Hydrogen trapping in sub-stoichiometric niobium and vanadium carbide precipitates in high-strength steels
McGill University（麦吉尔大学）
本研究通过第一性原理计算揭示了高强度钢中铌和钒碳化物亚化学计量沉淀中氢捕获与扩散的机制，为提高钢的抗氢致脆化能力提供理论支持。
2025-12-24 cond-mat.mtrl-sci
Direct imaging of monovacancy-hydrogen complexes in single graphitic layer
了解外来化学物质如何与石墨烯层中的原子空位结合，可以提高我们定制有缺陷石墨烯材料的电子和磁性的能力。在这里，我们使用超高真空扫描隧道显微镜（UHV-STM）和密度泛函理论，以确定氢化的单原子空位在石墨的最顶层的石墨烯层的精确结构，并建立氢钝化的细节和单原子空位的电子性质之间的连接。单空位-氢复合物通过用低能离子溅射石墨表面层，然后将其短暂地暴露于原子氢环境来制备。高分辨率的实验UHV-STM成像使我们能够明确地确定单个缺失原子在有缺陷的石墨烯晶格中的位置，并与从头计算相结合，提供了有关单空位-氢复合物外围低能电子态分布的详细信息。我们发现，其中每个σ悬挂键被一个氢原子钝化的单个原子空位显示出来自非键合π态的明确定义的信号，该信号以（\sqrt 3 \times \sqrt 3）R30^ \circ周期性穿透到体中。然而，一个单一的原子空位与全氢终止的σ-悬挂键和额外的氢钝化的扩展π-状态在一个空位的单氢化碳原子的特点是完全淬火的低能量局域态。此外，我们讨论了氢原子的迁移在周边的单空位-氢复合物，这大大改变了空缺的低能量电子特性，在我们的低偏置高分辨率STM成像观察。
2014-03-21 cond-mat.mtrl-sci
Hydrogen Embrittlement of Aluminum: the Crucial Role of Vacancies
我们报告的第一性原理计算表明，空位可以结合在散装铝中的氢杂质，并发挥了至关重要的作用，这种原型韧性固体的脆化。我们对铝中氢致空位过剩形成和空位团簇化的研究表明，大量的氢原子（最多12个）可以被捕获在单个空位中，从而过度补偿了形成缺陷所需的能量。在H原子的作用下，三个相邻的单空位在Al滑移面上聚集形成三空位，并作为微孔和裂纹的胚，导致沿滑移面的韧性断裂。
2005-03-18 cond-mat.mtrl-sci
Vacancy trapping behaviors of hydrogen atoms in Ti3SiC2: a first-principles study
采用第一性原理方法研究了氢在MAX相材料Ti3SiC2中的行为。我们发现，一个单一的H原子更喜欢留在1.01欧姆以下的Si空位与解决方案的能量约为-4.07 eV，低于体Ti3SiC2。多个H原子在Si空位处表现出排斥作用。最多可捕获5个H原子而不形成H2分子。这些结果表明，H原子在Ti3SiC2中具有很强的空位捕获特性。同时，H原子从间隙位向空位扩散的势垒为1.17 eV，远大于金属中的势垒，表明在一定程度上H原子不易在Ti3SiC中迁移或聚集形成气泡.
