Mutual Influence of Different Hydrogen Concentration in α-Zirconium System with Vacancies
锆合金的氢脆是核反应堆安全壳面临的主要挑战之一，它会导致材料力学性能的急剧下降。虽然以往的许多研究探讨了高氢浓度下的氢脆机理，但很少有研究集中在低氢浓度下的氢脆机理，这是在氢形成之前（仅在氢络合物状态下）。本研究旨在阐明氢络合物的形成机理。用ABINIT软件包计算了形成能Evac、结合能EH、EH-vac。对于处于不同晶格态的氢原子，我们得到了EH-vac从26.3%增加到84.6%，EH-vac从40.6%增加到119.3%。这表明，由于氢原子进入晶格，使得原始Zr原子之间的键被削弱，更有可能形成空位。此外，空位使氢原子和Zr原子更紧密地连接，并进一步增加空位的形成。因此，氢络合物容易在晶格中膨胀，氢络合物的脆性成为氢脆的主要原因。
2018-11-24 cond-mat.mtrl-sci
Influence of hydrogen on electron-phonon coupling and intrinsic electrical resistivity in zirconium: a first-principles study
本文用第一性原理计算了不同氢浓度的锆-氢体系的电子-声子耦合和本征电阻率随温度的变化关系。研究了Zr-H体系电阻率随氢浓度增加（在高浓度H/Zr $>$ 1.5时）异常降低的性质。发现电阻率开始降低的氢浓度非常接近$δ-\varepsilon$相变的临界浓度。结果表明，由于Zr-H体系的$δ-\varepsilon$相变引起的四方晶格畸变消除了$δ$相的虚声子频率和强的电子-声子耦合，从而导致Zr-H体系在高氢浓度下电阻率的降低。
2019-05-29 cond-mat.mtrl-sci
Thermomechanical properties of zirconium tungstate/hydrogenated nitrile butadiene rubber (HNBR) composites for low-temperature applications
用于压力密封应用的橡胶化合物与其钢对应物相比通常具有较差的温度波动尺寸稳定性。当温度降低时，这种效应可能导致密封泄漏故障。为了控制材料的热膨胀系数，制备了氢化丁腈橡胶（HNBR）与负热膨胀填料钨酸锆的复合材料。钨酸锆（ZrW 2 O 8）的量在0至约40体积%的范围内变化。测量了材料的热膨胀系数、体积模量、单轴拉伸和压缩永久变形性能。ZrW 2 O 8填充的HNBR的CTE随填料含量而降低，并且在所使用的最高填料浓度下，CTE降低2倍。当HNBR低于玻璃化转变温度时，填料对热膨胀系数的影响更强。复合材料的实验热膨胀数据进行了比较的理论估计和有限元分析给出的预测。讨论了ZrW_2O_8对材料力学性能和压缩永久变形的影响。
2017-10-14 cond-mat.mtrl-sci
Hydrogen solubility in zirconium intermetallic second phase particles
采用密度泛函理论模拟计算了H在Cu、Cr、Fe、Mo、Ni、Nb、Sn和V等Zr二元金属间化合物中的溶解度，并与H在α-Zr中的溶解度进行了比较。预测所有富Zr相（由Cu、Fe、Ni和Sn形成）以及由Nb和V形成的那些相为H提供比α-Zr更低的能量、更稳定的位置。相反，含Mo和Cr的相不提供H的优先固溶位点。在所有情况下，H最稳定的位点是那些提供最高Zr原子配位分数的位点。通常这些是四个Zr四面体，但不总是。本文还讨论了Zr（Cr，Fe）2，Zr 2（Fe，Ni）和Zr（Nb，Fe）2等常见三元相的氢捕获性能。
2013-07-29 cond-mat.mtrl-sci
Structure and Thermodynamical Properties of Zirconium hydrides from first-principle
锆合金由于其机械和耐腐蚀性能以及其对中子散射有利的横截面而被用作核燃料包壳材料。然而，在运行条件下，在燃料的水侧的包壳表面附近将存在氢的增加。氢将扩散到包层材料中，并且在某些条件下，例如较低的温度和外部负载，氢将在材料中沉淀出来，并导致众所周知的脆化、起泡和其他不希望的效果。使用相场方法，现在可以模拟金属中的沉淀积累，例如作为氢浓度、温度和外部负载的函数，但该技术依赖于参数的输入，例如金属和基质的形成能。为此，我们已经计算，使用密度泛函理论（DFT）代码GPAW，潜热的融合，以及解决了三个氢化锆多晶型：δ-ZrH 1.6，γ-ZrH，和ε-ZrH 2的晶体结构。
2012-11-05 cond-mat.mtrl-sci
High Capacity Hydrogen Storage on Zirconium decorated γ-graphyne: A systematic first-principles study
本研究通过第一性原理计算发现，Zr修饰的γ-石墨炔单层膜每个Zr原子可吸附7个H₂分子，储氢密度达7.95 wt%，解吸温度574 K，且高扩散能垒防止金属聚集，是理想的固态储氢材料。
2023-12-27 cond-mat.mtrl-sci
Effect of Oxygen on Hydrogen Diffusivity in hcp-Zirconium
