Three-dimensionally (3D) frustrated magnets generally exist in the magnetic diamond and pyrochlore lattices, in which quantum fluctuations suppress magnetic orders and generate highly entangled ground states (GS). LiYbSe2 in a previously unreported pyrochlore lattice was discovered from LiCl flux growth. Distinct from the quantum spin liquid (QSL) candidate NaYbSe2 hosting a perfect triangular lattice of Yb3+, LiYbSe2 crystallizes in the cubic pyrochlore structure with space group Fd-3m (No. 227). The Yb3+ ions in LiYbSe2 are arranged on a network of corner-sharing tetrahedra, which is particularly susceptible to geometrical frustration. According to our temperature-dependent magnetic susceptibility measurements, the dominant antiferromagnetic interaction in LiYbSe2 is expected to appear around 8 K. However, no long-range magnetic order is detected in thermomagnetic measurements above 70 mK. Specific heat measurements also show magnetic correlations shifting with applied magnetic field with a degree of missing entropy that may be related to the slight mixture of Yb3+ on the Li site. Such magnetic frustration of Yb3+ is rare in pyrochlore structures. Thus, LiYbSe2 shows promises in intrinsically realizing disordered quantum states like QSL in pyrochlore structures.
First-principles insights into f magnetism, a case study on some magnetic pyrochlores
采用第第一性原理计算研究了A $_2$ Ti $_2$ O $_7$(A=Eu,Gd,Tb,Dy,Ho,Er,Yb)磁性烧绿石氧化物的f磁性. Hubbard U参数和相对论自旋轨道修正的应用,更准确地描述了系统的电子结构。认为第一性原理研究此类系统的主要障碍是其电子组态的多极小解。在所研究的高温超导体中,Gd $_2$ Ti $_2$ O $_7$表现出最少的多极小问题。应用晶体电场理论对自旋和轨道矩的计算值与实验值进行了唯象比较。
Pyrochlore lattices, which are found in two important classes of materials -- the $A_2B_2X_7$ pyrochlore family and the $AB_2X_4$ spinel family -- are the quintessential 3-dimensional frustrated lattice architecture. While historically oxides ($X =$~O) have played the starring role in this field, the past decade has seen materials synthesis breakthroughs that have lead to the emergence of fluoride ($X =$~F) and chalcogenide ($X =$~S, Se) pyrochlore lattice materials. In this Research Update, we summarize recent progress in understanding the magnetically frustrated ground states in three famili…
