Searching for New Fundamental Interactions via Isotopic Shifts in Molecular Lattice Clocks
提出利用分子晶格钟的同位素位移测量，在keV/c²标量粒子范围内约束新型Yukawa型质量依赖相互作用；锶二聚体Hz级精度有望把强子耦合约束提升一个数量级。
2024-07-03 gr-qc hep-ph physics.atm-clus
High-order harmonic generation from diatomic molecules with large internuclear distance: The effect of two-center interference
本文利用强场近似（SFA）模型研究了大核间距双原子分子的高次谐波产生。我们发现在谐波谱的平台区出现了峰谷结构，并且这种突出结构的位置对激光强度敏感。我们的模型分析表明，双中心干涉以及不同复合电子轨道之间的干涉是导致谐波产额在一定量级上异常增强或抑制的原因，并且这些干涉效应受激光参数如强度的影响很大。
2008-03-01 physics.atom-ph
Strong-field approximation for harmonic generation in diatomic molecules
在强场近似下研究了双原子分子中高次谐波的产生。我们表明，传统的鞍点近似是不适合大的核间距。提出了一种考虑分子结构的自适应鞍点法。我们分析的谐波产生谱的预测在速度和长度规范。在大的核间分离，我们比较由此产生的截止与简单的人的模型的预测。只有使用适应鞍点法结合速度计，才能获得良好的一致性。
2005-10-27 physics.atom-ph
Polarization shaping of high-order harmonics in laser-aligned molecules
本文报道了可控偏振的短脉冲相干极紫外辐射的产生。所提出的策略是基于预对准分子中产生的高次谐波。利用红外线偏振激光短脉冲产生的无场分子排列来打破气体介质的各向同性。通过圆偏振红外脉冲驱动排列的分子允许将介质的各向异性转移到所产生的谐波光的偏振。后者的椭圆率是通过调节分子在与驱动脉冲相互作用时的角分布来控制的。证明了产生的极紫外辐射具有高度椭圆率（接近圆形）。
2019-02-28 physics.atom-ph
Improved Lewenstein model for high-order harmonic generation of atoms and molecules with scattering wavefunctions
我们展示了一个简单的方法来改善Lewenstein模型的描述高次谐波产生（HHG）。结果表明，高次谐波谱可以表示为返回电子波包与光复合截面的乘积，其中返回电子波包可以从Lewenstein模型中提取。在复合矩阵元的计算中，用散射波代替平面波，得到的高次谐波谱与求解含时薛定谔方程得到的谱符合得很好.改进后的模型可用于分子产生高次谐波的定量计算。
2007-07-27 physics.atom-ph
High-harmonic generation from arbitrarily oriented diatomic molecules including nuclear motion and field-free alignment
我们提出了一个双原子分子产生高次谐波的理论模型。该理论包括对齐以及核运动的影响，并用于预测N $_2$，O $_2$，H $_2$和D $_2$的结果。结果表明，高次谐波的排列依赖性是由最高占据分子轨道的对称性，并列入核运动的理论描述一般降低谐波辐射的强度。我们比较了我们的模型与实验结果的N $_2$和O $_2$，并获得了很好的协议。
2006-06-29 physics.atom-ph
High-harmonic and terahertz wave spectroscopy (HATS) for aligned molecules
我们目前的实验和理论的细节，我们最近发表的信[物理。115. 123002]关于双色激光场中非线性排列氮分子的同步高次谐波和太赫兹波光谱学（HATS）。将产生的太赫兹波与同步高次谐波信号联系起来，可以重构分子的角微分光电离截面，并且角微分光电离截面上的最小角与实验结果吻合较好.在$50$阿秒的精度下，双色激光场产生太赫兹波的最佳相对相位不随准直角的变化而变化。这种全光学方法为研究分子结构和动力学提供了另一种选择。
2016-06-02 physics.atom-ph
Self-probing of Molecules with High Harmonic Generation
本教程介绍了分子自探测范式的最重要的方面，它认为高次谐波产生的过程是“一个分子被自己的电子之一探测”。由于电子波包作为探针的性质允许在测量中结合使用阿秒和阿斯特朗分辨率，这一想法在电子水平上观察和控制分子中的超快量子动力学方面具有巨大的潜力。介绍了自探测测量的理论和实验方法及概念。其中许多讨论的分子轨道断层扫描的例子。
2021-03-30 physics.atom-ph
High ellipticity of harmonics from molecules in strong laser fields of small ellipticity