锆及其合金是核反应堆中广泛使用的包壳材料。它们在反应器的苛刻工作条件下容易发生氢降解，这就需要对氢化物浓度进行连续监测。在压力管寿命的后期阶段存在氢化物洁净区，这阻碍了通过从压力管表面刮取样品进行的监测过程。我们研究了氧对氢在hcp-Zr中的扩散率的影响，以检查氧减缓氢的扩散从而鼓励氢化物剥蚀区的发生的假设。从研究中，我们发现，氧确实降低了氢在hcp-Zr中的扩散率为中等O浓度，支持这一假设。我们研究了单个H原子的扩散过程，结果表明，扩散率的降低是由跳跃率的降低和几个间隙位点的组合形成的氢陷阱引起的。
2019-09-05 cond-mat.mtrl-sci physics.atom-ph
Hydrogen influence on generalized stacking fault of zirconium basal plane: a first-principles calculation study
采用<10-10><11-20>第一性原理计算方法，研究了氢对六方晶系Zr中沿和方向基面广义层错能的影响.研究了氢原子离滑移面的距离和滑移面中氢含量对GSF能的影响。计算结果表明，< 10-10 >当H原子位于滑移面附近时，沿滑移方向的GSF能量急剧降低。但对于滑移情况，H原子略微降低了GSF势垒<11-20>。同时，随着滑移面附近氢密度的增加，沿两个滑移方向的GSF能量进一步大大降低。基于Bader电荷法分析了Zr中氢原子的存在导致GSF能量降低的物理根源。这是由于电荷从Zr转移到H而引起的滑移面旁的Zr原子的库仑排斥。
2015-12-14 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Hydrogen redistribution in Zr-base cladding under gradients in temperature and stress
Quantum Technologies AB（量子技术股份有限公司）
本文利用定制与通用计算模型分别模拟锆基核燃料包壳中氢的轴向局域化和径向扩散，并结合实验与文献比较，揭示氢再分布导致局部脆化的重要意义。
2025-10-21 cond-mat.mtrl-sci
An Atomistic Modelling Study of the Properties of Dislocation Loops in Zirconium
中子辐照逐渐改变锆合金的性质：它们硬化，其平均c/a晶格参数比随注量而降低。中子的轰击产生点缺陷，其演变成位错环，导致称为辐照诱导生长（IIG）的非均匀生长现象。为了深入了解Zr中的这些位错环，我们使用原子模拟对其进行了研究。我们构建和放松各种类型的位错环。我们发现，<a>在不同的惯习平面上的-环的能量是相似的，但我们的研究结果表明，他们最有可能在第一棱柱平面上形成，然后通过旋转到第二棱柱平面上来降低能量。通过模拟不同纵横比的循环，我们发现，仅基于能量，循环的形状<a>不依赖于字符，这些循环变得越来越椭圆，因为它们的大小增加。此外，我们发现间隙环和空位<c>环在能量上都是可行的，因此在未来的工作中应该考虑这些的可能性。我们的研究结果提供了重要的见解循环的形成和演变，这是很难探测实验。
2020-09-11 cond-mat.mtrl-sci
Nanoscale characterisation of hydrides and secondary phase particles in Zircaloy-4
氢和金属的相互作用仍然具有工业相关性，并且是创建和支持核反应堆运行安全案例的关键部分。在目前的工作中，我们探讨了储氢和氢化物的形成在锆合金。我们使用扫描透射电子显微镜（STEM），包括能量色散谱（EDS/EDX），电子能量损失谱（EELS），和高分辨率STEM的结构和界面的精细尺度的陶瓷。原子探针断层扫描（APT）进一步支持化学表征。样品用低温聚焦离子束加工（cryo-FIB）制备，在α-Zr基体中含有FeCrZr和FeCrZr第二相粒子（SPP）。主要发现包括表征不同的界面平面的基础上的大小的溶质和化学再分配的溶质提前的合金-金属界面。我们还发现大量（高达6原子%）氢保留在锆基质内的溶液中，并且显示出仅具有17原子%氢的氢化物，这远低于α-相化学计量的氢，表明其是胚胎氢化物。这些发现有助于我们了解氢的分布和纳米级形貌的锆，这可能会影响锆基核燃料包壳的寿命。
2021-09-22 cond-mat.mtrl-sci
Study of anharmonicity in Zirconium Hydrides using inelastic neutron scattering and ab-initio computer modeling
在密度泛函理论（DFT）的框架下，从非弹性中子散射（INS）和晶格动力学计算两个方面研究了氢化锆和氘化锆（包括ε-ZrH 2，γ-ZrH和γ-ZrD）中的非谐现象.在三种材料的实验光谱中观察到的谐波多声子带以下的多个尖峰在基于谐波近似的模拟INS光谱中没有出现，表明这些材料中存在很强的非谐性，需要进一步解释。通过探索氢原子和氘原子的二维势能面，求解相应的二维单粒子薛定谔方程，得到了相应的本征频率，详细研究了锆氘化合物的非谐性.所得结果很好地描述了实验INS谱，并显示出在基模的谐波行为和强的非谐性在较高的能量。
2020-02-11 cond-mat.mtrl-sci
Ground-state structure of the hydrogen double vacancy on Pd(111)
