Translation-Rotation Coupling in the Dynamics of Linear Molecules in Water
本文通过计算机模拟研究了三种重要的线性双原子分子，即一氧化碳（CO）、一氧化氮（NO）和氰根离子（CN-）在水中的转动和平移耦合动力学。这些分子的平移扩散被发现是强烈耦合到自己的旋转动力学，这反过来又耦合到周围的水类似的运动。我们研究了流体动力学预测的有效性，发现它们在很大程度上是不够的，特别是旋转扩散。模式耦合理论方法的发展和应用，以了解的复杂性的旋摆耦合。
2019-01-25 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech physics.chem-ph
Influence of cholesterol on hydrogen-bond dynamics of water molecules in lipid-bilayer systems at varying temperatures
本文通过分子动力学模拟研究胆固醇在不同温度下对DPPC和PSM脂质双层膜中水分子氢键动力学的影响，发现胆固醇在凝胶相显著延长DPPC氢键寿命，而在液晶相影响甚微，揭示了膜界面水动力学的调控机制。
2024-07-04 cond-mat.soft physics.chem-ph
Ion Hydration and Associated Defects in Hydrogen Bond Network of Water: Observation of Reorientationally Slow Water Molecules Beyond First Hydration Shell in Aqueous Solutions of MgCl$_2$
通过经典的分子动力学模拟，使用两个众所周知的非极化水模型的离子的存在下，在中等到高浓度，对水分子的动力学性质的影响进行了研究。模拟结果表明，氯化镁（MgCl $_2$）的存在下诱导扰动的氢键网络的水，导致形成散装状域与\textquoteleft缺陷网站\textquoteright-在这样的域的边界上：在这样的缺陷网站的水分子具有比那些在散装水的氢键数量较少。计算了不同离子浓度下缺陷水分子偶极矢量的重取向自相关函数，并与纯水体系进行了比较。早期的实验和模拟研究表明，在许多溶解离子的第一水化壳层中，水分子的重取向动力学存在显着差异。这项研究的结果表明，缺陷水分子，这是超出了第一水合壳的离子，也经历了显着放缓的重定向时间作为浓度的函数的情况下，氯化镁$_2$。然而，向水中加入氯化铯（CsCl）即使在较高浓度下也不会显著干扰水的氢键网络。MgCl $_2$和CsCl之间的这种行为差异与众所周知的Hofmeister系列一致。
2014-12-18 cond-mat.soft
Counterions and water molecules in charged silicon nanochannels: the influence of surface charge discreteness
为了考察表面电荷离散性对固液界面性质的影响，采用考虑壁面原子振动的分子动力学模拟模型，研究了不同电荷分布下离子和水的性能.通过模拟结果与理论预测的比较发现，随着离散度的增加，更多的反离子被吸引到表面。这些离子形成了一个更密集的积累层，位于更接近表面，并引起电荷反转。该层中的离子是非水合或部分水合的。当在纳米通道上施加电压时，与均匀带电表面附近的离子不同，这种致密的积累层不会移动。从不同表面电荷分布的纳米通道中获得的水密度分布，表面电荷的离散性对水分布的影响可以忽略不计。
2016-12-18 cond-mat.soft physics.chem-ph
Asymmetric electrostatic properties of an electric double layer: a generalized Poisson-Boltzmann approach taking into account non-uniform size effects and water polarization
本文采用广义Poisson-Boltzmann方法，考虑了水偶极子的取向有序性、水分子的排斥体积效应以及电解质溶液中不同大小的正负离子的排斥体积效应，从理论上研究了双电层的静电性质。我们的方法使人们能够预测，水分子，抗衡离子和coions的数密度和电解质溶液的介电常数接近带电表面，不对称地变化取决于两个符号和大小的表面电荷密度和体积的抗衡。我们更详细地讨论几种现象。首先，反离子体积的增加和表面电荷密度的增加可以导致水分子的最小数密度的位置远离带电表面。第二，电压范围的宽度，其中的性质在带电表面对称地改变随着本体盐浓度的增加而减小。此外，我们还发现，水分子的排斥体积效应和水偶极子的取向有序性可以导致根据表面电压的电容的最大值的早期启动和降低。我们的方法和结果可以应用于描述生物膜和双电层电容器的静电特性，其中具有不同尺寸的水分子和离子的排斥体积效应可能是重要的。
2022-02-11 cond-mat.soft physics.chem-ph
Dynamics of Bound and Free Water in an Aqueous Micellar Solution : Analysis of the Lifetime and Vibrational Frequencies of Hydrogen Bonds at a Complex Interface
