Optical and Transport Studies of Single Molecule Tunnel junctions based on Self-Assembled Monolayers
我们利用分子线的两组分固态混合物的自组装单分子层（SAM）制备了多种新型的分子隧道结（1，4-甲烷苯-二硫醇;具有两个硫醇锚定基团的Me-BDT）和分子绝缘体间隔物（1-戊基乙炔;具有一个硫醇锚定基团的PT），线/间隔物的r，其夹在两个金属电极例如金和钴之间。分别采用FTIR光谱和表面滴定法验证了电极与分子间的共价键形成情况，并得到了器件中活性分子线的数量。SAM器件的电输运性质作为（i）r值，（ii）温度和（iii）不同电极的函数，通过电导和微分电导谱进行了研究。测量结果用于分析电极费米能级附近的Me-BDT态密度和界面势垒的性质。我们在低偏压和金电极下测量的Me-BDT单分子电阻为6 × 109欧姆。我们还确定了Me-BDT HOMO能级和金费米能级之间的能量差D约为1.8 eV。此外，我们还发现，与纯PT器件（或r = 0）相比，r < 10^-4的SAM器件的温度依赖性要弱得多，表现出较小的界面势垒。
2005-02-17 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Observation of Saturable and Reverse Saturable Absorption at Longitudinal Surface Plasmon Resonance in Gold Nanorods
利用飞秒激光脉冲的Z扫描和瞬态吸收技术，在金纳米棒（Au NRs）中观察到了纵向表面等离子体共振（SPR）的饱和和反饱和吸收。在较低的激发辐照度，可饱和吸收的波长色散已被确定的SPR的纵向模式与恢复时间确定为几十皮秒的SPR共振附近。随着较高的激发辐照度，反饱和吸收发生并成为主导。讨论了潜在的机制。这种可逆的可饱和吸收使得Au NRs成为光限幅应用的理想候选者。
2006-04-28 cond-mat.mtrl-sci
Self-Assembled Monolayer Piezoelectrics: Electric-Field Driven Conformational Changes
我们证明了施加的电场会引起寡肽单分子单层的压电畸变。我们在光滑的金表面上沉积了约1.5 nm高的自组装单分子膜。这些单分子膜表现出很强的压电响应，随外加偏压（1-3V）线性变化，使用压电响应力显微镜（PFM）测量。的响应是显着大于控制实验与刚性烷硫醇和相关的表面光谱和理论预测的构象变化，从应用电场。与现有的压电氧化物不同，我们的肽单层具有固有的柔性，易于制造，对齐和图案化而无需极化。
2017-10-12 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Tuning Optical Properties of Self-Assembled Nanoparticle Network with External Optical Excitation
DNA驱动的自组装使得由于特定的沃森-克里克相互作用而精确定位胶体纳米颗粒成为可能。这种自组装方法的另一个重要特征是通过控制介质的温度来实现其可逆性。在这项工作中，我们研究了另一种机制来控制DNA功能化的金纳米粒子的结合/解结合过程的潜力。我们利用可以被金纳米颗粒吸收的激光辐射来加热它们的网络并使其解离。在这里，我们表明我们可以通过外部光激发来主动控制纳米颗粒网络的光学性质。我们发现，通过用绿色手持激光器照射该结构，与未被激光照射的样品的透射率相比，总透射率可以增加~30%。类似地，光学显微镜图像表明纳米颗粒网络从不透明转变为透明，而纳米颗粒在激光照射停止后再次形成网络。我们的研究结果证明，光激发可以用来定制的结构，从而DNA自组装纳米粒子网络的光学性质。
2021-04-08 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft physics.app-ph
Understanding the Coupling Mechanism of Gold Nanostructures by Finite-Difference Time-Domain Method
