Anomalous temperature dependence of the the spin-flip thermalization time between the dark and bright exciton states in silicon nanocrystals
用时间分辨荧光光谱研究了硅纳米晶。激光激发后,亮和暗激子基态能级随机分布,但随后的衰减曲线显示这些能级之间的热化。特征热化时间被发现是约100 ns的温度低于100 K,并令人惊讶地增加更高的温度。使用一个简单的两态模型的明亮和黑暗的激子基态的衰减曲线进行了分析。
2009-09-10 cond-mat.mes-hall
Exciton-photon interactions in semiconductor nanocrystals: {radiative transitions, non-radiative processes,} and environment effects
在这篇综述中,我们讨论了几个基本过程发生在半导体纳米晶体(量子点,量子点)时,它们的电子子系统与电磁(EM)辐射相互作用。被认为是从量子点激子的光发射和EM能量转移到其他电子系统,如相邻的纳米晶体和极化的3D(半无限电介质或金属)和2D(石墨烯)材料的物理现象。直接(II-VI)和间接(硅)带隙半导体的情况进行了比较。我们也涵盖了相关的非辐射机制,如俄歇过程,电子捕获悬挂键和声子的相互作用。重点是解释基本的物理原理,并以全面的教程方式用计算和实验结果说明它。
2021-01-09 cond-mat.mes-hall
Random fine structure and polarized luminescence of triplet excitons in semiconductor nanocrystals
Ioffe Institute(约费研究所)
研究半导体纳米晶体中三重态激子的偏振发光,通过随机精细结构理论分析发光强度、光学取向和对齐特性,探讨磁场对光学对齐的抑制和取向增强作用。
2026-03-30 cond-mat.mes-hall
Efficiency of the coherent biexciton admixture mechanism for multiple exciton generation in InAs nanocrystals
本文研究了半导体晶体中两粒子(单激子)和四粒子(双激子)态之间的相干混合,这种相干混合是由不同电子-空穴对数目的态之间的库仑耦合引起的。利用一个简单的模型的多个波函数和包络函数的方法,我们估计的效率的多激子产生(MEG)过程中产生的这种相干混合机制,包括所有相关的状态在一个非常广泛的能量区间。结果表明,在平均半径为3 nm的典型纳米晶体系综中,MEG过程的起始点位于双激子态密度下沿上方约1 eV处,当光子能量为5eV时,MEG过程的效率可达50%.随着半径的增加,MEG开始向较低能量移动,并且效率增加。我们指出,能量依赖的MEG效率之间的合奏有很大的不同与小和大的不均匀性的nancrystalline尺寸。
2015-06-23 cond-mat.mes-hall
Förster energy transfer of dark excitons enhanced by a magnetic field in an ensemble of CdTe colloidal nanocrystals
我们提出了一个系统的实验研究,随着理论建模的能量转移在合奏的紧密包装的CdTe胶体纳米晶体确定为福斯特共振能量转移(FRET)。我们证明,在4.2 K的低温下,主要是地面暗激子状态在最初激发的小尺寸(供体)纳米晶体参与偶极-偶极FRET导致额外的激发的大尺寸(受体)纳米晶体。由于亮激子态与暗态的弱混合,FRET成为可能。这种混合甚至在零磁场中也发生,并允许暗激子的辐射复合。外部磁场显著增强了这种混合,从而在15 T的场中将能量转移速率增加了2-3倍,以及供体和受体纳米晶体中暗激子的辐射速率。理论建模使我们能够确定NC作为较大纳米晶体的供体的概率的光谱依赖性,以评估能量转移速率以及预测它们对磁场的依赖性,描述由于能量转移引起的光致发光最大值的光谱偏移,并再现实验观察到的光致发光复合动力学的光谱依赖性,磁场。
2015-12-21 cond-mat.mes-hall
Impact of bright-dark exciton thermal population mixing on the brightness of CsPbBr$_3$ nanocrystals
本研究通过温度依赖的时间分辨光致发光分析CsPbBr₃纳米晶的亮暗激子布居混合,发现二阶声子辅助跃迁是其衰减动力学的关键,揭示了钙钛矿纳米晶高亮度的来源。
2024-04-15 cond-mat.mes-hall
Control of charging in resonant tunneling through InAs nanocrystal quantum dots
用扫描隧道显微镜测量了沉积在石墨上的InAs纳米晶体的双势垒隧道结结构的隧道能谱。实验研究了结对称性对隧穿谱的影响,并建立了理论模型。当尖端缩回时,我们观察到共振隧穿通过不带电的π态。这与之前通过连接分子锚定到金上的类似纳米晶体的测量结果相反,其中发生了充电。在减小尖端-尖端距离时重新充电,使得结更加对称。还讨论了结间电压分布对测量光谱的影响。
2001-03-05 cond-mat.mes-hall
Polarized emission of CdSe nanocrystals in magnetic field: the role of phonon-assisted recombination of the dark exciton