为了了解复杂系统表面上界面水分子的性质和动力学，对全氟辛酸铯表面活性剂水胶束进行了大规模分子动力学模拟。计算了水分子与表面活性剂极性头基形成的氢键的寿命和分子间振动频率。我们早期的分类界面水分子，基于结构和能量的考虑，到绑定和自由类型的进一步验证了他们的动力学。水-表面活性剂氢键的寿命关联函数显示了结合水物种的长寿命性质。与表面活性剂形成单氢键的水分子比形成两个这样的氢键的水分子具有更长的寿命。不形成任何这样的氢键的自由水分子在其重定向动力学中的行为类似于本体水。形成两个这样的氢键的一些水分子被定向锁定在几百皮秒的持续时间。这些界面的水分子的分子间振动频率显示出显着的蓝移，除了在附近的邻近弯曲模式的一个类似的移位，相对于水分子在散装的Librational带。这些蓝移表明界面水分子周围结构的刚性增加。这是在最近的非相干，非弹性中子散射大分子溶液的数据很好的协议。本模拟的结果应该是相关的任何亲水表面附近的水的动力学的理解。
2003-02-04 cond-mat.soft
Specific Features of Motion of Cations and Anions in Electrolyte Solutions
本文研究了电解质稀水溶液中离子和水分子的迁移性（每个离子至多有15个水分子）。结果表明，水分子和离子的迁移率系数以及水分子的自扩散系数的行为是由其硬壳的半径，而不是由氢键网络的影响。它建立了水化效应对系统的密度和水分子的自扩散系数的影响不超过百分之几的微观概念的基础上，它表明，不同的行为的$\rm K^{+}$阳离子和$\rm F^{-}$阴离子具有相同的刚性半径是在很好的协议与具体功能的分子间相互作用所描述的广义Stillinger-David势。
2012-03-17 cond-mat.soft physics.chem-ph
Flexible model of water based on the dielectric and electromagnetic spectrum properties : TIP4P/$ε$ Flex
以红外光谱为实验数据目标，对TIP 4P/ $ε$进行了改进，在所有键上增加了谐振势U（r），在水分子中氢、氧原子形成的夹角上增加了谐振势U（θ）。分子的柔性使水分子能够在不同的温度和压力下改变其结构，并在大量液体中改变偶极矩的分布。这种分布有助于更好地再现刚性模型无法描述的实验数据。3位和4位的刚性水模型在描述所有实验性质时存在局限性，这是因为它不能反映不同热力学相周围的偶极矩分布情况。将新的柔性TIP 4P/ $ε$ Flex水模型与改进的TIP 4P模型和OPC模型进行了比较。
2020-12-08 cond-mat.soft physics.chem-ph
Steric effect of water molecule clusters on electrostatic interaction and electroosmotic transport in aqueous electrolytes: a mean-field approach
我们从理论上研究了水分子团簇的尺寸效应，不仅对水溶液中两个带电表面之间的静电相互作用，而且对纳米流体通道中的电渗传输。应用自由能为基础的平均场的方法占不同大小的离子和水分子团簇，我们推导出一组耦合方程来计算带电表面之间的静电和电渗性能。我们验证了水簇的尺寸越小，纳米流体通道中的电渗传输越强。此外，我们发现，水簇的大小的增加会导致相似或相反电荷的平面表面之间的静电相互作用强度降低。
2022-02-09 cond-mat.soft
The hydrogen bond network of water supports propagating optical phonon-like modes
液态水的局部结构作为温度的函数是一个紧张的研究来源。这种结构与水分子的动力学密切相关，可以使用拉曼光谱和红外光谱进行测量。光谱峰的归属取决于它们是集体模式还是单分子运动。液体中的振动模式通常被认为与单个分子或小团簇的运动有关。利用分子动力学模拟，我们发现色散光学声子类模式的振动和OH伸缩带。我们认为，在亚皮秒的时间尺度上，这些模式通过水的氢键网络传播的距离高达两纳米。在长波长的限制，这些光学模式表现出横向分裂，表明存在相干的长程偶极-偶极相互作用，在冰。我们的研究结果表明，液态水的动力学与冰的相似之处比以前认为的要多。
2015-11-03 cond-mat.soft physics.chem-ph
Dipole alignment of water molecules flowing through a carbon nanotube
水通过纳米通道的快速流动速率在脱盐、能量转换和纳米医学方面具有很好的应用前景。我们已经使用分子动力学模拟表明，水分子通过一个宽的单壁碳纳米管（CNT）腔得到对齐的流动，有一个净偶极矩沿流动方向。随着流速的增加，净偶极矩首先增加，并最终饱和到一个恒定值。这种行为类似于朗之万理论的顺电性与流速作为一个有效的对齐字段。我们最终表明，这种行为的微观起源是优先进入的水分子与他们的偶极子矢量指向向内沿CNT轴。
2021-09-27 cond-mat.soft
Structural aspects of the clustering of curcumin molecules in water. Molecular dynamics computer simulation study
本研究采用 OPLS-UA 姜黄素模型与 SPC-E 水模型，通过分子动力学模拟揭示不同浓度下姜黄素在水中的团簇形成、内部结构、扩散及周围水分布。
2023-04-22 cond-mat.soft
Characterizing Hydration Properties Based on the Orientational Structure of Interfacial Water Molecules
在这篇手稿中，我们提出了一个通用的计算方法来表征从原子模拟采样的液态水界面的分子结构。该方法通过对界面水分子取向构型的统计分析，对界面结构进行了量化。该方法可用于生成非均质表面水化性质的位置相关图。我们提出了一个应用程序的表面疏水性的表征，我们用它来分析模拟的水合蛋白质。我们证明，这种方法能够揭示蛋白质水化壳的集体动力学的微观细节。
2017-08-23 cond-mat.soft
