Dispersion Corrected Structural Properties and Quasiparticle Band Gaps of Several Organic Energetic Solids
我们对一系列含能固体进行了{ \it ab initio}计算，探索了它们的结构和电子性质。为了计算这些分子固体的基态体积，在DFT中采用了不同的色散校正方法，即Tkartchenko-Scheffler方法（有和没有自洽屏蔽），Grimme方法（D2，D3（BJ））和vdw-DF方法。我们的研究结果表明，色散校正方法是必不可少的，在理解这些复杂的结构与范德华相互作用和氢键。计算的基态体积和体积模量表明，每种方法的性能是不是唯一的，因此，仔细检查是强制性的解释理论预测。这项工作还强调了准粒子计算的重要性，在预测的带隙，这是在这里得到的GW近似。我们发现，所获得的带隙的范围从4至7 eV的不同的化合物，表明它们的绝缘性质。此外，我们显示准粒子能带结构计算的重要作用，相关的间隙与能量特性。
2015-09-28 cond-mat.mtrl-sci
Solid State Analog for He-McKellar-Wilkens Quantum Phase
本文研究了在均匀磁场中存在带电螺位错的准粒子的量子动力学。通过分析这种准粒子的量子散射，我们观察到溶液中出现了拓扑量子相，并证明这种现象是He-McKeller-Wilkens效应的固态模拟。
2003-06-13 cond-mat.mtrl-sci
Renormalization of Molecular Quasiparticle Levels at Metal-Molecule Interfaces: Trends Across Binding Regimes
当一个电子或一个空穴被加到吸附分子的轨道上时，基底电子将重新排列，以屏蔽所加的电荷。与自由分子的情况相比，这导致电子添加/移除能量的减少。在这项工作中，我们使用一个简单的模型来说明这种重整化机制的微观关键参数的函数的普遍趋势。通过比较GW准粒子能量与Hartree-Fock和Kohn-Sham计算，获得了具有根本和实际重要性的见解。我们确定了两种不同的极化机制：（i）金属的极化（图像电荷形成）和（ii）通过跨界面的电荷转移的分子的极化。发现（i）和（ii）的重要性分别随着费米能级处的金属态密度和金属-分子耦合强度的增加而增加。
2009-02-06 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Interplay of Dirac fermions and heavy quasiparticles in solids
晶体固体中的多体相互作用可以方便地用具有强重整化质量的准粒子来描述，与非相互作用粒子相比。极端质量重整化的例子一方面是石墨烯，其中载流子服从无质量狄拉克费米子的线性色散关系，另一方面是重费米子材料，其中有效电子质量接近质子质量。在这里，我们表明，这两个极端，狄拉克费米子像他们发现在石墨烯和超重准粒子特性的近藤材料，可能不仅共存于固体，但可以进行强烈的相互作用。使用EuRh2Si2的例子，我们明确表明，这些相互作用可以发生在表面和体。线性色散的存在仅仅是由晶体对称性引起的，而重准粒子的存在则是由4f态的局域性质引起的。
2013-01-04 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Quantitative analysis of valence photoemission spectra and quasiparticle excitations at chromophore-semiconductor interfaces
通过光电子能谱研究表面分子的准粒子激发是纳米技术研究的一个重要组成部分。解决这些接口的光谱特征，需要一个全面的理论，在分子和固体中的电子去除和添加过程，捕捉图像电荷，热效应和构型紊乱的复杂相互作用。在这里，我们发展这样一个理论和计算的准粒子能级排列和价光电子能谱的原型仿生太阳能电池之间的界面TiO 2和N3发色团。通过直接匹配我们的计算的光电子能谱的实验数据，我们澄清了原子的来源，在低结合能的发色团峰。这个案例研究设置了一个新的标准，在复杂的发色团/半导体界面的光电子能谱的解释。
2016-07-27 cond-mat.mtrl-sci
A DFT study of structural, dynamical properties and quasiparticle band structure of solid nitromethane
我们报告了一个详细的理论研究固体硝基甲烷的结构，振动和光学性质的第一性原理密度泛函计算。基态性质的计算使用平面波赝势代码与局域密度近似（LDA），广义梯度近似（GGA），或与校正，包括范德华相互作用。我们计算的平衡晶格参数和体积使用色散校正被发现是在合理的协议与实验结果。此外，我们的计算再现了高压下结构性质的实验趋势。在10 ~ 12 GPa压力范围内，键长、键角不连续，氢键强度减弱，表现为I相向II相的结构转变。此外，我们预测了固体硝基甲烷的弹性常数，发现相应的体积模量与实验符合得很好。计算的弹性常数显示出C11> C22 > C33的顺序，表明材料沿c轴更可压缩。我们还计算了该材料的带心振动频率，并讨论了该材料在压力下的内、外模。由此，我们发现晶格模在8到12 GPa左右软化。我们还尝试了固体硝基甲烷的准粒子能带结构，发现硝基甲烷是一种间接带隙绝缘体，其带隙值约为7.8eV。最后，计算了该材料的光学性质，即介电函数的吸收和色散部分、折射率和吸收光谱，并分析了吸收光谱中不同跃迁峰的贡献。
2013-11-01 cond-mat.mtrl-sci
Effects of self-consistency and plasmon-pole models on GW calculations for closed-shell molecules
