Influence of chirp and carrier-envelope phase on non-integer high-harmonic generation
高次谐波产生(HHG)是一种探测超快电子动力学的通用技术。虽然HHG对靶的电子性质敏感,但HHG还取决于激光脉冲的波形。众所周知,当载波包络相位(CEP)$φ$变化时,高次谐波频谱中的(峰值)位置$ω$可能偏移。我们推导出公式描述相应的参数依赖的CEP移位,特别是,我们有一个透明的结果(峰值)移位,$dω/dφ= {-} 2 \bar{\mathfrak f}' ω/ω_0$,其中$ω_0$描述的基频和$\bar{\mathfrak f}'$表征啁啾的驱动激光脉冲。我们比较分析公式,以全面的数值模拟发现只有17%的平均相对绝对偏差在$dω/dφ$。我们的分析结果与实验观察完全一致。
2023-01-10 cond-mat.mes-hall physics.optics
Two-color harmonic spectroscopy of ultrafast Dirac electron dynamics
Technion – Israel Institute of Technology(以色列理工学院);Guangdong Technion – Israel Institute of Technology(广东以色列理工学院);Eastern Institute of Technology(东方理工)
本研究通过双色谐波光谱学揭示了狄拉克半导体中超快载流子饱和对高谐波生成的影响,展示了其在超快电子动力学探测中的应用潜力。
2026-02-08 cond-mat.mes-hall physics.optics
Valley Carrier Dynamics in Monolayer Molybdenum Disulphide from Helicity Resolved Ultrafast Pump-probe Spectroscopy
利用螺旋度分辨的非简并超快泵浦-探测光谱研究了温度降至78 K时单层MoS 2中高对称性K点附近的谷相关载流子动力学。单层MoS 2显示出显著的瞬态反射信号,与双层和块状MoS 2形成鲜明对比,这是由于在降维时多体效应的增强。螺旋度分辨的超快时间分辨结果表明,谷极化在散射过程使其无法区分之前仅保留了几个ps。我们认为,谷极化的动态退化主要是由于剥离的二硫化钼样品中的缺陷态的激子捕获。我们的实验和紧束缚模型分析还表明,完美的谷CD选择性是相当强大的K点的无序,但迅速衰减的高对称性点的动量空间中的无序的存在。
2013-11-14 cond-mat.mtrl-sci physics.optics
Hot Phonon and Carrier Relaxation in Si(100) Determined by Transient Extreme Ultraviolet Spectroscopy
热载流子和声子的热化提供了对介导电和热传输的散射过程的直接洞察。获得热载流子和声子的散射率目前需要多次测量与不相称的时间尺度。在此,在100 eV处的硅2 p芯能级上的瞬态极紫外(XUV)光谱被用于测量Si(100)中的热载流子和声子热化,从数十飞秒到200 ps,随后在800 nm处的Δ谷的间接跃迁的光激发。本文首先采用单等离子体激元极点模型和Bethe-Salpeter方程(BSE)结合密度泛函理论(DFT)对基态XUV光谱进行了理论预测。激发态光谱预测通过将光诱导的状态填充,加宽,带隙重整化的电子效应到基态XUV光谱。还需要依赖于时间的晶格变形和膨胀来描述激发态谱。这些结构成分的动力学匹配的动力学的声子激发的电子-声子和声子-声子散射过程中光激发。分离的瞬态XUV光谱上的电子和结构效应的贡献允许载流子的人口,人口的声子参与谷间和谷内的电子-声子散射,和人口的声子参与声子-声子散射被量化为延迟时间的函数。
2018-07-31 cond-mat.mtrl-sci physics.optics
Determination of the Carrier-Envelope Phase of Few-Cycle Laser Pulses with Terahertz-Emission Spectroscopy