我们测定了Pd（111）表面氢单层中双空位的基态结构。我们将双空位表示为含有一个额外的氢原子的三空位。利用密度泛函理论得到了氢原子在三重空位中运动的势能面，并通过求解薛定谔方程得到了全量子氢原子的波函数.我们发现双空位缺陷中的H原子经历了显著的量子效应，并且其基态波函数的中心在hcp位置，而不是Pd（111）上通常由H原子占据的fcc位置.我们的结果与扫描隧道显微镜图像吻合得很好。
2007-09-18 cond-mat.mtrl-sci
Fundamental Study of Hydrogen Segregation at Vacancy and Grain Boundary in Palladium
用密度泛函理论研究了钯晶体中氢在间隙、空位和晶界结合的基本过程。结果表明，氢优先占据Pd基体中的八面体间隙位，而一个稳定的氢空位复合物中，氢占据最多的是四面体间隙位上的空位周围的8个氢原子。此外，H的存在有助于附近空位的配对或形成，这与实验和理论研究的结论一致。此外，这一观察结果可能意味着氢脆（HE）机制，通过连接的微孔和裂纹。然而，氢在晶界的偏聚显示出不同的效果。高氢积累导致晶界扩展，这与实验观察到的晶粒脱粘的HE机制有关。
2015-05-31 cond-mat.mtrl-sci
On the effects of transformation strain induced by hydride precipitation
本研究结合高分辨率EBSD观测与耦合扩散子程序的晶体塑性有限元模型，量化无外载下氢化物析出相变应变对锆基体旋转场、GND场及氢化物互连的影响。
2023-09-26 cond-mat.mtrl-sci
Influence of hydrogen vacancy interactions on natural and artificial ageing of an AlMgSi alloy
研究了氢对Al-Mg-Si合金在自然时效和人工时效过程中组织演变的影响。这项研究的目的是更好地了解氢和晶体缺陷，特别是空位之间的相互作用。实验数据表明，在氢环境中的自然时效期间，硬化响应延迟。这是由于流动性降低导致过多空缺的恢复较慢。为了确认和量化氢对空位迁移能的影响，在空位浓度恒定的条件下进行人工时效。因此，进行长时间退火处理，以研究氢对棒状析出物粗化的影响。利用透射电子显微镜和原子探针层析成像，它被证明，沉淀的体积分数和组成不变，但粗化动力学下H2气氛下显着降低。这导致延迟软化，与理论估计值吻合良好。因此，即使固溶体中的氢浓度低，也会显著影响铝基体中合金元素的迁移率。这是氢-空位相互作用导致空位迁移能增加的结果。基于经典的粗化理论，可以证明，对于接近空位浓度的氢浓度，这种增加约为5%。
2022-02-28 cond-mat.mtrl-sci
Investigation of a high-entropy oxide photocatalyst for hydrogen generation by first-principles calculations coupled with experiments: Significance of electronegativity
本研究通过第一性原理计算与实验探究高熵氧化物TiZrHfNbTaO11的光催化制氢机制，发现不同电负性阳离子的协同作用能优化水吸附与电荷转移，为高熵光催化剂设计提供新策略。
2024-05-30 cond-mat.mtrl-sci
Hydrogen localization under thermal gradients in hydride forming metals
Quantum Technologies AB（量子技术股份有限公司）
本文提出了一种计算方法，用于研究热梯度下氢在氢化物形成金属中的定位，通过热力学波动理论和固溶度关系，分析氢在固溶体和氢化物相中的分布。
2025-12-29 cond-mat.mtrl-sci
Quantum rate theory of the trapping of hydrogen and deuterium by a vacancy in iron
我们应用量子速率理论来计算过渡率的氢或氘原子逃逸到一个邻近的亚稳站点的铁空位陷阱。我们确定过渡率和相应的活化能在很宽的温度范围内，涵盖量子和经典为主的制度。我们发现量子效应导致跃迁速率活化能的增加和过渡态分界面的非常显著的再交叉。由于量子过渡态理论对质子转移速率的估计过高，超过了一个数量级，而对氘核转移速率的估计则过高了两倍。
2014-01-18 cond-mat.mtrl-sci
Effect of Sn on generalized stacking fault energy surfaces in zirconium and its hydrides
锆合金燃料包壳的氢脆是水基核反应堆的主要安全问题。在这里，我们研究了稳定的平面缺陷内形成的锡，主要合金元素的锆-4中使用的包层。为了解释在我们的实验中观察到的晶体缺陷和平面缺陷的形成，我们进行了原子尺度的从头计算，重点是在hcp $α$ -Zr和fcc锆晶体中与广义堆垛层错的溶质相互作用。我们的计算表明，Sn浓度的增加导致$α$ -Zr和氢化物相中的堆垛层错的稳定化。然而，Sn在$α$ -Zr中的溶解焓比其它氢化物相低，这表明在Zr氢化物/基体界面处存在两个Sn贫化/富集的竞争过程。实验结果证实了这一点，其中Sn被排斥的氢化物和大多数被发现被困在界面和平面缺陷内的氢化物相堆垛层错的指示。我们的系统研究使我们能够了解氢化物相中溶质的存在和分布，从而更深入地了解这种合金在其使用寿命期间的性能的微观结构演变。