We point out the emergence of magnetism from the interplay of electron quasi-itinerancy and quantum order by disorder in pyrochlore iridates. Like other Mott insulating iridates, the Ir$^{4+}$ ion in pyrochlore iridates develops an effective ${J=1/2}$ moment from the on-site spin-orbit coupling. We consider the generic symmetry-allowed exchange between these local moments on a pyrochlore lattice and obtain the mean-field phase diagram. Assuming the superexchange is mediated by direct and/or indirect electron hopping via intermediate oxygens, we derive the exchange interactions in the strong co…
Mixed valence on a pyrochlore lattice - LiV2O4 as a geometrically frustrated magnet
在40 K以上,重费米子尖晶石LiV_2O_4的磁化率与几何阻挫磁绝缘体的磁化率具有许多共同特征,而其室温电阻率舒适地超过Mott-Regel极限。这表明,当地的磁矩,以及烧绿石晶格的基本几何形状,在确定其磁性能发挥了重要作用。我们最近推出的四面体平均场论绝缘烧绿石反铁磁体的情况下,其中个别四面体包含不同长度的自旋,并以此为出发点,讨论三种不同的情况下,在LiV 2 O 4的磁性和电子的转变。
Fragile singlet ground state magnetism in pyrochlore osmates R2Os2O7 (R=Y and Ho)
用直流磁化率、交流磁化率、比热容和中子粉末衍射方法研究了烧绿石锇酸盐Y $_2$ Os $_2$ O $_7$和Ho $_2$ Os $_2$ O $_7$的单重基态磁性。尽管预期的非磁性单线态在强自旋轨道耦合(SOC)限制为Os $^{4+}$($5d^4$),Y $_2$ Os $_2$ O $_7$表现出自旋玻璃(SG)基态低于4 K弱磁性,这表明可能接近量子相变之间的非磁性状态在强SOC限制和磁性状态在强超交换限制。Ho $_2$ Os $_2$ O $_7$具有与Y $_2$ Os $_2$ O $_7$相同的结构畸变。而Ho $_2$ Os $_2$ O $_7$中的Os亚晶格在低于36K时表现出长程磁有序。Y $_2$ Os $_2$ O $_7$和Ho $_2$ Os $_2$ O $_7$之间的磁性基态的显著差异表明$R_2$ Os $_2$ O $_7$中的单重态基态磁性是脆弱的,并且可以被弱$4f-5d$相互作用干扰。
Spin liquid state in a three-dimensional pyrochlore-like frustrated magnet
Indian Institute of Technology Madras(马德拉斯理工学院);Institute for Basic Science(基础科学研究院);CEA(法国原子能和替代能源委员会);CNRS(法国国家科学研究中心);Université Paris-Saclay(巴黎萨克雷大学);Institut Laue-Langevin(朗之万研究所);STFC Rutherford Appleton Laboratory(STFC卢瑟福阿普尔顿实验室);Sungkyunkwan University(成均馆大学);Quantum Centre of Excellence for Diamond and Emergent Materials, Indian Institute of Technology Madras(马德拉斯理工学院钻石与新兴材料量子卓越中心)