几个周期的光脉冲的可用性打开了一个窗口,发生在阿秒时间尺度上的物理现象。为了充分利用这种脉冲,至关重要的是测量和稳定它们的载波包络(CE)相位,即,载波和包络函数之间的相位差。我们介绍了一种新的方法来确定CE阶段的激光下转换到太赫兹(THz)的频率范围内,通过在环境空气中产生等离子体,各向同性介质中的光学整流(下转换)在向前的方向是唯一可能的,如果反转对称性被打破的电气或光学手段。我们表明,几个周期的脉冲直接产生的空间电荷不对称的等离子体。与THz发射相关的不对称性取决于CE相位,这允许通过测量THz脉冲的振幅和极性来确定相位。
2006-03-16 physics.optics physics.plasm-ph
Probing the energy conversion pathways between light, carriers and lattice in real time with attosecond core-level spectroscopy
光子、载流子和晶格之间的能量转换路径的检测对于理解基础物理和推进材料和器件具有根本重要性。然而,由于在重叠的时间尺度上解开各种签名的实验挑战,这种见解仍然是不完整的。在这里,我们表明,阿秒核心级X射线光谱可以识别这些相互作用的阿秒精度和皮秒范围内。我们证明了这种方法对石墨,因为它的调查是复杂的各种机制发生在广泛的时间尺度。我们的方法揭示了,通过同时实时检测电子和空穴,不同的失相机制为每种载体类型依赖于激发与几个周期持续时间的光场。这些结果表明,我们的方法来检测和区分各种动态的贡献,在其原生的时间尺度上的材料内的能量流的一般能力。
2021-10-13 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph physics.ins-det
Attosecond transient grating spectroscopy with near-infrared grating pulses and an extreme ultraviolet diffracted probe
本研究将瞬态光栅光谱学扩展至阿秒时间尺度,利用近红外脉冲和极紫外探针研究Sb薄膜超快动力学,提取了载流子热化、冷却、复合及声子动力学等时间尺度,并获取了复介电常数。
2024-07-28 cond-mat.mtrl-sci physics.ins-det physics.optics
Probing Electronic States in Monolayer Semiconductors through Static and Transient Third-Harmonic Spectroscopy
电子态及其动力学对于电子学和光电学应用是至关重要的。在这里,我们探测单层MoS 2中的各种相关电子态,例如多激子里德伯态和自由粒子能带,通过宽带(从~1.79到3.10 eV)静态三次谐波光谱具有高达>200的高相对对比度,这进一步得到了理论计算的支持。此外,我们引入瞬态三次谐波光谱,以证明三次谐波产生可以全光调制的调制深度超过~94%,在~2.18 eV,提供直接的证据,占主导地位的载流子弛豫过程,与载流子激子和载流子声子相互作用。我们的研究结果表明,静态和瞬态三次谐波光谱不仅是表征单层半导体及其异质结构的有前途的技术,但也是一个潜在的平台,破坏性的光子和光电应用,包括全光调制和成像。
2022-07-13 physics.app-ph physics.optics
Probing phonon dynamics with multi-dimensional high harmonic carrier envelope phase spectroscopy
我们探索泵浦探测高次谐波产生(HHG)从单层六边形氮化硼,其中太赫兹泵浦激发相干光学声子,随后探测由强烈的红外脉冲驱动HHG。我们发现,通过国家的最先进的从头计算,发射光谱的结构是衰减的相干声子的存在下,不再是由离散的谐波订单,而是在平台区的连续发射。高次谐波产量强烈振荡的泵探测延迟的函数,对应于超快的变化,如键压缩或拉伸的晶格。我们进一步表明,在该制度的激发声子周期和脉冲持续时间是相同的数量级,高次谐波过程变得敏感的驱动场的载波包络相位(CEP),即使脉冲持续时间是如此之长,没有这样的敏感性观察到在没有相干声子。CEP灵敏度与泵浦探测延迟的程度被证明是一个高度选择性的措施,在晶格中的瞬时结构变化,提供了一种新的方法,超快多维HHG光谱。值得注意的是,所获得的声子动力学的时间分辨率为~1飞秒,这比探测脉冲持续时间短得多,因为固有的子周期对比机制。我们的工作为探测声子和超快材料结构变化的新途径铺平了道路,并提供了一种控制高次谐波响应的机制。