2022-09-19 cond-mat.mtrl-sci
First principle study of hydrogen behavior in hexagonal tungsten carbide
了解氢在六方碳化钨（WC）中的行为对聚变反应堆设计特别有意义，因为聚变反应堆偏滤器中存在WC。因此，我们采用第一性原理计算来研究氢在WC中的行为。氢原子最稳定的间隙位是八面体间隙位在钨基面上的投影，其次是八面体间隙位在碳基面上的投影附近。两个间隙氢原子之间的结合能为负，表明氢本身不能捕获其他氢原子形成氢分子。氢与空位相互作用的计算结果表明，空位对氢原子具有能量陷阱作用，单空位中不能形成氢分子。此外，与碳键合的氢原子只存在于钨空位中。研究了氢在WC中的迁移行为，发现间隙氢原子更倾向于沿c轴方向扩散。对氢在WC中行为的研究为高能氢离子注入WC的热脱附过程的实验结果提供了一定的解释。
2010-10-12 cond-mat.mtrl-sci
Electrical and Hydrogen Reduction Enhances Kinetics in Doped Zirconia and Ceria: II. Mapping Electrode Polarization and Vacancy Condensation in YSZ
知道晶界迁移率和氧化钇稳定的氧化锆（YSZ）的氧势之间的相关性，我们已经利用晶粒尺寸作为微观结构标记映射局部氧势。在大电流密度和较厚的样品中建立了氧势突变。阴极降低的氧电位可以容易地由不良的电极动力学或在贫氧环境中触发。在高度还原氧势存在下的广泛空化表明氧空位冷凝，而不是如通常对于固体氧化物燃料/电解电池所假设的氧气泡形成。这些结果也表明电极动力学对陶瓷在大电流下烧结的显微结构和性能有直接的影响。
2017-10-10 cond-mat.mtrl-sci
Hydrogen trapping in sub-stoichiometric niobium and vanadium carbide precipitates in high-strength steels
McGill University（麦吉尔大学）
本研究通过第一性原理计算揭示了高强度钢中铌和钒碳化物亚化学计量沉淀中氢捕获与扩散的机制，为提高钢的抗氢致脆化能力提供理论支持。
2025-12-24 cond-mat.mtrl-sci
Direct imaging of monovacancy-hydrogen complexes in single graphitic layer
了解外来化学物质如何与石墨烯层中的原子空位结合，可以提高我们定制有缺陷石墨烯材料的电子和磁性的能力。在这里，我们使用超高真空扫描隧道显微镜（UHV-STM）和密度泛函理论，以确定氢化的单原子空位在石墨的最顶层的石墨烯层的精确结构，并建立氢钝化的细节和单原子空位的电子性质之间的连接。单空位-氢复合物通过用低能离子溅射石墨表面层，然后将其短暂地暴露于原子氢环境来制备。高分辨率的实验UHV-STM成像使我们能够明确地确定单个缺失原子在有缺陷的石墨烯晶格中的位置，并与从头计算相结合，提供了有关单空位-氢复合物外围低能电子态分布的详细信息。我们发现，其中每个σ悬挂键被一个氢原子钝化的单个原子空位显示出来自非键合π态的明确定义的信号，该信号以（\sqrt 3 \times \sqrt 3）R30^ \circ周期性穿透到体中。然而，一个单一的原子空位与全氢终止的σ-悬挂键和额外的氢钝化的扩展π-状态在一个空位的单氢化碳原子的特点是完全淬火的低能量局域态。此外，我们讨论了氢原子的迁移在周边的单空位-氢复合物，这大大改变了空缺的低能量电子特性，在我们的低偏置高分辨率STM成像观察。
2014-03-21 cond-mat.mtrl-sci
Hydrogen Embrittlement of Aluminum: the Crucial Role of Vacancies
我们报告的第一性原理计算表明，空位可以结合在散装铝中的氢杂质，并发挥了至关重要的作用，这种原型韧性固体的脆化。我们对铝中氢致空位过剩形成和空位团簇化的研究表明，大量的氢原子（最多12个）可以被捕获在单个空位中，从而过度补偿了形成缺陷所需的能量。在H原子的作用下，三个相邻的单空位在Al滑移面上聚集形成三空位，并作为微孔和裂纹的胚，导致沿滑移面的韧性断裂。
2005-03-18 cond-mat.mtrl-sci
First-principles study of hydrogen dynamics in monoclinic TiO
本文基于第一性原理计算，发现单斜TiO中的氧空位是主要氢陷阱（吸收能-2.87 eV），其扩散势垒高达2.87至3.71 eV，确保氢原子在氧空位位点稳定存在至高温。
2023-06-17 cond-mat.mtrl-sci
Vacancy trapping behaviors of hydrogen atoms in Ti3SiC2: a first-principles study
采用第一性原理方法研究了氢在MAX相材料Ti3SiC2中的行为。我们发现，一个单一的H原子更喜欢留在1.01欧姆以下的Si空位与解决方案的能量约为-4.07 eV，低于体Ti3SiC2。多个H原子在Si空位处表现出排斥作用。最多可捕获5个H原子而不形成H2分子。这些结果表明，H原子在Ti3SiC2中具有很强的空位捕获特性。同时，H原子从间隙位向空位扩散的势垒为1.17 eV，远大于金属中的势垒，表明在一定程度上H原子不易在Ti3SiC中迁移或聚集形成气泡.