利用极化光致发光技术研究了在高达30 T的强磁场中玻璃基质中合成的CdSe纳米晶中激子的复合动力学和自旋极化。通过增加温度和磁场加速动力学,证实了低温光致发光(PL)的暗激子性质。在磁场中的圆偏振光致发光揭示了几个不寻常的现象:(i)偏振度的光谱依赖性,(ii)其低饱和值,和(iii)更强的强度的塞曼分量是更高的能量。后者的功能是最令人惊讶的是在矛盾的激子自旋子能级的热人口。以前在湿化学合成的CdSe纳米晶体的系综中观察到相同的矛盾,但没有被理解。我们提出了一个理论,它解释了所有观察到的功能,并表明,从合奏的纳米晶体的圆偏振PL最大值的逆序是零声子(ZPL)和一个光学声子(1PL)之间的竞争的结果辅助发射的暗激子。理论模型的基本方面是通过ZPL和1PL复合通道的暗激子发射的不同偏振特性和超过光学声子能量的纳米晶体的集合的PL光谱的不均匀加宽。
2020-11-05 cond-mat.mes-hall
Ab Initio Modeling of Phonon-Assisted Relaxation of Electrons and Excitons in Semiconductor Nanocrystals for Multiexciton Generation
在GW-BSE(Bethe-Salpeter方程)方法框架下,对纳米团簇中的电子-声子相互作用和激子-声子相互作用进行了计算。声子效应的模型与两个粒子表示的第一次。计算了电子和激子的无辐射弛豫速率。结果表明,单声子弛豫和多声子弛豫在纳米晶体中都是显著的,并且对应于两种具有完全不同谱线形状的物理过程。此外,多声子弛豫始终发生,其速率与所研究系统(Si 46)中电子和激子的相应单声子弛豫速率相当。基于多体格林函数理论计算了电子和激子的非弹性散射率。对于Si 46中的电子态,非弹性散射衰变被预测为多激子弛豫的主要衰变机制,并且对于Si 46中的大多数激子态,非辐射弛豫率大于非弹性散射率。
2020-06-17 cond-mat.mes-hall
Stark effect in colloidal indium arsenide nanocrystal quantum dots: consequences for wave function mapping experiments
研究了扫描隧道光谱实验中针尖-衬底偏置诱导电场对InAs胶体纳米晶的影响。在粒子球模型中计算Stark诱导的简并1P_e态的微扰分裂,揭示了Millo等人最近发表的实验波函数映射数据的可能解释。
2001-11-30 cond-mat.mes-hall
Spin blockades to relaxation of hot multi-excitons in nanocrystals
纳米晶体中的基本电子物理过程,如载流子冷却、多激子产生、俄歇复合等的速率,通过监测最低激子带的瞬态占据来确定。基本假设是热载流子迅速弛豫到它们的最低量子能级。使用飞秒瞬态吸收光谱在CdSe/CdS纳米点,我们挑战这一假设。结果表明,在含有冷激子“旁观者”的纳米点中,\emph{only half of the photoexcited electrons}直接弛豫到带边,由于泡利不相容,其互补半峰被阻挡在激发态能级.完全弛豫仅在\textasciitilde 15 ps后发生,因为被阻挡的电子翻转自旋。这种新颖的自旋阻塞效应可能为多激子能量耗散的瓶颈机制提供了长期寻求的关键。
2018-10-07 cond-mat.mes-hall
Electron, hole and exciton effective g-factors in semiconductor nanocrystals
我们回顾了现有的和目前的新结果的$\bf kp$计算的电子,空穴和激子的有效$g$ -因素在不同形状和对称性的半导体纳米晶体。我们提出了一个简单而准确的方法计算电子$g$因子的大小依赖于裸纳米晶体内的八带凯恩模型。使用球形近似的Luttinger哈密顿量,我们发现在半导体纳米结构的球形,轴向和立方对称形状的轻,重空穴的有效质量比的空穴$g$ -因子的依赖性。我们证明了立方纳米晶体和球形纳米晶体中四重简并空穴态的非等间距塞曼分裂。我们提出了一个比较计算的空穴$g$ -因子的纳米结构的基础上的II-VI和III-V族半导体的不同的Luttinger参数和分析的主要影响,有助于$g$ -因子重整化相对于体值。我们讨论了不同的方法来定义的孔和激子$g$ -因素,应考虑在分析的实验数据和比较我们的结果$g$ -因素计算与半导体球形纳米晶体和薄纳米片的实验数据在文献中。
2020-11-22 cond-mat.mes-hall
Partially confined excitons in semiconductor nanocrystals with a finite size dielectric interface
研究了有限势垒和量子点与基体间介电失配对半导体量子点激子性质的综合影响。为了避免非物理发散的自极化能量,这是最简单的和广泛采用的阶梯状模型的电介质界面,我们提出了一个现实的(有限大小)光滑的轮廓的电介质界面。我们已经发现,激子的结合能可以高于相应的一个完全限制无限的障碍或基本上为零的点大小取决于厚度的介电界面的宽范围内。
1999-09-01 cond-mat.mes-hall
Exciton scattering model of carrier multiplication in semiconductor nanocrystals
采用激子散射方法系统地研究了半导体纳米晶体中载流子倍增效应。利用投影算子,我们减少了库仑耦合多激子动力学的散射动力学的空间跨越单和双激子状态。我们推导出一个封闭的一组方程确定的散射矩阵元素。这使我们能够解释CM动力学作为一系列的奇数阶带间散射事件。利用时间相关的密度矩阵形式,我们提供了一个严格的描述有限时间泵浦脉冲引起的CM动力学。在这种方法中,单激子和双激子光生过程和随之而来的人口弛豫处理在同一基础上。这种方法提供了一个框架,数值计算和比较与每个过程相关的量子效率。在应用方面,考虑了弱带间库仑耦合的极限。最后,我们证明了三个以前使用的理论模型可以恢复为我们的激子散射模型的限制情况。
2010-07-13 cond-mat.mes-hall