2013-08-05 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Depletion of nitrogen-vacancy color centers in diamond via hydrogen passivation
我们发现，由于金刚石暴露于700°C至1000°C的氢等离子体，单晶金刚石中氮空位（NV）色心的发射显著减少。在约10分钟后，在暴露表面下方观察到显著的荧光减少至至少80mm深度，并且在1100°C下真空退火后7小时后没有恢复。我们归因于荧光减少NVH中心的形成等离子体诱导的氢扩散。这些结果对量子应用中氮空位中心的形成具有重要意义，并为我们理解氮空位向NVH的转化提供了信息，同时也为氢通过本征高纯金刚石材料的长程扩散提供了第一个实验证据。
2011-08-30 cond-mat.mtrl-sci quant-ph
First-principles study of hydrogen dynamics in monoclinic TiO
本文基于第一性原理计算，发现单斜TiO中的氧空位是主要氢陷阱（吸收能-2.87 eV），其扩散势垒高达2.87至3.71 eV，确保氢原子在氧空位位点稳定存在至高温。
2023-06-17 cond-mat.mtrl-sci
Magnetization of Graphane by Dehydrogenation
在石墨烷表面产生的每一个氢空位都会产生一个局部的不成对自旋。对于氢空位的域，情况是复杂的，但取决于域的大小和几何形状，以及域是单面还是双面。在单侧畴中，另一侧的氢原子通过形成π键而重新定位以使相邻碳原子的自旋配对。由于不同范围内交换耦合的不同特点以及未成对自旋与氢原子束缚几何的相互作用，空位畴可以获得相当大的净磁矩。基于第一性原理计算的结果表明，薄壁氢空位畴的磁矩大小和有序性可用于未来的数据存储和自旋电子学应用。
2009-12-10 cond-mat.mtrl-sci
Insights into hydrogen-induced vacancy stability and creep in chemically complex alloys
Ames National Laboratory, US Department of Energy, Iowa State University（艾姆斯国家实验室，美国能源部，爱荷华州立大学）；Los Alamos National Laboratory（洛斯阿拉莫斯国家实验室）；Department of Materials Science & Engineering, Iowa State University（爱荷华州立大学材料科学与工程系）
研究揭示氢对Fe基合金中空位稳定性及蠕变行为的电子结构控制机制，通过第一性原理计算和簇动力学分析，阐明了氢含量对不同合金体系蠕变响应的影响差异。
2026-03-04 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Atomistic Simulations of H-Cu Vacancy Cosegregation and H Diffusion in Cu Grain Boundary
University College London（伦敦大学学院）
本文通过DFT与BOP模拟研究铜晶界中氢吸附/掺入及快速界面扩散机制，揭示氢与空位的相互作用，发现氢促进了铜空位共聚集，且氢在晶界迁移能低至0.2 eV。
2025-10-30 cond-mat.mtrl-sci
Dissociation of H2 molecule on the β-Ga2O3 (100)B surface: The critical role of oxygen vacancy
本文系统地研究了H_2分子在β-Ga_2O_3（100）B表面上的解离，并考虑了表面氧空位的影响。在引入表面氧空位后，最近的最顶端O（I）原子变得非常活跃，并且氢分子变得更容易解离。
2011-08-17 cond-mat.mtrl-sci
Kinetics of hydrogen and vacancy diffusion in iron: A Kinetic Activation Relaxation technique (k-ART) study
该研究利用k-ART模拟BCC铁中H及VH$_x$、V$_2$H$_x$复合物的扩散，揭示其路径、势垒变化及氢俘获机制。
2024-06-18 cond-mat.mtrl-sci
Structure and stability of hydrogenated carbon atom vacancies in graphene
通过周期性的\emph{first principles}计算研究了氢原子吸附到石墨烯中的碳原子空位上，直到完全氢化状态，其中六个H原子化学结合到空位上。单个H原子的添加是高度放热的和无势垒的，并且结合能对于进一步氢化保持实质性，优选具有最少数量的孪对的结构。热力学分析表明，缺陷石墨烯对氢化极其敏感，在室温下和对于从$\sim1$巴到$<10^{-20}$巴的宽范围的$_{2}$分压，三重氢化反结构占优势.该结构具有一个未成对电子，并为石墨烯顺磁性提供自旋半局部磁矩贡献。我们的结果与最近的TEM，STM和$μ$ -SR实验的比较表明，碳原子空位实际上可以在不同的条件下被氢化到不同的程度。
2013-12-26 cond-mat.mtrl-sci