Polarization and Charge Transfer in the Hydration of Chloride Ions
本文对第一层水化壳层中氯离子和水分子的结构和电子性质进行了理论研究。的计算上进行合奏的配置从分子动力学模拟的单个氯离子在散装水。模拟利用可极化AMOEBA力场的轨迹生成，和MP2水平的计算进行检查的离子和周围的水在更远的水域的外场的电子结构特性。ChelpG方法被用来探索氯离子和第一壳层水的有效电荷和偶极子。进一步利用分子中原子的量子理论（QTAIM）来研究从阴离子到周围水分子的电荷转移。根据QTAIM分析，0.2个元电荷从离子转移到第一壳层水分子。默认的AMOEBA模型高估了离子的平均偶极矩幅度与估计的量子力学值相比。在MP2水平下处理的第一壳中的水分子的偶极矩的平均大小为2.67 D，其中用AMOEBA有效电荷模型处理更远的水域。该值接近于第一壳水的AMOEBA结果（2.72 D），并略低于整体AMOEBA值（2.78 D）。第一溶剂化壳层中的水分子的偶极矩的大小受局部水-水相互作用和与第二溶剂化壳层的氢键的影响最强烈，而不是受与离子的相互作用的影响。
2009-12-14 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech physics.chem-ph
Towards a quasiphase transition in the single-file chain of water molecules: Simple lattice model
本文提出一个简单晶格模型，结合量子化学计算和分子动力学模拟，解释了单壁碳纳米管中水分子在150 K左右的温度驱动准相变及其偶极子取向有序性。
2023-02-18 cond-mat.mes-hall cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Molecular dynamics simulation of behaviour of water in nano-confined ionic liquid--water mixtures
本工作描述了水分子在1-丁基-3-甲基咪唑四氟硼酸盐离子液体中在石墨烯片之间的纳米限制下的行为。通过分子动力学模拟，研究了水分子在石墨烯表面的吸附。在中性和带负电荷的石墨烯表面附近的水分子的耗尽和它们在带正电荷的表面处的吸附被观察到与离子液体阴离子的优先水合一致。使用两级统计模型适当地描述了结果。的结构和动力学的混合物上的限制效果进行了彻底的分析，使用的密度和潜在的平均力的配置文件，以及由振动密度的状态的水分子附近的石墨烯表面。还讨论了水分子的取向和最接近石墨烯表面的层中的水诱导的结构转变。
2016-04-11 cond-mat.soft
Hydrogen Bond Dynamics Near A Micellar Surface: Origin of the Universal Slow Relaxation at Complex Aqueous Interfaces
用长时间分子动力学模拟研究了胶束表面水分子之间以及水分子与极性头基之间的氢键动力学。PHG和水分子之间的氢键的寿命被发现是远远长于任何两个水分子之间的氢键的寿命，并且可能是有组织的组件的亲水表面的一般特征。对单个水轨迹的分析表明，水分子可以保持与胶束表面结合超过100皮秒。水分子从束缚态到自由态转变的活化能估计约为3.5kcal/mole。
2002-08-14 cond-mat.soft
Water coordination structures and the excess free energy of the liquid
对于一个杰出的水分子，溶质水，我们评估每个配位状态的贡献，其过剩的化学势，使用分子aufbau的方法。在这种方法中，我们定义了一个配位球（内壳层），并将过量化学势分为堆积、外壳和局部化学贡献;配位状态由配位球内溶剂水分子的数量定义。填充项解释了在液体中产生无溶质配位球的自由能。外壳项说明了溶质与配位球外部流体的相互作用，并且对于大于氧-氧对关联函数的最小值的配位半径，它由水合的高斯模型准确地描述。与传统的用于定义液态水中氢键的径向截止值一致，理论有助于确定化学上有意义的配位半径。局部化学贡献被改写为配位态的总和。该和中的第n项由在不存在溶质水的情况下在配位球内观察到n个水分子的概率乘以考虑溶质与内壳溶剂水分子的相互作用的因子给出。使用这种分子aufbau展开，我们监测的化学贡献的变化，由于在n的增量增加。我们发现，虽然需要四个水分子才能完全解释化学术语，但第一个加入的水占了化学术语的近一半。我们的研究结果强调，需要承认的内在占用的溶质-溶剂相互作用的溶质水的四面体配位合理化的无配位球。
2011-01-05 cond-mat.soft physics.bio-ph physics.chem-ph
Thermal transport of confined water molecules in quasi-one-dimensional nanotubes
本文利用准一维非平衡分子动力学模拟研究碳纳米管内受限水的热导率，揭示单链水的长度次线性依赖及单层水热导率增强机制。
2024-05-10 cond-mat.mes-hall cond-mat.soft physics.comp-ph
Rejection mechanisms for contaminants in polymeric reverse osmosis membranes