The spin ice system Dy$_{2}$Ti$_{2}$O$_{7}$ exhibits strong frequency-dependent spin-freezing at $\sim$ 16 K temperature. Although it has been a matter of discussion for years, the origin of this unusual spin freezing is still unknown. The replacement of Ti with isovalent Zr leads to the dynamic magnetic ground state at low temperatures in Dy$_{2}$Zr$_{2}$O$_{7}$ and prevents the formation of high-temperature spin freezing. Interestingly the high-temperature spin freezing re-emerges in the presence of the magnetic field. In this direction, we have studied a series of disordered pyrochlore oxid…
Frustrated rare-earth pyrochlore titanates, Yb$_2$Ti$_2$O$_7$, and Tb$_2$Ti$_2$O$_7$ have been proposed as promising candidates to realize quantum spin ice (QSI). Multiple exotic quantum phases, including Coulombic ferromagnet, quantum valence-bond solid, and quadrupolar ordering, have been predicted to emerge in the QSI state upon application of a (111)-oriented external magnetic field. Here, we report on the primal successful layer-by-layer growth of ultra-thin films of frustrated quantum pyrochlores, R$_2$Ti$_2$O$_7$ (R = Er, Yb, and Tb), along the (111) direction. We confirm their high cry…
Thermal conductivity of quantum magnetic monopoles in the frustrated pyrochlore Yb2Ti2O7
我们报道了烧绿石Yb $_2$ Ti $_2$ O $_7$的低温热导率$κ$,其中包含具有显著量子涨落的受抑自旋冰关联。在无序自旋液体区域,$κ(H)$表现出非单调的磁场依赖性,这是很好地解释了强的自旋-声子散射和量子相干激发。我们发现量子单极子的激发能比无色散的经典单极子的激发能有很强的抑制。此外,与扩散的经典单极子形成鲜明对比的是,量子单极子具有很长的平均自由程,我们推断量子单极子是一种新的重粒子,可能是玻色子,它在三维自旋液体中是高度可动的。
Direct evidence for a dynamical ground state in the highly frustrated Tb$_2$Sn$_2$O$_7$ pyrochlore
对“有序自旋冰”Tb $_2$ Sn $_2$ O $_7$烧绿石化合物的粉末样品进行了MuSR实验。在基温(T=35mK),μ子弛豫具有动力学性质,表明在铁磁相变(T_C=0.87K)以下仍存在强涨落。长程序的暗示表现为μ子极化在外场作用下的振荡和T_C以下的滞后行为。我们提出了一个动态的和强相关的情况下,动力学的结果从大自旋团簇的波动与“有序自旋冰”的结构。
在这篇评论中,我们提供了一系列的挫折量子稀土辉石的物理介绍。我们首先给出了这些材料的微观单离子和双离子物理的背景,讨论了它们的交换相互作用的起源和性质以及它们的最小低能有效模型,然后概述了它们的经典和量子相。然后,我们利用这种理解来讨论四个重要的材料示例:Er $_2$ Ti $_2$ O $_7$,Yb $_2$ Ti $_2$ O $_2$,Tb $_2$ Ti $_2$ O $_7$和Pr $_2$ Zr $_2$ O $_7$,涵盖了实验上和理论上对每一种已知的一些细节,并总结了一些尚未解决的关键问题。最后,我们提供了一些替代材料平台实现类似的物理和讨论我们看到的前景,这些量子稀土高温超导体的未来调查的前景。
Thermal Hall conductivity in the frustrated pyrochlore magnet Tb2Ti2O7
在铁磁体中,自旋激发是研究得很好的磁振子。在受抑的量子磁体中,尽管自旋之间有很大的交换耦合,但长程磁序无法发展。与传统磁体中的磁振子相比,人们对它们的自旋激发知之甚少。他们是流动的还是本地的?在这里,我们表明,热霍尔电导率$κ_{xy}$提供了一个强大的探针的“量子自旋冰”烧绿石Tb $_2$ Ti $_2$ O $_7$的自旋激发。即使材料是透明的,热霍尔响应也很大。霍尔响应产生于自旋激发,具有将它们与磁振子区分开的特定特性。在低温($T<$ 1 K)下,热导率模仿脏金属的热导率。使用霍尔角,我们构建了一个相位图,显示了如何通过磁场抑制激励。