Enhancing superconducting transition temperature of lanthanum superhydride by increasing hydrogen vacancy concentration
本研究针对实验中笼型超氢化物的氢缺陷常被忽视的问题，采用路径积分方法从第一性原理研究含氢缺陷的镧超氢化物超导性，发现150GPa以下提高氢空位浓度可进一步提升超导转变温度，解释了该压力下实验中Tc随压力正相关的现象。
2024-09-15 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.supr-con
Dopant-vacancy binding effects in Li-doped magnesium hydride
采用从头计算和统计力学相结合的方法研究了Li+取代Mg 2+的氢化镁（MgH 2）中伴随着氢空位形成的正电荷（相对于原始离子）.我们在这里表明，掺杂剂和空位缺陷之间的结合能导致一个显着的分数被困的空位，因此，可用于扩散的自由空位的数量急剧减少。自由空位的浓度最初随掺杂剂浓度增加，但在约1摩尔% Li掺杂时达到最大值，并随着进一步掺杂而缓慢降低。在最佳掺杂水平下，相应的自由空位浓度远高于典型储氢条件下纯MgH 2中带电和中性空位的平衡浓度。我们还表明，锂掺杂的MgH 2是结晶亚稳相对于纯镁和锂离子电池在任何显着的锂浓度的相分离，即使在考虑由掺杂剂-空位相互作用和构型熵效应提供的稳定。我们的研究结果表明，锂掺杂可以提高氢扩散氢化物，但只有在有限的程度上确定的最佳掺杂剂浓度和条件的掺杂相的稳定性。
2010-09-24 cond-mat.mtrl-sci
Discovery of nanographene for hydrogen storage solving low reversibility issues
基于密度泛函理论计算发现，空位中心六角扶手椅型纳米石墨烯（VANG）具有良好的吸放氢可逆性. VANG在中心处具有三重氢化空位（V $_{111}$），并作为自催化性质以降低氢吸收-释放的活化势垒。我们发现了显着的功能，在几乎相等的值的活化能势垒为1.19 eV的吸氢和1.25 eV的氢释放V $_{111}$的VANG。脱氢反应表现出轻微的放热反应，而氢化反应则表现出轻微的吸热反应，这表明了氢的吸收-释放效率。在高氢覆盖率下，形成五重氢化空位（V $_{221}$），其中一些氢化位于面内和扶手椅边缘。该结构产生从面内放热的氢释放，具有不超过2 eV的能垒。这一发现潜在地解决了有机化学物作为贮氢材料的低可逆性问题。
2022-06-30 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Accelerating off-lattice kinetic Monte Carlo simulations to predict hydrogen vacancy-cluster interactions in $α$-Fe
本文提出一种增强的非格点动力学蒙特卡洛方法，通过对称等价环境分类减少冗余鞍点搜索，研究α-Fe中氢与多空位团簇的相互作用，发现氢可提高大团簇扩散率并揭示新的扩散机制。
2022-05-11 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Detecting nitrogen-vacancy-hydrogen centers on the nanoscale using nitrogen-vacancy centers in diamond
本文利用金刚石薄层中的 NV 中心作为纳米传感器，结合 DEER 技术实现对 NVH⁻ 中心的纳米尺度探测与定量，从而为高 NV 浓度金刚石的 CVD 生长优化提供快速反馈方法。
2023-11-30 cond-mat.mtrl-sci quant-ph
Phase and sulfur vacancy engineering in cadmium sulfide for boosting hydrogen production from catalytic plastic waste photoconversion
本研究针对硫化镉光催化剂载流子复合快、活性位点少的问题，结合相变与硫空位生成策略制备高效催化剂，实现无共催化剂下产氢与塑料降解效率23倍提升，为微塑料光重整提供新途径。
2025-01-17 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Molecular dynamics simulation for coalescence of vacancies in tungsten crystal
本文通过分子动力学模拟研究钨晶体中两个空位的合并行为，发现高温和空位内氢原子能促进合并，且在特定空位结构下每个空位约含45至54个氢原子时促进作用最强。
2024-07-02 cond-mat.mtrl-sci physics.plasm-ph
Enhanced Hydrogen Evolution Catalysis of Pentlandite due to the Increases in Coordination Number and Sulfur Vacancy during Cubic-Hexagonal Phase Transition
本研究首次确定富硫空位六方针镍矿（hPn）的晶胞参数及与立方针镍矿（cPn）的相界，发现hPn因高配位数、更多硫空位和高导电性而显著提升析氢催化性能，为功能材料设计提供新途径。