本文对强椭圆偏振激光场中定向分子的高次谐波产生进行了数值和解析研究。我们的模拟结果表明，高次谐波的光谱和偏振强烈依赖于分子的排列和激光的椭圆率。特别地，对于小的激光椭圆率，观察到具有高强度的谐波的大椭圆率用于平行对准，在阈值附近形成显著的椭圆率峰。我们表明，分子结构和二维电子运动的相互作用在这里起着重要的作用。这种现象可用于产生明亮的椭圆偏振极紫外脉冲。
2021-01-13 physics.atom-ph
Two-center minima in harmonic spectra from aligned polar molecules
我们扩展了一个模型的两个中心的干扰，包括在对齐的极性分子的相反方向的叠加。我们表明，在谐波谱中的最小值的位置从对齐和定向CO强烈依赖于在不同的原子的相对复合强度，而不仅仅是相对相位。我们重新解释的最低对齐CO相反的取向之间的干扰，并获得良好的协议与数值计算。包含的一阶斯塔克效应的位置移动的干扰最小的对齐CO即使对齐的分子不完全永久偶极子。我们解释了一个额外的相位，连续电子的取向CO积累由于斯塔克效应的移位。
2011-06-21 physics.atom-ph
One and two-center processes in high-order harmonic generation in diatomic molecules: influence of the internuclear separation
我们分析了不同的复合方案的影响，涉及一个或两个中心，在双原子分子的高次谐波产生（HHG），不同的值的核间分离。我们的工作范围内的强场近似，并采用修改后的鞍点方程，其中的分子的结构被纳入。我们发现，由空间分离中心的高次谐波发射引起的双中心干涉图样是由分子中起始于中心$C_{j}$而终止于不同中心$C_{ν}$的轨道与起始于和终止于同一中心$C_{j}.$的轨道的量子干涉形成的。在我们的框架内，我们还表明，从不同中心开始的贡献表现出不同的数量级，这是由于附加势能位移的影响。这甚至适用于小的核间距。通过考虑单原子鞍点方程和适当选择分子前因子，也可以得到类似的结果。
2008-10-29 physics.atom-ph
An influence of the spectator-nuclear motion on nonresonant formation of the muonic hydrogen molecules
考虑所有核的内部运动，建立了描述μ子氢原子与类氢分子碰撞中μ子分子非共振形成的模型。它已被证明，这样的运动导致一个显着的涂抹的计算能量依赖的形成率在低碰撞能量。特别地，这种效应在$ddμ$和$dtμ$形成中很强。在$dμ$与D $_2$和HD分子碰撞形成非共振$ddμ$的情况下发现了明显的同位素效应，这些效应对低能μ子物理的许多实验研究都是重要的.
2018-03-21 physics.atom-ph
Harmonic generation in ring-shaped molecules
数值研究了强圆偏振激光场与电子在一个势场中的相互作用，该势场相对于激光脉冲的传播方向具有离散的圆柱对称性。该设置用作简单模型，例如，苯和其他芳香族化合物。从一般的对称性考虑，在Floquet方法中，谐波产生的选择规则[O. Alon Phys. Rev. Lett. 80 3743（1998）]最近已导出。相反，我们在本文中提出的结果已经得到解决的含时薛定谔方程从头计算的实际脉冲形状。我们发现了一个丰富的结构，这并不总是由激光谐波占主导地位。
2001-04-26 physics.atom-ph
Isotopologue-selective laser cooling of molecules
该研究以BaF为例首次实现分子的同位素异构体选择性激光冷却，在含多种高丰度同位素异构体的分子束中操控了稀有未冷却的136BaF，为低丰度同位素的强分子束与高保真检测提供可能，推动相关精密应用发展。
2024-06-03 cond-mat.quant-gas physics.atom-ph physics.chem-ph
Theoretical studies of high-harmonic generation: Effects of symmetry, degeneracy and orientation
利用量子力学三步模型对四个多原子分子的高次谐波产生进行了数值计算。乙烯（C $_2$ H $_4$）用作其中轨道对称性直接影响谐波产率的实例。我们处理的情况下，甲烷（CH $_4$），以解决高谐波产生与简并轨道的分子。为此，我们说明了如何单轨道的贡献显示在总的高谐波信号。这个例子说明了从单个简并轨道相干地增加振幅贡献的重要性。最后，我们研究了丙烷（C $_3$ H $_8$）和丁烷（C $_4$ H $_{10}$）的高次谐波产生。这两个分子，被扩展和远离球形的结构，产生谐波与非平凡的取向依赖性。特别是，丙烷可以定向，使非常高的频率谐波被分解，因此该分子包含产生紫外阿秒脉冲的前景。
2007-06-22 physics.atom-ph
Probing Asymmetric Molecules with High Harmonic Generation. [Original manuscript as prepared on 22/05/2011]