2022-03-09 cond-mat.mtrl-sci physics.optics
100-mJ class, sub-two-cycle, carrier-envelope phase-stable dual-chirped optical parametric amplification
基于双啁啾光参量放大和I型BiB $_3$ O $_6$(BiBO)晶体,实现了$>$ 100 mJ,10.4 fs,10 Hz,中心波长为1.7 $μ$ m,载波包络相位(CEP)稳定的激光脉冲的产生,其峰值功率为10 TW.实现了CEP相关的高次谐波产生,以确定亚两个周期的脉冲宽度和CEP稳定的红外(IR)激光脉冲。据我们所知,所获得的脉冲能量和峰值功率代表了亚双周期CEP稳定的红外光学参量放大的最高值。此外,还讨论了利用我们研制的激光源实现高能量水窗隔离阿秒脉冲的前景。
2022-02-14 physics.optics
Addressing asymmetric Fano profiles on molecular lines in dual-comb spectroscopy
本文报道了用双梳仪测量分子光谱中的Fano共振。该效应被观察为H12CN的不对称吸收线。改变气室中的脉冲啁啾条件以表明Fano共振依赖于脉冲峰值功率。一个模型添加到福格特线的法诺轮廓被用来估计作为脉冲峰值功率的函数的法诺相位。从理论上推导出了脉冲峰值功率条件,以避免脉冲激光实验中的线形畸变。
2022-06-28 physics.optics
Terahertz Probe of Photoexcited Carrier Dynamics in Dirac Semimetal Cd3As2
三维Dirac半金属光激发准粒子的弛豫动力学研究对于其在高性能电子和光电子器件中的应用具有重要意义。本文利用瞬态太赫兹谱研究了三维Dirac半金属Cd_3As_2光激发载流子的弛豫动力学。可见泵浦太赫兹探测光谱测量显示出明确的双指数衰减与两个特征时间常数。根据泵浦功率和温度的关系,这两个特征时间常数分别归因于电子-声子耦合(1-4 ps)和热耦合声子向电子-非耦合声子的非谐衰减(2-9 ps)。与石墨烯类似,在较高的激发强度下,观察到反常的电子-光学声子耦合减少和热光学声子弛豫的瓶颈减缓。另一方面,由于声子频率的展宽和软化,在晶格温度升高时,电子-光学声子耦合可以增强。此外,瞬态太赫兹光谱响应强烈修改的声子辅助带内吸收的热载流子从纯电子Drude模型,这是证明了在瞬态太赫兹吸收光谱的特征太赫兹吸收下降。这种吸收下降是钉扎的离散光学声子能量,有助于带内跃迁,使光激发的热载流子。
2018-07-09 physics.optics
Heralded spectroscopy reveals exciton-exciton correlations in single colloidal quantum dots
半导体量子点中的多重激发态具有有趣的物理特性,并在纳米技术中发挥着至关重要的作用。虽然光致发光提供了一个自然的探针来研究这些状态,但到目前为止,由于单激发态和带电态的发射时间和光谱重叠,它们的发射的室温单粒子光谱已被证明是难以捉摸的。在这里,我们介绍双激子预示光谱,使单光子雪崩二极管阵列光谱仪。这使我们能够直接观察双激子-激子发射级联,并在室温下测量单量子点的双激子结合能,即使它远低于热展宽和光谱扩散的尺度。此外,我们发现迄今掩盖的合奏,双激子结合能与电荷载流子的限制和波动的本地静电势的相关性。预示光谱学有可能极大地扩展我们对多电子系统中电荷载流子动力学和量子光学协议并行化的理解。
2021-08-01 cond-mat.mes-hall physics.chem-ph physics.optics
Fast carrier dynamics in GaAs photonic crystals near the material band edge at room temperature