2024-03-15 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Chemical control of the charge state of nitrogen-vacancy centers in diamond
我们研究了表面终止对氮空位中心电荷状态的影响，这些氮空位中心已被离子注入金刚石表面以下几纳米。我们发现，当将表面末端从氧改变为氢时，之前稳定的NV-中心转化为NV 0，随后转化为未知的非荧光状态。发现这种效应强烈地依赖于注入剂量。电子能带结构的模拟证实了NV-在氢终止表面附近的消失。诱导p型表面导电层的能带弯曲导致靠近表面的氮空位中的电子耗尽。因此，氢表面终止为控制金刚石中氮空位中心的电荷状态提供了一种化学途径。此外，它为使用外部栅电极对电荷状态进行静电控制开辟了道路。
2010-12-15 cond-mat.mtrl-sci quant-ph
On the average charge of the oxygen vacancy in perovskites necessary for kinetic calculations
本文给出了计算介电钙钛矿型晶体中氧空位动力学所需的动态电荷值的解析结果。通过Berry相分析表明，该电荷等于空位的名义电荷：例如，对于双电荷态，它是2;中性空位具有零电荷。
2002-09-01 cond-mat.mtrl-sci
Effect of Vacancies on Hydrogen Mobility and Trapping in Elemental Fe and Cr: A DFT and kMC Study
Material Science Group, Indira Gandhi Centre for Atomic Research（印度核研究中心原子研究中心材料科学组）；HBNI（印度巴巴原子研究所）
通过DFT和kMC多尺度方法，研究了空位对BCC Fe和Cr中氢迁移和捕获的影响，发现Cr中氢捕获更强，空位显著降低氢迁移率并增加有效活化能。
2026-05-27 cond-mat.mtrl-sci
High-density single-atom electrocatalytic centers on two-dimensional topological platinum tellurides with Te-vacancy superstructure
本研究开发出含高密度单原子活性中心的(7×7)-PtTe₂₋ₓ拓扑电催化剂，其低配位Pt位点提升了析氢反应性能与高电流稳定性，结合第一性原理计算验证了活性位点优势与拓扑结构的促进作用。
2024-06-20 cond-mat.mtrl-sci
The excited state structure of the nitrogen-vacancy center in diamond
利用光学和微波双共振技术获得了金刚石中单氮空位中心的激发态结构。的激发态是一个轨道的双重态，它表明，它可以分裂和相关的过渡强度变化的外部电场和应变。提出了一个群理论模型。它给出了一个很好的帐户的意见，并有助于提高理解的电子结构的中心。这一发现对该中心的量子信息处理和其他应用具有重要意义。
2006-10-13 cond-mat.mtrl-sci
Influence of 14N hyperfine interaction on electron nuclear double resonance of boron vacancy in hexagonal boron nitride
本研究针对hBN中VB缺陷邻近氮原子的ENDOR谱线偏移现象，假设源于VB与14N的超精细相互作用，通过二阶微扰理论计算推导修正方程，其结果与实验吻合且发现核态混入电子态程度约0.04-0.07%。
2025-02-12 cond-mat.mtrl-sci
Local B-site chemistry controls oxygen-vacancy energetics in Ca-Ce-Ti-Mn perovskites for thermochemical hydrogen production
Sandia National Laboratories（桑迪亚国家实验室）；Department of Mechanical and Aerospace Engineering, The Ohio State University（俄亥俄州立大学机械与航空航天工程系）；School of Earth Sciences, The Ohio State University（俄亥俄州立大学地球科学学院）；ASU LightWorks® and the School of Sustainability, Arizona State University（亚利桑那州立大学可持续学院及ASU LightWorks）；ASU LightWorks® and the School of Molecular Sciences, Arizona State University（亚利桑那州立大学分子科学学院及ASU LightWorks）
本研究结合第一性原理计算等方法，明确Ca-Ce-Ti-Mn钙钛矿的B位局域化学主导氧空位能量学，识别出Ce/Mn平衡区域，其1350℃下氧化还原循环容量优于氧化铈，为热化学制氢材料设计提供规则。
2026-11-13 cond-mat.mtrl-sci