金纳米颗粒组装体由于单个纳米颗粒的等离子体激元模式的组合效应而显示出强的等离子体激元响应。增加结构化组装体中纳米颗粒的数量导致光学和物理性质的显著变化。我们使用时域有限差分法（FDTD）模拟分析了结构有序的金纳米棒在单体和二聚体配置的电磁响应。单体或二聚体配置中的纳米棒之间的等离子体激元耦合提供了用于调谐纳米结构内和周围的局部电场的光谱强度、空间分布和偏振的独特技术。我们的研究表明，当两个金纳米棒以端对端和并排的二聚体构型组装时，具有指数耦合行为。在端对端二聚体配置中的相邻纳米棒之间的间隙中的最大电场描述了比单个金纳米棒更显著的增强因子。我们的FDTD模拟二聚体在端到端组装小间距高达~ 40 nm可以很好地解释所观察到的实验生长动力学的金纳米棒。
2021-08-14 cond-mat.mtrl-sci physics.optics
A Density Functional Theory Investigation of Carboranethiol Self-Assembled Monolayer on Au(111)
用标准密度泛函理论和范德华密度泛函理论研究了碳硼烷乙撑（C $_2$ B $_{10}$ H $_{12}$ S）异构体在金（111）表面的单分子层吸附.研究了不同分子偶极矩取向对这些异构体的低能吸附层几何构型、结合特性和自组装单分子膜的电子性质的影响。具体而言，与不同分子相关的结合能和功函数的变化与它们的偶极矩相关。吸附有利于偶极矩平行于表面的异构体。在两种可能的晶胞结构中，发现（5 $\times$ 5）比（$\sqrt{19}\times\sqrt{19}$）R23.4 $^o$更稳定。
2016-02-05 cond-mat.mtrl-sci
Structural order matters: Enhanced electronic coupling in self assembled micro-crystals of Au-nanoclusters
我们报告了一种简单和广泛适用的方法控制自组装的原子级精确的Au 32（nBu 3 P）12 Cl 8纳米团簇成微晶。这使得确定紧急光电性能产生的长程序在这样的组件。与相同的纳米团簇在玻璃态，多晶合奏相比，我们发现一个100倍的电导率和载流子迁移率以及额外的光学跃迁的增加。我们表明，这些影响是由于消失的充满活力的混乱和急剧减少的激活能，在高度有序的组件中的电荷传输。原子级精确金纳米团簇自组装超结构的第一个结构-输运相关性为具有新颖集体光电特性的功能材料铺平了道路。
2020-02-15 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Picosecond-scale Heterogeneous Melting of Metals at Extreme Non-equilibrium States
National University of Defense Technology（国防科技大学）
本研究通过多尺度模拟揭示了非热膨胀驱动的高速固-液界面传播机制，为理解激光诱导结构转变提供了新视角。
2025-10-18 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph physics.comp-ph
On-surface synthesis and evolution of self-assembled poly($p$-phenylene) chains on Ag(111): a joint experimental and theoretical study
本研究结合STM成像与DFT模拟，揭示Ag(111)上由二溴对三联苯前驱体合成PPP链及窄石墨烯带的演化机制，阐明银吸附原子、残留Br与脱附活化能的关键作用。
2022-12-19 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Stability of radical-functionalized gold surfaces by self-assembly and on-surface chemistry
我们已经研究了自由基功能化的金表面与全氯三苯基甲基（PTM）自由基的衍生物，使用两种方法：通过从自由基溶液中的化学吸附和通过表面上的前体的化学衍生。用X射线光电子能谱（光电子能谱学）研究了所获得的自组装膜。我们的研究结果表明，分子成功地锚定在表面上。单分子膜的特点是空气和光束的稳定性前所未有的膜的有机自由基。在很长的光束曝光，我们观察到的自由基-金复合物的动态性质。结果清楚地表明，PTM的（单）层;自由基衍生物具有必要的稳定性，以承受器件应用。
2020-08-14 cond-mat.mtrl-sci
Synthesis and self-assembly of lipid (DMPC)-conjugated gold nanoparticles
生物共轭纳米材料在开发新型超分子结构、分子机器和生物传感器件等方面具有广阔的应用前景。在这项研究中，脂质共轭金纳米粒子的合成，并允许形成自组装单层结构。通过相转移方法制备纳米颗粒，该方法涉及在水溶液中通过柠檬酸钠还原四氯金酸钾（III），并同时将还原的物种转移到含有DMPC（1，2-二肉豆蔻酰-sn-甘油-3-磷酸胆碱）的有机介质中。采用紫外可见光谱和动态光散射（DLS）粒度分析对金纳米粒子进行了表征。此外，使用透射电子显微镜（TEM）检查所得纳米颗粒。LB技术用于在室温下将DMPC封端的纳米颗粒组装到水亚相上。压缩等温线的测量证实了脂质封端的金纳米颗粒的组装。这种利用脂质分子相互作用合成有序结构的方法将有助于开发新型超材料和纳米电路。
2012-07-18 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft physics.bio-ph
Self-assembled monolayers of oligophenylenes stiffer than steel and silicon, possibly even stiffer than Si$_3$N$_4$
为了量化使用导电探针原子力显微镜（CP-AFM）平台制造的分子结的电荷传输，每个结的分子$N$的数量的信息是绝对必要的。$N$目前只能通过接触力学获得，而自组装单层（SAM）的杨氏模量$E$是这种方法的关键量。使用低聚亚苯基二硫醇（OPDn，$1 \leq n \leq 4$）和金电极制造的CP-AFM结的自组装膜的$E$的实验测定被证明太具有挑战性。最近的测量（Z。Xie等人，J. Am. 139（2017）5696）仅成功地提供了下限估计值（$E \approx 58\,$ GPa）。正是这种情况促使了目前的理论研究。我们的微观计算得出上述实验研究的OPDn SAM的$E \approx 240 \pm 6\,$ GPa值，其大于钢（$ E \approx 180 - 200\,$ GPa）和硅（$E \approx 130 - 185\,$ GPa）的值。目前计算的$E$比上述实验下限大得多的事实解释了为什么实验测量OPDn SAM的$E$如此具有挑战性。在$E \approx 337 \pm 8\,$ GPa下，吸附在面心立方（111）Au上的人字形排列的OPDn自组装膜甚至比Si $_3$ N $_4$（$E \approx 160 - 290\,$ GPa）更硬。
2020-12-22 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
DNA-functionalized gold nanoparticle assemblies for Surface Enhanced Raman Scattering
DNA链的可编程组装是构建定制的自下而上纳米结构的有前途的工具。在这里，我们提出了一个等离子体纳米系统获得的碱基配对介导的聚集的金纳米粒子（NP），分别与两个不同的单链DNA链功能化。它们的受控装配由互补DNA“桥”序列介导。我们监测形成的DNA组装NP聚集体在溶液中，我们研究了它们的表面增强拉曼散射（SERS）响应与单个NP成分的比较。我们解释揭示的SERS签名在纳米级的分子和NP组织方面，表明DNA桥分子的作用产生规则的NP聚集体与控制的粒子间距离和可重复的SERS响应。这证明了本系统作为稳定的、生物相容的和可回收的SERS传感器的潜力。
2019-12-02 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Melting of gold by ultrashort laser pulses: Advanced two-temperature modeling and comparison with surface damage experiments
本研究通过实验与双温建模，系统探究了飞秒和皮秒近红外激光脉冲诱导金的熔化过程，确定了不同条件下的损伤阈值，并发现仅有一种建模参数组合能一致描述所有实验结果。
2022-05-01 cond-mat.mtrl-sci
Chemical Self Assembly of Graphene Sheets
发现化学衍生的石墨烯片通过GS和金上的非共价官能团之间的静电相互作用自组装到图案化的金结构上。这提供了在大衬底上的单个石墨烯片的规则阵列，其特征在于扫描电子和俄歇显微镜成像和拉曼光谱。自组装首次用于生产衬底上和完全悬浮的石墨烯电气设备。通过强电流退火去除GS上的分子涂层，恢复了GS的高电导和狄拉克点。高灵敏度气体检测的分子传感器证明与自组装GS设备。
2009-02-21 cond-mat.mtrl-sci
Order/disorder dynamics in a dodecanethiol-capped gold nanoparticles supracrystal by small-angle ultrafast electron diffraction
在金属纳米颗粒（NP）超晶体中，金属核提供一些关键特性，例如磁化、等离子体响应或导电性，配体分子产生其他特性，例如溶解性、组装或与生物分子的相互作用。这些超晶体的形成取决于许多力之间复杂的相互作用，一些来自核心，一些来自配体。目前，还没有已知的方法来表征局部秩序的配体分子或其动力学与原子空间分辨率。在这里，我们开发了一种基于小角度超快电子衍射结合角度互相关分析的方法来表征二维超晶体的十二硫醇涂层金纳米颗粒。我们检索的配位体的静态排列，表明在平衡时，他们为了在一个优先取向的NP表面上，并在整个二维超晶体。在光激发时，位置的无序诱导的超晶体，而其整体均匀性是令人惊讶地发现，瞬时增加。这表明，瞬态退火的超晶体发生在几皮秒（ps）。这种方法将使纳米组装材料的动态结构特性的系统研究，含有轻元素，相关的生物应用。
2016-03-19 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.ins-det
Long- and Short-Ranged Chiral Interactions in DNA Assembled Plasmonic Chains
分子手性在无数的生物过程中起着至关重要的作用。分子的手性通常可以通过其特征光学响应，圆二色性（CD）来识别。因此，CD信号长期以来一直用于识别分子的状态或跟踪动态蛋白质构型。近年来，焦点已经转向等离子体纳米结构，因为它们显示出从病原体传感到新型光学材料的应用潜力。这种手性金属结构的各个元素的等离子体激元耦合是获得相当大的CD信号的关键先决条件。我们在这里确定并实施了各种耦合实体-手性和非手性-以获得接近100 nm距离的手性转移。这种耦合是通过位于一对金纳米棒之间的非手性纳米球实现的，这对金纳米棒相距很远，但以手性方式排列。我们使用DNA折纸以纳米精度合成了这些结构，并获得了样品均匀性，使我们能够直接证明遥远的纳米棒之间的有效手性能量转移。发射器粒子引起CD响应的振幅的强烈增强，在纳米球的共振频率处出现额外的手性特征，以及纳米棒的纵向等离子体共振频率的红移。数值模拟与我们的实验观察结果非常吻合，并深入了解了手性光场的复杂行为和复杂体系结构中等离子体激元的转移。
2020-10-22 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.optics
Nanomechanics of MXene flakes at gold interfaces
TU Wien（维也纳工业大学）；AC2T research GmbH（AC2T研究有限公司）
本研究通过原子力显微镜等技术表征Ti₃C₂Tₓ MXene薄片与金界面的纳米力学特性，明确其界面剪切应力、磨损及结晶性，为其在含金属界面的纳米能量收集系统中的应用奠定基础。
2026-08-06 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Transport Studies of Isolated Molecular Wires in Self-Assembled Monolayer Devices
我们已经制造了各种新型的分子二极管的基础上的自组装单分子层（SAM）的固态混合物的分子线（1，4苯-二甲烷-硫醇），分子绝缘体间隔（1-戊乙稀）具有不同的浓度比r的线/间隔，这是夹在两个金（Au）电极之间。我们引入了两种从表面科学借来的新方法，以（i）确认苯-二甲烷-硫醇分子与上部Au电极之间的连接性，以及（ii）计算器件中孤立分子线的数量。通过电导谱和微分电导谱研究了不同温度下SAM二极管的电输运特性。我们发现，由pentanethethernet分子和上部Au电极之间的空间连接间隙引起的势垒主导纯pentanethernet SAM二极管的输运性质（r = 0）。具有低r值的分子二极管的输运性质由器件中的孤立的苯-二甲烷-硫醇分子的电导主导。我们发现，分子二极管的温度依赖性是远远弱于纯戊硫醇装置，表明苯-二甲烷-硫醇同时键合到两个Au电极，促进电传输的重要性。从微分电导谱中，我们还发现Au电极费米能级和苯-二甲烷-硫醇HOMO（或LUMO）能级之间的能量差Δ为~1.5 eV;而对于戊硫醇分子，其为~2.5 eV。我们获得的SSM二极管的弱温度依赖性输运反映了Delta的弱温度依赖性。
2005-02-17 cond-mat.mtrl-sci
Formation and Thermal Stability of Gold-Silica Nanohybrids: Insight into the Mechanism and Morphology by Electron Tomography
金-硅混合物在催化、传感器、药物输送和生物技术等不同应用领域都很有吸引力。在大多数情况下，异质单元的形态和分布对其功能行为起着重要作用。合成这些混合物的方法，与变量的杂单元的顺序，是充满了，但是，在三维的一个完整的表征还不能实现。一个简单的路线的合成Au-修饰的二氧化硅球的演示和研究的三维有序的异质单元的扫描透射电子显微镜（STEM）断层扫描是在最后阶段，中间阶段的形成，并在加热后的混合。最后的混合演变从一个软的自组装结构的Au纳米粒子。该混合物显示出良好的热稳定性高达400 C，超过该Au颗粒开始迁移内的SiO2矩阵。该研究提供了对结构的形成机制和热稳定性的深入了解，这些结构是设计和应用此类杂化物在催化和生物技术领域的关键因素。由于该方法是通用的，因此可以通过根据需要调整反应化学来应用于制备基于SiO2的类似杂化物。
2015-03-03 cond-mat.mtrl-sci
Pairs of Gold Electrodes with Nanometer Separation Performed over SiO$_2$ Substrates with a Molecular Adhesion Monolayer
通过电迁移诱导断裂结（EIBJ）技术在室温下实现了具有纳米间隔（纳米间隙）的电极对。光刻限定的金（Au）线通过电子束蒸发在用（3-巯基丙基）三甲氧基硅烷（MPTMS）硅烷化的氧化物涂覆的硅衬底上形成，然后在室温下经受电迁移以在两个新形成的Au电极之间产生纳米尺度的间隙。在SiO $_2$表面的Si-O-Si共价键和在顶部蒸发的Au侧的Au-硫（Au-S）键使得MPTMS作为SiO $_2$和Au之间的有效粘附单层。虽然Au线最初为2 $μ$ m宽，但在断裂并通过场效应扫描电子显微镜（FESEM）成像后观察到长度为$\sim$ 1 nm和宽度为$\sim$ 5 nm的间隙。该技术消除了在断开金线之后在粘附层中存在的任何残留金属互连（用于在SiO $_2$上沉积Au的铬或钛），并且其比需要在4.2 K下执行的常用低温EIBJ技术容易实现得多。在分子两端具有对称金属-分子接触的金属-分子-金属结构通过在EIBJ产生的Au电极之间形成具有纳米间隔的-二硫醇分子的自组装单层来制造。通过单分子的1，4-苯二甲乙烷（XYL）的导电性进行了测试，使用Au/XYL/Au结构与化学吸附的金-硫（Au-S）耦合在两个接触。
2005-03-29 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
In-architecture X-ray assisted C-Br dissociation for on-surface fabrication of diamondoid chains
研究利用原子波长X射线在低温下诱导金表面二溴双金刚烷自组装层脱溴，在保持排列的同时实现双金刚烷链的结构内制备。
2024-10-25 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Surface Dipoles and Work Functions of Alkylthiolates and Fluorinated Alkylthiolates on Au(111)
本文研究了-CH_3和-CF_3封端的短链硫醇单分子膜在Au（111）表面形成的偶极。特别是，我们使用密度泛函理论计算监测化学吸附时功函数的变化。我们将表面偶极子分为两个贡献，分别来自金-吸附质相互作用和吸附质层的本征偶极子。这两个贡献结果是近似相加的。通过计算独立分子单层的偶极密度来定义吸附偶极。金-吸附质相互作用在很大程度上仅由Au-S键决定。这种键几乎是非极性的，它对表面偶极子的贡献相对较小。自组装单分子层的表面偶极则由硫醇盐分子的本征偶极主导。烷基硫醇盐增加Au（111）的功函数，而氟化烷基硫醇盐降低它。
2006-08-03 cond-mat.mtrl-sci
Chiral Porphyrin Monolayers on Ferromagnetic Thin Films: Ultrafast Spectroscopy of Hybrid Interfaces
Faculty of Chemistry, Adam Mickiewicz University（亚当·密茨凯维奇大学化学系）；Center for Advanced Technologies, Adam Mickiewicz University（亚当·密茨凯维奇大学先进技术中心）；Helmholtz-Zentrum Dresden-Rossendorf, Institute of Ion Beam Physics and Materials Research（德累斯顿-罗斯多夫亥姆霍兹中心离子束物理与材料研究所）；Faculty of Physics and Astronomy, Adam Mickiewicz University（亚当·密茨凯维奇大学物理与天文学系）
研究铁磁多层结构对含血红素染料的分子动态的影响，发现表面吸附缩短激发态寿命，但未观察到长寿命电荷转移产物。
2026-05-11 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Dichotomy between Level Broadening and Level Coupling to Electrodes in Large Area EGaIn Molecular Junctions
本研究以金表面氟封端低聚苯SAM为例，验证单能级模型可复现大面积EGaIn分子结的I-V曲线，并揭示分子轨道-电极耦合与轨道展宽的二分性，且展宽与SAM覆盖度及轨道倾角相关。
2024-02-22 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Dynamic switching of ferrocene and plasmonic interactions in Au/self-assembled monolayer/single Ag nanocube molecular junctions
本研究通过金/二茂铁自组装单分子层/银纳米立方体分子结，发现暗态下氧化还原切换引起磁滞与负微分电导，等离激元激发可动态调控该行为，为光控神经形态突触器件提供新思路。
2025-03-31 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Morphology and depletion force-based large-scale self-assembly of nanocubes on surface
Seoul National University（首尔大学）；Stanford University（斯坦福大学）
本研究提出MIDAS方法，利用形貌敏感耗散力实现金纳米立方体的形状选择性自组装，通过控制基底粗糙度大规模制备二维和三维纳米颗粒结构，无需复杂修饰，模拟验证耗散力为关键参数。
2026-09-10 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Self-Organized Nanorod Arrays for Large-Area Surface-Enhanced Infrared Absorption
利用基于自组织（SO）纳米棒天线的大面积模板（$cm^2$）证明了高灵敏度表面增强红外吸收（SEIRA）光谱的能力。我们设计了高密度的金纳米棒天线阵列，具有偏振敏感的局部等离子体共振，可在宽带近红外和中红外（IR）光谱上调谐，与所谓的“官能团”窗口重叠。我们展示了偏振敏感的SEIRA活性，均匀的宏观区域和稳定的时间，通过利用原型自组装单分子膜的IR活性十八硫醇（ODT）分子。等离子体激元激发和分子伸缩模式之间的强耦合引起SEIRA中的特征Fano共振。阵列中的活动热点的SO工程使我们能够实现信号幅度提高高达5.7%。该图与光刻纳米天线的响应具有竞争力，并且当光学激发点从微观到宏观尺度变化时是稳定的，从而使具有成本效益的纳米传感器设备的高灵敏度SEIRA光谱学成为可能。
2020-04-05 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