2013-08-05 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Depletion of nitrogen-vacancy color centers in diamond via hydrogen passivation
我们发现，由于金刚石暴露于700°C至1000°C的氢等离子体，单晶金刚石中氮空位（NV）色心的发射显著减少。在约10分钟后，在暴露表面下方观察到显著的荧光减少至至少80mm深度，并且在1100°C下真空退火后7小时后没有恢复。我们归因于荧光减少NVH中心的形成等离子体诱导的氢扩散。这些结果对量子应用中氮空位中心的形成具有重要意义，并为我们理解氮空位向NVH的转化提供了信息，同时也为氢通过本征高纯金刚石材料的长程扩散提供了第一个实验证据。
2011-08-30 cond-mat.mtrl-sci quant-ph
Magnetization of Graphane by Dehydrogenation
在石墨烷表面产生的每一个氢空位都会产生一个局部的不成对自旋。对于氢空位的域，情况是复杂的，但取决于域的大小和几何形状，以及域是单面还是双面。在单侧畴中，另一侧的氢原子通过形成π键而重新定位以使相邻碳原子的自旋配对。由于不同范围内交换耦合的不同特点以及未成对自旋与氢原子束缚几何的相互作用，空位畴可以获得相当大的净磁矩。基于第一性原理计算的结果表明，薄壁氢空位畴的磁矩大小和有序性可用于未来的数据存储和自旋电子学应用。
2009-12-10 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio study of helium and hydrogen interactions in $α$-Fe
密度泛函理论（DFT）计算表明，铁中的氢和氦之间存在弱相互作用，与以前的报道相反，氢在氦中的强捕获。He和H占据低电子密度区域（如空位）的强烈偏好解释了这种差异，空位-He和空位-H结合力隐藏了He和H之间的排斥相互作用。此外，基于DFT计算的V $_n$ He $_m$ H $_p$团簇能量的速率理论模拟预测，正如在一些实验中观察到的那样，可以预期在辐照下铁中H和He之间的协同效应。
2012-10-19 cond-mat.mtrl-sci
Atomistic Simulations of H-Cu Vacancy Cosegregation and H Diffusion in Cu Grain Boundary
University College London（伦敦大学学院）
本文通过DFT与BOP模拟研究铜晶界中氢吸附/掺入及快速界面扩散机制，揭示氢与空位的相互作用，发现氢促进了铜空位共聚集，且氢在晶界迁移能低至0.2 eV。
2025-10-30 cond-mat.mtrl-sci
Kinetics of hydrogen and vacancy diffusion in iron: A Kinetic Activation Relaxation technique (k-ART) study
该研究利用k-ART模拟BCC铁中H及VH$_x$、V$_2$H$_x$复合物的扩散，揭示其路径、势垒变化及氢俘获机制。
2024-06-18 cond-mat.mtrl-sci
Dopant-vacancy binding effects in Li-doped magnesium hydride
采用从头计算和统计力学相结合的方法研究了Li+取代Mg 2+的氢化镁（MgH 2）中伴随着氢空位形成的正电荷（相对于原始离子）.我们在这里表明，掺杂剂和空位缺陷之间的结合能导致一个显着的分数被困的空位，因此，可用于扩散的自由空位的数量急剧减少。自由空位的浓度最初随掺杂剂浓度增加，但在约1摩尔% Li掺杂时达到最大值，并随着进一步掺杂而缓慢降低。在最佳掺杂水平下，相应的自由空位浓度远高于典型储氢条件下纯MgH 2中带电和中性空位的平衡浓度。我们还表明，锂掺杂的MgH 2是结晶亚稳相对于纯镁和锂离子电池在任何显着的锂浓度的相分离，即使在考虑由掺杂剂-空位相互作用和构型熵效应提供的稳定。我们的研究结果表明，锂掺杂可以提高氢扩散氢化物，但只有在有限的程度上确定的最佳掺杂剂浓度和条件的掺杂相的稳定性。
2010-09-24 cond-mat.mtrl-sci
Insights into hydrogen-induced vacancy stability and creep in chemically complex alloys
Ames National Laboratory, US Department of Energy, Iowa State University（艾姆斯国家实验室，美国能源部，爱荷华州立大学）；Los Alamos National Laboratory（洛斯阿拉莫斯国家实验室）；Department of Materials Science & Engineering, Iowa State University（爱荷华州立大学材料科学与工程系）
研究揭示氢对Fe基合金中空位稳定性及蠕变行为的电子结构控制机制，通过第一性原理计算和簇动力学分析，阐明了氢含量对不同合金体系蠕变响应的影响差异。