不对称分子从一侧或另一侧看起来是不同的。这种差异影响价电子的电子结构，从而为化学和生物学提供立体灵敏度。我们表明，阿秒和再碰撞科学提供了一个详细的和敏感的探测电子不对称性。在强光脉冲的每1/2周期，激光诱导隧穿从分子中提取电子波包。当电子波包交替地从分子的一侧或另一侧重新组合时，其振幅和相位的不对称性决定了其产生的偶次和奇次谐波辐射。该谐波谱编码了不对称性的三种表现形式：电子隧穿中的振幅和相位不对称性;电子波包在电离和复合时刻之间相对于离子积累的相位不对称性;以及跃迁时刻的振幅和相位不对称性。我们报告的第一次测量高谐波定向气体样品。我们确定的相位不对称的阿秒XUV脉冲发射时，一个电子从CO分子的相对两侧，和相位不对称的电子之前重组。我们将讨论如何在未来的实验中可以隔离的各种贡献的不对称性。
2012-05-18 physics.atom-ph
Molecular imaging using high-order harmonic generation and above-threshold ionization
通过高次谐波产生的精确分子成像依赖于比较来自分子的谐波发射和适当的参考系。然而，与分子具有相同电离性质的理想参考原子并不总是存在。我们表明，适当的设计，非常短的激光脉冲，高次谐波频率和电子动量之间的一对一的映射在阈值以上的电离存在。比较分子和原子的动量分布，然后提供每个谐波频率的分子中的电子返回幅度。我们表明，该方法检索的分子复合跃迁时刻高度准确，即使与次优的参考原子。
2011-06-15 physics.atom-ph
Inducing elliptically polarized high-order harmonics from aligned molecules with linearly polarized femtosecond pulses
最近的一篇论文报道了使用线偏振驱动场从排列的N $_2$中得到的椭圆偏振高次谐波[X. Zhou \emph{et al.}，Phys. Rev. Lett. \textbf{102}，073902（2009）]。这一现象不能用标准的Lewenstein模型来解释，而被归因于多电子效应或连续电子上的库仑力的影响.我们发现，当用多中心固定相方法处理连续电子动力学时，非零椭圆性自然出现在Lewenstein模型中.其原因是附加贡献的出现，这可以被解释为量子轨道，其中活性电子在分子内的一个原子中心被电离，并在另一个原子中心重新组合。相关的交换谐波是负责的非零椭圆度和结果从电离位点和重组位点之间的相关性在高次谐波产生。
2009-12-10 physics.atom-ph
Even harmonic generation in isotropic media of dissociating homonuclear molecules
各向同性气体在长脉冲强红外光的照射下，会产生很高次谐波。人们普遍认为，由于生成介质的对称性，无论是原子还是各向同性分子气体，都只能产生驱动场的奇次谐波。在这里，我们将展示电子和核动力学的相互作用如何导致这一标准图像的显着崩溃：谐波谱的很大一部分可以由偶谐波而不是奇谐波组成。我们证明了使用从头算的$H$ $_2$ $^+$及其同位素在全维的含时薛定谔方程的解决方案的效果。通过一个简单的分析模型，我们确定其物理起源，这是一个永久的偶极矩在解离homopolysaccharide分子的外观，所造成的光诱导的本地化的电荷在解离过程中。该效应出现在足够长的激光脉冲和偶次谐波产生的光谱区域由脉冲持续时间控制。我们的研究结果（i）显示如何飞秒核和阿秒电子动力学的相互作用，这会影响解离分子内的电荷流，是反映在非线性响应，和（ii）部队之一，以增加标准的选择规则中发现的非线性光学教科书考虑光诱导的修改过程中的介质。
2016-04-07 physics.atom-ph
Shifting nodal-plane suppressions in high-order harmonic spectra from diatomic molecules in orthogonally polarized driving fields
本文分析了取向双原子分子在强激光场中的高次谐波谱的节面印记。我们表明，典型的抑制与节面的光谱是扭曲的，这种扭曲可以用来映射电子的角度返回到它的母离子。本研究在单分子响应和单活性轨道水平上，采用强场近似和最陡下降法进行半解析计算。我们表明，速度形式的偶极子运营商是优于长度形式提供有关这种失真的信息。然而，这两种形式都引入了实际动量空间波函数中不存在的伪影。此外，与双色正交偏振场相比，椭圆偏振场导致更大的失真。这些功能进行了详细研究$\mathrm{O}_2$，其最高占据分子轨道提供了两个正交的节面。
2016-02-12 physics.atom-ph
Retrieval of interatomic separations of molecules from laser-induced high-order harmonic spectra
我们说明了一个迭代的方法，用于检索的N $_2$，O $_2$和CO $_2$分子的核间分离使用这些分子产生的高次谐波的强红外激光脉冲。我们表明，准确的结果可以检索一个小的谐波和一个或几个取向角的分子。对于线性分子，核间分离也可以从使用各向同性分布的分子产生的谐波中恢复。通过从高次谐波谱中提取跃迁偶极矩，进一步证明了通过拟合提取的偶极矩迭代反演原子间间距的可行性。我们的研究结果表明，使用红外激光脉冲与飞秒时间分辨率的分子的时间分辨化学成像是可能的。
2008-02-18 physics.atom-ph physics.optics
Vibrational interference of Raman and high-harmonic generation pathways