Quadrupole Order in the Frustrated Pyrochlore Tb$_{2+x}$Ti$_{2-x}$O$_{7+y}$
利用高质量单晶的比热、磁化强度和中子散射实验研究了阻挫烧绿石Tb $_{2+x}$ Ti $_{2-x}$ O $_{7+y}$与$T_{\text{c}}=0.53$ K中出现的隐序。基于赝自旋1/2哈密顿量的离子非Kramers磁偶极子的半定量分析表明,它是电四极矩的有序态。名义Tb $_2$ Ti $_2$ O $_7$的难以捉摸的自旋液体状态最有可能是U(1)量子自旋液体状态。
Structural properties of the geometrically frustrated pyrochlore Tb2Ti2O7
虽然理论上表现出最近邻反铁磁相互作用和几何挫折的材料在没有无序的情况下不应该磁有序,但很少有这样的系统被实验观察到。一个这样的系统似乎是烧绿石Tb 2 Ti 2 O 7。然而,以前的结构研究表明,Tb_2Ti_2O_7是一个不完美的烧绿石。为了澄清这种情况,我们进行了中子粉末衍射(NPD)和X射线吸收精细结构(XAFS)的样品上的测量,这些样品是相同的制备,显示没有磁序。NPD测量结果表明,Tb_2Ti_2O_7的长程有序结构在4.5 ~ 600 K之间没有发生结构转变。具体而言,每个部位的均方位移(u^2)遵循无偏移的德拜模型。在2%的上限内,没有观察到Tb/Ti位点互换的证据。同样,在标称烧绿石值的2%的上限内,没有观察到氧化学计量的过量或不足。Tb L3-和Ti K-边XAFS测量从20-300 K类似地表明一个良好有序的局部结构。考虑了结构的其他方面。我们得出结论,Tb 2 Ti 2 O 7具有,在实验误差范围内,一个理想的,无序的烧绿石晶格,从而使系统保持在一个动态的,受挫的自旋状态的最低观测温度。
Evolution of structure and magnetism across the metal-insulator transition in the pyrochlore iridate $($Nd$_{1-x}$Ca$_x)_2$Ir$_2$O$_7$
我们报告的演化的热金属绝缘体转变的多晶样品的Nd $_2$ Ir $_2$ O $_7$空穴掺杂后,通过取代Nd $^{3+}$的Ca $^{2+}$。Ca取代介导的填充控制莫特样过渡,最小的可分辨的结构变化,而不改变网站的对称性。局部结构证实,Ca取代不会导致局部化学相分离,吸收光谱确定,Ir阳离子保持自旋轨道纠缠的电子配置。的金属-绝缘体的转变与反铁磁有序的Ir亚晶格上的所有测量的样品相一致,都降低了起始温度与Ca含量。弱低温上升的磁化率和电阻率的样品与高钙含量表明,钕亚晶格反铁磁性继续耦合到金属制度的载体。
Noncollinear magnetism and spin-orbit coupling in 5d pyrochlore oxide Cd2Os2O7
采用密度泛函理论加在位排斥($U$)方法研究了焦绿石氧化物Cd $_2$ Os $_2$ O $_7$的电子和磁性,绘制了$U$的基态相图.我们得出结论:在很宽的$U$范围内,全进/全出非共线磁序是稳定的.我们还表明,易轴各向异性所产生的自旋轨道(SO)耦合起着重要的作用,在稳定的全进/全出磁秩序。一个\textit{pseudo gap}附近的反铁磁金属和绝缘相之间的过渡观察。最后,我们讨论了在实验中观察到的奇特的低温($T$)性能的可能来源。
Emergent Vortex Ordering in a Multiflavor Pyrochlore-Lattice Compound GeCo$_2$O$_4$
University of Science and Technology of China(中国科学技术大学);Comprehensive Research Organization for Science and Society (CROSS)(综合研究组织科学社会);Rutherford Appleton Laboratory(鲁瑟福阿普顿实验室);Peking University(北京大学);China Institute of Atomic Energy(中国原子能科学研究院)
Local lattice disorder in the geometrically-frustrated spin glass pyrochlore Y2Mo2O7