我们提出了理论计算的准粒子能量在封闭壳层分子使用GW方法。我们比较了三种不同的方法：全频$G_0W_0$（FF- $G_0W_0$）方法，使用密度泛函理论（DFT-PBE）作为起始平均场;全频率$GW_0$（FF- $GW_0$）方法，其中相互作用格林函数通过用自洽准粒子能量或Hartree-Fock能量代替DFT能量来近似;和基于Hybertsen-Louie广义等离子体激元极模型的$G_0W_0$方法（HL GPP- $G_0W_0$）。虽然后两种方法导致甲烷，臭氧和氧化铍分子的实验电离势和电子亲合势的良好协议，FF- $G_0W_0$的结果可以从实验相差超过一个电子伏。我们跟踪FF- $G_0W_0$方法的失败，发生不正确的自能极描述震动过程中的准粒子能量附近。
2014-09-09 cond-mat.mtrl-sci
Configurations of the third nearest-neighbor molecules forming a vacancy wall and an addition of a CO2 molecule in the vacancy of solid CO2 at T = 0, 100, and 200 K studied by Monte Carlo simulation technique
采用蒙特卡罗模拟技术，在T = 0、100和200 K，标称压力P = 1 bar的条件下，计算了在具有Pa 3结构的固体CO2中，通过去除中心分子及其第一和第二近邻（NN）分子而形成的空位壁上分子的相互作用.结果发现，无论是质量的中心和取向坐标的分子从未扰动坐标的偏差有一个关于晶体的体对角线轴的三重对称性。有人还发现，一个单一的CO2分子，最初放置在中心的空缺，稳定在一个位置接近的空缺壁。本文是arXiv：1711.04976 [cond-mat.mtrl-sci]（2017）和arXiv：1809.04291 [cond-mat.mtrl-sci]（2018）的延续。
2020-10-18 cond-mat.mtrl-sci
Quasiparticle level alignment in anthracene-MoS2 heterostructures
University of Duisburg-Essen（杜伊斯堡-埃森大学）
研究通过GW计算揭示了蒽并苯分子在MoS2异质结构中的能级对齐特性，发现分子排列方式对准粒子修正有显著影响，为有机-无机异质结构设计提供理论指导。
2026-03-03 cond-mat.mtrl-sci
Molecular Configuration Around Single Vacancy in Solid CO2 at T = 0 K Studied by Monte Carlo Simulation Technique
利用蒙特卡罗模拟技术，在零温下计算了空位周围第一和第二近邻（NN）CO2分子的能量最小组态.结果发现，在第一NN分子中，只有六个NN分子，最接近被去除的CO2分子的氧原子，显着改变的位置和取向，而其他六个分子不受空位的产生。分子的构型不再具有Pa3结构所具有的三重对称性。空位对第二类NN分子的影响相对较小。
2017-11-18 cond-mat.mtrl-sci
Offset-corrected $Δ$-Kohn-Sham scheme for the prediction of X-ray photoelectron spectra of molecules and solids
利用自旋配对密度函数理论，采用$Δ$ Kohn-Sham（$Δ$ KS）方案，通过高度可转移的偏移量校正，可以有效地计算分子和体材料中核心电子的绝对结合能。这些偏移取决于核心水平和原子种类，并可以通过比较$Δ$ KS能量实验分子X射线光电子能谱。我们证明了正确的预测的绝对和相对结合能在广泛的分子，金属和绝缘体。
2015-11-23 cond-mat.mtrl-sci
Desorption of excited molecules from solid nitrogen
本文研究了电子束辐照固态氮时，带电中心在辐射感生现象中的作用。实验采用发光法和活化光谱技术-光谱分辨热释光TSL和热激外逸电子发射。为了区分辐射诱导的过程中的散装和表面的样品进行了深入探测，通过不同的电子能量。首次检测到N2~*（C3~* u）分子的脱附。提出了电子与本征带电中心N4+复合的机理。提出了N3+中心解离复合在N自由基产生中的关键作用。
2014-10-08 cond-mat.mtrl-sci
A Novel Quasiparticle Method for Solid State Ion Transport
本文提出一种将固态离子系统映射为准粒子量子系统的通用方法，通过紧束缚模型和平均场处理，揭示协同行为、超离子导电机制及高熵效应，为固态离子输运研究提供新框架。
2024-02-10 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.stat-mech quant-ph
Climbing the Density Functional Ladder: Non-Empirical Meta-Generalized Gradient Approximation Designed for Molecules and Solids
电子密度、其梯度和Kohn-Sham轨道动能密度是元广义梯度近似（meta-GGA）的局部成分。我们构造了一个元GGA密度泛函的交换相关能，满足确切的限制，没有经验参数。交换项和相关项遵循{ \it two}范式：一个或两个电子密度和缓慢变化的密度，因此以高精度描述分子和固体，如广泛的数值试验所示。这个泛函完成了近似的“雅各布阶梯”的第三个梯级，高于局部自旋密度和GGA梯级。
2003-08-07 cond-mat.mtrl-sci
Proton Transfer in Phase IV of Solid Hydrogen and Deuterium