实验表明，分子的内部振动状态可以影响该分子产生的高次谐波光的强度。本文提出了一个模型，解释这种调制在高次谐波过程中发生的不同振动状态之间的干扰。此外，我们还建立了一个与电子-离子散射严格处理相联系的连续电子传输的半经典模型。
2009-08-06 physics.atom-ph
Extracting an electron's angle of return from shifted interference patterns in macroscopic high-harmonic spectra of diatomic molecules
我们研究了取向双原子分子在强驱动场中的高次谐波谱，其分量具有正交偏振。我们集中在如何驱动场的椭圆性影响结构干涉图案在宏观介质。在先前的出版物[Phys.Rev.A88，023404（2013）]中，我们已经表明，关于线性偏振场的现有条件，非零椭圆率在双中心干涉最大值和最小值发生的角度中引入了有效的动态偏移。在这项工作中，我们通过模拟表明，它仍然是可能的，观察到这种变化的谐波谱，经历了宏观传播，并讨论这样做的参数范围。这些功能的研究$H_2$在一个双色场组成的两个正交偏振波。这种变化在近场和远场都是可见的，因此原则上可以在实验中观察到。
2015-06-15 physics.atom-ph
Probing molecular frame photoionization via laser generated high-order harmonics from aligned molecules
现有的光电离实验无法测量分子最外层价电子的分子框架光电子角分布。我们表明，详细的MFPAD可以检索与高次谐波红外激光从对齐的分子产生。使用精确计算的固定在空间的分子的光电离跃迁偶极矩，我们表明，在最近的实验中观察到的分子的取向角的高次谐波的幅度和相位的依赖关系可以定量再现。这一结果为利用红外激光脉冲进行超快动态化学成像提供了必要的理论依据。
2009-01-09 physics.atom-ph physics.optics
High harmonic generation in fullerene molecules
利用动力学Hartree-Fock平均场论研究了富勒烯分子C $_{60}$和C $_{70}$在强泵浦光驱动下的高次谐波产生。我们认为一个强场制度，并表明输出谐波辐射表现出多个平台，其边界所定义的分子激子线和截止能量在每个平台尺度线性与场强振幅。与富勒烯分子的原子情况相反，随着泵浦光光子能量的增加，截止谐波能量增加。我们还发现，随着电子-电子相互作用能的增加，HHG速率总体上被抑制。结果表明，C-$_{70}$分子具有比C-$_{60}$更丰富的HHG谱和更强的高次谐波强度。
2021-08-10 cond-mat.mes-hall physics.atom-ph
Circularly Polarized Molecular High Harmonic Generation Using a Bicircular Laser
研究了在双圆激光场中分子中圆偏振高次谐波的产生过程。在这种情况下，我们表明，分子提供了一个非常强大的框架，生产圆偏振谐波，其对称性是兼容的激光场。使用离散的时间相关的对称性分析，我们展示了如何所有的功能（谐波阶和偏振）的光谱可以解释和预测。对称性分析是通用的，可以很容易地应用到其他目标和/或字段配置。
2015-12-21 physics.atom-ph
Polarization and ellipticity of high-order harmonics from aligned molecules generated by linearly polarized intense laser pulses
我们提出了从对齐的N $_2$，CO $_2$，和O $_2$分子的线性偏振激光产生的高次谐波的偏振和椭圆率的理论计算。在再散射模型内，谐波的两个偏振振幅由平行于和垂直于{ \em same}返回电子波包的方向发射的光子的光复合振幅确定。我们的研究结果表明，明确的物种依赖的偏振态，在很好的协议与实验。我们进一步注意到，所测量的谐波的偏振椭圆拟合所需的参数的“完整”的分子实验。
2010-02-17 physics.atom-ph physics.optics
High-repetition-rate and high-photon-flux 70 eV high-harmonic source for coincidence ion imaging of gas-phase molecules
解开和控制化学动力学需要技术，以飞秒的时间和皮米的空间分辨率的分子的结构变化的图像。超短脉冲x射线自由电子激光通过实现先进的泵浦探测方案而显著地推进了该领域。人们对使用由超短脉冲激光的高次谐波产生实现的桌面光子源进行此类研究的兴趣越来越大。我们提出了一种新颖的高谐波源驱动的100 kHz的光纤激光器系统，它提供了10个$^{11}$光子/s在一个单一的1.3 eV的带宽谐波在68.6 eV。记录高光子通量和高重复率的组合铺平了道路的时间分辨研究的内壳层电离分子的解离动力学的符合检测方案。CH $_3$ I上的第一次符合测量显示，它概述了如何预期的光纤激光器技术的进步和改进的样品输送，在下一步中，允许泵浦探测研究超快分子动力学与桌面XUV光子源。这些桌面源可以提供比当前操作的自由电子激光显著更高的重复率，并且由于泵浦脉冲和探测脉冲之间固有的小定时抖动，它们提供非常高的时间分辨率。
2016-04-28 physics.atom-ph