尽管反渗透（RO）水净化的成功，污染物排斥的分子水平的物理化学过程没有很好地理解。在这里，我们进行NEMD模拟模型聚酰胺反渗透膜，以了解在水中的离子和中性污染物的传输和拒绝的机制。我们观察到，拒绝的变化与离子的大小非单调。特别地，尿素的截留率（2.4 A半径）高于乙醇（2.6 A半径），并且有机溶质的截留率（2.2-2.8 A半径）低于Na+（1.4 A半径）或Cl-（2.3 A半径）。我们表明，这可以解释在膜中的溶质可及的分子间体积和溶质-水对相互作用能。如果膜的分子结构中最小的开放空间都大于水合溶质，那么溶质-水对相互作用能无关紧要。然而，当聚合物结构中的开放空间使得溶质必须脱落至少一个水分子以穿过膜分子结构的一部分时，对相互作用能控制溶质排斥。水分子在离子的溶剂化壳层中的高对相互作用能使得水分子难以脱落，从而增强了对离子的排斥。另一方面，有机溶质-水相互作用能由与溶质氢键合的水分子控制。尿素分子比醇分子具有更多的氢键位点，导致尿素的截留率高于乙醇，乙醇是一种大小相似但氢键位点较少的分子。这些研究结果强调了溶质的溶剂化壳和溶质-水-膜化学在反渗透的背景下的重要性，从而提供了新的见解，在RO膜中的溶质传输和排斥。
2016-07-15 cond-mat.soft physics.chem-ph physics.comp-ph
Modelling proton transfer in water molecule chains
质子在水分子链中的传输过程是许多生物系统的基本兴趣。虽然这类系统的许多特征可以使用大规模计算建模来分析，但其他特征可以通过简化模型问题来更好地理解。在这里，我们已经测试，分析和数值，描述经典的质子跳跃过程中的分子水链的模型。为了捕捉在这样的分子链中的质子跳跃过程的主要特征，我们使用一个简化的模型进行分析。特别是，我们的离散模型描述了一个位于外部蛋白质通道结构中的一维水分子链，每个水分子都可以在这个系统中围绕其平衡点振荡，而质子可以沿着相邻氧原子的线移动。非线性孤立传输结构的发生和属性，允许更快的质子传输，进行了讨论，并强调这些发现对生物系统的可能影响。
2011-08-22 cond-mat.soft physics.bio-ph
Effects of Divalent Cations on Diffusion Dynamics of Biological Water Confined between Lipid Membranes
Global Science Research Center for Systems Chemistry (GCSC)（系统化学全球研究中心）；Department of Chemistry, Chung-Ang University（中央大学化学系）；Center for Molecular Spectroscopy and Dynamics, Institute for Basic Science (IBS)（基础科学研究院分子光谱与动力学中心）；Department of Chemistry, Korea University（韩国大学化学系）
通过分子动力学模拟和广义输运方程，研究了钙离子和镁离子浓度对脂质膜间纳米受限水分子扩散动力学的影响，发现Ca2+单调增加而Mg2+非单调改变扩散系数，归因于不同水合半径及界面结构动力学差异。
2026-05-23 cond-mat.soft
A facilitation-induced fluidization transition in supercooled water triggered by a few active molecules
Laboratoire de Photonique d'Angers EA 4464, Universit\' e d'Angers, Physics Department, 2 Bd Lavoisier, 49045 Angers, France.
研究发现过冷水在少数活性分子运动及系统协同性诱导下会发生恒温流化转变，该转变具普遍性，协同运动在转变时增强且不随粘度下降消失，与动能势能比相关。
2025-09-20 cond-mat.dis-nn cond-mat.soft
Evaporation of tiny water aggregation on solid surfaces of different wetting properties
用分子动力学模拟研究了微量水在不同润湿性固体表面上的蒸发。我们发现，随着表面由疏水性向亲水性的转变，蒸发速度并不是直观上的单调下降，而是先增大，达到最大值后又减小。水分子可以从其蒸发的水-气表面上的水分子的数量与防止这些水分子蒸发的势垒之间的竞争导致蒸发的意外行为。基于这两个因素的理论模型可以很好地拟合模拟数据。这一发现有助于理解生物表面的蒸发，设计超快速水分蒸发或土壤保水的人工表面。
2012-03-08 cond-mat.soft
Layer Analysis of the Structure of Water Confined in Vycor Glass
本文用分子动力学模拟方法模拟了硅孔中水的微观结构。石英玻璃中的单个腔体已被建模，以再现真实Vycor玻璃的孔的主要特征。一个层分析的站点站点的径向分布函数的证据存在于孔隙中的两个子集的水分子具有不同的微观结构。位于内层的分子，靠近孔的中心，具有与本体水相同的结构，但温度高30 K。相反，在外层中的水分子的结构，接近基板，是强烈的影响，由水-基板的亲水性相互作用和敏感的扭曲的H-键网络和相邻分子之间的取向相关性显示。降低水化作用对外层水的结构影响不大。实验测定的水在禁闭的结构特性的后果进行了讨论。
2002-01-16 cond-mat.soft
Phase Diagram for Self-assembly of Amphiphilic Molecule C12E6 by Dissipative Particle Dynamics Simulation
在以前的研究中，耗散粒子动力学模拟被用来定性澄清的两亲分子六乙二醇十二烷基醚（C12 E6）的相图。在本研究中，通过改变亲水性分子和水分子之间的相互作用势在耗散粒子动力学（DPD）模拟使用的陪审团模型定性地澄清相结构的亲水性依赖。通过改变亲水性珠和水分子之间的相互作用势$x$的系数为x=-20，0，10和20，在无量纲温度T=0.5和两亲分子在水中的浓度为phi=50%时，相结构生长为层状（x=-20）、六方（x=0）和胶束（x=10）相。对于x=20，在亲水性珠粒和水分子之间发生相分离。