最近发现的固体氢和氘的第四相由两层交替的石墨烯状三分子环和未结合的H2分子组成，引起了极大的兴趣。然而，第四阶段的振动性质仍然知之甚少。本文报道了在250 ~ 350 GPa和300 ~ 500 K的压力范围内，用从头算变元胞分子动力学模拟预测的第四相固体氢和氘的质子转移和三个分子环在类石墨烯层中的同时转动.这种质子转移与石墨烯类层中分子的特定伸长密切相关，并且在分子伸长较大的过程中，随着压力的增加，质子转移变得更加明显。由于质子转移的结果，氢分子在类石墨烯层中的寿命很短，并且氢的振动是强烈的非谐振动。我们的研究结果提供了直接的解释观察到的拉曼光谱宽度突然增加的形成阶段IV和它的大幅度增加与压力。
2012-10-01 cond-mat.mtrl-sci
Quasiparticle electronic structure of phthalocyanine:TMD interfaces from first-principles $GW$
单层过渡金属二硫属化物（TMD）与酞菁（metallo）分子之间形成的界面在能源应用中很有前途，并为研究混合维分子-半导体异质结构提供了一个平台。在这些接口的前沿能级对齐的准确表征是关键的两个光子吸收剂之间的电荷转移动力学的基本理解。在这里，我们采用第一性原理衬底屏蔽$GW$方法定量表征一系列界面的准粒子电子结构：无金属酞菁（H $_2$ Pc）吸附在单层MX $_2$（M=Mo，W; X=S，Se）和锌酞菁（ZnPc）吸附在MoX $_2$（X=S，Se）。此外，我们揭示了常用的$α$ -石英（SiO $_2$）衬底上的H $_2$ Pc：MoS $_2$界面的介电屏蔽效应，使用介质嵌入$GW$的方法。我们的计算提供了这些接口的第一组$GW$结果，提供了一系列类似的系统和基准的结构-性能关系，为未来的实验和理论研究。
2021-09-27 cond-mat.mtrl-sci
Accurate absolute core-electron binding energies of molecules, solids and surfaces from first-principles calculations
芯电子x射线光电子能谱学是研究分子、固体和表面的电子结构和化学组成的强有力的技术。然而，在特定的化学环境中，测量光谱的解释和原子峰的分配往往是具有挑战性的。在这里，我们解决这个问题，并介绍了一个无参数的计算方法计算绝对核心电子结合能。特别是，我们表明，准确的绝对结合能可以得到从总能量差的基态和一个明确的核心孔的状态时，交换和相关效应是由最近开发的元广义梯度近似和相对论效应，甚至包括轻元素。我们进行分子，固体和表面物种的计算，并找到与现有的实验测量非常一致。例如，我们发现一个平均绝对误差只有0.16 eV的参考组的103个分子的核心电子结合能。计算精确的绝对核心电子结合能的能力将使新的见解到广泛的化学表面过程的研究，由x-射线光电子能谱学。
2019-04-09 cond-mat.mtrl-sci
First-principles calculation of electronic excitations in solids with SPEX
我们描述的软件包DAC，它允许第一性原理计算的准粒子和集体电子激发在固体中使用的技术，从多体微扰理论。该方法基于全势线性增强平面波（FLAPW）方法，该方法平等对待核心电子和价电子，可应用于各种材料，包括过渡金属和稀土。经过讨论的基本功能，有助于高数值效率的代码，我们提出了说明性的结果准粒子能带结构计算的GW近似内的电子自能，电子能量损失谱与带间和带内跃迁以及局域场效应，和自旋波谱的巡回铁磁体。在所有情况下，包括多体相关条款导致非常好的定量协议与实验光谱。
2011-10-07 cond-mat.mtrl-sci
Model for High Temperature Phase of C70 Solid
根据温度的不同，C70固体结晶成几种结构。在高温下（T > 340 K），椭球形的C_（70）分子可以作任意方向的自由旋转，可以看作是一个均匀的厚球壳，其内外半径分别为C原子到分子中心的最小距离和最大距离。在较低的温度下，分子的自由旋转停止了。本文用一个基于原子-原子势的简单模型计算了高温下纯C_（70）固体fcc和hcp相的晶格参数、能量和最低能量组态下的体积模量。
2001-03-03 cond-mat.mtrl-sci
Reproducibility in $G_0W_0$ Calculations for Solids
在$GW$近似下的从头算多体微扰理论是一种广泛用于计算固体准粒子激发能的格林函数形式。在已经成为越来越标准的方法中，Kohn-Sham本征能，从具有战略选择的交换相关泛函"起始点“的DFT计算中产生，用于构造$G$和$W$，然后通过所得的$GW$自能进行微扰校正。在实践中，有几种方法可以构建$GW$自能，这些方法会导致预测准粒子能量的变化。例如，对于ZnO和TiO $_2$，报道的$GW$基本带隙可以变化超过1 eV。在这项工作中，我们解决当代$G_0W_0$计算中的收敛性和关键近似，包括频率积分方案和精确交换项中库仑发散的处理。我们研究了几个系统，并比较了三种不同的$GW$代码：BerkeleyGW，Abinit和Yambo。我们证明，第一次，相同的准粒子能量的系统在凝聚相可以得到不同的代码，我们提供了一个全面的评估实施的$GW$近似。
2019-03-16 cond-mat.mtrl-sci
Precision benchmarks for solids: G0W0 calculations with different basis sets
本研究针对固体准粒子能量计算中G0W0方法的多种实现差异问题，通过四种代码（Abinit等）对六种晶体进行计算，评估基组类型等因素的影响，发现KS-DFT带隙一致性好（差异≤0.1eV），G0W0偏差为0.1-0.3eV。