Orientational decomposition of molecular high harmonic emission in three dimensions
当今分子物理和化学的一个重要目标是获得与结构相关的分子功能信息，以更深入地了解化学反应。然而，到目前为止，不对称的顶部，其中包括最广泛和最普遍的一类分子，仍然主要是未开发的。这种差距在高次谐波产生（HHG）中特别明显。HHG已经成功地获得了简单线性分子的电子空穴对或轨道的结构信息。不幸的是，对于更复杂的分子，来自不同分子方向的发射干扰，隐藏了单个角度特征。在这里，我们介绍了一种方法来提取取向相关的信息，从不对称的顶部，并将其应用到二氧化硫（SO2）分子。我们使用转动回复结构来分解高次谐波辐射的角贡献。该方法还将基于HHG的断层成像扩展到三维，并使其适用于比以前设想的更广泛的系统类别。我们的研究结果表明，高次谐波是探测复杂分子电子轨道结构和动力学的有力工具。
2013-01-18 physics.atom-ph
High-order harmonic generation in polyatomic molecules induced by a bicircular laser field
研究了多原子分子中由两个频率分别为$rω$和$sω$（$r$和$s$为整数）的共面反转圆极化场组成的双环场的高次谐波产生.这个场具有动力学对称性，可以调整到分子哈密顿量的对称性，并用于研究分子的对称性。对于具有$C_{r+s}$对称性的多原子分子，仅发射具有椭圆率$\varepsilon_n=\pm 1$的谐波$n=q(r+s)\pm r$、$q=1,2,\ldots$。我们使用平面分子BH $_3$和BF $_3$的例子来说明这一点，它们服从$C_3$对称性。我们发现，BF $_3$分子，类似于原子与$p$基态，有一个强烈的不对称性，在发射的高次谐波与相反的螺旋。这种不对称性取决于分子取向。
2016-07-06 physics.atom-ph quant-ph
Interference of high-order harmonics generated from molecules at different alignment angles
我们从理论上研究了不同取向角的分子产生的高次谐波的干涉效应。结果表明，来自以不同角度排列的分子的谐波发射的干涉可以显著地调制光谱，并导致在最近的实验中观察到的异常谐波截止[ Nature Phys.7，822（2011）]。光谱最小值位置随对准度的减小而移动也可以用谐波发射的干涉效应来解释。
2013-12-26 physics.atom-ph physics.chem-ph physics.optics
Near-threshold high-order harmonic spectroscopy with aligned molecules
我们研究高次谐波产生的对齐分子接近电离阈值。观察到对谐波信号的两种不同贡献，它们对分子排列和驱动场的椭圆度表现出非常不同的响应。我们进行了经典的电子轨迹分析，考虑到显着的影响，库仑势的强场驱动的电子动力学。这两个贡献是有关初级电离和激发过程，电离阈值附近的高次谐波的起源提供了更深入的了解。这项工作表明，高次谐波光谱可以扩展到近阈值的光谱范围，这是在一般光谱丰富。
2010-09-12 physics.atom-ph physics.optics
High-harmonic probing of electronic coherence in dynamically aligned molecules
介绍并演示了一种利用高次谐波谱测量相干电子波包的新方法。通过在电子态的相干叠加中制备分子，我们表明电子相干性打开了以前未观察到的高次谐波产生通道，这些通道连接不同但相干相关的电子态。在动态排列的一氧化氮（NO）分子中进行测量，我们观察到耦合到核运动下的电子相干性的复杂时间演化。选择一个弱允许的过渡准备的波包，我们展示了一个前所未有的灵敏度，所产生的相干和非相干路径之间的光学干涉。该机制将0.1 $%$激发分数转换成$\sim$ 20 $%$信号调制。
2013-11-15 physics.atom-ph physics.chem-ph
Effects of orientation and alignment in high-harmonic generation and above threshold ionization
当分子与飞秒或更短持续时间的强光源相互作用时，在对强非微扰相互作用的响应期间，旋转自由度被冻结。我们展示了冻结的自由度如何影响高次谐波产生和阈值以上电离的可测量信号。高次谐波产生在来自分子的不同取向的信号中表现出光学相干性。对于电离，来自不同取向的贡献被非相干地相加。现实的对齐和定向方案的效果进行了演示。
2007-03-26 physics.atom-ph
On the recombination in high-order harmonic generation in molecules
我们表明，高次谐波产生（HHG）的分子取向的依赖关系可以理解内的理论治疗，不涉及强场的激光。对H_2的计算结果与模型分子的含时强场计算结果吻合得很好，这为从N_2的3s_g价轨道预测HHG的取向依赖性提供了依据.对于这两种分子，我们发现复合光子的偏振受到分子取向的影响。N_2价轨道的变化特别明显，这可以用原子p轨道的存在来解释。
2004-08-02 physics.atom-ph physics.optics
