In Situ Phase-Transition Crystallization of All-Inorganic Water-Resistant Exciton-Radiative Heteroepitaxial CsPbBr3-CsPb2Br5 Core-Shell Perovskite Nanocrystals
金属卤化物钙钛矿在暴露于湿气或热时的不稳定性严重阻碍了它们在光电子器件中的应用。在这里,我们报告了高产率的合成高耐水性的全无机绿色发光CsPbBr 3/CsPb 2Br 5核/壳异质纳米晶体(HNC)通过开发一个原位相变的方法。它是通过水驱动的相变的原始单斜晶系CsPbBr 3和所得的四重CsPb 2Br 5纳米壳具有小的晶格失配与CsPbBr 3核心,这确保了形成的外延界面所产生的CsPbBr 3/CsPb 2Br 5 HNC。这些HNC在水中浸泡11个月后几乎保持100%的原始发光强度,并且在100 °C下发光强度仅下降到81.3%。瞬态发光光谱和密度泛函理论计算结果表明,CsPbBr 3纳米壳层中存在双辐射复合通道,CsPb 2Br 5纳米壳层提供的电子势垒显著提高了激子复合速率.基于这些稳健的CsPbBr 3/CsPb 2Br 5 HNC实现了原型准白光发光器件,显示了它们在固态照明和宽色域显示方面的强大竞争力。
2021-06-22 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Theoretical analysis of electronic band structure of 2-to-3-nm Si nanocrystals
我们介绍了一种通用的方法,它允许重建的电子能带结构的纳米晶体从普通的实空间电子结构计算。本文对一个实际晶体的能带结构进行了全面的研究,包括表面钝化基团的几何弛豫和电子弛豫。特别是,我们结合这种方法与大规模的密度泛函理论计算,以获得洞察到硅纳米晶体的发光特性的大小取决于表面钝化和几何畸变。我们的结论是,能带结构的概念是适用于硅纳米晶体直径大于$\approx$ 2 nm具有一定的局限性。我们还展示了如何扰动,由于极化表面群或几何畸变可能会导致相当大的缓和动量空间选择规则。
2013-01-25 cond-mat.mes-hall
Localized State-Induced Enhanced Intrinsic Phonon-Free Optical Transition in Silicon Nanocrystals
硅的光致发光和激光发射一直是突破发光机理研究瓶颈的关键问题。不幸的是,关于激子复合机制和荧光寿命的长期争议仍然没有解决,特别是关于硅纳米晶体(Si NCs)是否可以实现快速的直接带隙式光学跃迁。本文利用基态和激发态密度泛函理论(DFT)计算了Si 22 ~ Si 705纳米晶的本征无声子光跃迁,表明很小的Si纳米晶可以实现很强的直接光跃迁.轨道标记的结果表明,这种快速跃迁不是由类Γ-类Γ跃迁引起的,与有效质量近似(EMA)的结论相反,而且是由类Γ-X混合引起的准直接带隙.这种反常的转变随着尺寸的减小(或量子限制的增强)而特别强烈。通过研究光跃迁过程中产生的电子和空穴分布,提出了硅纳米晶中的局域态诱导增强发射(LIEE)。量子限制(QC)通过将布洛赫波局部化到NC核心中来扭曲激发态电子的空间分布,导致空穴和电子重叠增加,从而诱导快速光学过程。本工作解决了一些重要的争论,提出了LIEE理论来解释反常发光现象--从弱(或无)发光态到强发光态的相变,这将有助于实现高辐射率的纳米材料和应用级硅激光器。
2022-09-16 cond-mat.mes-hall
Impact of bright-dark exciton thermal population mixing on the brightness of CsPbBr$_3$ nanocrystals
本研究通过温度依赖的时间分辨光致发光分析CsPbBr₃纳米晶的亮暗激子布居混合,发现二阶声子辅助跃迁是其衰减动力学的关键,揭示了钙钛矿纳米晶高亮度的来源。
2024-04-15 cond-mat.mes-hall
Spectral fingerprint of quantum confinement in single CsPbBr$_3$ nanocrystals
该研究在低温下探究了中等量子限域状态下单个CsPbBr$_3$纳米晶体的光致发光,揭示了亮三重态激子分裂等光谱特征的尺寸依赖性,并用纯交换模型和发射偶极子取向合理解释了其极化特性。
2023-03-31 cond-mat.mes-hall
Identification of point defects on Co-Ni co-doping in SnO$_{2}$ nanocrystals and their effect on the structural and optical properties