Coulomb matrix elements for the impact ionization process in nanocrystals: the envelope function approach
基于包络函数理论,提出了一种计算半导体纳米晶体中激子态和双激子态之间库仑矩阵元的方法。我们表明,这样的计算需要适当的处理的Bloch部分的载波波函数,在领先的顺序,导致自旋选择规则相同的光学带间跃迁。与通常的(带内)库仑耦合相比,由此产生的矩阵元素还按晶格常数与库仑半径之比缩放。因此,激子和双激子态之间的库仑耦合比例为1/R^2。我们还提出了一些统计估计的耦合强度和耦合态的能量分布的双激子态耦合到激子态形成一定的能量范围内的数量与耦合强度的能量分离的比率呈幂律标度。我们还估计激子和双激子状态之间的混合程度。双激子混合物的激子状态至少1 eV以上的多个激子产生阈值的量可以达到80%,但强烈的变化与尺寸的。
2012-08-14 cond-mat.mes-hall
Photoluminescence Stokes shift and exciton fine structure in CdTe nanocrystals
采用尺寸选择光谱技术研究了闪锌矿结构球形碲化镉纳米晶的光致发光光谱。我们观察到一个共振斯托克斯位移为15毫电子伏时,激发激光能量被调谐到红边的吸收带在2.236 eV。实验数据进行了分析内的激子光谱,这是第一次示出占以前在文献中报道的基本间隙的大小依赖性的基于量子力学的紧束缚理论。理论斯托克斯位移作为一个功能的差距显示出良好的协议与实验数据,表明测量的斯托克斯位移确实来自电子-空穴交换相互作用。
2001-09-06 cond-mat.mes-hall
Measurement of the separation dependence of resonant energy transfer between CdSe/ZnS core/shell nanocrystallite quantum dots
在室温下研究了CdSe/ZnS纳米微晶量子点中两个共振基团之间相互作用的分离依赖性。使用近场扫描光学显微镜将一组单分散的~ 6.5nm直径的纳米辉沸石量子点(其附着到显微镜探针上)带到与沉积在固体浸没透镜上的~ 8.5nm直径的纳米辉沸石量子点组紧密接近。从光致发光、光致发光激发和吸收曲线以及能级的数值计算中提取的信息表明,大量子点的第三激发激子能级与小量子点的基态激子能级几乎匹配。当小量子点接近大量子点时,已经观察到小量子点光致发光信号的淬灭。平均而言,显微镜探针和固体浸没透镜之间的间隔在15-50 nm范围内变化。这两组量子点之间的跃迁概率计算为(2.60 × 10-47 m6)/R6,在实验获得的跃迁概率范围(0.70 × 10-47 m6)/R6 -(11.0 × 10-47 m6)/R6内。作为能量传递效率的标志,实验发现Förster半径在14-22 nm范围内。
2011-05-31 cond-mat.mes-hall
Addressing the exciton fine structure in colloidal nanocrystals: the case of CdSe nanoplatelets
我们研究了带边激子精细结构,特别是它的亮暗分裂胶体半导体纳米晶体的四种不同的光学方法的基础上荧光线窄化和时间分辨测量在不同的温度下,到2 K。我们证明,所有这些方法提供了一致的分裂值,并讨论了他们的进步和局限性。选择厚度为3、4和5单层的胶体CdSe纳米片用于实验演示。激子的亮暗分裂从3.2到6.0 meV变化,并且与纳米片厚度成反比。实验和理论计算的亮-暗激子切割的尺寸依赖性之间取得了很好的一致性。用时间分辨技术测量了亮激子和暗激子的复合率以及亮到暗的弛豫率。
2017-09-28 cond-mat.mes-hall
Spin-dependent exciton quenching and intrinsic spin coherence in CdSe/CdS nanocrystals
半导体纳米晶体的大的表面与体积比导致对电荷捕获的敏感性,这可以修改发光产率并诱导单粒子闪烁。光学光谱不能区分体陷阱和表面陷阱,相反,自旋共振技术,原则上利用化学信息,这样的陷阱网站。通过自旋控制的光致发光的磁共振检测使得能够直接观察发射激子和捕获电荷之间的相互作用。这种方法允许的歧视两个功能不同的陷阱状态在CdSe/CdS纳米晶体的荧光猝灭,从而闪烁机制:自旋相关的俄歇过程中的带电粒子;和电荷分离的状态对过程,这使得粒子中性。顺磁陷阱中心提供从宽隙CdS到窄隙CdSe的能量转移的控制,即异质结构内的光捕获。在3.5 K时,CdSe核的空间远距离发光反映了CdS四足体臂陷阱态内的相干自旋运动,其相干时间出奇地长,>300 ns。
2012-10-21 cond-mat.mes-hall
Persistent Enhancement of Exciton Diffusivity in CsPbBr3 Nanocrystal Solids
在半导体中,激子或载流子扩散率通常被描述为固有的材料性质。在这里,我们表明,激子的运输(即,结合的电子-空穴对)显著地取决于这些NC被先前激子占据的最近程度。使用注量和重复率相关的瞬态光致发光显微镜,我们可视化的激子输运CsPbBr 3 NC固体的激发频率的影响。令人惊讶的是,我们观察到显着的激子扩散率对激发激光功率的依赖性,不产生非线性激子-激子相互作用,也不从样品的热加热。我们解释我们的观察与模型中,激子导致NC进行过渡到一个亚稳态的配置,承认更快的激子运输约一个数量级。这种亚稳态配置在室温下持续约微秒,并且不依赖于表面配体的身份或氧化物壳的存在,这表明它是钙钛矿晶格对电子激发的固有响应。这里观察到的激子扩散率(> 0.15cm2/s)显著高于在类似时间尺度上在其他NC系统中观察到的激子扩散率,揭示了NC材料中异常强的激子耦合。在NC之间的激子耦合的持续增强的发现可能有助于解释在CsPbBr 3 NC阵列中观察到的其他非凡的电子物理行为,例如超荧光。此外,在较高的光激发强度下更快的激子扩散率可能为光电子器件工程提供实用的见解。