几何受挫的自旋玻璃Y2 Mo 2 O 7已被广泛认为是结晶有序的唯一的最近邻磁交换相互作用,J.为了测试这一论断,我们提出了X射线吸收精细结构的结果为Mo和Y K边缘作为温度的函数,并将它们与结果从有序的烧绿石,Tl 2 Mn 2 O 7。我们发现Mo-Mo对的距离在与Y-Mo对近似成直角的方向上是显著无序的。这些结果强烈表明,晶格无序成核的自旋玻璃相在这种材料中。
The Evolution of Magnetism in a Thin Film Pyrochlore Ferromagnetic Insulator
Harvard University(哈佛大学);The Rowland Institute at Harvard(哈佛罗兰研究所);Leibniz Institute for Crystal Growth(莱布尼茨晶体生长研究所);EOT GmbH – Coherent(EOT有限公司-相干公司);Johns Hopkins University(约翰斯·霍普金斯大学);Advanced Photon Source, Argonne National Laboratory(先进光子源,阿贡国家实验室);Diamond Light Source(钻石光源);Advanced Light Source, Lawrence Berkeley National Laboratory(先进光源,劳伦斯伯克利国家实验室)
Quasiparticle Breakdown and Spin Hamiltonian of the Frustrated Quantum Pyrochlore Yb$_2$Ti$_2$O$_7$ in Magnetic Field
阻挫烧绿石磁体Yb $_2$ Ti $_2$ O $_7$具有磁性有序的显著性质,但在布里渊区的宽区域上没有传播的磁振子。在这里,我们使用非弹性中子散射,以遵循如何频谱的演变,在垂直轴磁场。在高场,我们观察到除了色散的磁振子也是一个两个磁振子连续,它的强度增加后,减少领域和重叠的一个磁振子状态在中间领域导致强重整化的色散关系,和磁振子衰变。利用热容测量,我们发现低场区和高场区是平滑连接的,没有急剧的相变,自旋能隙随场单调增加。通过拟合到一个广泛的数据集,我们重新评估的自旋哈密顿发现占主导地位的量子交换项,我们建议负责的强烈波动和准粒子击穿效应在低场观察。
Spin-lattice coupling in frustrated antiferromagnets
本文综述了自旋-晶格耦合在消除烧绿石反铁磁体,特别是尖晶石氧化物的几何阻挫中的作用机制。烧绿石晶格的组成单元四面体单元在晶格自由度与反铁磁性耦合时发生自旋驱动的Jahn-Teller不稳定性。通过限制我们的考虑,以保持平移对称性的晶格的扭曲,我们提出了一个一般的理论,集体自旋Jahn-Teller效应的烧绿石晶格。预测的晶格畸变之一打破了反转对称性,并产生了手性烧绿石晶格,其中受挫键形成具有一定手性的螺旋。手性通过自旋轨道耦合转移到自旋系统,导致长周期螺旋状态,如在尖晶石CdCr 2 O 4中观察到的。我们讨论了利用局域声子模的自旋-晶格耦合的显式模型,以及它们在其他阻挫磁体中的应用。
Spin-orbital glass transition in a model of a frustrated pyrochlore magnet without quenched disorder
我们从理论上表明,自旋和轨道自由度的烧绿石氧化物Y2 Mo 2 O 7,这是免费的淬火无序,可以表现出同时的玻璃化转变,作为动力学随机性工作。自旋和轨道的相互作用是由选择轨道的Jahn-Teller晶格畸变介导的,然后产生从铁磁到反铁磁的各种自旋交换相互作用。我们的蒙特卡罗模拟检测到的弛豫时间的幂律发散和磁和介电非线性极化率的负发散,解决了长期困扰的起源无无序自旋玻璃。
Spin Waves and Quantum Criticality in the Frustrated XY Pyrochlore Antiferromagnet Er2Ti2O7
我们报告了Er $_2$ Ti $_2$ O $_7$的低温磁相图的详细测量结果。在晶体[110]方向施加磁场的条件下,单晶的热容和飞行时间中子散射研究揭示了非常规的低能态。Er $^{3+}$磁性离子驻留在Er $_2$ Ti $_2$ O $_7$中的烧绿石晶格上,其中局部XY各向异性和反铁磁相互作用产生独特的阻挫系统。在零场中,基态表现出共存的短和长程序,伴随着软集体自旋激发以前被认为是不存在的。有限磁场的应用通过非共线相位的景观连续地调谐基态,除以在$μ_0 H_c \sim$ 1.5 T的零温度相变。正如量子涨落驱动的二阶量子相变所预期的那样,自旋涨落的特征能量尺度在临界点消失。
Universal Dynamic Magnetism in Yb-Pyrochlores with Disparate Ground States
