了中子粉末衍射(NPD)和X射线吸收精细结构(XAFS)的样品上的测量,这些样品是相同的制备,显示没有磁序。NPD测量结果表明,Tb_2Ti_2O_7的长程有序结构在4.5 ~ 600 K之间没有发生结构转变。具体而言,每个部位的均方位移(u^2)遵循无偏移的德拜模型。在2%的上限内,没有观察到Tb/Ti位点互换的证据。同样,在标称烧绿石值的2%的上限内,没有观察到氧化学计量的过量或不足。Tb L3-和Ti K-边XAFS测量从20-300 K类似地表明一个良好有序的局部结构。考虑了结构的其他方面。我们得出结论,Tb 2 Ti 2 O 7具有,在实验误差范围内,一个理想的,无序的烧绿石晶格,从而使系统保持在一个动态的,受挫的自旋状态的最低观测温度。
Controlling effective dimensionality and competition between spin liquid and chiral orders by new multiorbital effects in $S=\frac{1}{2}$ pyrochlore oxides
Designing Quantum Matter in Pyrochlore Iridates: A Perspective on Recent Thin-Film Advances
Beijing National Laboratory for Condensed Matter Physics and Institute of Physics, Chinese Academy of Sciences(中国科学院物理研究所);Department of Physics and Astronomy, Rutgers University(罗格斯大学);School of Physics and Astronomy, University of Minnesota(明尼苏达大学);Department of Chemical Engineering and Materials Science, University of Minnesota(明尼苏达大学);School of Physical Sciences, University of Chinese Academy of Sciences(中国科学院大学)
Theory of multiple--phase competition in pyrochlore magnets with anisotropic exchange, with application to Yb2Ti2O7, Er2Ti2O7 and Er2Sn2O7
磁性稀土烧绿石氧化物R2 M2 O 7家族在几何阻挫和自旋-轨道相互作用之间的相互作用的驱动下,导致磁矩及其相互作用的各向异性,从而导致各种各样的奇异现象。本文建立了具有各向异性交换作用的烧绿石磁体的一般对称性理论。从一个非常一般的模型的最近邻交换Kramers离子之间,我们发现四个不同的经典有序状态,所有与q=0,竞争与各种自旋液体和非常规形式的磁秩序。该模型的有限温度相图是由蒙特卡罗模拟确定的,并得到了经典自旋波计算的支持。我们特别注意的参数空间区域相关的广泛研究的材料Er 2 Ti 2 O 7,Yb 2 Ti 2 O 7,和Er 2Sn 2 O 7。我们发现,这些材料的许多最有趣的属性可以追溯到“偶然”的退化,不同的对称性相满足。这些包括有序的基态选择Er 2 Ti 2 O 7中的波动,在Yb 2 Ti 2 O 7中观察到的降维,和Er 2Sn 2 O 7中没有报道的磁序。我们还讨论了这一理论的其他烧绿石氧化物的应用。
Spin-lattice coupling in frustrated antiferromagnets
本文综述了自旋-晶格耦合在消除烧绿石反铁磁体,特别是尖晶石氧化物的几何阻挫中的作用机制。烧绿石晶格的组成单元四面体单元在晶格自由度与反铁磁性耦合时发生自旋驱动的Jahn-Teller不稳定性。通过限制我们的考虑,以保持平移对称性的晶格的扭曲,我们提出了一个一般的理论,集体自旋Jahn-Teller效应的烧绿石晶格。预测的晶格畸变之一打破了反转对称性,并产生了手性烧绿石晶格,其中受挫键形成具有一定手性的螺旋。手性通过自旋轨道耦合转移到自旋系统,导致长周期螺旋状态,如在尖晶石CdCr 2 O 4中观察到的。我们讨论了利用局域声子模的自旋-晶格耦合的显式模型,以及它们在其他阻挫磁体中的应用。