The Geometric Phase Appears in the Ultracold Hydrogen Exchange Reaction
本文报道了氢交换反应H + H $_2$（$v=4$，$j=0$）$\to$ H + H $_2$（$v'$，$j'$）及其同位素类似物在超冷碰撞能下的量子反应散射计算.由于与超冷碰撞相关的独特性质，它表明，几何相位有效地控制反应性。旋转分辨率系数计算的几何相位和没有示出的差异高达四个数量级。在振动分辨系数和总速率系数中，这种影响也是显著的。的动力学起源的效果进行了讨论，大的几何相位效应可能会被利用来控制反应性，通过施加外场或通过选择一个特定的核自旋状态。
2015-06-29 physics.chem-ph
State-to-state endothermic and nearly thermoneutral reactions in an ultracold atom-dimer mixture
超冷温度下的化学反应提供了一个理想的平台，以研究化学反应的基本水平，并了解化学反应是如何由量子力学。近年来，利用超冷分子研究超冷化学取得了显著的进展。然而，这些工作仅限于放热反应。态-态超冷吸热反应的直接观测仍然是一个难题。本文报道了在超冷原子-二聚体混合物中吸热和近热中性原子交换反应的研究。通过发展一种基于分子束缚-束缚跃迁的间接反应制备方法，我们能够直接观察具有可调能量阈值的普遍吸热反应，并研究状态-状态反应动力学。反应速率系数存在明显的阈值现象。对于吸热反应和近热中性反应，观察到逆反应对反应动力学的影响。通过零程量子力学散射计算得到了反应速率系数，并与实验结果进行了比较，确定了三体参数。所观察到的吸热和近热中性反应可用于实现分子的碰撞Sisyphus冷却，研究简并量子气体中的化学反应，以及用超冷原子进行近藤效应的量子模拟。
2017-08-29 cond-mat.quant-gas physics.chem-ph
Ultracold Chemistry and its Reaction Kinetics
我们研究的化学过程中发生的超冷政权的反应动力学和系统地调查他们的动力学。量子纠缠被发现在驱动超冷反应走向动力学平衡中起着关键作用。在平均场近似下，多个反应同时发生时，相空间动力学中哈密顿混沌占主导地位。
2015-01-08 cond-mat.quant-gas physics.chem-ph quant-ph
Magnetic tuning of ultracold barrierless chemical reactions
虽然获得双分子化学反应的外场控制一直是物理学和化学的梦寐以求的目标，超精细相互作用和直流磁场在实现这种控制中的作用仍然难以捉摸。我们发展了一个无势垒原子-硅藻化学反应的扩展耦合通道统计理论，并应用它阐明了磁场和超精细相互作用对超冷化学反应Li（$^2\text{S}_{1/2}$）+ CaH（$^2Σ^+$）$\to$ LiH（$^1Σ^+$）+ Ca（$^1\text{S}_{0}$）在一组新开发的从头算势能面上的影响.我们观察到大的磁场效应的反应截面，打开了控制超冷无势垒化学反应的可能性，通过调整选定的超精细状态的反应物与外部磁场。
2019-04-27 physics.atom-ph physics.chem-ph
Geometric Phase Effects in the Ultracold D + HD $\to$ D + HD and D + HD $\leftrightarrow$ H + D$_2$ Reactions
D + HD的精确量子反应散射计算结果（$v=4$，$j=0$）$\to$ D + HD（$v'$、$j'$），D + HD（$v=4$，$j=0$）$\to$ H + D $_2$（$v'$、$j'$）和H + D $_2$（$v=4$，$j=0$）$\to$ D + HD（$v'$，$j'$）反应给出了$1\,μ{\rm K}$和$100\,{\rm K}$之间的碰撞能。使用H $_3$的基态电子态的${\it ab\ initio}$ BKMP 2 PES，并且包括$J=0-4$之间的总角动量的所有值。一般的矢量势方法被用来包括几何相位。旋转解决，振动解决，和总反应速率系数报告作为碰撞能量的函数。旋转分辨微分截面也报告作为碰撞能量和散射角的函数。大的几何相位效应出现在超冷反应速率系数中，这导致相对于忽略几何相位的计算的速率系数的显著增强或抑制（高达$3$数量级）。结果解释使用一个新的量子干涉机制，这是唯一的超冷碰撞。几何相位的显着影响也出现在旋转分辨微分截面，导致一个非常不同的振荡结构的能量和散射角。几个形状的共振发生在$1$ - $10\,{\rm K}$的能量范围和几何相位显着改变预测的共振谱。几何相位效应敏感地依赖于核自旋，这可能为实验工作者提供通过选择特定核自旋态来控制反应的能力。
2016-07-19 physics.chem-ph
Controlled state-to-state atom-exchange reaction in an ultracold atom-dimer mixture
超冷分子提供了在接近零度的温度下研究化学反应的绝佳机会。虽然在探索超冷双分子反应方面已经取得了显著的进展，但研究通常限于反应物的总损失率的测量。反应产物的检测将为理解反应机理提供新的思路，并为研究态-态反应动力学提供了独特的机会。在这里，我们报告的放能原子交换反应中的超冷原子二聚体混合物的直接观察。观察到了原子和分子产物，并表征了量子态。通过改变磁场，可以开启或关闭反应，并且可以控制反应速率。该反应是有效的，我们已经测量了状态到状态的反应速率高达$1.1(3)\times10^{-9}$ cm $^{3}/$ s从反应物和产物的时间演变。我们的工作代表了一个可控的量子态选择/分辨超冷反应的实现。所观察到的原子交换反应也是Feshbach分子与费米子原子之间有效的自旋交换相互作用，可以用来实现超冷原子和分子的近藤效应的量子模拟。