2026-03-04 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
High-Entropy Hydrides for Fast and Reversible Hydrogen Storage at Room Temperature: Binding-Energy Engineering via First-Principles Calculations and Experiments
尽管人们对固态氢化物形式的氢的紧凑和安全储存有很高的兴趣，但在室温下在接近大气压的压力下可逆和快速储存氢的合金的设计是一个长期的挑战。在这项研究中，第一性原理计算与实验相结合，开发高熵合金（HEAs）的室温储氢。设计并合成了具有Laves相结构和低氢结合能（-0.1 ~-0.15eV）的TixZr_（2-x）CrMnFeNi（x = 0.4-1.6）合金。HEAs在室温下以Laves相的形式可逆地储存氢，而（去）氢化压力随着锆分数的增加而系统地降低，与结合能计算结果良好一致。氢化动力学快速，氢化发生无需任何活化或催化处理，储氢性能保持稳定至少1000次循环，并且存储容量高于商业LaNi 5。目前的研究结果表明，理论计算和实验相结合是一个有前途的途径，以设计新的高熵的高性能储氢。
2023-01-07 cond-mat.mtrl-sci
Enhancing superconducting transition temperature of lanthanum superhydride by increasing hydrogen vacancy concentration
本研究针对实验中笼型超氢化物的氢缺陷常被忽视的问题，采用路径积分方法从第一性原理研究含氢缺陷的镧超氢化物超导性，发现150GPa以下提高氢空位浓度可进一步提升超导转变温度，解释了该压力下实验中Tc随压力正相关的现象。
2024-09-15 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.supr-con
Discovery of nanographene for hydrogen storage solving low reversibility issues
基于密度泛函理论计算发现，空位中心六角扶手椅型纳米石墨烯（VANG）具有良好的吸放氢可逆性. VANG在中心处具有三重氢化空位（V $_{111}$），并作为自催化性质以降低氢吸收-释放的活化势垒。我们发现了显着的功能，在几乎相等的值的活化能势垒为1.19 eV的吸氢和1.25 eV的氢释放V $_{111}$的VANG。脱氢反应表现出轻微的放热反应，而氢化反应则表现出轻微的吸热反应，这表明了氢的吸收-释放效率。在高氢覆盖率下，形成五重氢化空位（V $_{221}$），其中一些氢化位于面内和扶手椅边缘。该结构产生从面内放热的氢释放，具有不超过2 eV的能垒。这一发现潜在地解决了有机化学物作为贮氢材料的低可逆性问题。
2022-06-30 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Effect of Vacancies on Hydrogen Mobility and Trapping in Elemental Fe and Cr: A DFT and kMC Study
Material Science Group, Indira Gandhi Centre for Atomic Research（印度核研究中心原子研究中心材料科学组）；HBNI（印度巴巴原子研究所）
通过DFT和kMC多尺度方法，研究了空位对BCC Fe和Cr中氢迁移和捕获的影响，发现Cr中氢捕获更强，空位显著降低氢迁移率并增加有效活化能。
2026-05-27 cond-mat.mtrl-sci
High-density single-atom electrocatalytic centers on two-dimensional topological platinum tellurides with Te-vacancy superstructure
本研究开发出含高密度单原子活性中心的(7×7)-PtTe₂₋ₓ拓扑电催化剂，其低配位Pt位点提升了析氢反应性能与高电流稳定性，结合第一性原理计算验证了活性位点优势与拓扑结构的促进作用。
2024-06-20 cond-mat.mtrl-sci
Hydride growth mechanism in Zircaloy-4: investigation of the partitioning of alloying elements
水基核反应堆的长期安全性部分取决于锆基核燃料的可靠性。然而，氢在使用过程中的逐渐进入使锆合金易于发生延迟氢化物开裂。在这里，我们使用电子背散射衍射和原子探针断层扫描的组合，以调查特定的微观结构特征，从收到的样品和在块α微观结构，之前和之后的电化学充电与氢或氘，然后在400 ℃的低温热处理5小时，然后炉冷却速率为0。原子探针的样品在低温下制备，以避免形成假晶体。我们报告的过程中的样品的热历史的晶粒和晶界的成分演变，以及的方式的增长的局部修改的合金的成分和结构。我们观察到大量的氘留在基质中，即使在缓慢冷却和生长的氘。堆垛层错在生长前沿形成，Sn在晶界-基体界面和这些层错上偏析。我们建议，这种隔离可能有利于进一步增长的氢化物。我们的系统研究使我们能够讨论溶质分布如何影响合金的性能在其使用寿命期间的演变。