Structure and Electronic States of a Graphene Double Vacancy with an Embedded Si Dopant
硅代表石墨烯中常见的本征杂质，通常分别与单碳空位或双碳空位中的三个或四个碳相邻物键合。我们采用密度泛函理论（DFT）研究了后一种缺陷（Si-C $_4$）对石墨烯结构和电子性质的影响。已经进行了基于分子模型和周期性边界条件的计算。二碳空位由芘（芘-2C）构成，然后扩展为环芘-2C。这些情况下的结构表征表明，基态是轻微的非平面，与键合碳从平面位移高达$\pm$ 0.2埃。通过将缺陷嵌入石墨烯的10 $\times$ 8超晶胞中来确认这种非平面结构，导致比先前考虑的平面结构低0.22 eV的能量。自然键轨道（NBO）分析表明非平面结构的硅原子上的sp $^3$杂化和平面结构的sp $^2$ d杂化。原子分辨电子能量损失谱（EELS）和相应的光谱模拟提供了一个混合的图片：一个平坦的结构提供了一个稍微好一点的整体光谱匹配，但一个小的观察到的前峰只存在于波纹模拟。考虑到两个等效波纹构象之间的能量势垒很小，这两种结构都可以在几秒钟的实验时间尺度上作为叠加存在。
2017-11-20 cond-mat.mtrl-sci
Surface transfer doping of hydrogen-terminated diamond probed by shallow nitrogen-vacancy centers
该研究利用不同注量氮离子注入在氢终端金刚石表面下制备浅层NV中心，通过光致发光、ODMR和表面导电性测量，揭示能带弯曲不仅由功函数差决定，还受表面受主有限密度制约，为氢终端金刚石电子器件设计提供关键依据。
2024-08-01 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Hydrogen trapping at surface and subsurface vacancies of low-index surfaces of Pd
用密度泛函理论（DFT）方法研究了氢在Pd（111）和（100）面的表面和次表面层中对空位的偏聚.计算了各种H原子团簇在空位上的吸附能和构型。空位中不同位置的吸附能随到表面的距离从-0.26 eV（接近体团簇的吸附能）到-0.62 eV而变化。增强结合被发现的网站以上的孔隙产生的空缺在次表层。对于（111）面空位，最有利于偏析的是四面体空位，而对于（100）面空位，八面体空位具有较高的结合能。晶格弛豫效应对（111）面较小，但对（100）面显著增强。氢向表面层空位的偏聚伴随着最小的电荷转移，这表现为团簇构型。在高的表面覆盖率的团簇形成能量的减少，由于H偏析应导致强烈扩大的浓度的亚表面空位团簇，而表面保持未损坏，由于占主导地位的表面吸附。
2020-05-01 cond-mat.mtrl-sci
Probing Optoelectronic Properties of Stable Vacancy-Ordered Double Perovskites: Insights from Many-Body Perturbation Theory
本研究通过第一性原理计算，发现Rb2BCl6空位有序双钙钛矿具有稳定性和优异光电性能，为无铅光电材料设计提供理论指导。
2024-09-09 cond-mat.mtrl-sci
Energy level alignment of vacancy-ordered halide double perovskites
Univ Rennes, ENSCR, CNRS, ISCR (Institut des Sciences Chimiques de Rennes) UMR 6226（雷恩大学，国立高等化学学院，法国国家科学研究中心，雷恩化学科学研究所）
研究通过非经验介电依赖混合泛函揭示了 vacancy-有序双钙钛矿的电子性质、表面稳定性及能级对齐，发现其本征能级可作为光电器件的载流子传输层候选。
2026-08-11 cond-mat.mtrl-sci
Electronic Structure and Stability of Cs$_{2}$TiX$_{6}$ and Cs$_{2}$ZrX$_{6}$ (X$=$Br,I) Vacancy Ordered Double Perovskites
本文通过第一性原理计算分析了Cs$_{2}$TiX$_{6}$和Cs$_{2}$ZrX$_{6}$空位有序双钙钛矿的电子结构、能带对称性及化学与机械稳定性，并预测Cs$_{2}$ZrI$_{6}$具有准直接带隙、最小有效质量和良好稳定性。
2021-09-13 cond-mat.mtrl-sci
Magnetism in Graphene Induced by Single-Atom Defects
我们从第一性原理出发研究了单碳原子缺陷引起的石墨烯磁性。对于氢化学吸附缺陷和空位缺陷这两种缺陷，我们观察到了由缺陷诱导的扩展态引起的巡游磁性。计算的磁矩等于1 $μ_B$每氢化学吸附缺陷和1.12 $-$ 1.53 $μ_B$每空位缺陷取决于缺陷浓度。磁矩之间的耦合是铁磁的还是反铁磁的，这取决于缺陷分别对应于石墨烯晶格的相同还是不同的六边形子晶格。讨论了石墨烯中巡游磁性与高$T_C$磁有序的相关性。
2007-03-15 cond-mat.mtrl-sci
Prediction for structure stability and ultrahigh hydrogen evolution performance of monolayer 2H-CrS2