2016-11-28 cond-mat.quant-gas physics.atom-ph physics.chem-ph
Chemical pathways in ultracold reactions of SrF molecules
我们提出了一个理论研究的化学反应SrF + SrF $\rightarrow$产品，专注于在超低温下的反应。我们发现，在这些温度下，键交换，SrF + SrF $\rightarrow$ Sr $_2$ + F $_2$，是积极禁止的。相反，能量上唯一允许的反应是SrF + SrF $\rightarrow$ SrF $_2$ + Sr，并且即使这样也只能形成SrF $_2$三聚体的单重态。沿着简化的反应路径的计算表明，这种抽象反应是无势垒的，并通过一个SrF分子“传递”一个氟原子到另一个分子来进行。
2011-01-24 physics.atom-ph physics.chem-ph
Chemical reactions of ultracold alkali-metal dimers in the lowest-energy $^3Σ$ state
我们表明，极性碱金属二聚体在五重态自旋的相互作用，导致形成一个深绑定的反应复合物。反应络合物可以分解成均相碱金属二聚体（对于除KRb之外的所有分子）和碱金属三聚体（对于所有分子）。我们发现，这些化学反应没有障碍。这意味着所有处于$a^3Σ^+$状态的碱性二聚体在超冷温度下是化学不稳定的，并且使用光晶格来分离分子和抑制损耗可能是必要的。此外，我们还计算了碱金属的化学反应的最小能量路径。我们发现，两个分子的反应是由碱金属原子之间的强吸引力加速，导致一个无势垒的过程，产生氢原子与大动能。我们讨论了超冷碱金属二聚体在$a^3Σ^+$电子态下化学反应的独特特征。
2013-11-17 physics.atom-ph physics.chem-ph
Formation of molecular oxygen in ultracold O + OH reaction
讨论了羟基自由基与氧原子超冷碰撞中氧分子的形成。一个时间无关的量子形式主义的基础上超球坐标的计算。弹性，非弹性和反应截面以及振动和旋转的产品O2分子的人口报告。一个J-移位近似被用来计算速率系数。在T = 10 - 100 mK的温度下，OH分子已经被冷却并被实验捕获，弹性和反应速率系数具有可比的量级，而在较冷的温度下，T < 1 mK，分子氧的形成成为主要途径。本文还讨论了经典俘获模型描述OH和O冷碰撞的有效性。虽然在T=0.3 K，在更高的温度下，发现经典和量子结果之间非常好的协议，量子计算预测一个更大的速率系数比经典模型，与实验数据的O + OH反应。速率系数的零温极限值预计约为6.10^{-12} cm ^3 molecule^{-1} s^{-1}，这一数值与无势垒碱金属原子-二聚体系统的速率系数相当，并且比隧穿主导的F + H2反应的速率系数大约大5倍。
2008-11-26 physics.chem-ph
Effect of nuclear spin symmetry in cold and ultracold reactions: D + para/ortho-H$_2$
我们报告的反应和振动淬灭的碰撞D与para-H $_2$（$v,j=0$）和ortho-H $_2$（$v,j=1$）在冷和超冷温度下的结果。我们研究了势垒主导过程（$0\le v\le 4$）和一个无势垒过程（$v=5$）的核自旋对称性效应。在0.01- 10 K范围内，我们发现了共振结构，它依赖于H $_2$的核自旋，产生于特定分波的贡献.我们讨论了在这个基准系统的超冷化学的结果的影响。
2015-05-12 physics.atom-ph physics.chem-ph quant-ph
Signatures of Non-universal Quantum Dynamics of Ultracold Chemical Reactions of Polar Alkali-dimer Molecules with Alkali-metal Atoms: Li($^2$S) +NaLi($a^3Σ^+$) $\to$ Na($^2$S) + Li$_2$($a^3Σ_u^+$)
该研究通过基于新从头算势能面的量子散射计算，首次在极性碱二聚体分子参与的超冷放热插入反应中发现高度非普适的动力学特征，为探测原子-分子碰撞复合物的微观相互作用开辟了新途径。
2023-06-16 physics.atom-ph physics.chem-ph
Energetics and control of ultracold isotope-exchange reactions between heteronuclear dimers in external fields
我们表明，基态碱金属，碱土金属，镧系元素的两个同位素的同一个原子组成的杂二聚体之间的同位素交换反应是放热的能量变化在1-8000 $\,$ MHz的范围内，从而导致冷或超冷产品。对于这些化学反应，只有一个振转和最多几个超精细可能的产品状态。开放和封闭的反应通道的数量和能量可以通过激光和磁场来控制。我们建议激光诱导的同位素和状态选择性的斯塔克位移控制，以调整放热的同位素交换反应，成为吸热的化学反应性的测试模型，从而提供了地面。本建议开辟了一条道路，研究状态到状态动力学的超冷化学反应超出了普遍的限制，有意义的控制的量子态的反应物和产品。