2022-09-28 cond-mat.mes-hall
Exciton Coulomb correlations in axially symmetric II-VI nanocrystals
本文通过组态相互作用方法系统计算了CdSe、CdTe和ZnTe轴对称量子点中的激子库仑关联,发现介电限制效应因电子与空穴贡献相互抵消而可忽略,且一阶微扰修正已占结合能的70%至90%,表明简单微扰方法在多数情形下已足够准确。
2024-09-29 cond-mat.mes-hall
Quantum beats of exciton-polarons in CsPbI3 perovskite nanocrystals
Technische Universität Dortmund(多特蒙德工业大学);St. Petersburg State University(圣彼得堡国立大学);ITMO University(ITMO大学);St. Petersburg State Institute of Technology(圣彼得堡国立技术学院);Jackson State University(杰克逊州立大学)
本文通过瞬态双脉冲光子回波实验,在CsPbI3纳米晶中观察到激子-极化子态之间的量子拍频,并利用四能级模型量化了激子-声子耦合强度,为调控钙钛矿半导体中的相干光学动力学提供了途径。
2025-11-17 cond-mat.mes-hall
Exciton spin dynamics and photoluminescence polarization of CdSe/CdS dot-in-rod nanocrystals in high magnetic fields
在高达15 T的磁场中,利用磁光致发光(PL)光谱研究了胶体CdSe/CdS棒中点(DiR)和球形核壳层(NC)系综中激子自旋动力学和相关发射的偏振特性.结果表明,由磁场诱导的激子发射的圆偏振度(DCP)的影响,以及由NC的几何形状和激子的精细结构,并可以提供信息的纳米棒的取向。本文提出了一种描述磁场中NC辐射圆极化和线极化特性的理论。它考虑到声子介导的激子精细结构态之间的耦合,以及介电增强效应所产生的各向异性壳的DiR NC。这种理论方法被用来模拟实验结果,并允许我们解释大多数的测量功能。利用时间分辨光致发光研究了暗激子在磁场中的自旋动力学。结果突出了暗激子自旋弛豫中受限声学声子的重要性。裸露的核表面以及核/壳界面产生了一个有效的自旋弛豫通道,而核/壳NC的表面似乎只起次要作用。
2015-01-06 cond-mat.mes-hall
Quantum simulation of multiple-exciton generation in a nanocrystal by a single photon
我们已经从理论上表明,可以在小纳米晶体(NC)中观察到由单个光子产生的有效的多激子(MEG)。我们的量子模拟,包括数十万的激子和多激子状态表明,在一个封闭的电子系统中,这些状态的复杂的时间依赖性的动力学产生饱和的微微秒时间尺度上的MEG效应。包括声子弛豫证实,有效的MEG要求激子-双激子耦合时间要快于激子弛豫时间。
2010-09-22 cond-mat.mes-hall cond-mat.str-el
Imaging and spectroscopy of artificial-atom states in core/shell nanocrystal quantum dots
用电流成像扫描隧道显微镜观察了InAs/ZnSe核壳纳米晶的电子波函数。在对应于s导带状态的偏置下拍摄的图像显示,它位于中心核心区域,而在较高偏置下探测p状态的图像显示,它延伸到外壳。这是支持的光学和隧道光谱数据表明,在壳生长的s-p间隙关闭。当前图像的叠加类似于在盒子模型中的粒子内计算的量子点的原子状包络波函数。
2001-04-15 cond-mat.mes-hall
Homogeneous and inhomogeneous sources of optical transition broadening in room temperature CdSe/ZnS nanocrystal quantum dots
我们在室温下对单个CdSe/ZnS量子点(NCQD)进行光致发光激发测量,以研究光学跃迁能量和展宽。在光谱中观察到的功能进行识别,并使用有效质量模型计算的过渡能进行比较。观察到的展宽归因于声子展宽,光谱扩散和大小和形状的不均匀性。前两个贡献了在单个量子点加宽的转变,而后者有助于量子点到量子点的变化。我们发现,声子加宽往往不是过渡线宽的主要贡献,即使在室温下,和加宽不一定增加过渡能量。这可以解释为不同的量子限制状态的光谱扩散的不同幅度。
2014-07-21 cond-mat.mes-hall
Site-selective ion beam synthesis and optical properties of individual CdSe nanocrystal quantum dots in a SiO2 matrix
硒化镉纳米晶体量子点(NC-QD)是通过亚微米孔径在SiO2基质中顺序离子束注入硒和镉离子,然后进行快速热退火步骤,从而定点合成的。量子点的尺寸、面密度和光发射能量由注入过程中的离子注量和注入孔径控制。对于低能量密度和小孔径,这些光学活性发射器的发射与体材料的发射相比由于量子限制而蓝移$>100\,{\rm meV}$。的发射表现出光谱扩散和闪烁的第二个时间尺度上建立也为溶液合成的NC-QD。
2022-12-12 cond-mat.mes-hall
Exciton spin dynamics of colloidal CdTe nanocrystals in magnetic field