采用pH控制化学共沉淀法合成了Sn $_{0.97-y}$ Co $_{0.03}$ Ni $_{y}$ O $_{2}$(0 $\leq y \leq$ 0.04)纳米晶,其平均晶粒尺寸在7.3 nm($y$ =0.00)~ 5.6 nm($y$ =0.04)之间。由于共掺杂而在纳米晶体中产生的非化学计量的Sn相关缺陷和O相关的化学计量的Frenkel缺陷已经被确定,并且它们对纳米晶体的结构和光学性质的影响已经被广泛地研究。使用XPS已经观察到,在增加Ni共掺杂浓度($y$)时,非化学计量Sn缺陷Sn $_{\text{Sn}}^{"}$增加以补偿$y$ = 0.00纳米晶体的现有缺陷Sn $_{i}^{....}$。高分辨率透射电子显微镜(HR-TEM)也证实了Sn $_{\text{Sn}}^{"}$的存在。关于Frenkel缺陷,XPS结果表明,以悬挂键相关表面缺陷态的形式表现的$V_{\text{O}}$和O $_{i}$的浓度随着$y$的增加而增加。纳米晶体的温度依赖性磁化强度测量证实了$V_{\text{O}}$的电荷状态。已发现的点缺陷影响的结构特性的方式,在八面体几何形状的完整的Sn-O octahderon有效地减少,而扭曲的三角平面的O的配位几何形状的增加。Urbach边缘的研究表明,在共掺杂的纳米晶体中的无序增强。纳米晶体的光学带隙已被发现是红移高达$y$ …
2019-06-03 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Boosting tunable blue luminescence of halide perovskite nanoplatelets through post-synthetic surface trap repair
卤化物钙钛矿纳米晶体在整个可见光谱中的容易调谐的发射使它们成为用于发光应用的非常有前途的材料。尽管在红色和绿色光谱范围内发射的纳米晶体已经实现了高量子产率和长期胶体稳定性,但蓝色区域目前落后,量子产率低,发射谱宽,胶体稳定性不足。在这项工作中,我们提出了一种简便的合成方法,用于获得二维CsPbBr3纳米片与单层精确控制其厚度,导致尖锐的光致发光和电致发光峰与可调的发射波长之间的432和497 nm由于量子限制。随后添加PbBr 2-配体溶液修复表面缺陷可能源于弱发射纳米片的子系综中的溴化物和铅空位。因此,发射蓝光的胶体分散体的总光致发光量子产率提高到73 ± 2%的值。瞬态光谱测量的激子共振的重点进一步证实了建议的修复过程。此外,这些纳米片在膜中的高稳定性和对延长的UV光暴露的高稳定性被示出。
2020-10-27 cond-mat.mes-hall physics.optics
Theory of Luminescent Emission in Nanocrystal ZnS:Mn with an Extra Electron
我们考虑了一个额外的电子注入到掺杂的量子点$ZnS:Mn^{2+}$的效果。库仑相互作用以及额外电子与Mn离子态之间的交换相互作用将混合波函数,分裂杂质能级,打破先前的选择规则,改变跃迁几率。利用该模型计算了掺杂量子点的能量、波函数、发光几率和跃迁寿命,并与实验结果进行了比较。我们的计算表明,两个数量级的寿命缩短可以发生在过渡$^4T_1-^6A_1$当一个额外的电子存在。
2003-07-24 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Incoherent Mollow triplet
对应的莫洛三重态(发光线形的相干激发下的二能级系统)的情况下,在一个腔中的非相干激发。它的解析表达式,在良好的协议与数值结果,精确的类比和传统的共振荧光光谱和它的腔QED模拟非相干激发下的差异。
2010-07-08 cond-mat.mes-hall quant-ph
Bright triplet excitons in lead halide perovskites
本文证明准立方铅卤钙钛矿的最低激子是光学活跃的亮激子,结合有效质量模型、群论及单纳米晶荧光测量,解释了其反常的高发射速率,并为光电子器件材料筛选提供判据。
2017-07-10 cond-mat.mes-hall
Quench, Glow, or Stay Silent: Distance-Controlled Up-Conversion Emission near Metallic Nanowires
Nicolaus Copernicus University in Toruń(托伦哥白尼大学);Université Bourgogne Europe, CNRS, Laboratoire Interdisciplinaire Carnot de Bourgogne ICB UMR 6303(勃艮第欧洲大学、法国国家科学研究中心、勃艮第跨学科卡诺实验室);Institute of Physical Chemistry Polish Academy of Sciences(波兰科学院物理化学研究所);Wroclaw University of Science and Technology(弗罗茨瓦夫科技大学)