2015-12-14 cond-mat.quant-gas physics.atom-ph physics.chem-ph
Non-adiabatically driven quantum interference effects in the ultracold K + KRb $\longrightarrow$ Rb + K$_{2}$ chemical reaction
本文首次对超冷 K + KRb 化学反应进行非绝热量子动力学研究，发现激发态耦合介导的短程动力学引入了量子干涉效应，使速率系数更符合实验值。
2025-06-02 physics.atm-clus physics.chem-ph quant-ph
State-to-state control of ultracold molecular reactions
反应系统的量子控制使得能够使用量子统计学对潜在的相互作用势进行微观探测、打开新的反应途径以及改变反应速率。然而，将这种控制扩展到反应结果的量子态仍然具有挑战性。在这项工作中，我们通过核自旋自由度来实现这一目标，这一结果依赖于整个反应过程中核自旋的守恒。使用共振增强多光子电离光谱研究超冷KRb分子之间的双分子反应中形成的产物，我们发现，该系统保留了一个近乎完美的记忆反应物的核自旋，表现为强烈的宇称偏好的旋转状态的产品。我们利用这种效应，通过改变初始核自旋态与外部磁场的相干叠加来改变这些产物态的占据。这样，我们就能够用量子态分辨率控制双分子反应的输入和输出。这里展示的技术开辟了可能性，研究量子干涉反应途径之间，反应产物之间的量子纠缠，和超冷反应动力学在状态到状态的水平。
2020-11-19 physics.atom-ph physics.chem-ph quant-ph
Quantum reactive scattering of ultracold NH($X\,^3Σ^-$) radicals in a magnetic trap
我们研究磁捕获NH（$X ^3Σ^-$）自由基的超冷反应动力学，使用严格的量子散射计算涉及三个耦合的势能面。我们发现反应性NH + NH截面是由短程碰撞机制驱动的，其大小仅弱依赖于磁场强度。与迄今为止观察到的大多数超冷反应不同，NH + NH散射动力学是非普适的。我们的研究结果表明，化学反应可以导致更多的陷阱比自旋非弹性NH + NH碰撞损失，使分子蒸发冷却比以前预期的更困难。
2013-01-09 physics.atom-ph physics.chem-ph
Quantum Reactive Scattering of Ultracold Atoms and Molecules: Universality and Chaotic Dynamics
化学反应研究中的一个基本问题是，在碰撞能量接近绝对零度时，反应如何进行。这个问题不再是假设：原子和分子的量子简并气体现在可以在低于几十纳开尔文的温度下产生。在这项工作中，我们考虑的基准之间的超冷反应，最著名的超冷分子，KRb和K。我们首次绘制了一个精确的从头计算基态势能面的KRbK复杂的全维和报告的数值精确的量子力学反应动力学。旋转分辨率的分布是泊松分布。对超球绝热势曲线的分析解释了这种统计特征，揭示了短程碰撞复合体的混乱分布，该复合体在控制反应结果方面发挥着关键作用。我们将其与具有较小状态密度的较轻系统（此处为LiYbLi三聚体）进行比较，该系统显示随机而非混沌行为。
2017-08-25 physics.chem-ph quant-ph
Quantum spin state selectivity and magnetic tuning of ultracold chemical reactions of triplet alkali-metal dimers with alkali-metal atoms
我们证明，它是可能有效地控制超冷化学反应的碱金属原子碰撞开壳碱金属二聚体在其亚稳三重态通过选择内部超精细和振转状态的反应物，以及通过诱导磁费什巴赫共振与外部磁场。我们基于耦合通道统计计算，包括超精细接触和磁场诱导塞曼相互作用的超精细分辨基态钠和三重态NaLi（$^3Σ^+$）产生单线态Na $_2$（$^1Σ^+_g$）和Li原子的超冷化学反应的影响，这些结论。我们发现反应速率对反应物的初始超精细态很敏感。与未极化的反应物相比，完全自旋极化的无旋转NaLi（a $^3Σ^+, v = 0, N = 0$）分子的高自旋态与完全自旋极化的Na的化学反应被抑制10-100倍。我们解释这些发现内的绝热状态模型，该模型将反应作为一个序列的非绝热过渡之间的初始非反应性高自旋状态和最终的低自旋状态的反应复合物。此外，我们表明，磁费什巴赫共振可以类似地改变反应速率系数的几个数量级。这些共振中的一些是由于共振三聚体束缚态解离成NaLi的$N=2$旋转态（一种$^3Σ^+, v = 0$），因此将存在于没有超精细相互作用的系统中。
2021-06-29 physics.atom-ph physics.chem-ph
Probing ultracold chemistry using ion spectrometry
原子、分子和光学（AMO）物理学技术的快速发展使分子物种的超冷样品的创建成为可能，并为探索超低温体系中的化学提供了机会。特别是，反应物原子和分子的外部和内部量子自由度都受到控制，从而可以研究超冷反应中长程势的作用。这些反应的动力学通常使用反应物的损失作为替代来确定。为了将这些研究扩展到短程，我们开发了一种实验装置，将量子态选择的超冷KRb分子的产生与离子质谱和动能谱相结合，并直接观察KRb + KRb反应中间体和产物[Science，2019，366，1111]。在这里，我们详细介绍了该装置。对于未来的研究，旨在检测反应产物的量子态，我们展示了一个基于光解的计划，以校准离子动能谱仪在低能量。