Yb_2B_2O_7(B = Sn,Ti,Ge)烧绿石型镱磁体的结构可用S_eff = 1/2的量子自旋来描述,该量子自旋由角共享四面体网络构成,并通过各向异性交换相互作用。在结构上,只有非磁性B位阳离子,因此主要是晶格参数,在整个系列中发生变化。尽管如此,一系列的磁性行为被观察到:在Yb 2 Ti 2 O 7和Yb 2Sn 2 O 7的低温磁性具有铁磁性的字符,而Yb 2Ge 2 O 7在低温下显示反铁磁有序的Neel状态。虽然静态性质的镱焦散石是不同的,非弹性中子散射测量揭示了一个共同的特点,他们的异国情调的自旋动力学。所有三种镱高温超导体都显示出无隙连续的自旋激发,类似于低Q下的过阻尼铁磁自旋波。此外,该系列的比热也遵循一个共同的形式,即在T_C或T_N处先有一个宽的高温异常,然后有一个急剧的低温异常。我们报告的新型自旋动力学仅与宽比热异常密切相关,在急剧异常中保持不变。这一结果表明,与锐异常有关的镱辉石岩的主要序参量是“隐藏的”,而不是简单的磁偶极子序。
The magnetic ground state of oxynitride pyrochlore Lu$_2$Mo$_2$O$_{5-y}$N$_2$, a candidate compound for the quantum spin liquid ($S=1/2$, Mo$^{5+}$), was studied by muon spin rotation/relaxation experiment. In contrast to Lu$_2$Mo$_2$O$_7$ ($S=1$, Mo$^{4+}$) which exhibits the spin-glass behavior with a freezing temperature $T_g\simeq16$ K, no such spin freezing or long range magnetic order was observed down to 0.3 K. Moreover, two separate magnetic domains were detected below $\sim$13 K, which were characterized by differences in spin dynamics. The first is the "sporadic" spin fluctuation see…
Ferromagnetic - spin glass transition induced by pressure in the geometrically frustrated pyrochlore (Tb$_{1-x}$La$_x$)$_2$Mo$_2$O$_7$
本文用中子衍射和$μ$ SR研究了(Tb $_{1-x}$ La $_x$)$_2$ Mo $_2$ O $_7$高温超导体。Tb取代La使晶格膨胀,并引起从自旋玻璃状状态({ \itshape x}=0)到非共线铁磁体({ \itshape x}=0.2)的变化。在铁磁结构中,Tb矩的取向接近于它们的局部各向异性轴,而Mo矩的取向接近于净矩。$μ$ SR动力学弛豫速率在居里温度T $_C$处显示尖状峰,在T $^\star$ $<$ T $_C$处显示宽异常,表明局部或动力学性质的第二次转变。在压力下,长程有序被破坏,恢复到类似自旋玻璃的状态。这组数据提供了铁磁-自旋玻璃阈值区自旋关联和涨落的微观图像。
Ordered spin-ice state in the geometrically frustrated metallic-ferromagnet Sm2Mo2O7
最近发现的自旋冰是一个壮观的例子,非共面自旋安排,可以出现在烧绿石A2 B2 O 7结构。我们对金属铁磁烧绿石Sm 2 Mo 2 O 7进行了磁性和热力学研究。我们的研究,进行了定向晶体,表明Sm自旋有一个有序的自旋冰基态低于约T* = 15 K。有序自旋冰态的温度和场演化受Sm和Mo自旋之间的反铁磁耦合的支配。我们建议,作为一个强大的功能,这种耦合的结果,四面体与外部场对齐,采用“1-在,3-出”自旋结构,而不是“3-在,1-出”在偶极自旋冰,因为字段超过一个临界值。
Quadrupole order in the frustrated pyrochlore magnet Tb$_2$Ti$_2$O$_7$
通过比热实验和蒙特卡罗(MC)模拟研究了烧绿石类阻挫磁体Tb $_2$ Ti $_2$ O $_7$的隐藏长程有序(LRO),并将其作为Tb $^{3+}$的非Kramers离子所固有的四极矩LRO进行了讨论.我们发现,$H//[001]$尖锐的比热峰在0.3T以上的磁场作用下会塌陷成一个宽峰。这一结果,定性再现MC模拟,表明场诱导的磁状态克服了四极LRO状态,作为一个类似的情况下,一个经典的自旋冰。目前的结果支持的解释,Tb $_{2+x}$ Ti $_{2-x}$ O $_{7+y}$是一个独特的材料之间的四极($x \geq x_c = -0.0025$)和自旋液体($x \leq x_c$)状态,其中沿[001]轴的磁场是一个调谐参数,诱导磁有序状态。