Molecular internal dynamics studied by quantum path interferences in high order harmonic generation
我们研究如何短和长的电子轨迹的贡献，高次谐波发射和他们的干扰，使访问内分子动力学。在未对齐的分子的情况下，我们显示的实验证据表明，长轨迹签名是更依赖于分子比短的，提供了高灵敏度的阳离子核动力学在100的几个fs。利用基于强场近似和含时薛定谔方程的理论方法，我们研究了量子路径干涉如何编码电子运动，而分子是对齐的。我们表明，干扰是依赖于通道叠加和电离通道参与。特别地，量子路径干涉编码电子迁移签名，而激光场允许通道之间的耦合。因此，分子量子路径干涉是阿秒光谱学的一种很有前途的方法，允许以自参考方式电离后分子中超快电荷迁移的分辨率。
2012-10-17 physics.atom-ph
Influence of coherent vibronic excitation on the high harmonics generation of diatomic molecules
通过对强激光场的高度非线性响应在原子系统中产生高次谐波（HHG）是在越来越高的光子能量下合成越来越短的激光脉冲的突出途径。将该过程扩展到分子增加了复杂性，但也提供了新的机会，因为多中心效应和与核自由度的耦合可以影响HHG。本文在含时密度泛函理论的框架下，从理论上研究了双原子分子的相干电子振动激发对高次谐波谱的影响。在高次谐波谱中，我们观察到由驱动场和电子振动波包之间的共振控制的新型干涉结构的出现。
2021-10-18 physics.atom-ph physics.optics
Theory of high-order harmonic generation from molecules by intense laser pulses
我们发现，高次谐波产生的分子由强激光脉冲可以表示为产品的返回电子波包和光复合截面（PRCS）的电子波包可以从简单的强场近似（SFA）或从同伴原子靶。对于H $_2^+$在激光场中的情况，使用这些波包，但用精确的分子PRCS代替从SFA或原子靶获得的PRCS，所得到的HHG谱与直接数值解含时薛定谔方程的基准结果吻合得很好。结果表明，这些强有力的理论工具可以用来获得分子的高次谐波谱。更重要的是，这些结果意味着从激光诱导的HHG光谱中提取的PRCS可以用于瞬态分子的时间分辨动态化学成像，其时间分辨率可达几飞秒。
2008-02-15 physics.atom-ph physics.optics
Harmonics generation and intense terahertz radiation from polar molecules at multiphoton resonant excitation in laser fields
研究了在中等强度激光场多光子共振激发下，具有紫外跃迁的二能级极性分子的相干辐射谱。相应的频谱谐波产生和低频辐射的分析和数值研究。具体而言，被认为是产生强烈的平稳可调谐太赫兹辐射的两级分子配置（动态斯塔克位移）拥有永久的偶极矩的机制。
2011-06-11 physics.atom-ph physics.optics quant-ph
Influence of asymmetry and nodal planes on high-harmonic generation in heteronuclear molecules
研究了高次谐波谱与分子位置和动量轨道几何的关系。特别地，我们选择了两个等电子对的homopolysaccharide和heteropolysaccharide分子，使得前者的最高占据的分子轨道表现出至少一个节面。对于特定的取向角，这种平面的印记是谐波谱中的强抑制。我们能够识别两种不同类型的节面。如果节面仅由原子波函数决定，则抑制产额的角度对于两种类型的分子将保持相同。相反，如果它们是由分子中不同中心的原子轨道的线性组合决定的，那么对于异质分子，相对于它们的同质对应物，抑制发生的角度将发生变化。这表明，在原则上，分子成像，它使用homopolysilicon分子作为参考，并使人们能够观察其heteropolysilicon对应的波函数失真，是可能的。
2010-09-02 physics.atom-ph quant-ph
High-order harmonic generation from polyatomic molecules including nuclear motion and a nuclear modes analysis
我们提出了一种通用的方法来处理核运动的影响，从多原子分子的高次谐波产生。我们的程序依赖于核和电子动力学的分离，我们占电子部分使用Lewenstein模型和核运动进入作为核关联函数。我们表示的核关联函数的Franck-Condon因子，使我们能够分解成模式的核运动，并确定在高次谐波产生过程中占主导地位的模式。我们给出了同位素CH $_4$和CD $_4$的结果，从而为最近的实验[Baker { \it et al.}，Science { \bf 312}，424（2006）]，其使用高次谐波产生来探测电离甲烷的超快结构核重排。
2010-03-26 physics.atom-ph physics.chem-ph
Theoretical study of terahertz generation from atoms and aligned molecules driven by two-color laser fields