研究通过控制NaYF4:Er3+/Yb3+纳米晶体与金属纳米线间距,去除纳米线残留聚合物层并换用聚合物间隔层,实现三种不同相互作用机制转换,为设计功能性纳米光子和传感结构提供基础。
2026-07-07 cond-mat.mes-hall physics.optics
Measuring Exciton Fine-Structure in Perovskite Nanocrystal Ensembles
卤化铅钙钛矿纳米晶(PNC)具有独特的光电性能,其中许多来自所谓的亮三重态激子精细结构。测量这种精细结构的一个主要障碍是不均匀的光谱展宽,这限制了大多数实验研究的单光子光谱。它在这里示出的线性偏振的单粒子选择规则在PNCs中被保存在随机取向的合奏的非线性光谱。结合旋转平均的模拟表明,如瞬态吸收和二维相干光谱技术能够解决激子精细结构的PNCs,即使在存在不均匀的加宽和取向无序。
2021-05-21 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.optics
Resonantly pumped bright-triplet exciton lasing in caesium lead bromide perovskites
令人惊讶的是,最近在卤化铅钙钛矿中观察到高度发射的三重态,这说明了与其他半导体相比,它们的数量级更亮的光学信号和高量子效率。这使得它们在未来的光电应用中具有吸引力,特别是在明亮的低阈值纳米激光器中。虽然非共振泵浦激光从所有无机铅卤化物钙钛矿现在是一个有吸引力的途径,可扩展的低功率激光源的纳米光电子学,在这里,我们展示了一个共振光泵浦方案的快速三重态CsPbBr3纳米晶体。该方案使我们能够实现偏振三重态激光源,大大提高了一个数量级的相干信号,同时抑制非相干的贡献。结果是具有高度吸引人的技术特性的源,包括明亮和偏振的信号,以及可以被过滤以增强光谱纯度的高受激自发发射信号对比度。发射是通过选择性泵浦纳米晶体中玻尔半径约10 nm的弱限制激子态产生的。在具有四重对称性的纳米晶体中,激子的精细结构是由能量分裂引起的。我们使用线性偏振器来解决两个折叠的非简并的三重态激子的子级,并使用光致发光激发光谱来确定的状态的能量之前,它共振泵浦。
2021-07-14 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.optics
Red Emission from Copper-Vacancy Color Centers in Zinc Sulfide Colloidal Nanocrystals
铜掺杂硫化锌(ZnS:Cu)在电磁波谱的UV、可见光和IR区域中表现出下转换发光;可见红光、绿光和蓝光发射分别被称为R-Cu、G-Cu和B-Cu。亚带隙发射产生于由点缺陷产生的局部电子态之间的光学跃迁,使得ZnS:Cu成为多产的磷光体材料和量子信息科学的有趣的候选材料,其中点缺陷作为单光子源和自旋量子比特表现出色。ZnS:Cu的胶体纳米晶体(NC)作为量子缺陷的产生、隔离和测量的宿主是特别有趣的,因为它们的尺寸、组成和表面化学可以精确地定制用于生物传感和光电应用。在这里,我们提出了一种方法,用于合成胶体ZnS:Cu NC的发射主要是R-Cu,这已被提出产生的Cu $_{Zn}$ -V $_S$复杂,杂质空位点缺陷结构类似于众所周知的量子缺陷,在其他材料中产生有利的光学和自旋动力学。第一性原理计算证实了Cu $_{Zn}$ -V $_S$的热力学稳定性和电子结构。温度和时间依赖的ZnS:Cu纳米晶体的光学性质显示蓝移发光和异常的高原强度的依赖性,随着温度从19 K增加到290 K,为此,我们提出了一个经验动力学模型的基础上热激活的两个流形的状态之间的耦合内的ZnS带隙。了解R-Cu发射动力学,结合控制合成方法获得R-Cu中心的胶体NC主机,将大大促进发展的Cu $_{Zn}$ -V $_S$和相关的配合物作为量子点缺陷的ZnS。
2023-03-01 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Probing up-conversion electroluminescence of decoupled porphyrin molecules in a plasmonic nanocavity
Max-Planck-Institut für Festkörperforschung(马克斯·普朗克固体研究所);Institut de Physique, École Polytechnique Fédéral Lausanne(洛桑联邦理工学院物理研究所);Gleb Wataghin Institute of Physics - University of Campinas - UNICAMP(坎皮纳斯大学格莱布·瓦塔金物理研究所);Nanjing University(南京大学)