2006-04-12 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
On the insights into phases of liquid water from study of its unusual glass-forming properties
我们研究了通过使用与二元金属合金的Buckminster型有序转变或buckminsterfullerene的取向有序转变的类比来解释水的热力学[Science，319，582（2008）]是否有价值。在检查用于纳米约束水的热容量数据、热容量峰的构造以及纳米约束中的水分子的数量时，我们发现（i）通过将乳化水的数据与纳米约束水的数据结合来获得峰，并且（ii）仅三个水分子可以穿过研究中使用的1.1nm直径的孔来拟合，其中两个形成与二氧化硅氢键合的圆柱形壳。一个水分子的剩余连通性不会产生金属合金般的相变或协同运动。因此，在过冷水中没有考虑这种排序的基础。
2008-06-29 cond-mat.soft
Thermodynamics of Water Entry in Hydrophobic Channels of Carbon Nanotubes
实验和计算机模拟表明，水自发地填充碳纳米管的疏水空腔。为了从热力学的角度对这一现象进行定量分析，我们采用两相热力学（2PT）方法计算了单壁碳纳米管中水分子的平移熵和旋转熵，结果表明，水分子在碳纳米管中能量的增加可以通过旋转熵的增加得到补偿。承压水与本体水处于平衡状态，在模拟结果的精度范围内，承压水的单位水分子亥姆霍兹自由能与本体水的单位水分子亥姆霍兹自由能相同。限制在碳纳米管与散装水的水分子的平移和旋转光谱的比较显示显着的位移的光谱峰的位置是直接相关的管半径。
2011-08-19 cond-mat.mes-hall cond-mat.soft
Contact angle of water on a model heterogeneous surface. A density functional approach
我们用密度泛函方法计算了水模型在非均质类石墨表面上的接触角。表面的非均匀性是由于一层球形物种的预吸附造成的。预吸附的分子也可以是不同尺寸的分子的混合物。预吸附层的存在导致表面的几何和能量的不均匀性。考虑两种情况。预吸附的分子可以表现得像硬球障碍物，或者它们也可以吸引水分子。在第一种情况下，预吸附物种的量的增加导致润湿温度的增加，但这种增加不线性地依赖于障碍物的量。在障碍物对水分子施加吸引力的情况下，描述预吸附物质的量与接触角之间的依赖关系的曲线可以呈现最大值。此外，我们还研究了预吸附物种如何影响与改性固体表面接触的气相和液相的局部密度。
2022-10-03 cond-mat.soft
Water inside charged nanoslits: Structure and Dielectric study with a novel water model FAB/$ε$
本文研究了水在石墨烯纳米缝中的介电行为，分析了水分子在电约束下的介电行为，通过极化石墨烯纳米缝，在纳米孔中产生电场。本文研究了水分子在这种电约束下的结构，采用了两种水的力场，三种水的模型是SCP/ $ε$和FAB/ $ε$，第一种是刚性模型，改进了SPC模型;第二种是柔性模型，改进了三种非极化和柔性的力场。
2022-08-11 cond-mat.soft
Translational diffusion of a fluorescent tracer molecule in nanoconfined water
示踪染料分子在水中的扩散是一个重要的课题，直接影响到许多技术应用。然而，目前尚不清楚亲水性和疏水性纳米通道中的水动力学是否保持块状。在这里，我们提出了一种荧光染料分子在水中的扩散测量局限于两个亲水表面之间的纳米级，其分离可以控制精度小于一个纳米。我们观察到荧光强度在快速（$\sim$ 30 $μ$ s）和慢速（$\sim$ 1000 $μ$ s）时间分量上相关。缓慢的时间尺度是由于荧光团吸附到限制壁，并且在1 M盐的存在下消失。快的组件是由于染料分子在间隙中的扩散，并被发现是散装样的子-10 nm的分离，并表明限制下的水的粘度保持不变的限制间隙小到$\sim$ 5 nm。我们的研究结果相矛盾的一些最近的测量扩散纳米约束下，但他们是一致的自扩散使用分子动力学模拟和测量中子散射实验的许多估计。
2022-01-18 cond-mat.mes-hall cond-mat.soft physics.flu-dyn
Degree of dimerization, effective polarizability of molecules and heat capacity of the saturated water vapor
这项工作致力于研究水蒸气的性质。主要关注的是其有效极化率和定容热容的物理本质。我们表明，这些特性的特定温度依赖性主要是由水二聚体的热振动激发。在这方面，我们确定二聚体振动的正常坐标。我们详细研究了二聚体的偶极矩的涨落，并考虑了它们对水蒸气介电常数的贡献。我们还考虑了粒子间相互作用对热容的贡献。通过对有效极化率和热容的分析，确定了共存气液曲线上二聚体浓度与温度的关系。饱和水蒸气中的显著二聚化仅在温度T/Tc > 0.8（Tc为临界温度）时发生。值得注意的是，有效极化率和热容的成功再现可以很好地测试不同方法中二聚体浓度的正确描述。
2017-08-08 cond-mat.soft
Anomalous dynamics of confined water at low hydration
限制在二氧化硅孔中的水分子的流动性研究了通过计算机模拟在低水合制度，其中大部分的分子居住接近亲水性基板。这些分子的单粒子动力学的层分析表明，在长时间的亚线性行为的异常扩散。这种行为与停留时间分布的长时间衰减密切相关，类似于水与蛋白质接触。
2003-11-12 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
