Universal stereodynamics of cold atom-molecule collisions in electric fields
我们使用精确的量子动力学计算来证明$^2Π$分子与$^1$ S态原子在外加电场中冷碰撞的普遍立体选择性。我们发现，冷碰撞的OH分子在其低场寻求$f$状态，其偶极矩的方向与场的方向相反，更容易导致非弹性散射比那些分子沿场的方向，导致几乎完美的空间不对称的非弹性碰撞截面。这种效应的普遍性质是由于高场寻求$e$态的简并$\pm M$斯塔克子能级之间的非弹性散射的阈值抑制，其中$M$是场轴上分子的总角动量的投影。以上的$Λ$ -双峰阈值，非弹性原子-分子碰撞的立体动力学可以通过电场诱导的共振，这使得有效的控制Ne + OH散射的碰撞能量范围内实现在当前的合并束实验调谐。
2021-06-26 physics.atom-ph physics.chem-ph
Sticky collisions of ultracold RbCs molecules
理解和控制碰撞对于超冷分子的新兴领域至关重要。到目前为止，所有的实验都观察到分子从陷阱中快速流失。然而，当不存在允许的两体损失过程时，碰撞损失的主要机制还没有很好地理解。在这里，我们实验研究碰撞损失的非反应性超冷RbCs分子，并比较我们的研究结果与粘性碰撞假设，对分子形成长寿命的碰撞复合物。我们表明，损失的分子占据其旋转和超精细基态是最好的描述二阶速率方程，与复杂介导的碰撞的预期一致，但速率低于普遍损失的限制。损耗对磁场不敏感，但对于激发的转动态会增加。我们证明了偶极效应导致旋转状态的非相干混合物的损失显着更快。
2020-07-29 cond-mat.quant-gas physics.atom-ph physics.chem-ph
Resonant dipolar collisions of ultracold molecules induced by microwave dressing
我们演示了微波敷料上的超冷，费米子${}^{23}$ Na ${}^{40}$ K基态分子和观察共振偶极碰撞的横截面超过三倍的$s$波幺正极限。这些碰撞的起源是接近分子的偶极子沿着分子间轴的共振排列，这导致了强烈的吸引力。我们解释我们的观察与一个概念上简单的两个国家的图片的基础上的康登近似。此外，我们进行耦合通道的计算，同意与实验观察到的碰撞率。虽然这里观察到的碰撞作为激光诱导的损失，微波敷料上的化学稳定的分子被困在盒电位可以使分子的强烈相互作用的偶极气体的创建。
2020-03-05 cond-mat.quant-gas physics.atom-ph physics.chem-ph
Experimental investigation of ultracold atom-molecule collisions
在光学囚禁的原子和分子气体中观察到电子基态的Cs原子和Cs 2二聚体之间的超冷碰撞。Cs2分子通过0 g-（P3/2）激发电子态的外阱通过顺时针光缔合形成三重态基态。非弹性原子-分子碰撞将内部激发转换成动能，导致Cs2分子从偶极阱中损失。计算了F=3或F=4超精细基态的Cs原子与α ^3 σ_u^+三重态基态的高振动激发态（v '= 32-47）或低振动态（v'= 4-6）的Cs 2分子碰撞的速率系数。发现速率系数β ~10^{-10} cm ^3/s在很大程度上与振动和转动激发无关，表明了幺正有限截面。
2005-11-10 physics.atom-ph physics.chem-ph
Stereodynamical control of cold collisions between two aligned D2 molecules
光学状态制备和排列的分子在冷态下的共振散射允许最详细的询问和控制双分子碰撞。这种技术最近已被应用到两个对齐的ortho-D2分子的碰撞，在j=2的旋转水平的v=2的振动流形使用斯塔克诱导的绝热拉曼通道技术。在这里，我们发展了两个对齐的分子碰撞的理论形式，并将我们的方法应用于态预备D2（v = 2，j =2）+ D2（v=2，j=2）--> D2（v=2，j=2）+ D2（v=2，j=0）碰撞。在精确的H $_2$ -H $_2$相互作用势上进行了全维量子散射计算。实验角分布的关键特征被再现，并主要归因于轨道角动量L=4的分波共振
2022-07-20 physics.atom-ph physics.chem-ph
Symmetry breaking in sticky collisions between ultracold molecules
超冷分子经历“粘性碰撞”，即使对于化学上不反应的分子也会导致损失。通过导致核自旋或总角动量不守恒的相互作用，粘附时间可以增加几个数量级。我们提出了一个定量理论的基础上经典模拟的碰撞复合物的这种破坏相互作用所需的强度。我们发现小到$10$ ~V/cm的电场可以导致角动量的不守恒，而我们发现核自旋在碰撞过程中是守恒的。我们还计算了碰撞复合物的损失，由于自发发射和吸收的黑体辐射，这被发现是缓慢的。
2022-12-06 cond-mat.quant-gas physics.atom-ph physics.chem-ph
Cold collisions of N atoms and NH molecules in magnetic fields
我们计算N原子和NH分子之间的相互作用势，并用它来研究冷和超冷碰撞的重要交感冷却。弹性与非弹性截面的比率在大范围的碰撞能量和磁场的大多数同位素组合是大的，所以由N原子的NH分子的共振冷却是一个很好的前景。然而，由于在某些情况下可能抑制冷却的p波形状谐振，存在重要的影响。我们表明，缩放的碰撞中使用的约化质量近似相当于缩放的相互作用势。然后，我们探讨了散射特性对约化质量的依赖性，并使用角动量不敏感的量子亏损理论解释了观察到的共振效应
2010-09-07 physics.chem-ph
Ultracold Collisions of Polyatomic Molecules: CaOH