通过求解含时薛定谔方程（TDSE），研究了超短基频激光及其二次谐波场驱动下原子和分子产生太赫兹辐射。一维、二维和三维TDSE数值模拟的比较表明，初始电离波包及其在激光场中的加速和长程库仑势的再散射起着关键作用。我们还提出了太赫兹辐射的最佳相位延迟和产量的激光强度，波长，持续时间，和双色激光成分的比例的依赖关系。通过与高次谐波发射的比较，进一步研究了模型氢分子产生太赫兹波的机理。结果表明，太赫兹产额随取向度的变化与电离率有关，而最佳双色相位延迟随取向度的变化很小，反映了阿秒电子动力学的取向关系.最后，我们表明，太赫兹辐射可能被用来澄清在高次谐波产生的干扰的起源，从对齐的分子，同时测量的角度分辨太赫兹产额。
2015-03-26 physics.atom-ph
Quantum path interferences in high-order harmonic generation from aligned diatomic molecules
强激光驱动的分子取向中的电子量子路径干涉及其对分子取向的依赖性是强场分子物理中一个重要的开放性问题。在这里，我们展示了一种方法，它提供了直接访问这些干扰过程的观察。该方法是基于时间选通离子显微镜技术与用于对齐的分子和产生高次谐波的泵浦-探测布置的组合。通过在空间上解析由短和长电子量子路径发射的谐波的时空重叠产生的干涉图案，我们成功地原位测量了它们的相位差，并揭示了它们对分子排列的依赖性。这一发现构成了理解强场分子物理和发展阿秒光谱方法而不使用辅助原子参考的重要一步。
2020-11-04 physics.atom-ph physics.optics
Two interacting ultracold molecules in a one-dimensional harmonic trap
我们研究了两个相互作用的超冷极性分子的性质，它们被描述为可区分的量子刚性转子，被困在一维谐振势中。分子通过多通道两体接触势相互作用，结合了分子间相互作用的短程各向异性，包括偶极-偶极相互作用。研究了外加电场和磁场对分子振转态斯塔克和塞曼位移的影响。用精确对角化方法计算了能谱和本征态。详细研究了分子旋转结构、各向异性相互作用、自旋-旋转耦合、电场和磁场以及谐波捕获势的重要性和相互作用，并与两个谐波捕获的可分辨原子的系统进行了比较。所提出的模型和结果可为分子多体哈密顿量提供微观参数，并可用于自底向上逐分子组装分子量子模拟器的研制.
2018-07-02 cond-mat.quant-gas physics.atom-ph physics.chem-ph
Phase structure of below-threshold harmonics in aligned molecules: a few-level model system
本研究利用少能级模型系统分析取向分子阈值以下谐波的相位与偏振特性，发现二能级系统中阈值上下谐波相位行为存在差异，并构建四能级模型验证了高低次谐波的不同偏振规律，为相关实验提供理论预测。
2025-10-29 physics.atom-ph physics.optics quant-ph
Multielectron effects in high harmonic generation in N2 and benzene: simulation using a non-adiabatic quantum molecular dynamics approach for laser-molecule interactions
一个混合量子经典的方法，它允许驱动远离平衡的分子的动力学响应进行建模。这种方法适用于分子与强，短时间激光脉冲的相互作用。的分子的电子响应描述使用时间相关的密度泛函理论（TDDFT）和由此产生的Kohn-Sham方程数值求解使用有限差分技术结合局部和全局适应的基础网格在曲线坐标。使用这种方法，可以对各种分子进行模拟，并且可以进行全电子和赝势计算。该方法适用于研究高次谐波产生在N2和苯使用线偏振激光脉冲，据我们所知，苯的结果代表的第一TDDFT计算高次谐波产生在苯使用线偏振激光脉冲。对于N2的增强的截止谐波观察到每当激光偏振垂直于分子轴对齐。这种增强归因于主要响应脉冲的Kohn-Sham轨道的对称性。在苯中，我们预测，在截止谐波的抑制发生时，激光偏振平行于分子平面排列。我们将这种抑制归因于最高占据分子轨道的电子诱导响应。
2012-05-17 physics.atom-ph physics.chem-ph physics.comp-ph
Quantum mechanical study of high-order harmonic generation from HeH$^{2+}$ molecule in homogeneous and plasmonic-enhanced laser Fields
从理论上研究了分子离子HeH $^{2+}$在$1sσ$（基态）和$2pσ$（第一激发态）两种初态下，在均匀和等离子体增强激光场中的高次谐波产生.研究了基态和第一激发态的电子电离和高次谐波产额的提高，发现$2pσ$态电子电离的强取向效应，可使高次谐波发射过程中第一激发态电子的寿命延长，从而提高高次谐波产额.为了研究等离子体激元场对高次谐波谱截止位置的影响，首先计算了激光场在纳米天线中的增强，然后通过求解含时薛定谔方程研究了增强场与HeH $^{2+}$分子的相互作用.结果表明，当处于初始态$2pσ$的HeH $^{2+}$分子受到偏振方向垂直于分子轴的等离子体激元偏振激光场照射时，HHG的产额和截止位置都得到了提高，同时HHG过程中的激发态具有较长的寿命.
2017-07-10 physics.atom-ph quant-ph
Quantitative Rescattering Theory for high-order harmonic generation from molecules
提出了强激光脉冲产生高次谐波的定量再散射理论。根据QRS，高次谐波谱可以表示为返回电子波包与{ \em laser-free}连续电子返回初始束缚态的光复合微分截面的乘积。结果表明，返回电子波包的形状主要由激光决定。返回的电子波包可以由强场近似或参考原子的含时薛定谔方程（TDSE）的解得到。QRS波的有效性仔细检查，通过检查对谐波幅度和相位的精确结果，从解决方案的TDSE内的单活性电子近似的原子目标。结合从最先进的分子光电离计算获得的准确的过渡偶极子，我们进一步表明，可用的实验测量HHG从部分对齐的分子可以解释的QRS。我们的研究结果表明，从对齐的分子的HHG的定量描述已成为可能。由于脉冲持续时间为几飞秒的红外激光器在实验室中很容易获得，它们可以用于具有飞秒时间分辨率的瞬态分子的动态成像。
2009-03-31 physics.atom-ph physics.optics
Illuminating Molecular Symmetries with Bicircular High-Order-Harmonic Generation
本文提出了一个完整的N重旋转对称分子的双环高次谐波辐射理论。使用一个旋转的参考框架，我们预测的完整结构的高次谐波光谱任意驱动频率比，并显示如何分子的对称性可以直接识别谐波信号。我们的研究结果表明，在分子对强双环场的超快响应中，普遍可以观察到分子旋转对称性的特征指纹。
2016-06-17 physics.atom-ph quant-ph
Laser-induced bound-state phases in high-order harmonic generation
我们提出了单分子和宏观计算表明，激光诱导斯塔克位移显着贡献的极性分子的高次谐波的相位。这对于轨道层析成像是重要的，其中需要无场偶极矩阵元的相位以重建分子轨道。我们推导出一个解析表达式，允许一阶斯塔克相位从实验测量中减去。
2012-06-11 physics.atom-ph quant-ph
High-order harmonic generation from diatomic molecules in elliptically polarized driving fields: a generalized interference condition
我们研究了强椭圆偏振驱动场对定向双原子分子高次谐波谱的影响。在强场和单激活电子近似下，我们导出了椭圆极化场的广义双中心干涉条件，该条件考虑了s-p混合和轨道对称性。我们表明，非零椭圆度引入了一个有效的动态位移的角度，两个中心的干涉最大值和最小值发生，关于现有的条件为线性偏振场。这种位移取决于返回电子沿每个可能轨道平行和垂直于椭圆主轴的场修饰动量分量之间的比率。由于这种依赖性，我们发现，将有一个模糊的两个中心的干涉极小值，并增加椭圆率导致分裂在这样的模式。这些功能进行了详细研究H2和Ar 2。
2013-05-20 physics.atom-ph quant-ph
High-harmonic generation from two weakly coupled molecules: a simple tight-binding model
本文通过二维tight-binding模型研究双弱耦合分子中激光极化角和分子间耦合对高阶谐波产率的影响，揭示了谐波阶数最大值从分子到分子间方向的翻转依赖于耦合强度。
2025-12-02 physics.atom-ph physics.optics quant-ph
High Harmonic Generation in SF$_{6}$: Raman-excited Vibrational Quantum Beats
在最近的一项实验中（N。Wagner等人，PNAS v103，p13279），在SF $_{6}$上，高次谐波产生激光脉冲之前是激发分子中拉曼活性模式的泵浦脉冲。改变两个脉冲之间的时间延迟调制高谐波强度，其频率等于拉曼主动模式的振动频率。我们提出了一个解释，这种调制作为竞争途径之间的量子干涉，通过相邻的振动状态的分子。拉曼和高次谐波过程充当分束器，在由第一脉冲激发的拉曼活性振动模式之间产生振动量子拍频。我们引入了一个严格的电子-离子复合过程的处理和离子库仑场的电子在分子外的传播的影响，改进了广泛使用的三步模型。
2007-01-09 physics.atom-ph physics.chem-ph
Intensity dependence of multiple orbital contributions and shape resonance in high-order harmonic generation of aligned N$_{2}$ molecules}
本文报道了在1200 nm强激光场作用下，N $_2$分子在垂直于取向脉冲的方向上产生高次谐波的测量结果和理论模拟。随着激光强度的增加，HHG谱中的最小值首先移动其位置，然后消失。包括介质中的宏观传播效应的理论模拟再现了这些观测结果，最小值的消失归因于HHG从内轨道的额外贡献。我们还预言了N $_2$光电离谱中的形状共振在高次谐波谱中的存在。当产生激光器平行于对准激光器时，最清楚地看到，并且随着两个激光器之间的角度增加而逐渐消失。到目前为止，当使用不同波长的激光时，还没有明确的证据表明这种形状共振。需要进一步的实验来得出结论。
2011-10-18 physics.atom-ph physics.optics