Effect of water-wall interaction potential on the properties of nanoconfined water
大部分的理解散装液体的进展，通过研究的限制情况下，分子相互作用，通过纯粹的排斥力，如硬核潜力。本着同样的精神，我们报告的进展，通过检查的行为与平面壁通过纯粹的排斥力和比较我们的结果与Lennard-Jones（LJ）分子和壁之间的相互作用的水分子的理解。具体来说，我们进行分子动力学模拟的512水样分子，被限制在两个光滑的平面壁，分开1.1 nm。在这种分离下，根据密度的不同，有两个或三个水分子层。研究了水壁间相互作用势为$1/r^9$和类WCA排斥势时两种不同形式的排斥禁闭。我们发现，在纯粹的排斥约束的液体的热力学，动力学和结构性质定性匹配的系统与一个纯粹的LJ吸引力的墙壁。在以前的研究中，包括景点，冻结成单层或三层冰被认为是这种壁分离。使用与这些以前的研究相同的分离，我们发现，晶体状态是不稳定的$1/r^9$排斥壁，但稳定的WCA类排斥限制。然而，通过仔细调整与$1/r^9$排斥相互作用的板的分离，使分子可用的有效空间是相同的LJ约束，我们发现，相同的晶相是稳定的。这一结果强调了仅使用相同的有效约束来比较系统的重要性，该有效约束可能不同于约束表面的几何分离。
2006-09-15 cond-mat.soft
Enhanced heating of salty water and ice under microwaves: Molecular dynamics study
利用分子动力学模拟，研究了2.5 GHz微波电场对盐水和冰的加热过程，并对2.5-10 GHz微波的频率依赖性进行了研究。我们表明，在盐冰中的水分子被允许旋转响应微波电场的程度相当于那些在纯水中，因为盐冰中的分子是松散的氢键与相邻的分子不同的情况下，刚性结合的纯冰。盐冰中氢键网络的弱化主要是由盐离子的静电效应而不是盐离子的短程几何效应（原子尺寸）引起的，因为小半径的盐离子的存在导致类似的加热增强。
2008-08-15 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Temporally Anticorrelated Subdiffusion in Water Nanofilms on Silica Suggests Near-Surface Viscoelasticity
我们使用单分子追踪来探测界面水的局部流变性。荧光罗丹明分子被跟踪在二氧化硅表面上作为环境相对湿度的函数，其控制冷凝水纳米膜的厚度。在低湿度下，分子表现出局限的扩散在附近的孤立的吸附位点，其特征在于由广泛分布的结合刚度常数;随后的化学或物理表面钝化选择性地消除刚性结合位点。在湿度增加时，分子薄的水膜凝结，允许罗丹明分子近表面运输。运动是亚扩散，与纳米膜厚度的异常指数增加。分子轨迹是时间相关的，遍历，但也具有短暂的结合和间歇性扩散。统计建模表明，这种复杂的运动在水纳米膜具有分数布朗运动的特点结合连续时间的随机行走。这与粘弹性纳米膜内的扩散一致，表明二氧化硅表面附近存在持久的分子结构。
2020-01-16 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Large Slowdown of Water Dynamics at Stacked Phospholipid Membranes for Increasing Hydration Level: All-Atoms Molecular Dynamics
水水合磷脂膜决定了它们的稳定性和功能，以及它们与其他分子的相互作用。在这篇文章中，我们研究，使用全原子分子动力学模拟，旋转和平移动力学性质的水分子限制在堆叠的磷脂膜在不同水平的水合作用，从水化不良到一个完全水合的膜。我们发现，水的平移和重定向动力学显着放缓的水合作用减少。通过对界面氢键结构和动力学的详细分析，发现水分子间氢键和水与脂质间氢键均随水化程度的降低而减慢，但水与脂质间的氢键总是比水与脂质间的氢键慢。通过增加水合作用，水饱和了与脂质的所有可能的氢键，并且通过进一步增加水合作用，水之间的氢键成为大多数。然而，水-脂质氢键的动力学变得比水-水氢键的动力学慢一个数量级，即使在大的水合水平下，也会引起整个系统的动力学的大幅减慢。
2016-03-08 cond-mat.soft
Molecular Description of the Coil-to-Globule Transition of Poly(N-isopropylacrylamide) in Water/Ethanol Mixture at Low Alcohol Concentration
聚（N-异丙基丙烯酰胺），PNIPAM，是一种广泛研究的聚合物，它是具有响应特性的纳米结构软材料的关键组成部分。在升高温度时，PNIPAM聚合物链在~ 305 K下经历可逆的螺旋到球转变，这通过交联结构（例如微凝胶）中的体积相变来反映，这对于许多实际应用是有价值的。添加共溶剂是根据特定目的调节转变温度的简单方法。在这项研究中，我们使用原子分子动力学模拟探索的溶液行为的PNIPAM链在水和乙醇的混合物，作为共溶剂，在低醇浓度。我们的模拟再现了发生的线圈到球的聚合物链在289 K，温度低于在水中测得的，与实验结果完全一致。通过监测PNIPAM-水-乙醇三元体系的结构和动力学性质的温度演化，我们检测到乙醇分子在聚合物界面处的定位，主要是由于异丙基和乙基之间的相互作用。我们观察到，发生的过渡没有释放吸附的乙醇分子，但从周围的PNIPAM疏水部分，有利于乙醇分子的聚集接近聚合物的水分子的损失。我们的研究结果支持了这样的想法，即在混合物的体积和水和乙醇分子之间的竞争在与聚合物的相互作用中的水的化学势降低发挥了驱动作用的过渡。
2019-10-21 cond-mat.soft