2019-12-29 physics.atom-ph physics.chem-ph
Chemical reactions of ultracold alkaline-earth-metal diatomic molecules
本文通过电子结构计算研究超冷碱土金属双原子分子的反应能量学，发现原子交换和三聚体形成均无势垒、能量允许，表明这些分子在超低温下化学不稳定，需光晶格或屏蔽方案抑制损耗。
2023-11-30 cond-mat.quant-gas physics.atom-ph physics.chem-ph
Steering ultracold reactions through long-lived transient intermediates
控制反应的途径和结果是化学中广泛追求的目标。在气相反应中，这通常通过操纵反应物的性质来实现，包括它们的平移能、取向和内部量子态。相比之下，在这里，我们通过其中间复合物影响反应的途径，该中间复合物通常太短而不受外部过程的影响。特别是，钾铷（KRb）反应物的超冷制备导致长寿命的中间体复合物（K $_2$ Rb $_2^*$），这使我们能够使用1064 nm（通常用于限制超冷分子的波长）的激光源将反应从其标称基态路径转向新确定的激发态路径。此外，通过监测突然移除激发光后复合物群体的变化，我们直接测量复合物的寿命为$360 \pm 30$ ns，与我们基于Rice-Ramsperger-Kassel-Marcus（RRKM）统计理论的计算一致。我们的研究结果揭示了在超冷分子实验中广泛观察到的两体损失的起源。此外，配合物的长寿命，加上所观察到的光激发途径，开辟了光谱探测高分辨率的配合物的结构，从而阐明反应动力学的可能性。
2020-02-20 cond-mat.quant-gas physics.atom-ph physics.chem-ph
Direct observation of bimolecular reactions of ultracold KRb molecules
飞秒化学技术在探测化学反应中的瞬态中间体所需的短时间尺度上发挥了重要作用。在这里，我们采取了对比的方法，通过在超低温下制备反应物分子在其最低的振子量子态中来延长中间体的寿命，从而大大减少了它们相互碰撞时可访问的出口通道的数量。利用500 nK温度下钾-铷分子的捕获气体的电离光谱和速度图成像，我们直接观察了反应$^{40}$ K $^{87}$ Rb + $^{40}$ K $^{87}$ Rb $\rightarrow$ K $_2$ Rb $^*_2$ $\rightarrow$ K $_2$ + Rb $_2$的反应物、中间体和产物。除了观察到一个长寿命的能量丰富的中间复合物，这种技术打开了大门，进一步研究量子态解决反应动力学的超冷制度。
2019-11-29 cond-mat.quant-gas physics.atom-ph physics.chem-ph
Bimolecular chemistry in the ultracold regime
原子、分子和光学（AMO）物理技术的进步使简单分子能够冷却到超冷状态（$\lesssim$ 1 mK），并为以前所未有的控制水平研究化学反应提供了机会。本文综述了超低温下双分子化学研究的最新进展。我们首先简要概述了生产，操纵和检测超冷分子的方法。然后，我们调查的实验工作，利用超冷分子的可控性探测和修改他们的远程相互作用。进一步结合使用物理化学技术，如质谱和离子成像，显着提高了超冷反应的检测，并使其在短距离的动力学探索。我们讨论了在低于1 $μ$ K下引发的KRb + KRb $\rightarrow$ K $_2$ + Rb $_2$反应的一系列研究，包括对长寿命复合物的直接观察，通过守恒核自旋对产物转动态控制的演示，以及使用产物的完整量子态分布对统计模型的检验。
2021-06-27 physics.atom-ph physics.chem-ph
Leveraging Reactant Entanglement in the Coherent Control of Ultracold Bimolecular Chemical Reactions
本文提出将反应物纠缠用于超冷双分子化学反应的相干控制，通过两步制备叠加态并优化纠缠量，消除卫星项影响，在 KRb + KRb 反应中实现产物转动态宇称的完美控制。
2025-05-15 physics.atom-ph physics.chem-ph quant-ph
Quantum interference and entanglement in ultracold atom-exchange reactions
本研究在500 nK下研究2KRb→K₂+Rb₂反应，证明核自旋相干性在反应中完全保持，可生成纠缠产物，并可通过退相干控制产物分布。
2023-10-11 physics.atom-ph physics.chem-ph quant-ph
Universal behavior in complex-mediated reactions: Dynamics of S(1D)+ o-D2 --> D + SD at low collision energies
采用改进的超球量子反应散射方法计算 S(1D)+D2 反应的截面与速率系数，发现低碰撞能下动力学特征显著偏离统计行为并导致振动激发。
2023-03-03 physics.chem-ph
Simultaneous Zeeman deceleration of polyatomic free radical with lithium atoms