结合第一性原理计算和爬像轻推弹性带方法（ciNEB）研究了单层2 H-CrS 2的结构稳定性和析氢反应性能.结果表明，在含S空位的2 H-CrS 2单分子膜中，Volmer反应的自由能为0.07 eV，与Pt基催化剂相当，单分子膜表面的HER反应符合Volmer-Heyrovsky机理，没有能垒.我们认为，高HER性能源于d带中心的能级的降低。此外，S空位导致电子带隙中间的缺陷态，降低了S原子层与真空之间的势垒，有利于提高HER性能。
2020-10-02 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Surface Vacancy Generation by STM Tunneling Electrons in the Presence of Indigo Molecules on Cu(111)
在此，我们研究了局域电压脉冲对单个靛蓝分子在Cu（111）表面上的吸附状态以及分子下面的原子结构的影响。用扫描隧道显微镜，在5 K下，完整的分子被成像为对应于通过碳双键连接的分子的每个吲哚氧基部分的电子密度的两个叶。然后，两个短的连续电压脉冲与尖端放置在分子上方产生不可逆的修改，如连续扫描隧道显微镜（STM）成像所揭示的。结合STM图像计算的密度泛函理论计算表明，在靛蓝分子的氧原子下方产生铜表面原子的双表面空位是最合理的情况。这些提取的铜原子被靛蓝氧稳定为吸附原子，将每个铜吸附原子氧化为0.32个电子。
2022-08-26 cond-mat.mtrl-sci
Comparative study of the physical properties for the A$_2$TiX$_6$ (A= Cs or NH$_4$ and X= Cl or Br) vacancy-ordered double perovskites
空位有序双钙钛矿（VODP）由于其优异的稳定性而成为新兴的可再生能源材料。本文采用第一性原理计算研究了A $_2$ TiX $_6$（A= Cs或NH $_4$，X= Cl或Br）有机/无机卤化物VODP的结构、电子和光学性质.结果表明，这些化合物具有高稳定性、合适的带隙和优异的光吸收性能。Cs $_2$ TiBr $_6$和（NH $_4$）$_2$ TiBr $_6$钙钛矿的能带结构计算显示直接带隙分别约为1.77和1.59 eV，预测这些材料是理想的应用于太阳能电池。所研究的材料在可见光区具有105 cm $^{-1}$量级的高吸收系数。我们的研究可以提供一种方法来确定稳定的，生物友好的和高效的光吸收材料用于光电和光伏器件。
2023-02-24 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Unveiling the Optoelectronic Potential of Vacancy-Ordered Double Perovskites: A Computational Deep Dive
本研究利用第一性原理计算分析了Rb$_{2}$BX$_{6}$空位有序双钙钛矿的电子、光学、激子和极化子特性，发现其具有高稳定性、可调带隙、强光吸收及高电子极化子迁移率，是极具潜力的光电应用候选材料。
2024-11-13 cond-mat.mtrl-sci
Libron-phonon coupling and hydrogen-bond dynamics in the vacancy-ordered perovskite (NH4)2SnCl6: a temperature- and pressure-dependent Raman study
Universidade Federal do Ceará（塞阿拉联邦大学）；Instituto de Física da Universidade de São Paulo（圣保罗大学物理研究所）
该研究通过拉曼光谱结合X射线衍射，揭示空位有序钙钛矿(NH4)2SnCl6中NH4+子系统与八面体骨架解耦，其librational运动可通过对[SnCl6]2-模式的重整化被拉曼探测，明确了温度和压力下的耦合规律。
2026-09-01 cond-mat.mtrl-sci
An empirical potential for simulating hydrogen isotope retention in highly irradiated tungsten
本文提出一种用于大规模分子动力学模拟高辐照钨中氢同位素滞留的钨-氢经验势参数化方案，验证其弹性特性及缺陷相互作用能，并证明其适用于探索陷阱突变机制。
2023-05-18 cond-mat.mtrl-sci
Vacancy-Ordered Double Perovskites Cs$_2$BI$_6$ (B = Pt, Pd, Te, Sn): An Emerging Class of Thermoelectric Materials
本研究采用第一性原理方法探究四类空位有序双钙钛矿Cs₂BI₆的热电性能，揭示其晶格非谐性与电子-声子耦合特性，测得的热电优值显示其在可再生能源领域的应用潜力。
2023-04-30 cond-mat.mtrl-sci
Microscopic Origin of the Ultralow Lattice Thermal Conductivity in Vacancy-Ordered Halide Double Perovskites Cs$_2BX_6$ ($B$ = Zr, Pd, Sn, Te, Hf, and Pt; $X$= Cl, Br, and I)