Role of quantum fluctuations in structural dynamics of liquids of light molecules
利用介电谱研究了量子效应，如隧穿和零点能，在过冷液体结构动力学中的可能作用。所提出的结果表明，液体，散装3-甲基戊烷3 MP和受限的正常和氘代水具有低的玻璃化转变温度和异常低，为他们的类材料的结构弛豫的温度依赖性的陡度，或脆性。虽然我们没有发现这些液体的结构弛豫隧穿的迹象，它们异常低的脆弱性可以很好地描述的量子涨落的影响。约束水提出了特别有趣的情况下，在早期的数据相比，散装低密度无定形和气相沉积水。承压水的同位素效应比体相水弱得多，但其影响仍然显著。我们表明，这可以归因于由于D-H取代后的零点能的降低，导致弛豫能垒的变化。所观察到的限制和散装水的行为的差异证明了量子效应的势垒高度和水的结构的高灵敏度。此外，这些结果表明，外推承压水的性质，以散装水的行为是值得怀疑的。
2016-10-21 cond-mat.soft
Nuclear quantum effects on the vibrational dynamics of the water-air interface
University of Paderborn（帕德博恩大学）；Paderborn Center for Parallel Computing（帕德博恩并行计算中心）；Institute for Lightweight Design, University of Paderborn（帕德博恩大学轻量化设计研究所）
本研究通过路径积分分子动力学模拟探究核量子效应对水-空气界面水分子振动动力学的影响，发现核量子效应引发振动频率红移与界面动力学加速，同时明确了界面与体相水的振动频率差异及分子层动力学特性。
2022-02-19 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech physics.chem-ph
Temperature dependence of phenanthrene cavity radius in apolar solvents and in water
菲是一种三环芳烃，用光谱方法研究了有机溶剂和水稀溶液中分子间相互作用的模型物质。本文研究了菲在非极性溶剂和水溶液中的S $_2\leftarrow$ S $_0$谱的温度依赖性。利用光谱数据分析了菲分子在溶剂中的腔半径$R$。结果表明，在有机溶剂中，$R$值随温度的升高而增大。相反，对于水溶液，$R$的值最初随温度的升高而增加（在273.3-296 K的区间内），但在更高的温度下变得恒定。讨论了菲分子附近水结构的变化和高温区$R$值恒定原因的可能假说。得出了菲分子对水笼中水结构强化的结论。
2003-06-14 cond-mat.soft
T4 DNA condensation in water-alcohol media
在AFM液体池中直接研究了高分子量DNA T4的压缩过程。在高浓度（80%）异丙醇的水-醇环境中，DNA分子在压缩过程中形成的小球的AFM图像被接收到，发现在中等浓度异丙醇（40-50%）时，DNA分子形成部分压缩的结构，其中大分子的分离线圈扭曲成环形结构。使用AFM图像的去卷积技术表明，小球仅包括一个紧密堆积的DNA分子。在原子力显微镜实验的基础上提出了DNA堆积模型。
2011-07-21 cond-mat.soft
Interface-Induced Ordering of Gas Molecules Confined in a Small Space
气体的热力学性质主要是通过大量气体的相图来了解的。然而，对被限制在纳米空间中的气体的观测对经典热力学原理提出了挑战。在这里，我们研究了界面结构，包括O2或N2之间的水和疏水性固体表面通过使用先进的原子力显微镜技术。观察到有序的外延层和帽状纳米结构。此外，在氧过饱和水中观察到了生长在外延基极层顶部的饼状无序层。我们建议，疏水固体表面提供低化学势的网站，在那里溶解在水中的气体分子可以被吸附。通过界面水进一步稳定结构。在环境条件下，当气体分子被限制在足够小的空间中时，气体分子可以聚集成冷凝形式。受限气体的有序性和热力学性质主要取决于界面相互作用。结晶固体表面甚至可以诱导固-气状态。
2014-10-30 cond-mat.soft
Investigating molecular mechanism for the stability of ternary systems containing cetrimide, fatty alcohol and water by using computer simulation
采用原子模型对纯脂肪醇、十六烷基三甲铵和水三元体系的稳定性进行了计算机模拟。这些半$-$固体水包油体系用作药物乳膏的主要成分。实验表明，混合醇体系比纯醇体系稳定。目前的实验假设是，这是烷基链长度不匹配的结果。这导致更长的醇分子的链端的更高的构型熵。我们的模拟结果支持这一假设。随着氘序参量值的增大和分子面积的减小，分子越短，分子越硬。在混合系统中，每个分子的面积波动幅度也会增加，这表明构型熵更高。模拟体系的分子结构分析也显示出良好的协议与实验数据。
2019-05-06 cond-mat.soft
Microwave Heating of Water, Ice and Saline Solution: Molecular Dynamics Study
为了研究2.5- 20 GHz微波加热水的过程，我们采用非极化水模型，在刚体分子上带有固定点电荷，进行了分子动力学模拟。所有试验均从具有给定密度和温度的I $_{c}$冰的平衡状态开始。在存在微波的情况下，液态水的分子表现出旋转运动，其平均相位延迟于微波电场。微波能量被转换为水的动能和分子间能量，其中三分之一的吸收的微波能量被存储为后者的能量。由于水分子紧密的氢键网络，冰相的水几乎不被微波加热。在纯水中加入少量的盐，由于大尺寸负离子的晃动导致水网络中的缺陷而减弱，从而大大增加了加热速率。