超冷化学使原子和分子之间的相互作用能够完全量子控制，从而发现了化学反应中隐藏的机制，这些机制通常被高温下的热平均所掩盖。近年来，基于激光冷却技术，一些双原子分子已经被冷却到超冷状态，但是与这些简单分子相关的化学性质是非常有限的。相比之下，自由基在许多重要的化学反应中发挥着重要作用，但尚未被冷却到亚毫开尔文温度。本文提出了一种利用行波磁减速器同时对最简单的多原子自由基\ce{CH3}和锂原子进行减速的新方法。该方案为\ce{CH3}和锂的共捕集铺平了道路，从而使同感冷却可用于制备超冷自由基样品。
2020-09-12 physics.chem-ph
Resonances at very low temperature for the reaction D$_2$+H
本文给出了冷态和超冷态下H与D $_2(v,j)$碰撞反应速率系数和振动猝灭的数值计算结果。我们研究了邻位-D $_2(j\!=\!0)$和对位-D $_2(j\!=\!1)$的几个初始振转态$(v\leq 5)$，并发现在0.01- 10开尔文的能量范围内的共振结构，这是敏感的初始振转态$(v,j)$。我们比较了D $_2$ +H的反应速率与我们以前获得的同位素反应H $_2$ +D的结果，并讨论了我们对这个基准系统的详细研究对超冷化学的影响。
2016-12-26 physics.atom-ph physics.chem-ph
Chemical Reaction of Ultracold Atoms and Ions in a Hybrid Trap
冷离子和原子之间的相互作用已经被提出用于实现量子门\cite{Idziaszek2007}，探测量子气体\cite{Sherkunov2009}，观察新的电荷输运动力学\cite{Cote2000}，以及同情冷却不能被激光冷却的原子和分子系统\cite{Smith2005,Hudson2009}。此外，冷离子和原子之间的化学反应是现代天体物理学的基础，包括恒星、行星和星际云的形成\cite{Smith1992}、弥漫的星际带\cite{Reddy2010}和早期宇宙\cite{Stancil1996b}的后复合时代。然而，正如参考文献9和10所指出的，在这些现代原子物理实验和星际环境中，在低温下离子-原子相互作用的实验数据和理论描述仍然很大程度上缺失。在这里，我们观察到的超冷$^{174}$ Yb $^+$离子和$^{40}$钙原子之间的化学反应举行的混合陷阱。我们的措施，并从理论上重现，化学反应速率常数$ \rm \bf K =(2\pm1.3)\times10^{-10} cm^{3}s^{-1}$为$ \rm \bf 1 mK \leq T \leq 10 K$，四个数量级高于其他杂合情况下报告。我们还提供了一个可能的解释，在这个和其他系统的辐射关联过程的典型的理论预测和测量之间的明显矛盾。
2011-04-28 astro-ph.GA physics.atom-ph physics.chem-ph
Control of Ultracold Photodissociation with Magnetic Fields
分子的光解离产生由分子结构和解离光的特性决定的光碎片的空间分布。在超冷温度下进行这种基本的化学反应，使其量子力学特征占主导地位。在这种情况下，可以使用弱的外加场来控制反应。在这里，我们光解超冷双原子锶在磁场低于10 G，并观察到惊人的变化，光碎片角分布。这些观察结果与多通道量子化学模型在定性上非常一致，该模型包括非绝热效应并预测了光碎片能量连续体中分波的强混合。该实验通过对分子的精确量子态控制来实现。
2017-09-13 physics.atom-ph physics.chem-ph quant-ph
Ultracold chemistry with alkali-metal-rare-earth molecules
用第一性原理研究了低温和超低温下$^6$ Li（$^{2}$ S）+ $^6$ Li（$^{174}$ Yb（$^2Σ^+$）$ \to ^6$ Li（$_2(^1Σ^+$）+ $^{174}$ Yb（$^1$ S）反应的动力学.计算涉及的Li $_2$ Yb系统的三维势能面的确定和分析拟合和不同复杂性的量子动力学计算，范围从紧密耦合方案内的精确量子动力学，统计量子处理和通用模型。结果表明，这两种简化方法得到的零温度极限反应速率系数与全紧耦合计算结果基本一致。通过比较忽略三体项的成对势与完全相互作用势的量子动力学结果，探讨了三体项在相互作用势中的作用。包含在紧密耦合计算中的三体项被发现，以减少限制速率系数的两个因素。在零碰撞能的极限下，反应放热使振动能级达到$^6$ Li $_2$分子的$v=19$。产品的振动分布从紧耦合计算揭示了敏感性，包括在相互作用潜力的三体力量。总的来说，结果表明，一个简化的模型的基础上的长程电位是能够产生可靠的值的总反应速率系数在超冷极限，但更严格的方法的基础上统计量子或量子紧密耦合的方法是可取的，当产品振转分布是必需的。
2014-10-28 physics.chem-ph quant-ph
Chemical Oscillation in Ultracold Chemistry
我们证明了原子-分子玻色-爱因斯坦凝聚体超冷化学中振荡反应的发生。平均场动力学中的非线性振荡在特定的椭圆模量范围内发生，从而引起原子分子布居密度的同相和异相调制。反应前沿速度被发现是由光缔合，这也调节冷凝物密度控制。两个不同的同相明亮的局域间隙孤子对被发现作为精确解，其中之一的存在必然需要一个背景。在平面波分子背景中，在吸引域和排斥域都观察到了椭圆余弦原子密度波。在光缔合的存在下，阐明了种内和种间相互作用对存在和稳定性的作用。
2018-06-04 nlin.PS physics.chem-ph
Universality in the cold and ultracold dynamics of the barrierless D$^{+}$+ H$_2$ reaction