University of Science and Technology Beijing（北京科技大学）
研究揭示了卤化物双钙钛矿Cs$_2BX_6$中超低晶格热导率的微观机制，指出低声速源于弱化学键而非结构空隙，为设计热传输性能可控的卤化物基材料提供指导。
2026-02-06 cond-mat.mtrl-sci
Elucidating the barriers on direct water splitting: Key role of oxygen vacancy density and coordination over PbTiO$_3$ and TiO$_2$
在这项工作中，使用最先进的基于密度泛函理论的第一性原理计算，我们发现，表面氧空位的浓度以及相对于彼此的配位对于PbTiO $_3$和TiO $_2$的（001）表面上的直接水裂解反应是至关重要的。对于水裂解反应发生在TiO $_2$ -终止的表面，它是必要的，有两个相邻的O-空位作为活性位点，主机两个吸附水分子。然而，O-H键的最终解离只有在额外的最近邻O-空位的存在下才是可能的。不幸的是，这一必要的第三个空位通过在TiO $_2$ -末端表面上捕获解离的H原子来抑制分子氢的形成。与TiO $_2$相比，PbTiO $_3$（001）表面上形成多达3个O-空位的能量成本较低，Pb的存在导致这些表面上的O键较弱。在PbTiO $_3$的PbO末端表面上，分子氢的形成更有利，仅需要两个相邻的氧空位。然而，氢分子被弱范德华力保留在表面附近。我们的研究表明，两个障碍导致直接水裂解工艺的低生产率。首先，存在由至少两个最近邻O-空位的要求施加的熵势垒，空间上阻碍该过程。此外，在TiO $_2$ -封端的表面上，或从PbO-封端的表面去除H $_2$分子上，也存在形成的双势垒。
2020-09-17 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Subsurface Cation Vacancy Stabilization of the Magnetite (001) Surface
铁氧化物在多相催化、制氢、自旋电子学和药物输送中发挥着越来越重要的作用。在这些应用中，表面或材料界面可能会限制性能，因此确定氧化铁的精确原子尺度结构并了解它们形成的原因至关重要。结合低能电子衍射、扫描隧道显微镜和密度泛函理论计算，我们发现，Fe3O4（001）的（rt2xrt2）R45°重构是由有序的亚表面铁空位和晶体组成的.这种迄今未观察到的稳定机制的发生是因为铁氧化物响应于氧化或还原环境而偏好在晶格中重新分布阳离子。许多其他金属氧化物也以这种方式实现化学计量变化，因此这种表面结构可能是常见的。
2018-04-13 cond-mat.mtrl-sci
Large spin Hall conductivity and excellent hydrogen evolution reaction activity in unconventional PtTe1.75 monolayer
基于第一性原理计算，提出由Te空位形成的PtTe1.75单层具有大自旋霍尔电导率和优异析氢反应活性，为寻找大SHC二维材料提供新思路。
2022-08-15 cond-mat.mtrl-sci
Double-site Substitution of Ce into (Ba, Sr)MnO3 Perovskites for Solar Thermochemical Hydrogen Production
太阳能热化学制氢（STCH）是一种可再生的替代使用化石燃料生产的氢。虽然连续批量实验方法可以准确测量STCH性能，但筛选化学复杂的材料系统以获得新的有前途的候选材料更具挑战性。在这里，我们确定双位铈取代的（Ba，Sr）MnO 3氧化物钙钛矿作为有前途的STCH候选人使用的组合体合成和高通量薄膜实验。在10 H-BaMnO 3中的B-位上和在4P-SrMnO 3中的A-位上的Ce取代导致与CeO 2相比高2- 3倍的氢产生，但是这些本体单位点取代的钙钛矿遭受不完全的再氧化。（Ba，Sr）MnO 3薄膜中A位和B位的双位Ce取代增加了Ce的溶解度，并延长了10 H和4 P结构的稳定性，这对于它们的热化学可逆性是有希望的。这项研究表明，高通量的实验方法筛选复杂的氧化物材料STCH应用。
2021-06-14 cond-mat.mtrl-sci
Mutual Influence of Different Hydrogen Concentration in α-Zirconium System with Vacancies
锆合金的氢脆是核反应堆安全壳面临的主要挑战之一，它会导致材料力学性能的急剧下降。虽然以往的许多研究探讨了高氢浓度下的氢脆机理，但很少有研究集中在低氢浓度下的氢脆机理，这是在氢形成之前（仅在氢络合物状态下）。本研究旨在阐明氢络合物的形成机理。用ABINIT软件包计算了形成能Evac、结合能EH、EH-vac。对于处于不同晶格态的氢原子，我们得到了EH-vac从26.3%增加到84.6%，EH-vac从40.6%增加到119.3%。这表明，由于氢原子进入晶格，使得原始Zr原子之间的键被削弱，更有可能形成空位。此外，空位使氢原子和Zr原子更紧密地连接，并进一步增加空位的形成。因此，氢络合物容易在晶格中膨胀，氢络合物的脆性成为氢脆的主要原因。
2018-11-24 cond-mat.mtrl-sci