研究分离的PdOEP分子在等离子体纳米腔中的单分子发光特性,验证三重态介导的上转换模型。
2026-05-13 cond-mat.mes-hall
Vectorial Symmetry Decoding with Single-Particle Precision via Room-Temperature Lanthanide Luminescence Polarimetry
本研究开发了关联稀土掺杂单晶局域对称性与发光偏振态的计算电磁学框架,室温下仅需单个光学跃迁即可精确测定对称群与粒子取向,可用于纳米发射体偏振控制和生物传感,推动多领域研究进展。
2025-07-31 cond-mat.mes-hall physics.optics
Metastable bound states of the of the interacting 2D magnetoexcitons
研究了由两个二维磁激子组成的二维磁双激子的可能形成,其中电子和空穴位于最低朗道能级(LLL)上,具有相反的质心波矢k和,并且具有垂直于相应波矢的反平行电偶极矩。考虑了两个电子和两个空穴的两种旋量结构。在单重态-单重态中,两个电子的自旋以及两个空穴的有效自旋产生了总自旋S=0及其在磁场上的投影的组合。三重态-三重态对应于S=1。两个轨道高斯变分波函数,|K|和描述分子内两个磁激子的相对运动。结果表明,在LLLs近似下,双磁激子的稳定束缚态是不存在的。发现了三重态-三重态自旋组态的亚稳束缚态,其轨道波函数在面内环上具有极大值。亚稳态束缚态具有与磁激子电离势相当的能量激活势垒,并且由于亚稳态双激子-对位激子转换而产生新的发光带,其频率高于对位磁激子发光线的频率。
2018-08-21 cond-mat.mes-hall cond-mat.str-el
Hyperfine versus exchange interaction in the spin dynamics of spatially indirect excitons in CsPbI$_{3}$ perovskite nanocrystals
Rzhanov Institute of Semiconductor Physics, Siberian Branch of the Russian Academy of Sciences(俄罗斯科学院西伯利亚分院热瓦诺夫半导体物理研究所);Technische Universität Dortmund(多特蒙德工业大学);Ioffe Institute, Russian Academy of Sciences(俄罗斯科学院伊俄费研究所);Spin Optics Laboratory, St. Petersburg State University(圣彼得堡大学旋光实验室);ITMO University(ITMO大学);St. Petersburg State Institute of Technology(圣彼得堡国立技术学院)
研究CsPbI$_{3}$纳米晶体中空间间接激子的复合、光学取向和光学对准动力学,发现其自旋动力学受交换相互作用和超精细相互作用共同影响,并建立了三线态激子偏振光致发光理论。
2026-06-23 cond-mat.mes-hall
Circularly Polarized Luminescence Without External Magnetic Fields from Individual CsPbBr3 Perovskite Quantum Dots
本文通过Stokes偏振测量研究单个CsPbBr3钙钛矿量子点的激子精细结构,发现其在无外部磁场下具有高达约38%的圆偏振发光,并在三重态流形内观察到从左旋到右旋圆偏振的一致转变,为手性量子光学提供了新见解。
2024-04-02 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Coupling of the triplet states of a negatively charged exciton in a quantum dot with the spin of a magnetic atom
本文通过共振激发和双激子发射两种光谱技术,研究了量子点中负电荷激子三重态与Mn原子自旋的交换耦合,揭示了自旋依赖的精细结构,并区分了价带混合与各向异性势对交换相互作用的贡献。
2023-04-05 cond-mat.mes-hall
Ultimate photon entanglement in biexciton cascade
本文提出对称胶体量子点经三重态激子介导产生纠缠光子对的理论,证明其并发度本质上高于传统双重态激子系统,并发现通过纳米晶各向异性与电子-空穴交换相互作用的协同可完全抑制超精细相互作用,达到半导体量子点纠缠光子产生的终极极限。
2025-11-07 cond-mat.mes-hall quant-ph