我们已经使用超球量子反应散射方法计算了D $^{+}+$ para-H $_2$（$v$ =0，$j$ =0）$\rightarrow$ H $^+$ + HD碰撞子的量子反应和弹性截面[Chem.Phys.Lett. 1990，169，473]。H $_{3}^{+}$系统是无势垒离子分子反应的原型，除了它在天体化学中的相关性。所考虑的碰撞能量范围从超冷制度，其中只有一个部分波是开放的，朗之万制度，其中许多人作出贡献。在非常低的动能，一个精确的描述的长程（LR）区域的势能面（PES），和长的动力学传播，距离10 $^{5}$ a0，是必需的。因此，Velilla等人[J.Chem.Phys.2008，129，084307]对PES进行了计算，其准确地再现了LR相互作用。超球面方法最近进行了修改，以允许准确的LR相互作用，同时最大限度地减少计算费用。这样的实施方式被示出为特别适合于涉及离子的系统，其中$R^{-4}$行为大大扩展了电位的范围。我们发现一个反应速率系数，它几乎保持恒定的动能范围内超过十个数量级。特别是，在维格纳制度中，只有一个分波是开放的，达到的值是矛盾的朗之万经典值（在百分之几）预期在高能量。结果进行了讨论，在{ \em普适性}和最近发表的量子亏损理论[物理学评论快报。2013，110，213202]。由于该系统具有小的干扰性和少量的通道，它是可能的，以测试这种模式…
2014-10-04 physics.chem-ph quant-ph
Ultracold Molecular Assembly
由于原子和分子的波动性质，化学反应在超冷温度（< 1mK）下可以令人惊讶地有效。超冷区反应的研究是原子和分子物理学中发展起来的冷却和捕获技术的一个新的研究前沿。此外，超冷分子气体，提供不同的分子内部状态和大的电偶极相互作用后，寻求强相互作用的多体量子物理学的研究。在这里，我们提出了一种新的方法来生产超冷分子的绝对内部和运动的量子基态，其中单个分子组装一个接一个的单个原子。该方案包括激光冷却、光阱、拉曼边带冷却和相干分子态转移。作为一个关键的初始步骤，我们展示了组成原子的量子控制，包括单个Cs原子的3D基态冷却，在一个简单的装置。随着激光技术向更短波长发展，更多的原子将适合激光冷却，从而允许更多样化，最终更复杂的分子在完全量子控制下组装。
2017-01-11 cond-mat.quant-gas physics.atom-ph physics.chem-ph
Molecules Near Absolute Zero and External Field Control of Atomic and Molecular Dynamics
本文综述了冷分子和超冷分子领域的最新研究进展，并证明了在亚开尔文温度下分子的化学反应、非弹性碰撞和解离可以通过外加电场或磁场来操纵。超冷分子的产生可以允许具有极高精度的光谱测量和自然基本对称性的测试，以分子作为量子比特的量子计算和受控化学。在接近零开尔文的温度下，化学反应和碰撞能量转移的概率可能非常大。超冷原子和分子的碰撞能比实验室中可用的外部电场或磁场相互作用引起的扰动小得多。因此，外部场可用于诱导弱结合分子的解离，刺激禁戒电子跃迁，抑制传出反应通道中的离心屏障效应或调谐增强化学反应性的费什巴赫共振。
2005-09-09 physics.atom-ph physics.chem-ph
Experimental and Theoretical Investigation of the Crossover from the Ultracold to the Quasiclassical Regime of Photodissociation
在超低能量下，原子和分子经历碰撞和反应，这些最好用量子机械波函数来描述。相反，在更高的能量下，这些过程可以被准经典地理解。在这里，我们从实验和理论上研究了超冷双原子锶分子光解离从量子力学到准经典体系的交叉。这种基本反应是在完全控制分子及其光致碎片的量子态的情况下进行的。的photorfragment角分布成像，并计算使用量子力学模型以及WKB和半经典近似，明确地比较在一个范围内的photorfragment能量。的反应过程中收敛到其高能量（轴向反冲）的限制时，能量超过任何反应障碍的高度。这种现象是定量研究双通道光解使用直观的参数通道振幅和相位。虽然轴向反冲极限通常被发现是很好地描述了一个常用的准经典模型，我们发现，当光碎片是相同的粒子，它们的玻色子或费米子量子统计可能会导致这个模型失败，需要量子力学处理，即使在高能量。
2018-05-24 physics.atom-ph physics.chem-ph quant-ph
Universal model for exoergic bimolecular reactions and inelastic processes
从一个严格的多通道量子缺陷制定的双分子过程中，我们推导出一个完全的量子和分析模型的放能双分子反应和/或非弹性过程，适用于在很宽的温度范围内，包括超冷制度的总速率。该理论建立了超冷化学和常规化学之间的联系，表明在较高温度下，给出量子阈值行为的同一理论与经典的戈林模型一致。在这两者之间，它预测相同玻色子分子和可区分分子的速率将首先随着维格纳阈值区域之外的温度而降低，然后在达到最小值后上升。
2010-10-24 physics.atom-ph physics.chem-ph quant-ph
Cold chemistry: a few-body perspective on impurity physics of a single ion in an ultracold bath