利用时间分辨光致发光技术研究了低温和高磁场下胶体CdTe纳米晶中激子的复合和自旋动力学。复合衰减表现出非指数的时间行为,与最长的组件对应的暗激子具有260 ns的衰减时间在零磁场和4.2 K的温度。由于磁场诱导的亮和暗激子态的混合,这个长分量在15 T下缩短到150 ns。的自旋动力学,通过评估的光致发光的磁场诱导的圆偏振度的演变,具有短于1 ns的亮激子和5-10 ns的暗激子相关的慢组件的快速组件。后者随着磁场的增加而缩短,这是声子辅助自旋弛豫机制的特征。相关的磁场诱导的圆极化度的相对低的饱和度水平为~ 30%,这可以通过一个模型来解释,该模型表明CdTe NC构成了长扁形和扁球形NC的集合,两者都具有结构量子化轴。在建议的方法的框架内拟合实验数据评估的激子g因子为2.4-2.9,与CdTe NCs中暗激子的预期值吻合良好。
2013-12-20 cond-mat.mes-hall
Fine structure and size dependence of exciton and bi-exciton optical spectra in CdSe nanocrystals
介绍了CdSe球形纳米晶中激子和双激子复合物的电子和光学性质的理论。电子和空穴态的计算使用原子$sp^3d^5s^*$紧束缚哈密顿量,包括一个有效的晶体场分裂,自旋轨道相互作用,和模型表面钝化。将光学激发态展开为电子-空穴组态,用组态相互作用方法计算了多体光谱。结果表明,低能电子能谱是以壳层($s$,$p$,.)而价空穴谱由四个低位的、双简并态组成,它们通过能隙与其余的能隙分开。因此,双激子和激子谱由一系列紧密排列的态组成,从而得到激子和双激子谱的精细结构。空穴谱的准简并性质导致相关的双激子态,这使得它随着基底尺寸缓慢收敛。我们进行了一个系统的研究激子和双激子的发射光谱作为一个功能的双量子直径和发现,组分激子之间的排斥和相关效应的相互作用的结果在双激子结合能的符号从负到正的变化在一个临界的双量子尺寸。
2010-11-09 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Exciton fine structure in nanocrystals: effect of cuboidal and spheroidal shapes
Ioffe Institute, Russian Academy of Sciences(俄罗斯科学院约费研究所)
该研究建立了不同形状纳米晶体的激子精细结构理论,揭示了包络波函数立方对称的交换贡献及相关各向异性对激子态的影响。
2026-08-26 cond-mat.mes-hall
Multiband tight-binding theory of disordered ABC semiconductor quantum dots: Application to the optical properties of alloyed CdZnSe nanocrystals
通过化学合成获得的零维纳米晶体提供了广泛的应用,因为它们的光谱以及因此它们的激发间隙可以通过它们的尺寸的变化来定制。另外,ABC型纳米晶体可以通过两种纯化合物半导体材料AC和BC的合金化来实现,这允许用浓度x连续调节它们的吸收和发射光谱。利用多带sp^3经验紧束缚模型计算的单粒子能量和波函数,结合组态相互作用方案,计算了球形CdZnSe纳米晶体的光学性质.与常见的平均场方法,如虚晶近似(VCA)相比,我们通过考虑每个尺寸和浓度的有限数量的实现来在微观水平上处理无序。然后,我们比较的光学性能与最近的实验数据的结果,并计算进一步的尺寸的光学弯曲系数。
2010-10-06 cond-mat.mes-hall
Hyperfine versus exchange interaction in the spin dynamics of spatially indirect excitons in CsPbI$_{3}$ perovskite nanocrystals
Rzhanov Institute of Semiconductor Physics, Siberian Branch of the Russian Academy of Sciences(俄罗斯科学院西伯利亚分院热瓦诺夫半导体物理研究所);Technische Universität Dortmund(多特蒙德工业大学);Ioffe Institute, Russian Academy of Sciences(俄罗斯科学院伊俄费研究所);Spin Optics Laboratory, St. Petersburg State University(圣彼得堡大学旋光实验室);ITMO University(ITMO大学);St. Petersburg State Institute of Technology(圣彼得堡国立技术学院)
研究CsPbI$_{3}$纳米晶体中空间间接激子的复合、光学取向和光学对准动力学,发现其自旋动力学受交换相互作用和超精细相互作用共同影响,并建立了三线态激子偏振光致发光理论。
2026-06-23 cond-mat.mes-hall
Polariton assisted incoherent to coherent excitation energy transfer between colloidal nanocrystal quantum dots
本文研究光学微腔中两个纳米晶量子点间的能量转移,通过调节腔耦合强度实现从非相干Forster机制到相干机制的转变,并利用原子级计算与广义非马尔可夫量子Redfield方程揭示了极化激元辅助的相干能量转移动力学。
2024-09-30 cond-mat.mes-hall
The effect of electric field on multiple exciton generation in lead chalcogenide nanocrystals