2020-09-17 cond-mat.mtrl-sci
Accelerating off-lattice kinetic Monte Carlo simulations to predict hydrogen vacancy-cluster interactions in $α$-Fe
本文提出一种增强的非格点动力学蒙特卡洛方法，通过对称等价环境分类减少冗余鞍点搜索，研究α-Fe中氢与多空位团簇的相互作用，发现氢可提高大团簇扩散率并揭示新的扩散机制。
2022-05-11 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Local B-site chemistry controls oxygen-vacancy energetics in Ca-Ce-Ti-Mn perovskites for thermochemical hydrogen production
Sandia National Laboratories（桑迪亚国家实验室）；Department of Mechanical and Aerospace Engineering, The Ohio State University（俄亥俄州立大学机械与航空航天工程系）；School of Earth Sciences, The Ohio State University（俄亥俄州立大学地球科学学院）；ASU LightWorks® and the School of Sustainability, Arizona State University（亚利桑那州立大学可持续学院及ASU LightWorks）；ASU LightWorks® and the School of Molecular Sciences, Arizona State University（亚利桑那州立大学分子科学学院及ASU LightWorks）
本研究结合第一性原理计算等方法，明确Ca-Ce-Ti-Mn钙钛矿的B位局域化学主导氧空位能量学，识别出Ce/Mn平衡区域，其1350℃下氧化还原循环容量优于氧化铈，为热化学制氢材料设计提供规则。
2026-11-13 cond-mat.mtrl-sci
Hydrogen trapping at surface and subsurface vacancies of low-index surfaces of Pd
用密度泛函理论（DFT）方法研究了氢在Pd（111）和（100）面的表面和次表面层中对空位的偏聚.计算了各种H原子团簇在空位上的吸附能和构型。空位中不同位置的吸附能随到表面的距离从-0.26 eV（接近体团簇的吸附能）到-0.62 eV而变化。增强结合被发现的网站以上的孔隙产生的空缺在次表层。对于（111）面空位，最有利于偏析的是四面体空位，而对于（100）面空位，八面体空位具有较高的结合能。晶格弛豫效应对（111）面较小，但对（100）面显著增强。氢向表面层空位的偏聚伴随着最小的电荷转移，这表现为团簇构型。在高的表面覆盖率的团簇形成能量的减少，由于H偏析应导致强烈扩大的浓度的亚表面空位团簇，而表面保持未损坏，由于占主导地位的表面吸附。
2020-05-01 cond-mat.mtrl-sci
Detecting nitrogen-vacancy-hydrogen centers on the nanoscale using nitrogen-vacancy centers in diamond
本文利用金刚石薄层中的 NV 中心作为纳米传感器，结合 DEER 技术实现对 NVH⁻ 中心的纳米尺度探测与定量，从而为高 NV 浓度金刚石的 CVD 生长优化提供快速反馈方法。
2023-11-30 cond-mat.mtrl-sci quant-ph
Phase and sulfur vacancy engineering in cadmium sulfide for boosting hydrogen production from catalytic plastic waste photoconversion
本研究针对硫化镉光催化剂载流子复合快、活性位点少的问题，结合相变与硫空位生成策略制备高效催化剂，实现无共催化剂下产氢与塑料降解效率23倍提升，为微塑料光重整提供新途径。
2025-01-17 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Molecular dynamics simulation for coalescence of vacancies in tungsten crystal
本文通过分子动力学模拟研究钨晶体中两个空位的合并行为，发现高温和空位内氢原子能促进合并，且在特定空位结构下每个空位约含45至54个氢原子时促进作用最强。
2024-07-02 cond-mat.mtrl-sci physics.plasm-ph
Enhanced Hydrogen Evolution Catalysis of Pentlandite due to the Increases in Coordination Number and Sulfur Vacancy during Cubic-Hexagonal Phase Transition
本研究首次确定富硫空位六方针镍矿（hPn）的晶胞参数及与立方针镍矿（cPn）的相界，发现hPn因高配位数、更多硫空位和高导电性而显著提升析氢催化性能，为功能材料设计提供新途径。