Correlation factor for diffusion in cubic crystals with solute-vacancy interactions of arbitrary range
一个形式主义使用双拉普拉斯傅立叶变换的传输方程产生的返回概率的空位在附近的示踪剂原子中存在的溶质-空位相互作用的任意扩展。研究模型的情况下，它表明，考虑到整个范围的相互作用可能会显着改变的相关因子。后者紧密地依赖于迁移势垒的图案，该图案被选择来描述示踪原子周围的空位跳跃。在文献中很少有对所有障碍进行彻底的从头评估。它表明，通常用于克服这种缺乏信息的近似可能是误导。最近研究的稀释系统的检查表明，前三个相邻壳层内的相互作用决定了具有良好精度的最终值。的建模的主要改进来自于下降的限制性假设，施加一个相等的值的跳跃频率导致的溶质空位对的解离。
2014-05-16 cond-mat.mtrl-sci
Hydrogen dynamics on defective monolayer graphene
研究了碳空位存在时石墨烯片上的氢动力学。我们分析了分子动力学（MD）模拟的手段，使用紧束缚哈密顿量适合密度泛函计算的H原子的运动。氢钝化接近空位的C原子的悬挂键，与位于层平面一侧或另一侧的H形成C-H键。氢动力学已经从MD轨迹的统计分析，随着原子坐标的自相关函数进行了研究。在300 K时，单个H原子穿过石墨烯层的有效势垒为0.40 eV，跃迁速率为$ν= 2 \times 10^6$ ~s $^{-1}$.原子跃迁表现为随机事件，在给定的温度和时间间隔下，它们的数量服从泊松概率分布。当两个氢原子靠近空位时，发现原子动力学有很强的关联，室温下的跃迁频率$ν= 7 \times 10^2$ ~s $^{-1}$较低.这些结果提供了对氢在石墨烯上的扩散机制的深入了解，为完全理解其通过缺陷结晶膜的运动铺平了道路。
2022-09-27 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Ti-enhanced kinetics of hydrogen absorption and desorption on NaAlH4 surfaces
我们报告的第一性原理研究纯和钛掺杂的钠铝矾土（NaAlH4）表面上的氢吸附和解吸（即H-空位形成）的能量。我们发现Ti原子促进了H2分子的解离以及H原子的吸附。此外，掺杂剂使其在能量上更有利于通过饱和Al悬挂键来产生H空位。有趣的是，我们的研究结果表明，钛掺杂剂带来接近的能量，所有的步骤可能涉及的氢的吸收和解吸，从而促进和增强的反应动力学的丙氨酸。我们还讨论了使用其他轻过渡金属（Sc，V和Cr）作为掺杂剂的可能性。
2006-04-20 cond-mat.mtrl-sci
Fine Structure of Excitons in Vacancy Ordered Halide Double Perovskites
本研究通过第一性原理计算和Bethe-Salpeter方程，揭示了空位有序卤化物双钙钛矿（VODP）中激子的精细结构、束缚能及暗-亮分裂等性质，发现其并非理想的无铅钙钛矿替代品。
2022-11-18 cond-mat.mtrl-sci
A quantitative and a qualitative study of the resonance assisted double proton transfer in formic acid dimer
采用从头算分子动力学模拟研究了甲酸二聚体中同步双质子转移的性质。为了理解双质子转移过程中成键的演化，我们使用了电子局域化函数和分子轨道等值面。在甲酸二聚体的双质子转移动力学过程中，两个甲酸单体相互接近，在过渡态形成Speakman-Hadzi型的短强氢键。Speakman-Hadzi型短强氢键也被证明是极性共价键。基于Gilli等提出的共振辅助氢键概念（Gilli P，Bertolasi V，Ferretti V & G. Gilli，J. Am.美国化学学会，116（1994）。909-915），我们证明了在过渡态的质子是通过共轭的O-C-O结构连接的，表明了共振辅助的氢键。在此基础上，甲酸二聚体中的双质子转移过程可称为共振辅助双质子转移。上述分析结果表明，甲酸二聚体中的同步双质子转移是由于在过渡态形成了Speakman-Hadzi型短强氢键和共振辅助氢键.
2004-12-13 cond-mat.mtrl-sci
Optoelectronic and Transport Properties of Vacancy Ordered Double Perovskite Halides: A First-principles Study
本研究利用第一性原理计算系统分析了空位有序双钙钛矿卤化物的稳定性、光电与输运性质，发现14种稳定和1种亚稳态化合物，其中6种具有理想带隙和高光学吸收，并揭示了极性光学声子散射对迁移率的限制机制，为设计无铅光电材料提供了重要指导。
2023-09-12 cond-mat.mtrl-sci
Vacancy-Induced Boron Nitride Monolayers as Multifunctional Materials for Metal Ion Batteries and Hydrogen Storage Applications
本研究通过DFT、AIMD和热力学分析，发现硼空位氮化硼单层作为锂钠钾离子电池负极具有高比容量和低扩散势垒，同时金属功能化后展现出优异的储氢能力。
2024-07-18 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