2006-09-24 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
GCIceNet: A Graph Convolutional Network for Accurate Classification of Water Phases
基于局域结构理解水分子的相对于理解其反常性质是至关重要的。然而，由于通过氢键形成的复杂的结构基序，传统的序参量表示水分子不完全。在本文中，我们开发了一个GCIceNet，它自动生成基于机器的序参量，通过监督和无监督学习对水分子的相进行分类。GCICeNet中的多个图卷积层可以学习复杂氢键网络的拓扑信息。它显示了一个实质性的改进，预测水分子在散装系统和冰/蒸汽界面系统的相的准确性。一个相对重要性分析表明，GCIceNet可以捕捉到隐藏在输入数据中的给定系统的结构特征。通过分子动力学模拟提供的大量数据，GCIceNet有望成为生物分子周围玻璃状液体和水合层领域的有力工具。
2020-06-10 cond-mat.soft physics.atm-clus physics.comp-ph
Tuning Water Slip Behavior in Nanochannels using Self-Assembled Monolayers
固体表面的水滑移对于广泛的微/纳米流体应用是重要的。虽然已知水滑移行为取决于表面官能化，但它如何影响界面处的分子水平动力学和质量传递仍然没有完全理解。在本文中，我们使用非平衡分子动力学模拟研究的自组装单分子层（SAM）分子功能化的金表面之间的水的滑移行为与不同的极性官能团。我们观察到一个积极的到消极的滑移过渡从疏水性到亲水性SAM功能化，这是发现相关的水分子和更亲水的SAM分子之间的界面相互作用更强。更强的相互作用增加了表面摩擦和局部粘度，使水滑动更加困难。更亲水的官能化也减缓了界面水弛豫，并导致SAM层内部更明显的水捕获，这两者都阻止了水滑移。从这项工作的结果将提供有用的见解，在功能化表面的水滑移的理解和设计指导方针，为各种应用。
2019-05-31 cond-mat.soft physics.app-ph
Modeling hydration water and its role in polymer folding
疏水效应是驱使蛋白质趋向其天然状态的主导力量，但其物理机制尚未被完全理解。我们介绍了一个完全可解模型的非极性分子在水中的溶剂化，这表明，当溶质存在时，水分子的允许配置的数量减少，足以引起疏水行为。我们将我们的模型应用于水溶液中的非极性均聚物，获得了“冷”和“暖”塌陷转变的明确证据，这些证据可以回忆起蛋白质。最后，我们展示了如何该模型可以适用于描述芳香族和极性分子的溶剂化。
2002-01-15 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
The electronic structure of liquid water within density functional theory
在过去的十年里，液态水的计算研究主要集中在基态性质上。然而，最近的光谱测量已被用来推断水的结构，光学和x射线光谱的解释需要精确的理论模型的激发电子态，不仅是基态。为此，我们调查的电子性质的水在环境条件下使用从头计算密度泛函理论的广义梯度近似（DFT/GGA），专注于未占用的子空间的Kohn-Sham本征态。我们产生长（250 ps）的经典轨迹的大型超晶胞，多达256个分子，从中提取的水分子的不相关配置用于DFT/GGA计算的电子结构。我们发现，这种分子液体的占据态密度很好地描述了32分子超胞使用一个单一的k点（k = 0），以近似积分超过第一布里渊区。然而，未占态密度（u-EDOS）的描述是敏感的有限尺寸效应。小的，32个分子的超原胞计算，使用伽玛点近似，产生一个虚假的孤立状态以上的费米能级。尽管如此，可以使用更小的超级晶胞和增加的k点采样来重现大型256分子超级晶胞的更准确的u-EDOS。这表明分子液体如水的电子结构对分子结构中的长程无序相对不敏感。这些结果对于有效地提高水和其他分子液体的光谱计算的准确性具有重要意义。
2005-01-31 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Inherent fluctuation-mediated equivalent force drives directional motions of nanoscale asymmetric particles -- Surf-riding of asymmetric molecules in thermal fluctuations
使用一个简单的理论模型的纳米级不对称粒子/分子的不对称结构或/和不对称的电荷分布，在这里使用的电荷偶极子作为一个例子，我们表明，有单向传输介导的非白色波动，如果粒子/分子的不对称取向的约束。这表明存在固有的等效力，该力在波动的环境中沿着不对称颗粒的取向驱动颗粒/分子本身。在实际系统中，在环境条件下，等效力也存在于不对称分子（例如水和乙醇）中，因为热波动在纳米级下不再是白色的[Wan，R.，J. Hu和H. Fang，Sci. 2012，55，751]。分子动力学模拟结果表明，当水分子取向具有择优性时，室温下固体表面上的疏水层存在单向输运。这一发现将在从分子角度理解世界和开发各种纳米级和批量应用的新技术方面发挥重要作用，如化学分离，水处理，传感和药物输送。
2013-08-19 cond-mat.mes-hall cond-mat.soft
Effect of Frequency-Dependent Viscosity on Molecular Friction in Liquids
研究通过全原子分子动力学模拟和线性流体力学理论，求解瞬态Stokes方程，发现使用频率依赖黏度可准确描述液态水中水分子摩擦，而甲烷分子因水合层需非均匀模型。
2024-08-22 cond-mat.soft physics.flu-dyn