2024-11-29 cond-mat.mtrl-sci
Rotational $g$ factors and Lorentz forces of molecules and solids from density-functional perturbation theory
所施加的磁场可以通过广义洛伦兹力耦合到原子位移，广义洛仑兹力通常表示为旋磁$g$因子。我们开发了一个有效的第一性原理方法的基础上密度泛函微扰理论计算这种效果在分子和固体的线性顺序在应用领域。我们的方法基于两个线性响应量：对原子位移的宏观偏振响应（即，玻恩有效电荷张量），以及其第一实空间矩的反对称部分（对应于动力学四极张量的对称部分）。后者的数量计算通过一个长波长声子微扰引起的电流的分析展开，并比较有限波矢计算的数值导数。我们验证我们的方法在有限系统中计算几个简单分子的旋磁$g$因子，表现出良好的协议与实验和以前的密度泛函理论和量子化学计算。此外，我们证明了我们的方法在扩展系统中的效用，通过计算立方SrTiO $_3$在磁场的存在下的低频横光学声子模式的能量分裂。
2021-12-22 cond-mat.mtrl-sci
Green/WeakCoupling: Implementation of fully self-consistent finite-temperature many-body perturbation theory for molecules and solids
本文介绍了开源软件包Green的WeakCoupling模块，该模块实现了完全自洽的图解弱耦合模拟，提供scGW和GF2求解器，能够在有限温形式下处理真实材料，并附带了理论背景、教程与实践指导。
2024-06-26 cond-mat.mtrl-sci
Comparison of three methods to compute optical absorption spectra of organic molecules and solids
我们比较的性能的方法，使用真正的频率依赖的极化率计算光学吸收光谱的线性响应时间依赖的密度泛函理论（TD-DFT）的小有机染料，低聚物的不同长度（oligothiophenes），和分子团簇代表的分子晶体（并五苯）。对于并五苯，用这两种方法计算的光谱也比较集群和周期性固体使用偶极近似计算的光谱。基于真实极化率的方法产生的光谱与小分子的TD-DFT具有良好的一致性。较长的低聚物的（人工）红移是更显着的极化率为基础的方法比TD-DFT。对于并五苯团簇，TD-DFT产生合理的光谱与混合功能，但一个显着的红移引入与GGA功能由于存在的电荷转移跃迁。这个问题在基于极化率的方法中稍微减弱。偶极近似的结果与TD-DFT和基于极化率的方法相比，光谱发生了更大的红移，并且随团簇尺寸的变化趋势不同。
2018-05-20 cond-mat.mtrl-sci
Ab Initio Bethe-Salpeter Equation Approach to Neutral Excitations in Molecules with Numeric Atom-Centered Orbitals
基于GW准粒子能级的Bethe-Salpeter方程（BSE）是计算固体光学能隙和光谱以及预测小分子中性激发态的成功方法。在这里，我们提出了一个全电子实施的GW+BSE形式主义的分子，使用数值原子中心轨道（NAO）基组。我们提出了一组有机小分子的低激发能的基准，在文献中表示为“泰尔集”。基于高斯型轨道的文献参考数据被复制到约1毫电子伏的精度为分子基准集，当使用相同的GW准粒子能量和基组作为输入的BSE计算。对于价相关一致的NAO基组，以及标准的NAO基组的基态密度泛函理论与扩展的增强功能，我们表现出良好的收敛性的预测低位激发完整的基组限制。一个简单的和负担得起的增强NAO基组表示为“tier 2 + aug 2”，建议作为一个特别有效的配方生产计算。我们最后证明，同样的收敛性也适用于线性响应时间依赖的密度泛函理论内NAO形式主义。
2019-08-05 cond-mat.mtrl-sci
Quantitative Predictions of Photoelectron Spectra in Amorphous Molecular Solids from Multiscale Quasiparticle Embedding
我们提出了一个基于第一性原理的多尺度模拟框架的非晶分子固体的紫外光电子能谱学（UPS）光谱的高能量部分的定量预测。该方法结合了沉积模拟，多体格林函数理论，极化膜嵌入，和多模电子振动耦合，并提供了一个分子水平上的相互作用和过程引起的光谱特征。这种见解有助于弥合实验UPS和理论模型之间的差距，因为准确的分析受到能量紊乱，测量的表面灵敏度和激发过程的复杂性的阻碍。特别是，这与明确确定有机半导体的最高占据分子轨道能量（HOMO）有关，这是定制和设计新光电器件的关键量。我们证明了模拟方法的能力，研究2-甲基-9，10-双（萘-2-基）蒽（MADN）的两种异构体的光谱作为原型材料，在实验中显示出清晰分离的HOMO峰。与实验的一致性是极好的，这表明我们的方法提供了一个路线，确定HOMO能量的精度优于0.1eV。
2019-12-15 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Band gap corrections for molecules and solids using Koopmans theorem and Wannier functions
提出了一种基于Koopmans定理的修正密度泛函理论中Kohn-Sham本征能的方法。该方法提供了一种适用于分子和固体电子结构计算的通用方法。它没有任何可调参数，计算成本在DFT水平。对于固体，计算的本征能不仅与带隙，而且与其他价带和导带的能量的实验符合得很好。对于分子，计算的本征能与实验电离势和电子亲合势吻合得很好，并显示出比传统的Delta自洽场（？SCF）结果。