我们在室温下用泵浦探测法测量了GaAs光子晶体腔中的快载流子衰减速率(6 ps),其共振频率接近GaAs带隙能量。通过光激发产生的载流子使用带上的飞秒脉冲引起腔峰的实质性蓝移。实验结果进行了比较,理论模型的基础上自由载流子效应附近的GaAs带边。探针传输被修改为估计的带上的泵浦能量为4.2 fJ吸收在GaAs板。
2014-10-30 physics.optics
Two-Dimensional Spectral Interferometry using the Carrier-Envelope Phase
二维和多维光谱学在物理和化学中用于获得结构和动力学信息,否则这些信息将通过投影到一维数据集(例如单个发射或吸收光谱)中而不可见。在这里,我们介绍了一种定性的新的二维光谱方法,采用载波包络相位(CEP)。光谱干涉测量和CEP控制的组合应用允许在阿秒时间尺度上测量否则不可分割的时间事件,而不是测量光谱与光谱信息。作为一个具体的例子,我们应用这种一般的方法的情况下,阿秒脉冲训练生成,它允许在一个和相同的激光脉冲内的三个不同的子周期电子量子路径的贡献分开,从而在一个更好的物理理解和量化的截止和平台谐波之间的过渡区。两个全周期间隔阿秒脉冲之间的CEP依赖性时间间隔被确定为调制(54 +/- 16)阿秒。
2011-08-15 physics.chem-ph physics.optics
Terahertz imaging and spectroscopy of large-area single-layer graphene
我们使用宽带太赫兹脉冲演示了硅上15 x15-mm^2单层石墨烯薄膜的太赫兹(THz)成像和光谱。太赫兹图像清楚地描绘了硅上石墨烯样品的太赫兹载流子动力学,使我们能够在不制造电极的情况下以亚毫米分辨率测量薄层电导率。太赫兹载流子动力学主要由带内跃迁和太赫兹诱导的电子运动的特点是由一个平坦的光谱响应。基于金属薄膜的菲涅耳系数的理论分析表明,样品的局部薄层电导率在σs = 1.7 × 10 ^-3至2.4 × 10 ^-3 Ω^-1(薄层电阻,ρs = 420 - 590 Ω/sq)之间变化。
2011-01-17 cond-mat.mtrl-sci physics.optics
Electronic and structural fingerprints of charge density wave excitations in extreme ultraviolet transient absorption spectroscopy
利用飞秒芯能级瞬态吸收光谱研究了1 T-TiSe 2中Ti M2,3边(30-50 eV)电荷密度波的光致动力学。发现光激发载流子和声子主要引起芯能级激发的光谱红移,并且分别提取了约360 fs和1.0 ps的载流子弛豫时间和声子加热时间。延迟相关的吸收光谱中的显著振荡被分配到光学$A_{1g}$声子(6.0太赫兹)和$A_{1g}^*$电荷密度波振幅模式(3.3太赫兹)的相干激发。通过与含时密度泛函理论模拟结果的比较,我们确定了两个相干模的瞬时原子位移的方向,并估计了它们的振幅。这项工作提出了第一次看电荷密度波激发与桌面核心水平瞬态吸收光谱,使同时访问电子和晶格激发和弛豫。
2022-11-07 cond-mat.mtrl-sci physics.optics
Low phase noise diode laser oscillator for 1S-2S spectroscopy in atomic hydrogen
我们报告了一个低噪声二极管激光振荡器在972 nm主动稳定到一个超稳定的振动和热补偿参考腔。为了提高激光功率在载流子中的份额,我们设计了一个20厘米长的外腔半导体激光器,腔内电光调制器。在10,MHz带宽下,载波部分功率达到99.9%,相位噪声均方根值为$ϕ^2_\textrm{rms}=1\,\textrm{mrad}^2$。利用该振荡器,我们记录了氢原子的1 S-2S光谱,并且没有观察到由于三个连续的双光子过程中的相位噪声倍增而导致的激发效率的任何显著损失。
2011-07-08 physics.ins-det physics.optics quant-ph