铅硫族化物的独特性质使得能够在其纳米晶体中产生多个激子(MEG),这可以有益于提高第三代太阳能电池的效率。虽然本征电场在太阳能电池中起着至关重要的作用,但它对多激子产生(MEG)的影响一直被忽视。使用EOM-CCSD作为一个多体方法,我们表明,任何电场可以影响铅硫族化物纳米晶体(Pb 4 Te 4,Pb 4Se 4,和Pb 4S 4)的吸收光谱。然而,相同的电场对这些纳米晶体中的MEG量子概率和阈值的影响并不显著。此外,模拟表明,在上述纳米晶体中,Pb 4 Te 4具有最低的MEG阈值和位于多激发窗口中的最强吸收率峰,而与场强无关,使其成为MEG应用的最合适的候选者。模拟还表明,电场影响的MEG特性的Pb 4 Te 4晶体,在一般情况下,小于它扰动的MEG特性的Pb 4Se 4和Pb 4S 4纳米晶体。我们的研究结果可以有很大的影响,在设计光电子器件的性能可以显着影响MEG。
2017-09-06 cond-mat.mes-hall physics.atm-clus
Highly directional emission and photon beaming from nanocrystal quantum dots embedded in metallic nanoslit arrays
这篇论文已被作者撤回。
2011-03-17 cond-mat.mes-hall physics.optics
Measuring Exciton Fine-Structure in Perovskite Nanocrystal Ensembles
卤化铅钙钛矿纳米晶(PNC)具有独特的光电性能,其中许多来自所谓的亮三重态激子精细结构。测量这种精细结构的一个主要障碍是不均匀的光谱展宽,这限制了大多数实验研究的单光子光谱。它在这里示出的线性偏振的单粒子选择规则在PNCs中被保存在随机取向的合奏的非线性光谱。结合旋转平均的模拟表明,如瞬态吸收和二维相干光谱技术能够解决激子精细结构的PNCs,即使在存在不均匀的加宽和取向无序。
2021-05-21 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.optics
Exciton states and optical properties of CdSe nanocrystals
在从低能激发的精细结构到所谓的高能跃迁的宽能量范围内分析了直径高达55 A的CdSe纳米晶体的光谱。我们分两个步骤应用一个基于数据的方法。首先,我们从体sp^{3}s^{*}紧束缚(TB)模型中提取TB参数,扩展到包括自旋-轨道相互作用。完整的单粒子谱是通过使用群论处理从精确对角化获得的。接下来介绍电子-空穴相互作用:考虑库仑(直接)和交换项。通过计算单粒子态之间的电偶极跃迁几率研究了高能激子跃迁,并考虑库仑相互作用得到了跃迁能量.通过在激子哈密顿量中考虑电子-空穴交换相互作用和纤锌矿晶体场项,分析了最低激子态的精细结构。后者是对角化的单电子空穴对激发子空间的大小逐渐增加,直到收敛。理论跃迁谱中的峰被用来推导共振和非共振斯托克斯位移,并与它们在光致发光实验中的测量值进行比较。我们发现,最终的结果取决于晶体场项,表面的相对大小和悬挂键的饱和度。计算结果与已有的实验数据吻合较好。
2001-06-06 cond-mat.mes-hall
Zn-doped P-type InAs Nanocrystal Quantum Dots
本研究通过二乙基锌前驱体成功实现InAs纳米晶体的Zn p型掺杂,证实了Zn2+对In3+的置换掺杂机制及表面钝化效应,为制造短波红外光电器件铺平道路。
2023-06-26 cond-mat.mes-hall
Single exciton spectroscopy of semimagnetic quantum dots
本文研究了光激发II-VI族半导体材料中Mn自旋的掺杂问题。通过数值对角化哈密顿量计算了自旋-激子相互作用以及由此产生的多自旋关联对光致发光的影响,包括电子、空穴和Mn自旋之间的交换相互作用以及自旋-轨道相互作用.结果提供了一个统一的描述最近的实验的点与一个和多个Mn原子,以及光致铁磁性的半磁性纳米晶体。
2005-08-09 cond-mat.mes-hall
Resolving the controversy in biexciton binding energy of cesium lead halide perovskite nanocrystals through heralded single-particle spectroscopy
Weizmann Institute of Science(魏茨曼科学研究所);École polytechnique fédérale de Lausanne (EPFL)(洛桑联邦理工学院)
通过单粒子光谱学确定铯铅卤化物钙钛矿纳米晶体双激子结合能,揭示其激子相互作用特性及与载流子束缚的关系。
2021-08-01 cond-mat.mes-hall physics.chem-ph physics.optics
Revealing the Exciton Fine Structure in PbSe Nanocrystal Quantum Dots
我们测量了PbSe胶体纳米晶(NC)中激子在低温(270 mK)和高磁场(15 T)下的光致发光(PL)寿命$τ$。对于所有的NC(1.3-2.3 nm半径),$τ$在低于10 K时急剧增加,但在500 mK时饱和。与通常分离的"亮”和"暗”激子态的图像相反(例如,在CdSe NC中),这些动力学非常好地适合于具有两个激子状态的系统,所述激子状态具有可比较的但小的振子强度,所述振子强度仅相隔300-900 $μ$ eV。重要的是,磁场使$τ$降低到10 K以下,这与两种状态之间的场诱导混合一致。磁性圆二色性研究揭示了2-5的激子g因子,并且磁性PL显示$>$ 10\%圆偏振发射。
2010-06-29 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Quantum Interference in a Single Perovskite Nanocrystal