2015-02-27 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Spin-flip Bethe-Salpeter equation approach for ground and excited states of open-shell molecules and defects in solids
具有三重基态的磁性分子或缺陷等开壳层系统在电子结构方法中描述具有挑战性，但在量子信息应用中具有极大的兴趣。我们展示了一个自旋翻转的方法内的Bethe-Salpeter方程计算基态和激发态的开壳层分子和缺陷固体。该方法工作在周期性的边界条件，而不需要任何嵌入或选择的子空间。我们的基准结果的扭转势能面的乙烯和金刚石NV $^{-}$中心的光激发表现出良好的协议与文献，和低或中等水平的自旋污染。
2022-07-10 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
SternheimerGW: a program for calculating GW quasiparticle band structures and spectral functions without unoccupied states
SternheimerGW软件使用含时密度泛函微扰理论来评估固体的GW准粒子能带结构和光谱函数。格林函数G和屏蔽库仑相互作用W都是通过求解线性Sternheimer方程得到的，从而克服了对未占据态求和的需要。该代码的目标是通过使用全频率积分对G和W进行卷积来计算精确的频谱特性。线性响应方法允许用户在任意电子波矢处评估谱函数，这对于间接带隙半导体和角分辨光电子谱的模拟特别有用。该软件高效并行化，与Quantum Espresso 6.3版集成，并使用测试场持续监控稳定性。
2018-12-10 cond-mat.mtrl-sci
Influence of rotational motion of molecules on the thermal conductivity of solid SF6, CHCl3, C6H6, and CCl4
研究了SF_6、CHCl_3、C_6H_6、和CCl 4在饱和蒸汽压下，在80 K到相应的熔化温度范围内，用线性流动法研究了样品的热膨胀系数，然后对样品的密度进行了重新计算，得到了声子-声子和声子-声子的贡献。用改进的约化坐标法分离了转动相互作用对总热阻的影响，结果表明，声子-随着分子的旋转运动获得更大的自由度，旋转对晶体热阻的贡献降低。
2003-09-24 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci
Many-body Green's function approaches to the doped Fröhlich solid: Exact solutions and anomalous mass enhancement
在极性半导体和绝缘体中，电子和长波长纵向光学声子之间的弗里希相互作用引起载流子有效质量的多体重整化，并在光谱函数中出现特征声子边带，通常被称为“极化子卫星”。捕捉这些效应的最简单的模型是弗里希模型，其中抛物线带中的电子与无色散的纵向光学声子相互作用。从早期的微扰理论方法到现代的图解蒙特卡罗计算，弗罗利希模型已经在许多开创性的论文中被采用。这个模型的一个局限性是，它专注于未掺杂的系统，从而忽略了载流子屏蔽和泡利阻塞效应，在掺杂样品的实际实验中存在。为了克服这一限制，我们在这里扩展的Fröhlich模型的情况下，掺杂系统，我们提供的电子光谱函数，质量增强，和极化子卫星的精确解。我们使用两种方法进行分析，即戴森方程与Fan-Migdal自能，和二阶累积展开。我们发现，这两种方法提供了质的不同的结果。特别是，戴森的方法产生更好的准粒子质量和更差的卫星，而累积量的方法提供了更好的卫星结构，在更差的准粒子质量的代价。这两种方法产生的电子有效质量的异常增强在有限的掺杂水平，这反过来又导致在相图的一个重要部分的准粒子图片的击穿。
2022-02-10 cond-mat.mtrl-sci
A Journey with THeSeuSS: Automated Python Tool for Modeling IR and Raman Vibrational Spectra of Molecules and Solids
本文介绍自动化Python平台THeSeuSS，基于DFT和DFTB模拟周期与非周期体系的IR及拉曼光谱，并通过多类分子和固体基准验证其准确性与易用性。
2024-09-10 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Optimization of random phase approximation calculations for improved energies of molecules, solids, and surfaces
Georgia Institute of Technology（佐治亚理工学院）；SLAC National Accelerator Laboratory（斯坦福直线加速器中心）
optRPA26通过优化随机相近似方法，显著提升分子、固体和表面的能量计算精度，适用于多种化学键合类型。
2026-02-04 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Nonempirical Range-separated Hybrid Functionals for Solids and Molecules
介电相关的混合（DDH）泛函最近被证明可以产生精确的能隙和介电常数为各种各样的固体，在计算成本大大低于GW计算。在DDH泛函的定义中包含的精确交换的分数取决于（自洽）材料的介电常数。在这里，我们介绍了一个范围分离（RS）版本的DDH泛函中的短和长范围的组件匹配使用系统相关的，非经验的参数。我们表明，RS DDHS产生准确的电子性质的无机和有机固体，包括能隙和绝对电离势。此外，我们表明，这些泛函可以推广到有限系统。