超冷碰撞的多原子物种氢氧化钙被认为是，在内部状态的碰撞应占主导地位的长程偶极-偶极相互作用。计算的速率常数表明，蒸发冷却可以是相当有效的这些物种，提供他们开始在温度可达到的激光冷却。随着电场的增加，蒸发冷却的速率常数变得更有利。此外，长程二聚体状态（CaOH）$^*_2$被预测发生，具有微秒量级的寿命。
2019-06-23 physics.chem-ph
Magnetic Feshbach resonances in ultracold atom-molecule collisions
该研究利用从头算势能面开展精确量子散射计算，揭示 Rb+SrF 超冷原子-分子碰撞中宽、窄磁性 Feshbach 共振的来源，并解释其共振密度未显著高于原子碰撞的原因。
2024-09-07 cond-mat.quant-gas physics.atom-ph physics.chem-ph
A cryofuge for cold-collision experiments with slow polar molecules
超冷分子代表了物理和化学领域的一个迷人的研究前沿，但事实证明，在低速下制备致密样品具有挑战性。在这里，我们提出了一个解决方案，这一目标的非传统的方法称为冷冻离心机。它利用离心力使低温冷却的分子在实验室框架中达到低于$1\,$ K $\times k_B$的动能，相应的通量在低于$20\,$ m/s的速度下超过$10^{10}$ /s。通过获得高于$10^9$ /cm $^3$的密度和大于$25\,$ ms的相互作用时间，在氟代甲烷以及氘代氨样品中，我们观察到分子之间的冷偶极碰撞，并确定它们的碰撞截面。
2017-10-16 physics.atom-ph physics.chem-ph
Roaming pathways and survival probability in real-time collisional dynamics of cold and controlled bialkali molecules
完美控制的分子处于探索超低温下化学反应性的最前沿。在这里，我们调查的第一次形成的长寿命的中间体的冷双碱金属$^{23}$ Na $^{87}$ Rb分子的时间依赖性散射的存在和不存在的红外陷阱光。在近50纳秒的平均碰撞时间的中间复合物，我们观察到非常规的漫游时，为几十皮秒的钠Rb或Na $_2$和Rb $_2$分子形成大的相对分离之前返回到四原子复合物。我们还确定了分子损失的可能性时，在碰撞过程中存在的陷阱激光。我们发现，在1064 nm的波长下，Na $_2$ Rb $_2$复合物迅速被破坏，因此$^{23}$ Na $^{87}$ Rb分子迅速丢失。
2021-04-04 physics.chem-ph
Polyatomic radiative association by quasiclassical trajectory calculations: Cross section for the formation of HCN molecules in H + CN collisions
我们已经开发了最近建立的多原子扩展（M。Gustafsson，J. Chem. Phys，138，074308（2013））在没有电子跃迁的情况下辐射缔合的经典理论。采用准经典轨线法结合经典的Larmor公式计算了碰撞过程的截面，该公式可以提供碰撞过程中的辐射功率。我们还提出了一个双层Monte Carlo方案，用于计算辐射关联的振转量子态分辨截面。除了方法的发展，我们还计算和拟合了H + CN碰撞的整体势能和偶极面，以验证我们的多原子半经典方法。
2021-10-21 physics.atm-clus physics.chem-ph physics.comp-ph
Elastic and inelastic collisions of $^2Σ$ molecules in a magnetic field
利用电子自旋在磁场轴上的投影，计算了分子在$^2Σ$电子态和塞曼态的振转基态碰撞中的弹性散射截面和塞曼弛豫截面.这是被限制在磁阱中的$^2Σ$分子的最低能量状态。计算结果与多个分子-分子相互作用势的平均值，这产生的预期区间的横截面和弹性-非弹性横截面比。我们发现，在相应的条件下被困分子系综在$T \sim 10^{-3}$ K的弹性-非弹性截面比超过100的大多数$^2Σ$分子。预期在$T < 10^{-3}$ K下的磁阱中碰撞不稳定的$^2Σ$分子的范围限于具有自旋-旋转相互作用常数$γ_{\rm SR} > 0.5$ cm $^{-1}$和旋转常数$B_e < 4$ cm $^{-1}$的分子。
2013-08-04 physics.atom-ph physics.chem-ph quant-ph
Product-state distribution after isotopic substitution in ultracold atom-molecule collisions
我们表明，在实验上可访问的分子，如钠钾，RbCs，和SrF的同位素取代反应的产品是冷的，根据他们的平移能量低于数百mK。对于这些化学反应，分子产物可能只占据最低的转动状态。我们还讨论了在低动能释放的分子和原子的超冷混合物中，由电场控制化学反应的可能性，其中碰撞分子的一个组成原子被其同位素取代。这封信为研究超冷条件下化学反应的分支比开辟了新的途径。
2019-10-09 physics.chem-ph
An analytic model of rotationally inelastic collisions of polar molecules in electric fields
提出了一个极性分子在电场中热态-态旋转非弹性碰撞的解析模型。该模型是基于Fraunhofer散射的物质波，并要求勒让德矩表征的“形状”的目标在身体固定的框架作为其输入。电场使目标在空间固定坐标系中定向，从而影响动态观测量的显著变化：偏微分截面中振荡的相位和振幅都经历了特征场相关的变化，这些变化进入了偏积分截面。由于截面可以被评估为平行或垂直于相对速度施加的场，该模型还提供了关于空间不对称性的预测。用Ne-OCS（$^{1}Σ$）和Ar-NO（$^2Π$）体系的行为研究了场依赖的量子碰撞动力学.与后一个系统[化学物理快报]的紧密耦合计算比较。\textbf{313}，491（1999）]证明了该模型定性解释所观察到的所有散射特征的场依赖性的能力。
2008-07-09 physics.atm-clus physics.chem-ph
Mixed Quantum/Classical Theory (MQCT) Approach to the Dynamics of Molecule-Molecule Collisions in Complex Systems
提出混合量子/经典理论（MQCT）方法，结合量子处理内部振转运动与经典埃伦费斯特轨迹描述平动，高效模拟复杂分子-分子碰撞，基准测试显示与全量子结果高度一致，并能处理超大体系。
2024-02-05 physics.chem-ph quant-ph
Reactive Collisions of Ultracold Molecules Confined in quasi-2D Geometry
本文提出了一种严格计算准二维激光场中超冷原子和分子非弹性碰撞和反应碰撞截面的方法。我们的研究结果表明，碰撞截面的弹性-非弹性比的激光约束的存在下，增强和碰撞截面的阈值能量依赖性可以通过改变约束强度和外部磁场调谐。弹性-非弹性比的增强与$\sqrt{ε/\hbar ω_0}$成反比，其中$ε$是动能，$ω_0$是约束势中捕获粒子的振荡频率。
2009-03-20 physics.atom-ph physics.chem-ph
Multichannel quantum defect theory for ro-vibrational transitions in ultracold molecule-molecule collisions
多通道量子亏损理论（MQDT）已被广泛应用于各种原子碰撞过程中的共振和非共振散射。近年来，该方法已被应用于冷碰撞相当成功，它已被证明是一个计算上可行的替代全密耦合（CC）计算时，自旋，超精细和外场效应。在本文中，我们描述了一种混合的方法，分子-分子散射，包括MQDT的简单性，同时明确使用CC计算处理短程相互作用。这种混合的方法，证明H $_2$ -H $_2$碰撞在全维，充分再现横截面的准共振旋转和振动跃迁的超冷（1 $μ$ K）和$\sim$ 1-10 K政权跨越7个数量级。它进一步表明，能量无关的短程$K$ -矩阵评估在超冷制度（1 $μ$ K）可以充分表征截面在mK-K制度时，没有形状共振。混合CC-MQDT形式主义提供了一种替代方法，完全CC计算在相当少的计算费用冷和超冷分子散射。
2014-08-04 physics.atom-ph physics.chem-ph
Observation of magnetically tunable Feshbach resonances in ultracold $^{23}$Na$^{40}$K+$^{40}$K collisions
涉及重分子的超冷碰撞中的共振很难理解，并且已被证明具有挑战性。本文报道了在振转基态的$^{23}$ Na $^{40}$ K分子与$^{40}$ K原子的超冷碰撞中观测到的磁调谐费什巴赫共振。我们制备了基态的各种超精细能级的原子和分子，并观察了分子的损失随磁场的变化。原子-分子费什巴赫共振通过观察损失率系数的增强来识别。我们已经观察到三个共振在约101 G的各种原子分子散射通道，宽度为几百毫高斯。在超低温下观察到的原子-分子费什巴赫共振以前所未有的分辨率探测了三体势能面。我们的工作将有助于提高对复杂的超冷碰撞的理解，并开辟了创造超冷三原子分子的可能性。
2018-07-30 physics.atom-ph physics.chem-ph
Total angular momentum representation for atom-molecule collisions in electric fields
结果表明，在存在外部电场的原子-分子碰撞问题可以解决使用总角动量表示在体固定坐标系中，导致一个计算效率高的方法从头模拟低温散射现象。我们的计算表明，快速收敛的截面的振动和斯塔克弛豫在He-CaD碰撞的总角动量态的数量在基组中，导致5-100倍的计算效率比以前使用的方法的基础上完全解耦的空间固定表示。这些结果开辟了可能性进行数值收敛的量子散射计算的原子-分子碰撞和化学反应的广泛存在的电场。
2012-02-21 physics.atom-ph physics.chem-ph
Cold collisions of rovibrationally excited D$_2$ molecules
H $_2$ +H $_2$体系一直被认为是双分子碰撞中振转能量转移的基准体系。然而，迄今为止，大多数研究都集中在涉及H $_2$分子在基态振动能级或在第一激发振动态的碰撞。H $_2$ +H $_2$ /HD碰撞由于在天体物理学中的重要作用而受到广泛关注，而D $_2$ +D $_2$碰撞受到的关注要少得多。最近，Zhou等人[Nat.Chem.4 658（2022）]研究了在$v=2$振动能级和$j=2$旋转能级制备的两个排列的D $_2$分子的碰撞中旋转能量转移的立体动力学方面。在这里，我们报道了在振动能级达到$v=2$的两个D $_2$分子碰撞中转动和振动能量转移的量子计算，并在Zhou等人的实验结果中确定了对角分布有贡献的关键共振特征。量子散射计算是在全维和使用刚性转子近似下进行的，使用最近开发的高精度六-三维势能面的H $_4$系统，允许涉及高度振动激发H $_2$及其同位素的碰撞的描述。
2022-12-19 physics.atom-ph physics.chem-ph
Multichannel quantum defect theory with a frame transformation for ultracold atom-molecule collisions in magnetic fields
本文扩展含框架变换的多通道量子亏损理论，用少量短程参数描述磁场中超冷原子-分子碰撞，并在 Mg + NH 体系中将计算量降低 10$^4$ 倍。
2024-09-07 physics.atom-ph physics.chem-ph
Full-dimensional quantum scattering calculations on ultracold atom-molecule collisions in magnetic fields: The role of molecular vibrations
严格的量子散射计算在外场中的超冷分子碰撞提出了一个突出的计算问题，由于强烈的各向异性的原子-分子相互作用，依赖于碰撞伙伴的相对取向，以及对他们的振动自由度。本文首次采用宇称调整的总角动量表象和三维势能面（PES）方法，采用非限制耦合团簇方法，计算了三重态Li-CaH碰撞复合体在外加磁场中的强各向异性原子-分子（Li+CaH）碰撞的三维量子散射。双重和微扰三重激发[UCCSD（T）]和一个大的四重zeta型基组。我们发现，虽然完整的三维处理是必要的准确描述的Li（$M_S=1/2$）+CaH（$v=0,N=0,M_S=1/2$）碰撞作为磁场的函数，磁共振密度和自旋极化的原子-分子碰撞的统计特性没有强烈的振动自由度的影响，证明在以前的计算中使用的刚性转子近似。我们观察到快速，场不敏感的振动淬火超冷Li（$M_S=1/2$）+CaH（$v=1,N=0, M_S=1/2$）碰撞，导致有效的碰撞冷却的CaH振动。
2020-11-30 physics.atom-ph physics.chem-ph
Universal ultracold collision rates for polar molecules of two alkali-metal atoms
计算了涉及Li、Na、K、Rb或Cs物种的两种玻色子或费米子异核碱金属二聚物的超冷碰撞的通用碰撞速率常数。普适碰撞是反应性或猝灭碰撞的短程概率为1的碰撞，使得碰撞从样品中去除一对分子。在这种情况下，碰撞速率由普适量子动力学在与化学键长相比非常长的范围内确定。我们计算了反应性二聚体在其基态振动态$v=0$和非反应性二聚体与$v \ge 1$的振动淬灭反应的通用速率常数。使用已知的偶极矩和估计的范德华系数的每一个物种，我们计算的电场依赖的损失率常数的碰撞分子紧密限制在准二维几何形状的一维光晶格。对于类玻色子和类费米子，给出了准二维损耗率常数与偶极强度、陷阱频率和碰撞能的简单标度关系。通过将它们限制在晶格中并用小于20 kV/cm的电场定向它们，应该可以稳定这些物质中的任何一种的超冷二聚体，使其免受破坏性碰撞。
2011-06-02 cond-mat.quant-gas physics.chem-ph
Dynamics of translational and rotational thermalization of AlF molecules via collisions with cryogenic helium
利用新的$ab \ initio$势能面（PES）和量子多通道散射理论研究了氦原子在低温下对氟化铝（AlF）分子的平移和转动热化作用.我们的检查的弹性和旋转非弹性通道显示，氦是一个有效的淬火剂的AlF在相关的温度缓冲气体冷却实验（$\sim1$ mK到$10$ K）。我们还表明，这一结论是强大的PES可能的不准确性。
2021-10-12 physics.chem-ph
Electric-field-controlled cold dipolar collisions between trapped CH$_3$F molecules
达到高密度是多原子分子冷碰撞实验的关键一步。我们使用冷冻离心机加载多达2个$\times10^7$ CH $_3$ F分子到盒状电阱中，在约350 mK的温度下实现高达10 $^7$/cm $^3$的密度，其中弹性偶极横截面超过7 $\times$ 10 $^{-12}$ cm $^2$。我们测量的非弹性速率常数低于4 $\times$-10 $^{-8}$ cm $^3$/s和控制这些通过调整一个均匀的电场，覆盖了大部分的陷阱体积。与从头计算的比较，偶极弛豫得到了很好的协议。我们的技术和发现是通用的，并立即为其他冷分子碰撞实验相关。
2022-04-26 physics.atom-ph physics.chem-ph quant-ph
Exchange effects in elastic collisions of spin-polarized electrons with open-shell molecules with $^3Σ_g^-$ symmetry
用R矩阵方法和固定键近似研究了自旋极化电子与非极化开壳层分子O $_2$，B $_2$，S $_2$和Si $_2$碰撞中的自旋交换效应.所有这些分子在其基态具有${}^3 Σ_{g}^{-}$对称性。还研究了非极化电子的电子积分截面。我们采用完全的活性空间自洽场轨道，将10多个目标电子态置于R-矩阵模型中。在电子$_2$弹性碰撞中，计算的极化分数与实验结果符合得很好，特别是在${}^4 Σ_u^-$共振附近.在e-B $_2$、S $_2$和Si $_2$弹性碰撞中，与e-O $_2$弹性碰撞相比，观察到了更大的自旋交换效应。在所有四种情况下，自旋交换效应在共振附近变得突出。这种关联的共振和自旋交换效应的幅度进行了研究，明确删除共振配置的R-矩阵计算。一般情况下，e-B $_2$碰撞中的自旋交换效应大于e-S $_2$和Si $_2$碰撞中的自旋交换效应，而e-O $_2$碰撞中的自旋交换效应最小。
2007-12-07 physics.atom-ph physics.chem-ph
Differential cross section for elastic collision, first exited state and ionization of water molecule
本文通过量子力学振幅函数计算电子和质子入射下水分子弹性碰撞、第一激发态及电离的微分截面，并分析电离产生 $OH^-$ 及波干涉效应。
2023-09-13 physics.chem-ph
Resonant collisional shielding of reactive molecules using electric fields
对分子相互作用的完全控制，包括反应损失，将在量子科学中开辟新的前沿。在这里，我们展示了极端的可调谐性的化学反应速率，通过使用外部电场转移激发碰撞通道的超冷分子与初始碰撞通道的简并。在这种情况下，共振偶极相互作用在远距离混合通道，显着改变分子间的潜力。我们准备费米钾铷（KRb）分子在他们的第一个激发旋转状态，并观察到一个三个数量级的调制的化学反应速率，因为我们调整电场强度的百分之几跨越共振。在准二维几何中，我们精确地确定了碰撞的三个最低角动量投影的贡献。利用共振特性，我们屏蔽了分子的损失，并将反应速率抑制在背景值以下一个数量级，实现了极性分子在大电场中的长寿命样品。
2020-09-16 cond-mat.quant-gas physics.atom-ph physics.chem-ph
Cold collisions of an open-shell S-state atom with a ^2Pi molecule: N(^4S) colliding with OH in a magnetic field
我们用量子理论研究了在磁场作用下开壳层S态原子与^2 Pi态分子的碰撞。我们分析了碰撞哈密顿量，并讨论了这种系统中非弹性碰撞的可能机制。该理论被应用于氮原子（^4S）与OH分子的碰撞，假设相互作用只发生在两个高自旋（五重态）势能面上，两个碰撞伙伴最初都处于完全自旋拉伸（可磁捕获）状态。五重态的表面得到自旋不受限制的耦合簇计算与单，双，和非迭代三重激发。我们发现大量的非弹性，所产生的强耦合由于各向异性的相互作用势和各向异性的自旋-自旋偶极相互作用。涉及偶极相互作用的机制占主导地位的小磁场强度和超低的碰撞能量，而涉及潜在的各向异性占主导地位的机制时，磁场强度较大（100 G以上）或碰撞能量较高（1 mK以上）。数值结果表明，共振冷却磁囚禁OH的超冷N原子的碰撞将不会成功在较高的温度。
2011-07-07 physics.atom-ph physics.chem-ph
State resolved investigation of Förster resonant energy transfer in collisions between polar molecules and Rydberg atoms
我们进行了全面的调查福斯特共振能量转移的氨分子和铷里德伯原子的室温热混合物。通过结合毫米波态转移和态选择场电离，实现了对里德伯原子布居的全态分辨测量。这允许的能量转移过程，如状态依赖性，氨压力的依赖性，并依赖于能量共振条件的方面进行详细研究。我们的结果为将来结合极性分子和里德伯原子的量子实验铺平了道路。
2018-09-03 physics.atom-ph physics.chem-ph quant-ph
Ultracold Sticky Collisions: Theoretical and Experimental Status
在分子碰撞中作为中间态形成的碰撞复合物通常是短暂的，并且在皮秒内衰减。然而，在涉及双碱分子的超冷碰撞中，复合物可以存活数毫秒，完全改变了碰撞动力学。这可能导致非反应性分子样品中意外的两体损失。在过去的十年中，这种“粘性”碰撞一直是制备致密和稳定的分子样品的主要障碍，特别是在量子简并区域。目前，复合物的行为尚未完全了解。例如，在某些情况下，它们的寿命被测量为比最近的模型预测的长许多数量级。这不仅是一个有趣的问题本身，但也实际相关，因为了解分子复合物可能有助于减轻其有害影响。本文综述了近年来在这一领域的实验和理论研究进展。我们处理的情况下，分子-分子以及分子-原子碰撞。
2023-01-12 cond-mat.quant-gas physics.chem-ph
Creating ultracold molecules by collisions with ultracold rare gas atoms in an optical trap
我们研究了在1 K到1 K范围内对氢原子$_2$与5种稀有气体原子（He，Ne，Ar，Kr和H2O）的碰撞，并评估了在深光阱中与超冷基态稀有气体原子共囚禁的H $_2$共振冷却的可行性.在这个大的温度范围内的碰撞截面表明，所有这些物种可以用来冷却H $_2$超冷温度和氩和氦是最有前途的物种，为未来的实验。
2008-06-06 physics.atom-ph physics.chem-ph
Observation of correlated excitations in bimolecular collisions
虽然原子和分子之间的碰撞在很大程度上被理解，但两个分子之间的碰撞被证明更难研究。在实验和理论上，我们确定量子态分辨的双分子截面的能力落后于他们的原子-分子同行几十年。对于许多双分子系统，甚至缺乏散射截面的经验法则--少得多的直观理解。在这里，我们报告的状态选择和速度控制的一氧化氮（NO）自由基和氧（O2）分子碰撞的状态-状态微分截面的测量。使用速度图成像的散射NO自由基，完整的产品对相关的旋转激发，发生在两个碰撞合作伙伴从个人遇到的揭示。相关截面显示出令人惊讶的良好协议与量子散射计算使用从头计算NO-O2势能面。观测结果表明，著名的能隙定律，支配原子-分子碰撞一般不适用于双分子激发过程，并揭示了产品角动量的矢量相关的倾向性规则。
2018-03-03 physics.chem-ph
Collision-sticking kinetics of acid-base clusters and its influence on atmospheric new particle formation
蒸气分子与低挥发性化合物的分子团簇之间的碰撞-粘附过程的动力学促进了大气成簇的初始步骤。传统的理论模型是相当不准确的，由于忽略了长程相互作用，基本上支配这些微观现象的动力学。在这里，我们提出了一个一致的和通用的理论模型，用于评估分子和分子团簇与分子间的潜力适当纳入碰撞率。该模型只需要作为先验信息的基本分子分子的潜力，但预测在任意大小的分子团簇的碰撞率，与全原子分子动力学模拟，我们进行了硫酸-二甲胺簇，一个典型的例子，酸碱诱导的集群的准确性。精心设计的模拟验证了理论模型，并阐明了分子碰撞粘附过程的动力学。发现在硫酸分子和硫酸团簇之间碰撞之后的振动耦合可能偶尔不成功，即，在碰撞之后没有形成稳定的结合。然而，将二甲胺分子引入到硫酸簇中可以显著增加形成稳定键的可能性，从而增加稳定的产物簇。结果提供了基本的见解分子簇的初始步骤，并将促进有效的动力学方法为基础的成核模型的发展。
2021-12-17 physics.ao-ph physics.chem-ph
Collisional losses of ultracold molecules due to intermediate complex formation
了解超冷碱金属分子的损失和化学反应的来源是其在精密测量和量子技术中应用所需的关键要素之一。最近的实验与非反应系统报告了意外的大损失率，提出了理论解释的挑战。在这里，我们研究了在双分子碰撞中形成的中间四原子复合物的动力学。用量子化学从头算方法计算了双碱金属四聚体的核自旋-转动、自旋-自旋和四极耦合常数。我们发现，核自旋-自旋和四极耦合足够强，耦合不同的旋转流形，以增加态密度和碰撞复合物的寿命，这是与实验结果相一致。我们提出进一步的实验来证实我们的预测。
2022-03-29 cond-mat.quant-gas physics.atom-ph physics.chem-ph
Extrapolating Collisional Rate Coefficients for Molecules of Astrophysical Interest Using Neural Networks
KU Leuven（荷语鲁汶大学）
该研究利用多层感知器模型，以分子量子数等为描述符，通过机器学习外推天体物理相关分子的碰撞速率系数，为大分子的碰撞数据集扩展提供了实用途径。
2026-10-14 astro-ph.GA physics.chem-ph
Near-deterministic loading of molecular arrays by microwave-assisted collisions
Institute for Molecules and Materials, Radboud University（分子与材料研究所，拉德堡德大学）；Centre for Cold Matter, Blackett Laboratory, Imperial College London（冷物质中心，布莱克特实验室，伦敦帝国理工学院）
研究如何通过微波辅助碰撞对分子阵列进行确定性加载，利用将分子置于特定激发态抑制碰撞损失，控制分子碰撞状态和能量释放，探索确定性弹出策略，依赖现有技术预测高达96%的填充率，为可扩展分子阵列发展助力。
2026-10-21 cond-mat.quant-gas physics.atom-ph physics.chem-ph
Atom-molecule collisions, spin relaxation, and sympathetic cooling in an ultracold spin-polarized Rb($^2\mathrm{S}$)-SrF$(^2Σ^+)$ mixture
我们探讨了自旋极化SrF（$^2Σ^+$）分子与Rb（$^2$ S）原子之间的超冷碰撞作为磁阱中SrF（$^2Σ^+$）分子交感冷却的基本步骤的适用性。为此，我们进行了超冷Rb+SrF碰撞在磁场中的量子力学散射计算的基础上，一个精确的势能面的三重态的Rb-SrF电子态从头计算方法使用自旋限制耦合器集团方法与单，双和非迭代三重激发[RCCSD（T）]。的Rb SrF相互作用有一个整体的最小值与3444厘米$^{-1}$在弯曲的几何形状和浅的局部最小值的线性几何形状的井深。尽管这样一个强大的和各向异性的相互作用，我们发现，收敛的近耦合散射计算Rb+SrF碰撞在磁场中仍然是可能的旋转基组，包括高达125个封闭的旋转通道的总角动量表示。我们的计算表明，在很宽的磁场（1-1000 G）和碰撞能量（$10^{-5}-10^{-3}$ K）范围内，完全自旋极化的Rb与SrF碰撞中电子自旋弛豫比弹性散射慢得多，这表明在磁阱中激光冷却SrF（$^2Σ^+$）分子与自旋极化的Rb（$^2$ S）原子的共振冷却具有良好的前景.我们表明，传入的$p$ -波散射起着重要的作用，在超冷碰撞由于大的减少质量的Rb-SrF碰撞对。在1.4 $μ$ K下计算的非弹性截面的磁场依赖性显示了丰富的共振结构，包括低场$p$波共振，这表明外部磁场可以用于提高重原子-分子混合物的交感冷却效率。
2018-01-24 physics.atom-ph physics.chem-ph
Ultracold collisions between two light indistinguishable diatomic molecules: elastic and rotational energy transfer in HD+HD
本文用紧耦合量子力学方法计算了在很低能量下的HD+HD碰撞中的转动能量转移，直到超冷温度：$T \sim 10^{-8}$ K。从先前的工作[Boothroyd {$_2$等人}，化学物理学杂志，{ \bf 116}，666（2002）.]计算了HD分子中不同量子力学转动跃迁$ij\rightarrow i'j'$的态分辨积分截面$σ_{ij\rightarrow i'j'}(\varepsilon_{kin})$和相应的态分辨热速率系数$k_{ij\rightarrow i'j'}(T)$。此外，为了比较，还对一些选定的转动跃迁进行了H $_2$ +H $_2$计算。在这项工作中，氢和氘代氢分子被视为刚性转子。一个明显的同位素效应被确定在这些碰撞的截面在低和超冷温度。
2012-04-20 cond-mat.quant-gas physics.chem-ph
Applying R-Matrix Theory to Atom-Molecule Inelastic Collisions: the case study of H$_2$O + H
Université de Bordeaux（波尔多大学）；Bordeaux INP（波尔多国立理工学院）
本研究利用R矩阵理论高效计算H₂O与H的非弹性碰撞，通过GPU加速实现计算效率提升，为复杂多原子系统研究提供新方法。
2025-10-24 physics.chem-ph
Efficient non-parametric fitting of potential energy surfaces for polyatomic molecules with Gaussian processes
我们探讨了基于高斯过程（GP）回归的统计学习技术的性能，作为一种有效的非参数方法，用于构建多原子分子的多维势能面（PES）。使用的分子N $_4$的例子，我们表明，一个现实的GP模型的六维PES可以构建只有240个势能点。我们构建了一系列的GP模型，并说明了收敛的精度作为${\it ab \ initio}$点的数量的函数的表面。我们发现，基于$\sim 1500$势能点的GP模型与基于16，421个点的传统回归拟合达到了相同的准确度。PES的GP模型不需要用解析函数拟合${\it ab \ initio}$数据，并且可以容易地扩展到更高维度的表面。
2016-03-29 physics.chem-ph
Theoretical study of the quenching of NH (singlet Delta) molecules via collisions with Rb atoms: preliminary results
研究了Rb（二重态S）+ NH（单重态Delta）→ Rb（二重态P二分之一）+ NH（基态三重态Sigma负）的猝灭反应。该反应可用于产生基态NH分子，用于超冷物理学的研究或用于其他目的，并且有趣的是，它涉及接近简并的初始和最终状态。预期这种接近简并性导致大的反应速率。我们研究这个系统使用从头计算量子化学计算和散射计算，其中包括自旋轨道效应，并发现反应速率是大的，事实上，接近量子力学么正性极限。我们讨论了这个系统的实验检查的前景。
2009-04-26 physics.chem-ph
Detection of Long-Lived Complexes in Ultracold Atom-Molecule Collisions
研究了$^{40}$ K $^{87}$ Rb分子和$^{87}$ Rb原子的超冷混合物中的碰撞损失，其中两种物质之间的化学反应是能量禁止的。通过直接检测的KRb $_{2}^{*}$中间体的原子-分子碰撞形成的复合物，我们表明，一个$1064$ nm的激光光源用于光捕获的样品可以有效地耗尽复杂的人口通过光激发，这种效果可以解释在混合物中观察到的普遍的两体损失。通过监测KRb $_{2}^{*}$人口的时间演变后，突然减少的$1064$ nm激光强度，我们测量的复合物的寿命（$0.39(6)$毫秒），以及光激发率为$1064$ nm光（$0.50(3)$ $μ$ s $^{-1}($ kW/cm $^{2})^{-1}$）。观察到的寿命是${\sim}10^{5}$倍，比最近的估计的基础上赖斯-Ramsperger-卡塞尔-马库斯统计理论，这需要新的见解来解释这样一个戏剧性的差异。
2021-05-31 cond-mat.quant-gas physics.atom-ph physics.chem-ph
Molecules Near Absolute Zero and External Field Control of Atomic and Molecular Dynamics
本文综述了冷分子和超冷分子领域的最新研究进展，并证明了在亚开尔文温度下分子的化学反应、非弹性碰撞和解离可以通过外加电场或磁场来操纵。超冷分子的产生可以允许具有极高精度的光谱测量和自然基本对称性的测试，以分子作为量子比特的量子计算和受控化学。在接近零开尔文的温度下，化学反应和碰撞能量转移的概率可能非常大。超冷原子和分子的碰撞能比实验室中可用的外部电场或磁场相互作用引起的扰动小得多。因此，外部场可用于诱导弱结合分子的解离，刺激禁戒电子跃迁，抑制传出反应通道中的离心屏障效应或调谐增强化学反应性的费什巴赫共振。
2005-09-09 physics.atom-ph physics.chem-ph
Chemical reactivity of ultracold polar molecules: investigation of H + HCl and H + DCl collisions
本文报道了硅藻分子振动能级v=0-2时H+HCl（v，j=0）和H+DCl（v，j=0）碰撞的量子散射计算。进行计算的入射动能在10-7至10-1 eV的范围内，为总角动量J=0和s-波散射的入口通道的碰撞。截面和速率系数的特点是共振结构，由于与形成的H. HCl和H…入射通道中的DC 1范德华复合物。对于v= 1，2的H+HCl（v，j=0）碰撞，在超冷区，导致H_2生成的反应性散射超过非反应性振动猝灭。HCl从v=0到v=2的振动激发使零温极限速率系数增加约8个数量级。
2004-06-09 physics.chem-ph
Resonance reactions and enhancement of weak interactions in collisions of cold molecules
随着超冷原子和分子的产生，一种新型的化学--“共振”化学--出现了：当碰撞的原子和分子的能量与结合分子的束缚态相匹配时（费什巴赫共振），化学反应就可以发生。这种化学反应与低能原子核中发生的反应非常相似。在本文中，我们提出了一些问题，为未来的实验和理论工作有关的超冷分子的共振化学。分子玻色-爱因斯坦凝聚体特别有趣，因为在这个系统中碰撞和化学反应对弱场非常敏感;此外，由于有限数量的最终状态，优选的反应通道可能会增强。对弱场的敏感性是由于窄复合共振的高密度和具有动能E=0的分子的宏观数量（在平均场势的基态）而产生的。这种对磁场的高灵敏度可以用来测量复合共振态的能隙、宽度和磁矩的分布，并研究量子混沌的发生。右手和左手手性分子的产生速率的差异可以由外部电场和磁场以及共振的有限宽度产生。手性分子的宇称破坏能差也可以产生同样的效应。
2006-08-24 cond-mat.other physics.atom-ph physics.chem-ph
Effect of the isotropic collisions with neutral hydrogen on the polarization of the CN solar molecule
本文通过计算 CN 分子与中性氢碰撞的势能面和去偏振速率系数，揭示了在太阳光球层典型氢密度下，CN 的 X²Σ 态散射偏振会被各向同性碰撞部分或完全消除。
2019-10-22 astro-ph.SR physics.atom-ph physics.chem-ph
A rigorous adiabatic approach to ultracold atom-molecule collisions in a magnetic field
本文提出了一种基于绝热方法的高效计算框架，用于处理磁场所致的超冷原子-分子碰撞，通过减少通道数量和优化基态截断，显著提升了计算效率。
2025-11-27 physics.chem-ph
Efficient method for quantum calculations of molecule - molecule scattering properties in a magnetic field
我们表明，在外场存在下的分子-分子碰撞的截面可以有效地计算使用总角动量的基础上，无论是在体固定框架或在空间固定的坐标系。这种方法允许使用比以前可能的大得多的基集进行计算。本文给出了在磁场中15 NH-15 NH碰撞的计算结果。我们的研究结果支持的结论，以前的研究旋转地面15 NH分子在磁阱中的蒸发冷却有成功的前景。
2012-02-03 physics.atom-ph physics.chem-ph
Icy molecule desorption in interstellar grain collisions
在寒冷的无星和星前云核中观测气态复杂有机分子（COMs），需要有效地将COMs及其母体从星际颗粒上的冰冷地幔中解吸出来。用一个简单的天体化学模型，我们调查，如果机械去除冰碎片之间的斜碰撞在两个大小箱（0.01和0.1微米）可以大大影响COM丰度。两个晶粒碰撞速度被认为是10和50米每秒，对应于现实的晶粒相对速度所产生的双极扩散和湍流，分别。从较小的颗粒，碰撞被假定为删除一个球冠的高度等于1/3和1冰幔厚度，分别。我们发现，诱导的解吸可以提高几个数量级的气相丰度的COM，再现观察到的COM丰度在一个数量级。重要的是，高的气态COM丰度达到了长达1万年的时间尺度和一个相当低的甲醇冰丰度，常见的无星核心。简单的模型，只考虑两个晶粒尺寸箱和几个假设，演示了一个概念，必须用更复杂的方法进行测试。
2022-07-01 astro-ph.GA physics.chem-ph
Direct Time-domain Observation of Conformational Relaxation in Gas-phase Cold Collisions
冷却气相中的分子对于精密光谱学、冷分子物理学和物理化学非常重要。构象弛豫截面的测量对分子内的势能面和能量流有重要的意义。然而，气相构象冷却以前没有直接观察到。在这项工作中，我们直接观察1，2-丙二醇在冷（6 K）碰撞与氦原子使用微波光谱和缓冲气体冷却的构象动力学。精确的知识和缓冲气体中的碰撞环境的控制，使我们能够测量构象弛豫的绝对碰撞截面。研究了1，2-丙二醇的几种构象，发现它们具有He从$σ=4.7(3.0)\times10^{-18}\:\mathrm{cm}^{2}$到$σ>5\times10^{-16}\:\mathrm{cm}^{2}$的弛豫截面。我们的方法适用于广泛的一类分子，并可用于提供以前未研究的分子的势能面的信息。
2016-01-25 physics.atom-ph physics.chem-ph
Tunable Feshbach resonances in collisions of ultracold molecules in $^2Σ$ states with alkali-metal atoms
本文以Rb+CaF为原型，通过耦合通道计算研究$^2Σ$态超冷分子与碱金属原子碰撞中的磁可调Feshbach共振，预测1000 G以下存在可用于磁缔合的宽共振。
2023-06-02 physics.atom-ph physics.chem-ph
Quantum Gaussian process model of potential energy surface for a polyatomic molecule
该研究提出一种带量子核的高斯过程模型，通过贝叶斯优化调节量子门参数最大化边际似然，可用于构建多原子分子全局势能面的精确回归模型，并探究了量子比特纠缠效应与模型泛化性能。
2022-02-22 physics.chem-ph physics.comp-ph quant-ph