在过去的几十年里,人们一直在积极地追求对单个半导体胶体晶体(NC)中激子波函数的相干操纵,但没有任何成功,这主要是由于光谱扩散和光致发光(PL)闪烁效应的麻烦存在。这种光学缺陷可以在新开发的钙钛矿CsPbI3的胶体NCs中自然避免,从而导致PL光谱在单粒子水平具有稳定的强度。同时,通过一阶光子相关测量,估算了单个CsPbI 3 NC中中性激子发射态的PL线宽小于20 μeV.此外,可以从对带电激子的吸收态的量子干涉测量中提取约10 ps的退相时间。这一相干光学特性的首次展示将推动单个胶体纳米粒子进入量子信息领域,开辟了一个超越其传统应用(如光电子器件和生物成像)的替代性但有前景的研究方向。
2019-01-07 cond-mat.mes-hall
All-order correlation of single excitons in nanocrystals using a $\mathbf{k}\cdot\mathbf{p}$ envelope-function approach: application to lead-halide perovskites
我们讨论了各种多体方法,在有效质量和$\mathbf{k}\cdot\mathbf{p}$电子函数形式主义,计算相关的单激子在半导体纳米晶体(NC)的电子-空穴库仑相互作用的所有订单。这些方法应用于铅卤化物钙钛矿CsPbBr $_{3}$的NC,其通常在中间限制中存在激子,其中物理可观测量通常通过相关性强烈重整化(例如,对于边长为11 nm的NC,辐射衰减率相对于平均场方法提高了约7倍)。考虑的多体方法包括粒子-空穴Bethe-Salpeter方程,组态相互作用与单激发,和随机相位近似与交换(RPAE),这被证明是密切相关的,但对待$\mathbf{k}\cdot\mathbf{p}$修正不同,与RPAE是最完整的方法。应用该方法计算了基态激子的相关能、辐射寿命和长程库仑效应对激子精细结构的贡献。在大NC尺寸的限制,数值计算结果表明,同意与分析结果为这个限制,这些是已知的。相关的激发态的单激子被用来计算的单光子吸收截面;所得到的截面曲线(与激光波长)在阈值和高达约1 eV的激发能的形状与实验截面是很好的协议。该方法的方程是明确适应球对称(涉及径向积分和角度因子),并在这种形式允许快速计算系统中的中间限制。
2022-04-27 cond-mat.mes-hall
Theory of highly excited semiconductor nanostructures including Auger coupling: exciton-bi-exciton mixing in CdSe nanocrystals
我们提出了一种限制在半导体纳米结构中的高激发相互作用载流子的理论,并结合了具有不同激发次数的激发态之间的俄歇耦合。导出了连接激子、双激子和三激子复合物的库仑矩阵元,给出了中性多激子复合物断裂成带正、负电荷多激子复合物的直观图象。通过分析CdSe球形纳米晶体中双激子和激子的耦合,说明了一般的方法。电子和空穴态的计算使用原子$sp^3d^5s^*$紧束缚哈密顿量,包括一个有效的晶体场分裂和表面钝化。对于每一个数目的电子-空穴对的多体光谱计算的组态相互作用的方法。低能量相关的双激子能级被分解成带电荷的复合物:一个空穴和一个带负电荷的trion以及一个电子和一个带正电荷的trion。在高激发态激子谱中,通过俄歇过程发现了一个耦合到双激子能级的子空间。关联双激子和激子态之间的相互作用是用精确对角化技术处理。这允许提取的双激子的光谱函数,并将其特征宽度和振幅的耦合系统的相干时间演化的特征振幅和时标。结果表明,这个过程可以描述的费米黄金法则,只有当一个快速弛豫的激子子系统占。
2011-09-30 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Graphene Enhanced Resonant Raman Spectroscopy of Gallium Nitride Nanocrystals
本研究利用石墨烯增强GaN纳米晶的共振拉曼散射,揭示激子-声子耦合增强源于电子转移,获得清晰的4阶声子泛频,为纳米材料表征及光电器件开发提供新途径。
2025-06-17 cond-mat.mes-hall
Tuning biexciton binding and anti-binding in core/shell quantum dots
我们使用路径积分量子蒙特卡罗方法来模拟具有I型、II型和准II型能带排列的核壳纳米晶体中的激子和双激子。量子蒙特卡罗技术允许所有的量子相关时,确定热基态,从而产生准确的预测双激子绑定。发现这些微妙的量子相关性导致双激子与I型载流子局域化结合,与II型载流子局域化强烈反结合,与核壳纳米晶体和棒中点纳米结构的实验一致。基于微扰方法的简单处理错过了这一重要的双激子结合的过渡。了解这些相关性提供了前景工程师强双激子反绑定,这是至关重要的单激子激光应用的纳米晶体的设计。
2012-05-31 cond-mat.mes-hall
Assessing the classicality of photon echo from excitons in lead halide perovskite nanocrystals
Technische Universität Dortmund(多特蒙德工业大学);Paderborn University(帕德博恩大学);St. Petersburg State University(圣彼得堡国立大学);ITMO University(ITMO大学);St. Petersburg State Institute of Technology(圣彼得堡国立技术学院)
通过连续变量量子态光学层析技术,研究低温下CsPbI3纳米晶激子光子回波的光子统计,发现其二阶相关函数g^{(2)}(0)=1且特征函数对应经典行为,表明光子回波具有高相干性和泊松统计。
2026-05-26 cond-mat.mes-hall
Bright-exciton fine structures splittings in single perovskite nanocrystals