2016-06-07 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Development of correlated quasiparticle conductance peak as molecule-linked gold nanoparticle films transition from Mott-insulator to metal phases
我们已经研究了电导（$\it{g}$）的丁二硫醇连接的金纳米粒子薄膜跨越渗滤绝缘体到金属的转变。随着过渡的进行，电子变得巡回（即库仑充电和动力学效应都是显着的），和薄膜表现出以前未观察到的零偏压电导峰（ZBCP）。使用电迁移诱导的断裂结（BJ）接触而不是宏观4探针电极，该峰更明显并且更容易观察到。我们属性这ZBCP电子之间的量子相关性，鉴于其他温度（$\it{T}$ -）和磁（$\it{B}$ -）依赖的测量以及预测的哈伯德模型和动态平均场论在这个过渡制度。金属膜电阻（$\it{R}$）随$\it{T}$线性增加，但建议的散射长度，不幸的是，小于原子间距离.类似的所谓的“坏金属”行为已经在一些相关系统的研究中观察到，并且仍然被理解。我们在这里发现，异常的$\it{R}$行为与ZBCP。该系统可以作为一个新的试验台，研究相关电子和点的纳米积木策略，形成新的相关材料。
2011-05-27 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Gaussian-Based Quasiparticle Self-Consistent $GW$ for Periodic Systems
提出了一种基于晶体高斯基组的周期系统准粒子自洽$GW$（QSGW）实现方法。我们的QSGW方法是基于一个全频解析连续GW方案与布里渊区采样，并采用高斯密度拟合技术。我们在一组弱相关的半导体和绝缘体以及强相关的过渡金属氧化物（包括MnO、FeO、CoO和NiO）上对QSGW实现进行基准测试。用有限尺寸修正的QSGW计算了带隙、能带结构和态密度。我们发现，虽然QSGW系统高估测试半导体和过渡金属氧化物的带隙，它完全消除了对密度泛函的选择的依赖，并提供了更一致的预测光谱特性比$G_0W_0$在广泛的固体。这一工作为QSGW在固体量子嵌入中的应用奠定了基础。
2022-11-05 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el physics.chem-ph
Electron corrected Lorentz forces in solids and molecules in magnetic field
在Born-Oppenheimer从头算分子动力学的框架下，描述了在磁场中一般绝缘系统中离子所受的有效洛伦兹力.作用在每个离子上的力包括电子起源的重要贡献，它明确地取决于所有其他离子的速度。它是根据Berry曲率以直接适用于未来基于{ \it，例如}的第一原理经典动力学模拟的形式来制定的。密度泛函方法作为一个初步的分析演示，我们提出了一个H $_2$分子在一个中等强度的字段中的动力学，近似描述通过斯莱特的变分波函数的电子。
2007-03-21 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.stat-mech
Spin decontamination for magnetic dipolar coupling calculations: Application to high-spin molecules and solid-state spin qubits
双电子密度的精确描述，自旋系统中的磁耦合的关键，提供了一般的密度泛函理论计算的主要挑战。它影响，例如，半导体中自旋量子位元的计算零场分裂（zero-field splitting，简称ZFQ）能量经常与实验结果显著偏离。在目前的工作中，（i）我们提出了一个有效的和强大的策略来纠正自旋污染在扩展的周期性和有限尺寸的系统，（ii）验证其准确性使用模型高自旋分子，最后（iii）应用该方法来计算准确的自旋量子位（NV $^-$中心，双空位）在金刚石和碳化硅。所示的方法，以减少对所使用的交换相关功能的依赖到最低限度。
2020-05-01 cond-mat.mtrl-sci quant-ph
Relevance of the slowly-varying electron gas to atoms, molecules, and solids
在一定的标度下，有限系统的电子密度变得既大又缓慢变化，使得Kohn-Sham动力学和交换能的密度泛函的梯度展开变得渐近精确到$\nabla^2$阶。大$Z$标度的中性原子也是如此，但在原子核处的尖点修正需要推广交换的梯度展开，从而在缓慢变化的极限中产生错误的梯度系数。元广义梯度近似（元GGA）恢复缓慢变化和大$Z$限制。大Z原子的GGA关联能被发现是准确的。
2006-07-20 cond-mat.mtrl-sci quant-ph
Accurate Ground State Energies of Solids and Molecules from Time Dependent Density Functional Theory
我们证明了结合绝热联系涨落耗散定理（ACFDT）和含时密度泛函理论（TDDFT）可以得到接近化学精确度的基态能量。关键成分是重整化方案，它消除了任何局部核的相关孔特性的发散。这类新的重整化核给出了一个显着更好的描述短程相关的共价键相比，随机相位近似（RPA），并产生四倍的RPA结合能在分子和固体的改善。我们还考虑了化学反应，分子吸附和石墨烯与金属表面相互作用中的势垒高度的例子，这是RPA成功的三个例子。在这些情况下，重正化内核提供的结果具有相同的质量，甚至略好于RPA，具有类似的计算成本。
2014-05-04 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Gradient-dependent density functionals of the PBE type for atoms, molecules and solids
在现代电子结构理论中使用的标准广义梯度近似（GGA）之一，PBE，和最近提出的专门为固体设计的修改，PBEsol，被确定为一个家庭的泛函的特定成员，从均匀或不均匀的电子液体的不同性质的参数。这个家族的另外三个成员与原始的PBE和PBESol一起构建和测试，用于原子，分子和固体。我们发现，PBE，尽管其在固态物理和量子化学的普及，并不总是最好的性能的家庭成员，PBESol，尽管已经专门为固体构建，是不是最好的固体。有限系统的GGA的性能被发现敏感地依赖于来自无限系统的约束的选择。为用户和开发人员的密度泛函的准则出现从这项工作。
2009-05-12 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other physics.atom-ph
All-electron density functional calculations for electron and nuclear spin interactions in molecules and solids
在外部磁场存在下，电子自旋和核自旋之间的相互作用可以通过自旋哈密顿量来描述，其中参数从第一原理、电子结构计算获得。我们描述了一种方法来计算这些参数，适用于分子和固体，这是基于密度泛函理论（DFT）和实空间，使用有限元（FE）的全电子计算。我们报告的超精细张量，零场分裂张量（自旋-自旋分量）和核四极张量的一系列分子和氮空位中心的金刚石。我们比较我们的结果与使用高斯轨道和平面波基组的计算，我们讨论了它们的数值精度。我们表明，基于FE的计算可以系统地收敛相对于基组，从而允许一个建立参考值的自旋哈密顿参数，在一个给定的DFT水平。
2019-03-17 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
Demonstrating Quantum Computation for Quasiparticle Band Structures
本文在真实量子计算机上，利用混合量子-经典算法结合量子比特缩减与误差缓解技术，首次演示了准粒子能带结构的第一性原理计算，为量子计算机的实际应用铺平道路。
2023-07-27 cond-mat.mtrl-sci quant-ph
Observation of the Accelerated Diffusion in Nanoparticles of Paradibromobenzene /Paradihlorbenzene Solid Solution
合成了对二氯苯分子中的对二溴苯纳米粒子。测量了这些纳米颗粒的拉曼光谱。在对二氯苯分子扩散时，在对二溴苯中形成纳米固溶体。拉曼光谱反映了纳米颗粒在扩散时的结构变化。与固溶体单晶不同，在纳米颗粒中，在室温下观察到加速扩散$D = 1.3 \pm 0.02 10^{-11} cm^2/s$。计算表明，扩散加速是由于纳米颗粒尺寸减小时晶格参数放大所致。
2009-10-19 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Structural and electronic properties of pentacene molecule and molecular pentacene solid
采用基于密度泛函理论广义梯度近似的第一性原理方法，研究了并五苯单分子和并五苯分子晶体的结构和电子性质.对含有两个并五苯分子的三斜晶系晶胞进行了计算。的价带和导带的带宽，确定的电荷迁移机制被发现强烈依赖于晶体学方向。沿着三斜倒易晶格矢量A和B，其取向近似垂直于分子轴，（导）带宽度仅为75（59）meV，对于平行于分子轴的C方向获得的值甚至更小。然而，沿着堆叠方向A+B和A-B，发现最大价（导）带宽度达到145（260）meV。导带宽度的值大于极化子结合能的估计，但显着小于最近的半经验方法获得的结果。单个分子具有约1.1 eV的HOMO-LUMO间隙，如从Kohn-Sham本征值差推导的。当使用自洽场方法，这是预期产生更可靠的结果，得到的值为1.64 eV。分子固体中的带隙的理论值在伽马点处为1.0 eV。
2002-11-19 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Light Quasiparticles Dominate Electronic Transport in Molecular Crystal Field-Effect Transistors
本文报道了红荧烯单晶有机场效应晶体管积累层中可移动空穴的红外光谱研究。我们的数据表明，这些晶体管在室温下的传输和红外特性的轻准粒子在分子轨道带的有效质量m* 相当于自由电子质量。此外，从我们的实验推断的m* 值与从能带结构计算确定的那些一致。这些发现揭示了没有明显的极化子效应的证据，这与分子固体中极化子形成的共同信念不同。
2007-07-11 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Electronic structure of solid coronene: differences and commonalities to picene