杂质物理是凝聚态物理中的一个传统课题，目前正在超冷气体领域进行探索。在不同类别的杂质中，我们专注于超冷浴中的带电杂质。当单个离子与超冷气体接触时，它会经历不同的反应过程，这些反应过程可以从冷化学方法中理解。在这项工作中，我们提出了一个超冷原子或分子浴中的单个离子的动力学方法的前景，补充通常的多体方法的特点杂质物理学内的凝聚态物理。特别是，我们专注于带电杂质在不同浴的演变，包括外部随时间变化的捕获电位，我们探讨了外部激光源存在于离子中性混合陷阱到杂质的寿命的影响。
2020-11-08 cond-mat.quant-gas physics.atom-ph physics.chem-ph
Precision test of statistical dynamics with state-to-state ultracold chemistry
化学反应代表了一类量子问题，挑战了当前的理论理解和计算能力。在超低温下发生的反应为量子化学和散射理论提供了一个理想的试验场，因为它们可以在前所未有的控制下进行实验研究，但显示出高度复杂的动力学。在这里，我们报告了反应2 KRb $\rightarrow$ K $_2$ + Rb $_2$的全部产物态分布。反应物的超冷制备允许完全控制其初始量子自由度，而两种产物的状态分辨，重合检测使得能够测量散射概率到所有57个允许的旋转状态对。我们的研究结果表明，一个基于统计理论的状态计数模型的总体协议，但也揭示了一些偏离状态对。特别是，我们观察到一个强大的抑制人口的状态对最接近的放能极限，我们精确地确定为$9.7711^{+0.0007}_{-0.0005}$厘米$^{-1}$，作为一个结果的长程电位抑制逃逸的产品。我们测量的完整性为超越当前最先进水平的量子动力学计算提供了一个有价值的基准。
2020-12-31 physics.atom-ph physics.chem-ph quant-ph
Ultracold molecular collisions in magnetic fields: Efficient incorporation of hyperfine structure in the total rotational angular momentum representation
提出总转动角动量（TRAM）基组以解决超冷分子碰撞中引入超精细结构和磁场效应的计算难题，使哈密顿量块对角化，计算效率提升三个数量级。
2023-11-25 physics.atom-ph physics.chem-ph
Cavity-controlled ultracold chemistry
超冷基态分子可以由超冷原子通过光缔合然后通过自发发射过程形成。通常，分子产物分布在一系列最终状态上。在这里，我们提出使用具有高协同性的光学腔，通过控制自发发射来选择性地增强预定终态的布居。在这个过程中，光子将被发射到腔模中。探测到这个光子预示着一个单一的反应。我们讨论的效率和动力学的腔辅助分子形成的现实参数，可以实现在当前的超冷原子设置的框架。特别是，我们认为生产Rb $_2$分子的$a^3Σ_u$三重基态。此外，当腔中有两个以上的原子时，化学中的集体增强效应应该是可观察到的。
2018-09-13 physics.chem-ph quant-ph
Controlling collisions of ultracold atoms with dc electric fields
证明了超冷原子的弹性碰撞形成异质碰撞复合物可以通过实验室实用的直流电场来操纵。电场控制的机制是基于碰撞对的瞬时偶极矩与外部电场的相互作用。结果表明，这种相互作用是显着增强的存在下的p波形状或Feshbach散射共振附近的碰撞阈值，这导致新的电场诱导的费什巴赫共振。
2006-03-29 physics.atom-ph physics.chem-ph
Steering reaction flux by coupling product channels
Universität Ulm（乌尔姆大学）；Osaka University（大阪大学）；JILA, NIST and Department of Physics, University of Colorado（科罗拉多大学物理系、JILA和NIST）；Department of Physics, University of Massachusetts Boston（马萨诸塞大学波士顿分校物理系）；Leibniz Universität Hannover（汉诺威莱布尼茨大学）；Joint Quantum Institute, University of Maryland and NIST（马里兰大学与NIST联合量子研究所）
通过调控产物通道间的耦合实现超冷化学反应产物的精确控制。
2026-01-12 cond-mat.quant-gas physics.atom-ph physics.chem-ph
Magnetic properties and quench dynamics of two interacting ultracold molecules in a trap
本文从理论上研究了在电场和磁场作用下一维简谐势阱中两个相互作用的超冷极性顺磁分子的磁性和非平衡动力学。分子通过多通道两体接触势相互作用，结合分子间相互作用的短程各向异性。我们发现，各种磁化状态产生的分子相互作用，电子自旋，偶极矩，旋转结构，外部磁场和自旋-旋转耦合的相互作用。丰富的磁化强度图主要取决于分子间相互作用和自旋旋转耦合的各向异性。这些特定的分子特性很难计算或测量。因此，我们提出了淬火动力学实验，从观察分析系统的时间演化中提取它们。我们的研究结果表明了用外电场控制分子少体磁化的可能性，为研究光镊或光晶格中超冷分子的磁化及其在分子多通道多体哈密顿量量子模拟和量子信息存储中的应用奠定了基础.