虽然外延量子点(QD)和胶体纳米晶体(NC)都是量子限制的半导体纳米结构,但到目前为止,它们在低温下表现出截然不同的激子精细结构分裂(FSS)。单量子点的光致发光(PL)主要是由亮激子的FSS,而它是亮和暗激子之间的能量分离,通常被称为在一个单一的NC的FSS。在这里,我们表明,在单一的钙钛矿CsPbI 3纳米碳合成的胶体方法,一个明亮的激子FSS高达数百μeV,可以解决两个正交和线性偏振的PL峰。当单个CsPbI 3 NC被光充电以消除电子-空穴交换相互作用时,这种PL双峰可以切换到单峰。上述研究结果为在可见光范围内探测半导体纳米结构的激子和自旋动力学提供了一个有效的平台,在纠缠光子对源和量子信息处理等方面具有广泛的应用前景。
2016-12-22 cond-mat.mes-hall quant-ph
Probing Interband Coulomb Interactions in Semiconductor Nanocrystals with 2D Double-Quantum Coherence Spectroscopy
使用先前开发的激子散射模型考虑带间,即,激子-双激子、库仑相互作用的基础上,导出了二维双量子相干性信号的封闭方程组。信号依赖于刘维尔空间路径,其中包括带间散射过程和带间和带内光学跃迁。这些过程对应于2D光谱中不同交叉峰的形成。我们进一步报告我们的数值计算的2D信号使用减少的水平方案参数化的PbSe NC。两种不同的NC激发制度考虑和独特的光谱特征与带间库仑相互作用的确定。
2010-10-01 cond-mat.mes-hall
Spin pumping efficiency in room-temperature CdSe nanocrystal quantum dots
为了理解和优化室温CdSe量子点(NCQD)的光自旋初始化,研究了一系列不同尺寸NCQD样品的时间分辨法拉第旋转信号对泵浦能量$E_p$的依赖关系.在较大的NCQD中,我们观察到自旋信号相对于$E_p$的两个峰,而在较小的NQCD中,在信号在较高能量下下降到低的宽平台之前,仅观察到单个峰。我们用一个简单的有效质量模型计算了光学跃迁的自旋相关振子强度,以理解这些结果。所观察到的自旋泵浦效率(SPE)的$E_p$依赖性来自于重空穴(hh)、轻空穴(lh)和分裂带(so)对到导带的跃迁的贡献之间的竞争。后两种贡献导致电子自旋极化方向与前者相反。在较低的$E_p$,跃迁由hh带主导,产生低能量峰。在较高的$E_p$下,来自lh和so带的贡献的增加导致SPE的降低。在较大和较小的NCQD中的不同数量的峰归因于价带态的有序的尺寸依赖性。
2014-07-21 cond-mat.mes-hall
Binding energy of polaronic trions and biexcitons in CsPbBr$_3$ nanocrystals
本文在有效质量哈密顿量框架内研究CsPbBr$_3$纳米晶体中极化子对激子、激子三重态和双激子基态的影响,发现理论计算能解释激子三重态束缚能,但无法解释双激子的大束缚能,支持双激子具有不同晶格极化方式的假设。
2025-04-07 cond-mat.mes-hall
Fine structure of the band edge excitons and trions in CdSe/CdS core/shell nanocrystals
我们提出了一个理论描述的激子和正,负电荷的trions在“巨型”的CdSe/CdS核壳纳米晶体(NC)。所开发的理论提供了描述作为CdSe/CdS导带偏移和CdSe核半径的函数的CdSe/CdS核/厚壳NC中的激子的精细结构的参数。我们还发展了一个一般性的理论,描述了半导体纳米碳中产生的带正电荷的三电子的精细结构与简并价带。计算中考虑了CdSe价带的复杂结构和粒子间的库仑和交换相互作用。本文给出了CdSe芯尺寸和CdSe/CdS导带偏移量对三电子精细结构的依赖关系,对三电子束缚能的依赖关系,对激子和三电子辐射衰减时间的依赖关系。理论计算结果与实验数据定性一致。
2012-11-05 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Optical properties of coupled metal-semiconductor and metal-molecule nanocrystal complexes: the role of multipole effects
我们从理论上研究了光偶极子(半导体量子点或分子)与金属纳米颗粒之间的相互作用效应。计算的混合结构的吸收光谱表明强烈的干扰来自激子-等离子体激元耦合的影响。特别是,吸收光谱获得特征不对称线形和强反共振。我们在这里提出了一个精确的解决方案,超越了偶极子近似的问题,并发现多极处理的相互作用是至关重要的强相互作用激子等离子体激元纳米系统的理解。有趣的是,激子共振的可见性变得大大增强小粒子间的距离,由于干涉现象,多极效应,和电磁增强。我们发现,相消干涉特别强。利用我们的精确理论,我们表明,即使在室温下的激发系统中,也可以在实验上观察到干涉效应。
2008-01-22 cond-mat.mes-hall
ATR excitation of surface polaritons at the interface between a metal and a layer of nanocrystal quantum dots
研究了由金属薄膜和一层或多层双金属(NC)量子点(QD)组成的多层结构中的表面等离子体激元。结果表明,沿金属/NC层界面传播的等离子体激元与量子点中的激子之间存在共振耦合,除非量子点尺寸的色散太大,否则对结构的光学性质有很大的影响.可以探索这种耦合,以便通过使用衰减全反射(ATR)结构来选择性地激发不同尺寸的QD。它开启了控制由不同尺寸的QD发射的不同颜色的光的相对强度的可能性。
2011-02-11 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci