Lattice dynamics of anharmonic solids from first principles
为处理固体的晶格动力学问题提供了一种精确而又易于推广的方法。它是基于第一性原理分子动力学模拟，并提供了一个一致的方法来提取最好的谐波-或更高阶-势能面在有限的温度。它的目的是工作，即使是强非谐系统，传统的准谐波近似失败。该方法的精度和收敛性以一种简单的方式控制。体心立方锂和体心立方锆的声子色散关系在有限温度下的计算结果与实验结果吻合良好。
2011-10-29 cond-mat.mtrl-sci
First-principles calculations of magnetization relaxation in pure Fe, Co, and Ni with frozen thermal lattice disorder
在第一性原理散射理论的框架内，通过在散射区中随机置换原子，研究了电子-声子相互作用对Fe、Co和Ni的磁化弛豫的影响.这种“冻结热晶格无序”的方法再现了铁磁共振测量中观察到的非单调阻尼行为，并产生合理的定量计算值和实验值之间的协议。它可以很容易地应用于合金，并且可以通过从头算声子谱确定原子位移来轻松扩展。
2011-06-02 cond-mat.mtrl-sci
Lattice instabilities of cubic NiTi from first principles
采用第一性原理密度泛函微扰理论，在赝势和平面波基组下计算了NiTi在简单立方B2结构中的声子色散关系。观察到晶格不稳定性发生在几乎整个布里渊区，除了沿（001）方向的三个互穿稳定性管和以R为中心的小稳定性球。最强的不稳定性是双简并M5'模。这种模式的本征向量之一的原子位移产生一个很好的近似观察到的B19'基态结构。
2001-05-14 cond-mat.mtrl-sci
First-Principles Lattice Dynamics Method for Strongly Anharmonic Crystals
我们回顾了我们最近发展的第一性原理晶格动力学方法，可以处理非谐效应的非微扰。该方法是基于自洽声子理论和温度依赖的声子频率可以有效地计算结合最近的数值技术来估计非谐力常数。我们的方法的有效性证明通过应用程序的立方钛酸锶，其中整体良好的协议与实验数据得到的声子频率和晶格热导率。我们还显示了在本框架内的混合交换相关功能的基础上的高精度计算的可行性。我们的方法为研究严重非谐材料中的晶格动力学提供了一种新的方法，其中标准谐波近似和微扰方法被打破。
2018-01-26 cond-mat.mtrl-sci
First-principles study of lattice instabilities in Ba_xSr_(1-x)TiO_3
采用基于变分密度泛函微扰理论的第一性原理计算，研究了钛酸钡和钛酸锶固溶体的晶格动力学.对相关纯化合物的可用信息求平均得到的结果与虚晶近似中得到的结果相当，提供的频率与（111）有序超晶胞计算的频率很好地近似。使用相同的平均技术，我们报告的铁电和反铁电畸变不稳定性与组合物的演变。
2000-04-27 cond-mat.mtrl-sci
Exploring low lattice thermal conductivity materials using chemical bonding principles
对于与热能转换和管理相关的应用，例如热电和热障涂层，高度期望具有非常低的晶格热导率的半导体。虽然已知晶体结构和化学键合在形成热传递行为中起重要作用，但使用化学键合原理降低晶格热导率的材料设计方法并不常见。在这项工作中，我们提出了一个有效的策略，削弱原子间的相互作用，从而抑制晶格热导率的基础上化学键的原则，并开发了一个高效的方法，发现低$κ_{\rm L}$材料通过筛选本地的晶体化合物的配位环境。随后的第一性原理计算从无机晶体结构数据库中包含的13种原型晶体结构中发现了30种迄今未开发的具有（超）低晶格热导率的化合物。此外，我们展示了一种合理设计高性能热电材料的方法，通过另外将阳离子与立体化学活性孤对电子。我们的研究结果不仅提供了基本的见解，在一个大家庭的铜基化合物的低晶格热导率的物理起源，但也提供了一个有效的方法来发现和设计具有目标的热传输性能的材料。
2021-07-11 cond-mat.mtrl-sci
Origin of giant spin-lattice coupling and the suppression of ferroelectricity in EuTiO3 from first principles
从第一性原理出发，阐明了导致EuTiO 3铁电性抑制和八面体旋转增强的微观机制。我们发现，稀土Eu 4f态与B位Ti阳离子的杂化驱动系统远离铁电性。我们还表明，这种杂化的磁顺序依赖性是在这种材料中的自旋-声子耦合的主要来源。我们的研究结果强调了稀土f电子对这些过渡金属氧化物的晶格动力学和稳定性的重要性。
2013-09-05 cond-mat.mtrl-sci
First Principles Calculations of Ionic Vibrational Frequencies in PbMg1/3Nb2/3O3
用第一性原理冻结声子方法计算了几种PbMg_（1/3）Nb_（2/3）O（PMN）有序超晶胞的晶格动力学.名义上的对称性研究的超晶胞减少晶格不稳定性。晶格模式对应于这些不稳定性，平衡离子的位置，和红外（IR）反射率光谱的报告。
2003-03-02 cond-mat.mtrl-sci
First principles calculations of lattice thermal conductivity in mono- and bi-layer graphene
使用第一性原理计算，我们研究了理想的单层和双层石墨烯片的晶格热导率。我们的研究结果表明，单层和双层石墨烯的固有热导率在300 K时约为2200 W/mK，该值接近于在石墨基面中理论和实验观察到的值，并且在更高的温度下，它随着预期的1/T依赖性而降低。单层和双层热导率之间的小变化表明，增加层数不会显着影响这些系统的面内热性能。
2009-02-03 cond-mat.mtrl-sci
First-principles prediction of lattice coherency in van der Waals heterostructures
轻微错位的石墨烯双层[1]和MoSe $_2$ -WSe $_2$范德华（vdW）异质结构[2]中莫尔激子中超导电性的出现与这些系统中2D超晶格的形成密切相关。不同的是，在一些vdw异质结构中也报道了组成层的完美原始晶格匹配[3-5]，突出了2D世界中界面的丰富性。在这项工作中，这种接口的性质的确定，从第一原则，证明。为此，提出了Frenkel-Kontorova（FK）模型[6]的扩展，与第一性原理计算相关联，并用于预测一组56个vdw异质结构的晶格相干性。计算预测与实验一致时，可用。新的超晶格以及完美匹配的接口进行了预测。
2019-11-15 cond-mat.mtrl-sci
Lattice vibrations and electronic properties of GaSe nanosheets from first principles
用密度泛函微扰理论研究了体材料$\varepsilon$ -GaSe和单、双、三四层GaSe的电子性质和晶格动力学.少四层系统是具有基本带隙的间接性质的半导体，并且在价带的顶部观察到墨西哥帽形状。声子分支分析揭示了所有系统的动力学稳定性与二维系统中的LO-TO分裂击穿一起考虑。平面内（E）和面外（A）带中心晶格振动主导拉曼和IR光谱。
2019-06-17 cond-mat.mtrl-sci
Lattice Thermal Conductivity of NiTiSn Half-Heusler Thermoelectric Materials from First-Principles Calculations
采用基于第一性原理的非谐晶格动力学研究了NiTiSn晶格热导率背后的微观物理。在最佳工作温度（700 K）下，计算得到的块体材料晶格热导率（5.3 W/m.K）与实验值吻合较好，但在低于该温度时，计算值被高估。计算值可以强烈地受晶粒尺寸的影响。我们表明，T的晶格热导率是占主导地位的声学（横向和主要是纵向）模式，没有从光学模式的贡献。声子位于150 cm ~（-1）以下，主要与锡原子有关。计算出的最热携带声子的平均自由程约为50纳米，最大寿命约为100纳米。100 ps。这些理论结果是一个步骤，在发展低导热系数NiTiSn Heusler基材料的实验设计。
2016-07-19 cond-mat.mtrl-sci
General method for atomistic spin-lattice dynamics with first principles accuracy
我们提出了一个计算效率高的一般第一性原理为基础的方法自旋晶格模拟固体。我们的方法是基于原子自旋动力学和分子动力学的组合，表示通过自旋晶格哈密顿量的双线性磁项扩展到二阶位移，和所有参数使用密度泛函理论计算。作为一个例子，一阶自旋-晶格耦合对体心立方铁中的磁振子和声子色散的影响被报道，并被认为是在良好的协议与以前的模拟与经验势的方法进行。此外，我们还说明了我们的方法的能力，在一个更概念化的水平上，通过探索耗散自由自旋和晶格运动的小磁团簇（二聚体，三聚体和四聚体）。我们的方法打开了大门，定量描述和理解的微观起源的许多基本现象的当代利益，如超快退磁，磁热，和spincaloritronics。
2018-07-09 cond-mat.mtrl-sci
A first-principles approach to nonlinear lattice dynamics: Anomalous spectra in PbTe
在这里，我们介绍了一种新的方法来计算有限温度晶格动力学的第一性原理，通过新开发的从模式扩展。我们研究碲化铅的非弹性中子散射（INS）揭示了强烈的非线性签名所证明的异常功能出现在声子谱在有限的温度。使用我们的从模扩展在经典极限，我们计算的振动光谱，并显示出显着的协议与温度相关的INS测量。此外，我们解决实验的争议表明，有没有明显的本地或全球自发打破对称性在有限的温度和异常的光谱特征只是从两个非谐相互作用。我们的方法应该广泛适用于整个周期表。
2013-12-20 cond-mat.mtrl-sci
Lattice Dynamics of Metal-Organic Frameworks (MOFs): Neutron Inelastic Scattering and First-Principles Calculations
结合中子非弹性散射（NIS）和第一性原理计算，我们研究了MOF 5的晶格动力学。通过计算三个立方弹性常数来评价MOF 5的结构稳定性。我们发现，剪切模量，c44 = 1.16 GPa，是不寻常的小，而其他两个模量相对较大（即c11 = 29.42 GPa和c12 = 12.56 GPa）。我们预测，MOF 5是非常接近的结构不稳定性，并可能产生有趣的新相在高压和应变。直接计算了声子色散曲线和声子态密度，模拟得到的NIS谱与实验结果吻合得很好。几个有趣的声子模式进行了讨论，包括最软的扭曲模式的有机链接。
2006-09-09 cond-mat.mtrl-sci
Significant reduction of lattice thermal conductivity by electron-phonon interaction in silicon with high carrier concentrations: a first-principles study
电子-声子相互作用对金属和半导体中的电子输运产生了很大的阻碍作用，但对电子-声子相互作用对声子输运的影响，特别是对半导体中声子输运的影响研究较少。我们计算的声子寿命由于散射与电子（或空穴），将它们与本征寿命由于非谐声子-声子相互作用，所有从第一性原理，并评估电子-声子相互作用对硅的晶格热导率的影响。出乎意料的是，我们发现当载流子浓度超过1 e19 cm-3时，室温下的晶格热导率显著降低（在p型硅中，在1 e21 cm-3左右降低高达45%），这是与热电材料具有很大技术相关性的范围。
2014-09-03 cond-mat.mtrl-sci
First-principles study of the spin-lattice coulpling in spin frustrated DyMn$_2$O$_5$
用密度泛函理论研究了DyMn $_2$ O $_5$的晶格动力学性质和自旋-声子耦合.声子频率的计算值与实验值符合得很好。然后，我们比较不同的自旋组态计算的声子模式。结果表明，在不同的自旋组态下，声子频率有很大的变化，表明该材料中存在很强的自旋-声子耦合。特别是，短程自旋有序对最高的拉曼和红外声子模式，可能是负责附近和以上的磁性相变观察到的声子异常的剧烈影响。
2008-10-12 cond-mat.mtrl-sci
Lattice instabilities of PbZrO3/PbTiO3 [1:1] superlattices from first principles
本文对PbZrO_3/PbTiO_3 [1：1]超晶格的（001）、（110）和（111）非极性参考结构进行了从头算声子计算。在四方晶系（001）和（110）结构中，不稳定的极性模被限制在Ti或Zr中心层中，并表现出双模行为，而在立方晶系（111）结构中观察到单模行为。在所有三种结构中都观察到纯氧性质的不稳定性。对铁电行为和相关性质的影响进行了讨论。
2002-01-31 cond-mat.mtrl-sci
Lattice dynamics and electronic structure of energetic solids LiN3 and NaN3: A first principles study
采用密度泛函理论计算了层状单斜碱金属叠氮化物LiN3和NaN3的晶体结构、弹性、晶格动力学和电子性质。利用各种色散修正密度泛函研究了范德华相互作用对基态结构性质的影响。在平衡晶体结构的基础上，计算了化合物的弹性常数、声子色散和声子态密度。利用最近开发的Tran Blaha修正的Becke Johnson（TB-mBJ）泛函得到了精确的能带隙，发现两种叠氮化物都是直接带隙绝缘体。
2013-11-01 cond-mat.mtrl-sci
First-principles calculation of the thermodynamics of In$_x$Ga$_{1-x}$N alloys: Effect of lattice vibrations
采用第一性原理密度泛函方法计算了纤锌矿和锌掺杂\InGaN合金的热力学性质。特殊的准随机结构被用来描述无序合金，为$x= 1/4, 1/2$，和3/4。通过声子谱的第一性原理计算，考虑了半导体合金相图计算中通常忽略的晶格振动对相图的影响。晶格振动的包含导致有序-无序临界温度的大幅度降低（分别为纤锌矿和锌纤锌矿结构的$\sim 29$ %和$\sim 26$ %），并通过竞争相的熵的变化改变溶解度和旋节曲线的形状。忽略这种效应，在复杂有序半导体化合物的相图中会产生很大的误差。纤锌矿结构的相分离的临界温度为1654 K（1771 K）。预测的相图与MOCVD \InGaN \膜的实验测量结果一致。
2006-07-03 cond-mat.mtrl-sci
Discovery of low thermal conductivity compounds with first-principles anharmonic lattice dynamics calculations and Bayesian optimization
低晶格热导率（LTC）的化合物是寻求高转换效率热电材料的必要条件。一些策略已经被用来降低LTC。然而，这种试验只在有限的勘探空间内取得了成功。在这里，我们报告了包含54，779个化合物的库的虚拟筛选。我们的策略是通过贝叶斯优化使用的初始数据的LTC从第一性原理非谐晶格动力学计算的一组101化合物的图书馆进行搜索。我们发现了221种LTC非常低的材料。其中两个甚至具有< 1 eV的电子带隙，这使得它们成为热电应用的特殊候选者。除了那些新发现的热电材料之外，本策略被认为对于许多其他需要优化材料化学的应用是强大的。
2015-06-22 cond-mat.mtrl-sci
Disentangling Electronic and Lattice Contributions to Transient Absorption in Metal Halide Perovskites: A First-Principles Study of CH3NH3PbBr3
Humboldt-Universität zu Berlin（柏林洪堡大学）；European Theoretical Spectroscopy Facility (ETSF)（欧洲理论光谱设施）
研究金属卤化物钙钛矿中电子与晶格自由度复杂作用下瞬态吸收的起源。采用结合非平衡贝叶斯-萨尔皮特方程与从头算分子动力学的第一性原理方法，可定量区分飞秒到皮秒时间尺度的电子和热晶格贡献。
2026-07-07 cond-mat.mtrl-sci
Spin-lattice couplings in two-dimensional CrI$_3$ from first-principles study
由于热波动变得更加重要的尺寸缩小，预计低维磁体更敏感的晶格畸变和声子比体系统。在这里，我们提出了一个完整的相对论第一性原理研究的自旋晶格耦合，即如何磁相互作用依赖于局部晶格畸变，原型的二维铁磁体CrI $_3$。我们提取一个有效的措施的自旋-晶格耦合在铬$_3$这是高达十倍以上的bcc铁。磁交换相互作用，包括Heisenberg相互作用和相对论Dzyaloshinskiii-Moriya相互作用，对Cr原子的面内运动和配体原子的面外运动都很敏感。我们发现，显着的磁对相互作用的符号从铁磁（FM）反铁磁（AFM）原子位移大于0.16 <$。我们解释所观察到的强自旋晶格耦合通过分析各向同性交换相互作用的轨道分解，涉及不同的晶体场分裂铬$-3d$轨道。AFM t $_{2g}$ - t $_{2g}$和FM t $_{2g}$ - e $_{g}$贡献之间的竞争依赖于Cr和I原子形成的键角以及Cr-Cr距离。特别地，如果Cr原子被置换，则当I-Cr-I键角接近90 ° $^\circ$时，FM-AFM符号改变。所得到的自旋-晶格耦合常数，结合微观轨道分析，可作为进一步研究二维磁体热力学性质和磁振子-声子联合激发的指导原则。
2021-11-09 cond-mat.mtrl-sci
First-principles study of the electrical and lattice thermal transport in monolayer and bilayer graphene
我们从第一性原理计算和玻尔兹曼输运理论（BTE）出发，研究了单层和双层石墨烯的输运性质。我们对单层石墨烯的电阻率研究表明，在一定的化学势范围内，Bloch-Gr ${\rm \ddot{u}}$奈森行为。通过用氮化硼代替石墨烯的碳二聚体，我们预测塞贝克系数增加了两倍。在我们的计算中已经观察到在小电场$\sim 0.3$ eV的影响下双层石墨烯的塞贝克系数的类似增加。具有杂质的石墨烯显示出电导率和迁移率的系统性降低。我们还利用声子BTE计算了单层和双层石墨烯的晶格热导率，在300-700 K的温度范围内与实验数据吻合得很好。
2017-03-01 cond-mat.mtrl-sci
Examining the thermal conductivity of half-Heusler alloy TiNiSn by first-principles calculations
半Heusler合金TiNiSn的热电性能已经研究了十多年，但由于其晶格热导率难以有效估算，对其热导率的理论研究还很少。在这项工作中，我们使用最近开发的ShengBTE程序来研究TiNiSn的晶格热导率。计算得到的室温晶格热导率为7.6W/mK，与实验值8 W/mK接近。我们还发现总热导率和晶格热导率随温度的变化与现有的实验结果吻合得很好，总热导率主要由晶格贡献决定。本文的工作对晶格热导率的理论预测和热电性能的优化具有一定的参考价值。
2015-05-12 cond-mat.mtrl-sci
A Geometric Design Principle for $\mathbb{Z}_2$ Topological Phases in Twisted Triangular-Lattice Bilayers
Beijing National Laboratory for Condensed Matter Physics and Institute of Physics, Chinese Academy of Sciences（中国科学院物理研究所凝聚态物理国家实验室）；University of Chinese Academy of Sciences（中国科学院大学）；Condensed Matter Physics Data Center of Chinese Academy of Sciences（中国科学院凝聚态物理数据中心）
提出扭曲三角晶格双层中通过堆叠能量景观的对称相关最小值形成蜂窝莫尔晶格，实现时间反演不变的拓扑莫尔能带，并通过第一性原理计算和Kane-Mele模型验证了电可调的量子自旋霍尔效应。
2026-06-24 cond-mat.mtrl-sci
Reliable lattice dynamics from an efficient density functional
晶格动力学的第一性原理预测对于材料科学和凝聚态物理中的广泛主题至关重要。晶格动力学计算的大规模性质和设计具有不同性质的新型材料的愿望要求第一原理预测对于各种材料都是准确的，可转移的，有效的和可靠的。在这项工作中，我们表明，最近构建的r2SCAN密度泛函满足这一需要，一般系统的典型系统具有不同的化学特性的声子分散体。该泛函的性能为从第一性原理计算中发现声子介导的材料打开了一扇大门。
2021-07-25 cond-mat.mtrl-sci
Influence of lattice dynamics on lithium-ion conductivity: A first-principles study
在用于固态电池的新型固体电解质的背景下，第一性原理计算由于其准确再现和预测快离子导体的能量、结构和动力学性质的能力而变得越来越流行。为了加速发现新的超离子导体，在离子输运和简单的材料描述符之间建立有意义的关系是方便的。最近，对锂快离子导体的几项实验研究表明，由于离子迁移的活化能$E_{a}$的伴随降低，晶格柔软度和增强的离子电导率之间存在相关性。在这篇文章中，我们采用广泛的\emph{ab initio}分子动力学模拟的基础上密度泛函理论，以证实离子输运和晶格动力学之间的联系，在一些结构和化学性质不同的锂超离子导体。我们的第一性原理的结果表明，没有证据表明$E_{a}$，或跳频尝试频率，和晶格柔软度之间的直接和一般的相关性。然而，我们发现，在最近的观察，指前因素的锂扩散，$D_{0}$，遵循迈耶-Neldel规则$\propto \exp{\left(E_{a}/\langle ω\rangle\right)}$，其中$\langle ω\rangle$表示的平均声子频率。因此，晶格柔软度可以用增强的锂扩散率来确定，但仅在由于较大的$D_{0}$而呈现非常相似的迁移活化能的超离子材料家族内。在技术方面，我们表明，在$E_{a}$的第一性原理估计中忽略温度效应可能导致$\sim 10$的巨大不准确性。零温度谐波方法在锂离子导体建模中的局限性也被说明。
2018-11-19 cond-mat.mtrl-sci
Lattice dielectric properties of rutile $\mathrm{TiO}_2$: First-principles anharmonic self-consistent phonon study
用从头算非谐晶格动力学方法计算了强非谐金红石$\mathrm{TiO}_2$的晶格介电函数。由于精确计算的$Γ$点声子的光学性质是必不可少的，我们采用修改后的自洽方法，包括三阶非谐以及四阶非谐。由此产生的光学声子频率和线宽在$Γ$点更好地符合实验测量比那些从微扰的方法。我们表明，四声子散射过程的贡献一样多的三阶非谐项声子线宽。此外，将声子线宽的频率依赖性表明，实验上已知的，但未确定的介电函数的峰值是由于双声子过程。这项工作强调了自洽的方法在预测高度非谐材料的光学性质的重要性。
2022-10-28 cond-mat.mtrl-sci
First-principles modeling of the Invar effect in Fe65Ni35 by the spin-wave method
采用自旋波方法对因瓦合金Fe 65 Ni 35的热晶格膨胀进行了第一性原理计算研究。结果表明，磁性短程有序效应对平衡晶格常数有重要贡献，在精确计算Fe-Ni合金热膨胀的从头算模型中不可忽略.我们还表明，在高温下，接近和以上的磁性转变，磁熵与横向和纵向自旋波动产生了显着的贡献，平衡晶格常数。所得到的晶格常数随温度变化的理论结果是在半定量的协议与实验数据除了区域接近磁转变。
2017-05-01 cond-mat.mtrl-sci
Phonons and Anomalous Lattice Behaviour in KMnAg3(CN)6 and KNiAu3(CN)6: Inelastic Neutron Scattering and First-Principles Calculations
已知氰化物基骨架化合物显示出大的负热膨胀行为。本文报道了两种金属氰化物骨架化合物KMnAg_3（CN）_6和KNiAu_3（CN）_6的声子和反常晶格行为。我们研究了范德华色散和磁相互作用对这些化合物结构稳定性的作用。这些化合物在各向同性压缩下的行为表明存在负线性压缩性。用计算得到的声子谱和非弹性中子散射测量及弹性常数来研究B原子周围A-NC-B-CN-A键的低能声子模的负热膨胀行为。
2019-08-20 cond-mat.mtrl-sci
Quartic Anharmonicity of Rattlers and Its Effect on Lattice Thermal Conductivity of Clathrates from First Principles
基于\textit{ab initio}自洽声子计算，研究了四次非谐性在I型包合物Ba $_{8}$ Ga $_{16}$ Ge $_{30}$晶格动力学和热输运中的作用.我们发现，强的四次非谐性的摇铃客人原子的原因硬化的振动频率的低-说谎的光学模式，从而影响计算的晶格热导率$κ_{L}$显着，导致在一个改进的协议与实验结果，包括偏离$κ_{L}\propto T^{-1}$在高温下。此外，我们的静态模拟与各种不同的细胞体积显示从晶体样的\textit{glasslike} $κ_{L}$的转变约20 K。我们的分析表明，观察到的$κ_{L}$在笼形物与大的客人自由空间的共振下降主要是由于随着存在较高频率的色散光学模式的声学模式的强烈Umklapp散射。
2018-03-10 cond-mat.mtrl-sci
Phonon transport in $\mathrm{Na_2He}$ at high pressure from a first-principles study
采用第一性原理计算和线性化的声子Boltzmann方程，在单模弛豫时间近似（RTA）下，研究了高压下新近制备的$\mathrm{Na_2He}$的声子输运.计算出的室温晶格热导率为149.19 $\mathrm{W m^{-1} K^{-1}}$，这与Si的晶格热导率非常接近。结果表明，低频光模占晶格热导率的16%，而高频光模的贡献可以忽略不计。高的晶格热导率是由于大的群速度，小的Gr $\mathrm{\ddot{u}}$奈森参数，和长的声子寿命。用声子平均自由程的累积热导率来考虑晶格热导率的尺寸效应。为了显著降低晶格热导率，要求特征长度小于100 nm，可降低36%。这些结果可能有助于理解巨行星内部发生的热传输过程。
2017-03-04 cond-mat.mtrl-sci
Lattice dielectric response of CdCu{3}Ti{4}O{12} and of CaCu{3}Ti{4}O{12} from first principles
采用密度泛函理论在局域自旋密度近似下研究了CdCu{3}Ti{4}O{12}的结构、振动和晶格介电性质，并与CaCu{3}Ti{4}O {12}的计算结果进行了比较.取代钙镉被发现留下许多计算量基本不变，虽然显着的差异出现在区中心光学声子频率和模式有效电荷。计算得到的CdCu{3}Ti{4}O{12}的声子频率与实验结果非常吻合，计算得到的晶格对固有静态介电常数（~60）的贡献也与最近的光吸收实验结果非常吻合.这些结果提供了进一步的支持的图片中，晶格介电响应基本上是常规的，这表明一个外来的起源最近在两种材料中观察到的异常低频介电响应。
2002-09-09 cond-mat.mtrl-sci
Lattice dynamics and thermodynamics of bcc iron at pressure: first-principles linear response study
在广义梯度近似下，采用第一性原理线性响应线性muffintin轨道方法计算了铁磁性体心立方铁的晶格动力学和热状态方程性质。计算的声子色散和声子态密度，无论是在环境压力和高压下，表现出良好的一致性与非弹性中子散射数据。我们发现的自由能作为体积和温度的函数，包括电子激发和声子的贡献，我们推导出各种热力学性质在高压和高温。室温下的热状态方程与金刚石压砧测量结果吻合得很好。我们已经进行了详细的调查的行为的各种热状态方程参数，如体积模量，热膨胀系数，安德森-Gruneisen参数，Gruneisen比，以及作为温度和压力的函数的热容。一个详细的比较已与现有的实验测量，以及从类似的理论研究的结果，钽。
2005-12-19 cond-mat.mtrl-sci
Lattice dynamics and its effects on magnetocrystalline anisotropy energy of pristine and hole-doped YCo$_5$ from first principles
采用基于密度泛函理论的第一性原理计算，研究了有限温度下晶格动力学对CaCu $_5$型YCo $_5$相稳定性和磁晶各向异性能的影响.谐波晶格动力学（HLD）计算表明，含56个全价电子的YCo $_5$是动态不稳定的，这种不稳定性可以通过减少电子数（$N_e$）来消除.晶体轨道Hamilton布居分析表明，声子不稳定性来源于费米能级附近大量的反键态，而反键态主要由蜂窝层中的Co原子占据.反键态随着$N_e$的减少而减少，从而导致具有$N_e$ $\leq$ 55的空穴掺杂的YCo $_5$的稳定声子。然后，我们使用HLD和$ab$ $initio$分子动力学（AIMD）方法评估温度依赖性MCA能量。对于原始的YCo $_5$，我们观察到一个非常弱的MCA能量的温度衰减，表明晶格动力学的影响很小。此外，在所有目标温度下使用AIMD评估的MCA能量均大于0 K下静态六方晶格的MCA能量，这主要归因于软声子模式驱动的结构畸变。在空穴掺杂的YCo $_5$中，在畸变被抑制的情况下，在HLD和AIMD方法中获得了MCA能量的相当大的温度衰减，表明晶格动力学对MCA能量的影响是不可忽略的。
2021-12-08 cond-mat.mtrl-sci
First-principles study of structural, vibrational and lattice dielectric properties of hafnium oxide
采用超软赝势和平面波基，在密度泛函理论中研究了HfO2的晶体结构、带心声子模和相关的介电响应。本文采用局域密度近似（LDA）和广义梯度近似（GGA）对低压HfO2多晶型体的结构进行了研究。无论是交换相关方案得到的完全放松的结构同意与实验相当好，虽然LDA产生更好的整体协议。通过有限差分法计算玻恩有效电荷张量和力常数矩阵后，通过将张量分解为单个红外激活声子模式的贡献来计算三个HfO2相的晶格介电极化率张量。
2002-02-25 cond-mat.mtrl-sci
First-principles derivation of elastic interaction between Jahn-Teller centers in crystals via lattice Green's functions
本文提出一种基于第一性原理的有效哈密顿量方法，通过晶格格林函数和弹性模量描述JT中心间弹性相互作用，并成功应用于5d1双钙钛矿。
2024-01-16 cond-mat.mtrl-sci
Revisiting 70 years of lattice dynamics of BaTiO3: Combined first principle and experimental investigation
BaTiO_3是一种经典的铁电材料，其铁电性质已被研究了一个多世纪。BaTiO3的晶格动力学是至关重要的，因为器件的效用受声子的支配。在这项工作中，我们表明，极性声子模式的传统表征是模糊的，往往被误解。结合拉曼、中子和X射线衍射、介电谱和第一性原理计算，我们重新研究了BaTiO_3声子的简正模特性。通过DFT计算得到了振动模的本征位移，并通过实验和理论计算的关联，将极性模重新分类为Slater（Ti-O）、Last（Ba-TiO 3）和Axe（BO 6）振动。因此，这项研究提供了正确的命名的极性模式，以及存在的证据的短程极性失真沿（111）方向在所有的相所示的钛酸钡。Burns温度和二阶贡献的情况下，已被证明在温度依赖的拉曼研究。
2020-12-23 cond-mat.mtrl-sci
Lattice dynamics of BaTiO3, PbTiO3 and PbZrO3: a comparative first-principles study
采用第一性原理变分密度泛函微扰理论，在平面波基组和从头算赝势下，计算了立方钙钛矿结构中钛酸铅和锆酸铅的全声子色散关系.与先前获得的钛酸钡结果的比较表明，单一成分（Ba到Pb，Ti到Zr）的变化对不稳定模式的特征和分散性有深远的影响，对相变的性质以及化合物的介电和压电响应具有重要意义。在真实空间中的原子间力常数的检查，得到正确对待的远程偶极贡献的变换，表明大多数是惊人的相似，而它是在几个关键的相互作用，产生所观察到的变化的声子色散的差异。这些趋势表明，力常数的可移植性，以预测钙钛矿固溶体的晶格动力学的可能性。
1999-03-12 cond-mat.mtrl-sci
Lattice Dynamics, Mechanical Properties, Electronic Structure and Magnetic Properties of Equiatomic Quaternary Heusler Alloys CrTiCoZ (Z =Al,Si) using first principles calculations
采用第一性原理计算研究了CrTiCoZ（Z= Al/Si）新型四元Heusler合金的结晶稳定性、动力学、力学、电学和磁学性质。Y型III原子构型被认为是这两种化合物的最稳定的结构。这两种化合物的熔化温度分别高达2142 K和2420 K的CrTiCoAl和CrTiCoSi，分别。用GGA-PBE方法计算了CrTiCoAl的电子结构，结果表明CrTiCoAl具有半金属性质。自旋下降通道表现出0.15 eV的直接带隙，而自旋上升通道是金属的，使得CrTiCoAl成为具有100%自旋极化和-2玻尔磁子的可观磁矩的半金属铁磁体。CrTiCoAl的居里温度远高于室温（385 K），而CrTiCoSi的居里温度低于室温（203 K）。
2022-03-22 cond-mat.mtrl-sci
First-Principles Study of Lattice Thermal Conductivity of Td-WTe2
用第一性原理计算研究了Td-WTe 2体材料的结构和热性质。发现WTe 2的晶格热导率具有各向异性，在300 K时a轴方向热导率最高，c轴方向热导率最低。我们计算的尺寸相关的热导率表明，纳米结构的WTe 2可能会进一步降低晶格热导率。这种极低的热导率，甚至比WSe 2低得多，使得WTe 2对于用作热电装置的绝热材料具有吸引力。
2015-09-11 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
A First-Principles Investigation of Phonon Softenings and Lattice Instabilities in the Shape-Memory System Ni$_{2}$MnGa
铁磁材料\nmg具有独特的磁弹性。这些调查的声子色散曲线的非调制立方\Ltw和tetraphylocene结构的详细计算研究。对于\Ltw \结构，在波矢$\mathbf{q}=[1/3,1/3,0](2 π/a)$周围发现了横向声模的完全软化。该\TA{2}声子模的软化导致实验观察到的预马氏体调制超结构。进一步的声子异常，与其他结构的转变，在\nmg，也被发现和检查。这些异常似乎是由于特定的声学声子模式和光学模式来自Ni的耦合。
2003-04-14 cond-mat.mtrl-sci
Polarization switching mechanism in HfO$_2$ from first-principles lattice mode analysis
在这项工作中，我们进行了第一性原理计算和晶格模式分析，探讨在HfO $_2$的极化开关机制。因为HfO $_2$的极性正交$Pca2_1$相的稳定性来自三线性耦合，所以偏振切换不仅需要极性$Γ_{15}^Z$模式的翻转，而且还需要至少一个区域边界反极性模式的翻转。极化模式和反极化模式之间的耦合因此导致不同极化切换路径之间的显著差异。具体而言，我们的晶格模式耦合分析表明，路径中的$X_2^-$模式被逆转涉及一个大的活化能，这是因为$X_2^-$模式是非极性的不能直接克服通过施加电场。我们的研究结果表明，反极性的$Pbca$相，其结构是局部非常相似的$Pca2_1$相，同样不能转化为这个阶段的电场，因为这将需要本地反转的$X_2^-$模式模式。此外，对于最广泛考虑的畴壁结构，传播也需要反转的$X_2^-$模式，导致一个更大的激活能相比，畴壁结构的传播与一个单一的符号为$X_2^-$模式。最后，这些第一性原理的结果在HfO $_2$畴壁传播的影响，许多实验观察，如迟缓的畴壁运动和强大的铁电薄膜，晶格模式分析加深了我们的理解这些独特的性质的铁电HfO $_2$。
2021-08-28 cond-mat.mtrl-sci
Gaussian time-dependent variational principle for the finite-temperature anharmonic lattice dynamics
非谐晶格是相互作用玻色子多体系统的一个典型例子。自洽调和近似已被证明是研究非调和晶格平衡性质的通用方法。然而，其中的动力学性质的研究诉诸于一个分析，其有效性尚未得到理论证明。在这里，我们应用含时变分原理，一个最近出现的有用的工具，研究相互作用多体系统的动力学性质，在有限温度下的非谐晶格哈密顿量使用高斯态作为变分流形。导出了位置-位置关联函数和声子自能的解析公式，证明了自洽谐波近似的动力学性质。我们在含时变分原理和非谐晶格哈密顿量之间建立了富有成效的联系，为这两个领域提供了见解。我们的工作将含时变分原理的适用范围扩展到了第一性原理格点哈密顿量，为用全变分框架研究非简谐格点的动力学性质奠定了基础.
2021-07-26 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.quant-gas
First-principles study of the lattice instabilities in Mn$_{2}$Ni{\it X} ({\it X}= Al, Ga, In, Sn) magnetic shape memory alloys
采用基于第一性原理的密度泛函理论（DFT）研究了Mn $_{2}$ Ni{ \it X}（{ \it X}= Al，Ga，In，Sn）磁性记忆合金（MSMA）奥氏体相的结构不稳定性。在所有材料的声学TA $_{2}$分支中沿[ $ξξ$ 0]方向观察到完全软化，导致奥氏体结构的不稳定性，其有效地稳定为马氏体结构。这种软化背后的原因可以追溯到从光学T $_{2g}$分支的排斥和费米面的嵌套功能。计算并分析了振动态密度、力常数和弹性模量，再次证实了不稳定性背后的机制。结果表明，声子异常与可能的预马氏体相的出现，可以是相当复杂的。
2014-10-07 cond-mat.mtrl-sci
The Role of Low-lying Optical Phonons in Lattice Thermal Conductance of Rare-earth Pyrochlores: A First-principle Study
稀土高温超导体通常具有极低的晶格热导率，被认为是有前途的热障涂层面漆材料。然而，其低热导率的结构起源仍然不清楚。本文采用密度泛函理论和准谐波近似研究了两组稀土高温超导体Ln_2Zr_2O_7（Ln = La，Nd，Sm，Gd）和Gd_2T_2O_7（T = Zr，Hf，Sn，Pb）的声子性质。通过德拜模型的弛豫时间近似（RTA），预测了这些稀土高温超导体的热导率，与实验测量结果吻合较好。结果表明，稀土高温超导体的低热导率主要来自于低位光学支与声学支之间的干涉。阐明了低层光学分支的结构起源，并讨论了横向和纵向声学分支散射过程之间的竞争。
2015-03-12 cond-mat.mtrl-sci
First-principles lattice-gas Hamiltonian revisited: O-Pd(100)
重新讨论了从第一性原理计算中导出吸附原子格子气哈密顿量的方法。这样的LGH集群扩展计算一个大的横向对，三人组，四人组的相互作用，通过求解一组线性方程组建模定期吸附原子的配置和他们的FP能量。当吸附原子表现出较长范围的相互作用时，例如基底介导的弹性相互作用，截断第五近邻以外的相互作用项的基本假设不成立。O-Pd（100）作为一个常用的参考文献，被用来提出一个包含多体三重项和四重项的长程弹性相互作用的替代方案，其中只有3个参数适合于FP计算。相互作用的替代方案的一个关键特征是其分析性质，允许不同于蒙特卡罗模拟的统计方法来推导表面顺序。所作的假设进行了讨论，并概述了进一步验证和应用该模型的方法。