2020-12-01 cond-mat.quant-gas physics.atom-ph physics.chem-ph
Strong dependence of ultracold chemical rates on electric dipole moments
我们使用量子阈值定律结合经典的捕获模型，提供了一个分析估计的化学猝灭截面和速率系数的两个碰撞粒子在超低温下。我们将这个量子阈值模型（QT模型）应用于电场中不可分辨的费米子极性分子。在超冷温度和弱电场中，截面和速率系数仅微弱地依赖于由电场引起的电偶极矩d。在较强的电场中，猝灭过程的尺度为d^{4（L+1/2）}，其中L>0是两个碰撞粒子之间的轨道角动量量子数。因此，对于在超冷温度下不可分辨的费米极性分子的p波碰撞（L=1），猝灭速率的标度为d ^[6]。我们也将这个模型应用到纯二维碰撞中，发现对于超冷不可分辨费米子，化学速率随d^{-4}而消失。该模型提供了一种快速、直观的方法来估算高概率发生反应的化学速率系数。
2010-01-27 physics.atom-ph physics.chem-ph
Reactive Collisions of Ultracold Molecules Confined in quasi-2D Geometry
本文提出了一种严格计算准二维激光场中超冷原子和分子非弹性碰撞和反应碰撞截面的方法。我们的研究结果表明，碰撞截面的弹性-非弹性比的激光约束的存在下，增强和碰撞截面的阈值能量依赖性可以通过改变约束强度和外部磁场调谐。弹性-非弹性比的增强与$\sqrt{ε/\hbar ω_0}$成反比，其中$ε$是动能，$ω_0$是约束势中捕获粒子的振荡频率。
2009-03-20 physics.atom-ph physics.chem-ph
Inelastic Collisions in an Ultracold quasi-2D Gas
本文提出了一种严格计算准二维激光场中超冷原子和分子非弹性碰撞和反应碰撞截面的方法。我们的研究结果表明，碰撞截面的弹性-非弹性比的激光约束的存在下，增强和碰撞截面的阈值能量依赖性可以通过改变约束强度和外部磁场调谐。弹性-非弹性比的增强与$\sqrt{ε/\hbar ω_0}$成反比，其中$ε$是动能，$ω_0$是约束势中捕获粒子的振荡频率。
2009-03-20 physics.atom-ph physics.chem-ph
Full-dimensional quantum scattering calculations on ultracold atom-molecule collisions in magnetic fields: The role of molecular vibrations
严格的量子散射计算在外场中的超冷分子碰撞提出了一个突出的计算问题，由于强烈的各向异性的原子-分子相互作用，依赖于碰撞伙伴的相对取向，以及对他们的振动自由度。本文首次采用宇称调整的总角动量表象和三维势能面（PES）方法，采用非限制耦合团簇方法，计算了三重态Li-CaH碰撞复合体在外加磁场中的强各向异性原子-分子（Li+CaH）碰撞的三维量子散射。双重和微扰三重激发[UCCSD（T）]和一个大的四重zeta型基组。我们发现，虽然完整的三维处理是必要的准确描述的Li（$M_S=1/2$）+CaH（$v=0,N=0,M_S=1/2$）碰撞作为磁场的函数，磁共振密度和自旋极化的原子-分子碰撞的统计特性没有强烈的振动自由度的影响，证明在以前的计算中使用的刚性转子近似。我们观察到快速，场不敏感的振动淬火超冷Li（$M_S=1/2$）+CaH（$v=1,N=0, M_S=1/2$）碰撞，导致有效的碰撞冷却的CaH振动。
2020-11-30 physics.atom-ph physics.chem-ph
Quantum Defect Theory for Cold Chemistry with Product Quantum State Resolution
我们提出了一个形式主义的冷和超冷原子-硅藻化学反应，结合了量子紧耦合方法在短期和量子亏损理论在长期的范围。该方法产生完整的状态到状态的旋转振动解决截面在标准的紧耦合（CC）计算，但在一个相当少的计算费用。这种混合方法利用了MQDT的简单性，同时明确地使用量子CC计算来处理短程相互作用。该方法，证明了D+H $_2\to$ HD+H碰撞与振转量子态分辨率的HD产品，被证明是准确的碰撞能量和初始条件的范围很广。混合CC-MQDT形式体系可以提供一种替代方法，以完全CC计算冷和超冷反应。
2014-10-21 physics.atom-ph physics.chem-ph
Resonance reactions and enhancement of weak interactions in collisions of cold molecules
随着超冷原子和分子的产生，一种新型的化学--“共振”化学--出现了：当碰撞的原子和分子的能量与结合分子的束缚态相匹配时（费什巴赫共振），化学反应就可以发生。这种化学反应与低能原子核中发生的反应非常相似。在本文中，我们提出了一些问题，为未来的实验和理论工作有关的超冷分子的共振化学。分子玻色-爱因斯坦凝聚体特别有趣，因为在这个系统中碰撞和化学反应对弱场非常敏感;此外，由于有限数量的最终状态，优选的反应通道可能会增强。对弱场的敏感性是由于窄复合共振的高密度和具有动能E=0的分子的宏观数量（在平均场势的基态）而产生的。这种对磁场的高灵敏度可以用来测量复合共振态的能隙、宽度和磁矩的分布，并研究量子混沌的发生。右手和左手手性分子的产生速率的差异可以由外部电场和磁场以及共振的有限宽度产生。手性分子的宇称破坏能差也可以产生同样的效应。
2006-08-24 cond-mat.other physics.atom-ph physics.chem-ph
Tunable disorder in a crystal of cold polar molecules
在目前的工作中，我们证明了通过外场控制光晶格上分子的集体激发（激子）动力学的可能性。我们表明，适当选择的两种混合物的超冷极性分子装载在光晶格形成的声子晶体，激子杂质的相互作用可以通过施加外部电场控制。这一方法可用于超冷分子多体纠缠态的受控产生和量子粒子无序局域化和离域化的时域量子模拟。
2010-05-18 cond-mat.other physics.atom-ph physics.chem-ph