2024-03-15 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Chemical control of the charge state of nitrogen-vacancy centers in diamond
我们研究了表面终止对氮空位中心电荷状态的影响，这些氮空位中心已被离子注入金刚石表面以下几纳米。我们发现，当将表面末端从氧改变为氢时，之前稳定的NV-中心转化为NV 0，随后转化为未知的非荧光状态。发现这种效应强烈地依赖于注入剂量。电子能带结构的模拟证实了NV-在氢终止表面附近的消失。诱导p型表面导电层的能带弯曲导致靠近表面的氮空位中的电子耗尽。因此，氢表面终止为控制金刚石中氮空位中心的电荷状态提供了一种化学途径。此外，它为使用外部栅电极对电荷状态进行静电控制开辟了道路。
2010-12-15 cond-mat.mtrl-sci quant-ph
Surface transfer doping of hydrogen-terminated diamond probed by shallow nitrogen-vacancy centers
该研究利用不同注量氮离子注入在氢终端金刚石表面下制备浅层NV中心，通过光致发光、ODMR和表面导电性测量，揭示能带弯曲不仅由功函数差决定，还受表面受主有限密度制约，为氢终端金刚石电子器件设计提供关键依据。
2024-08-01 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Magnetism in Graphene Induced by Single-Atom Defects
我们从第一性原理出发研究了单碳原子缺陷引起的石墨烯磁性。对于氢化学吸附缺陷和空位缺陷这两种缺陷，我们观察到了由缺陷诱导的扩展态引起的巡游磁性。计算的磁矩等于1 $μ_B$每氢化学吸附缺陷和1.12 $-$ 1.53 $μ_B$每空位缺陷取决于缺陷浓度。磁矩之间的耦合是铁磁的还是反铁磁的，这取决于缺陷分别对应于石墨烯晶格的相同还是不同的六边形子晶格。讨论了石墨烯中巡游磁性与高$T_C$磁有序的相关性。
2007-03-15 cond-mat.mtrl-sci
Libron-phonon coupling and hydrogen-bond dynamics in the vacancy-ordered perovskite (NH4)2SnCl6: a temperature- and pressure-dependent Raman study
Universidade Federal do Ceará（塞阿拉联邦大学）；Instituto de Física da Universidade de São Paulo（圣保罗大学物理研究所）
该研究通过拉曼光谱结合X射线衍射，揭示空位有序钙钛矿(NH4)2SnCl6中NH4+子系统与八面体骨架解耦，其librational运动可通过对[SnCl6]2-模式的重整化被拉曼探测，明确了温度和压力下的耦合规律。
2026-09-01 cond-mat.mtrl-sci
Large spin Hall conductivity and excellent hydrogen evolution reaction activity in unconventional PtTe1.75 monolayer
基于第一性原理计算，提出由Te空位形成的PtTe1.75单层具有大自旋霍尔电导率和优异析氢反应活性，为寻找大SHC二维材料提供新思路。
2022-08-15 cond-mat.mtrl-sci
Prediction for structure stability and ultrahigh hydrogen evolution performance of monolayer 2H-CrS2
结合第一性原理计算和爬像轻推弹性带方法（ciNEB）研究了单层2 H-CrS 2的结构稳定性和析氢反应性能.结果表明，在含S空位的2 H-CrS 2单分子膜中，Volmer反应的自由能为0.07 eV，与Pt基催化剂相当，单分子膜表面的HER反应符合Volmer-Heyrovsky机理，没有能垒.我们认为，高HER性能源于d带中心的能级的降低。此外，S空位导致电子带隙中间的缺陷态，降低了S原子层与真空之间的势垒，有利于提高HER性能。
2020-10-02 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Doping Effects on the Performance of Paired Metal Catalysts for the Hydrogen Evolution Reaction
分散在氮掺杂的石墨烯中的金属杂原子显示出对燃料电池反应如析氢反应（HER）的有希望的催化活性。在这里，我们探讨了掺杂剂浓度对由Co和Pt原子组成的成对金属原子活性位点的协同催化行为的影响。金属配位到N掺杂石墨烯的空位中的六个原子。我们发现HER活性随着N浓度的增加而增强，其中氢原子吸附自由能的范围为0.23至-0.42 eV，因为掺杂从单个N原子掺杂在孔中，到完全掺杂的配位位点。结果表明，N的作用是使Co原子对H的吸附更活跃，并提出了一种手段，通过该手段，过渡金属可以被改性，以使更有效和可持续的燃料电池催化剂。
2019-01-01 cond-mat.mtrl-sci