2017-11-30 cond-mat.mtrl-sci
A first-principles study on the lattice thermal conductivity of irradiated glassy states of the Ge$_2$Sb$_2$Te$_5$ phase-change memory material
从非平衡从头计算分子动力学模拟的热瞬态分析可以用来计算材料的热导率与一个短的声子平均自由程。我们适应的方法来平衡的三维情况下的模拟，包括一个立方核心区域在较高的温度接近热平衡与恒温边界。这导致相变存储材料Ge $_2$ Sb $_2$ Te $_5$的玻璃态的晶格热导率的估计，其接近于先前报道的实验测量。使用热尖峰和随机边界条件建模的材料的自原子照射，导致与原始玻璃结构相比晶格热导率显著降低的玻璃模型。这种方法可以证明在技术应用中是有用的，例如用于抑制相变存储器和数据存储设备中的热串扰。
2019-10-21 cond-mat.mtrl-sci
A first-principles study of the structure and lattice dielectric response of CaCu{3}Ti{4}O{12}
采用密度泛函理论在局域自旋密度近似下计算了CaCu{3}Ti{4}O{12}的结构和电子性质.结构稳定性的分析后，区域中心光学声子频率进行评估，使用冻结声子方法，和模式有效电荷确定从计算的贝里相位偏振。计算和测量的声子频率之间的良好的协议获得;计算模式有效电荷与实验的协议较差，虽然它们是正确的数量级;和静态介电常数的晶格贡献计算为~40。在这些结果的基础上，各种机制被认为是在最近的实验中报道的巨大的介电响应。没有直接的证据被发现的内在晶格或电子机制，这表明应给予更多的关注，外在的影响。
2002-01-18 cond-mat.mtrl-sci
Atomistic Coupling between Magnetization and Lattice Dynamics from First Principles
我们制定了一个新的计划来研究在磁铁的磁化和晶格动力学的组合，所谓的磁弹性。磁化强度与晶格的耦合是通过电子-声子耦合的展开来考虑的，而磁化强度与电子的耦合则是通过类sd相互作用来考虑的。我们表明，由于磁自由度和电子自由度之间的耦合的磁化动力学的时间尺度可以转移到晶格自由度，因此可以在相同的时间尺度上引起晶格动力学。这为理解和处理由磁化动力学引起的超快晶格动力学开辟了一条新的途径。我们还表明，所有必要的参数来模拟这种耦合晶格和磁化动力学可以从第一性原理。
2015-05-29 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Efficient systematic scheme to construct second-principles lattice-dynamical models
我们从Wojdeplant等人[J. Phys. Condens.马太福音25，305401（2013）]，并利用其关键特征之一-即，能量对势的可调参数的线性依赖性-设计一种方案，用于构建基于第一原理（{ \em第二原理}）的模型，用于大规模晶格动力学模拟。我们的方法提供了以下方便的功能。模型的参数以非常快速和有效的方式计算，因为可以将第一原理数据的训练集的拟合转换为简单的矩阵对角化问题。我们的方法通过从几乎包括所有可能的耦合项的池中进行选择，自动选择与再现训练集数据最相关的相互作用，并产生一系列复杂性和准确性不断增加的模型。我们使用实用和方便的交叉验证标准，这些标准与基于新模型的未来模拟中相关的物理特性相关，并且极大地促进了识别同时简单（因此计算量小），非常准确和预测的潜力的任务。我们还讨论了确保我们的能量模型从下到上有界的实际方法，对它们的准确性影响最小。最后，我们展示了我们的方案与铁弹性钙钛矿SrTiO $_{3}$，其具有许多非平凡的晶格动力学特征（例如，由软声子驱动的相变、竞争结构不稳定性、高度非谐动力学），并提供了非常苛刻的测试。
2016-08-24 cond-mat.mtrl-sci
Lattice thermal expansion and anisotropic displacements in α-sulfur from diffraction experiments and first-principles theory
固体材料的热性质是一个具有重要实际意义的基础研究课题。例如，各向异性位移参数（ADP）通常用于物理，化学和晶体学中，以量化晶体中原子的热运动。ADP通常来自衍射实验，但最近的发展也使其第一原理预测使用周期性密度泛函理论（DFT）。在这里，我们结合实验和色散校正DFT来量化晶体α-硫（S8）中的晶格热膨胀和ADP，这是一种典型的元素固体，由共价和范德华相互作用的相互作用控制。我们首先报告单晶和粉末X射线衍射（XRD）测量，提供新的和改进的参考数据从10 K到室温。然后，我们使用几种流行的色散校正DFT方法来预测α-硫的振动和热性质，包括各向异性晶格热膨胀。此后，ADP在常用的谐波近似（在计算的零开尔文结构中）以及考虑预测的晶格热膨胀的准谐波近似（QHA）中导出。在PBE+D3（BJ）水平上，后者导致与实验的极好的一致性。最后，更普遍的影响，这项研究的现实材料建模在有限的温度进行了讨论。
2016-12-23 cond-mat.mtrl-sci
Influence of tetragonal distortion on the magnetic and electronic properties of the Heusler compound Co2TiSn from first principles
采用全势线性缀加平面波加局域轨道方法，从头计算确定了L21结构四方畸变Co2TiSn的晶格参数。通过能量最小化将四方晶格参数c确定为晶格参数a的函数。总能量的变化被认为是相对于室温只有几个$k_B T$。自旋极化和磁化强度对小的晶格畸变是稳定的。它示出，体积是不恒定的变形后，体积变化与磁化强度和间隙能量的显着变化。
2010-11-11 cond-mat.mtrl-sci