我们已经获得了固体晕苯的第一原理电子结构，最近发现它具有钾掺杂的超导电性。由于晕苯和第一个芳香族超导体-二苯并吡喃，现在提供了一类芳香族化合物固体的超导体，在这里，我们比较了这两种情况下的电子结构。在未掺杂的晕苯晶体中，其中分子被布置在一个单位晶胞中具有两个分子的人字形结构中，绝缘间隙上方的导带被发现包括四个带，其基本上起源于孤立分子中最低的两个未被占据的分子轨道（双简并，反映了分子形状的高度对称性），但是这些带如在固体的picene中那样被纠缠。费米表面的候选人的结构K $_x$ coronene与$x=3$，其中超导性被发现，包括多个片，在掺杂的picene，但表现出较大的各向异性与不同的拓扑结构。
2011-06-09 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.supr-con
Self-interaction corrected SCAN functional for molecules and solids in the numeric atom-center orbital framework
本文在FHI-aims代码中引入基于Edmiston-Ruedenberg轨道约束的自洽PZ-SIC方法，稳定求解SCAN泛函的自相互作用修正，显著改善分子和固体的电离势、电荷转移能与带隙精度，同时指出其对内聚能等已准确性质无进一步提升。
2024-01-22 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Quasiparticle Self-Consistent GW Theory
在过去的几十年里，科学界一直在寻找可靠的第一性原理方法来高精度地预测固体的电子结构。在这里，我们提出了一种方法，我们称之为准粒子自洽GW近似（QpscGW）。它是基于一种自洽扰动理论，其中的自洽构造的扰动最小化。我们将其应用于从不同类别的材料中进行选择，包括碱金属、半导体、宽带隙绝缘体、过渡金属、过渡金属氧化物、磁性绝缘体和稀土化合物。除了一些轻微的例外，这些性质被很好地描述，特别是在弱相关的情况下。自我一致性大大提高了与实验的一致性，有时是必不可少的。与实验的不一致是系统的，可以用近似值来解释。
2006-03-20 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Solving multi-pole challenges in the GW100 benchmark enables precise low-scaling GW calculations
针对低标度GW算法在GW100基准中五种分子上精度不足的多极点问题，本研究引入格林函数本征值自洽的evGW₀方法，实现了准粒子峰与卫星峰的分离，将五种分子的平均绝对误差降至12 meV，验证了带G自洽的低标度GW适合计算前沿准粒子能量。
2024-09-11 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Multicolor groups for molecules and solids
Quantum Science Center of Guangdong-Hong Kong-Macao Greater Bay Area（粤港澳大湾区量子科学中心）；School of Physics and Electronics, Hunan University（湖南大学物理与电子学院）；Department of Physics, Southern University of Science and Technology（南方科技大学物理系）；Department of Physics, Applied Physics and Astronomy, Rensselaer Polytechnic Institute（伦斯勒理工学院应用物理与天文学物理系）；Key Laboratory of Artificial Structures and Quantum Control (Ministry of Education), TD Lee institute, School of Physics and Astronomy, Shanghai Jiao Tong University（上海交通大学物理与天文学院TD李研究院人工结构与量子控制教育部重点实验室）；Hefei National Laboratory（合肥国家实验室）
本文提出多色群分类框架，用于统一分类分子和固体中的磁性和非磁性材料，包括交替磁体和p波磁体等新型材料。
2025-11-25 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Comparing molecules and solids across structural and alchemical space
评估晶体、无序和分子化合物的（不）相似性是开发算法以自动导航复杂材料的构型空间的关键步骤。例如，结构相似性度量对于分类结构、搜索化学空间以寻找更好的化合物和材料以及推动下一代机器学习技术来预测分子和材料的稳定性和性质至关重要。在过去的几年中，已经设计了几种策略来比较原子协调环境。特别是，原子位置的平滑重叠（SOAP）已经成为一个优雅的框架，以获得原子组的平移，旋转和置换不变的描述符，由各类机器学习的原子间势的设计驱动。在这里，我们将讨论如何使用正则化熵匹配（REMatch）方法来描述整个分子和批量周期结构的相似性，结合这样的局部描述符，引入强大的指标，使导航的炼金术和结构的复杂性在一个统一的框架。此外，使用该内核和岭回归方法，我们可以预测原子化能的数据库的小有机分子的平均绝对误差低于1千卡/摩尔，达到一个重要的里程碑，在应用机器学习技术的分子性能的评估。
2020-02-05 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
The random phase approximation applied to solids, molecules, and graphene-metal interfaces: From weak to strong binding regimes
无规相近似（RPA）作为第一性原理总能量计算的一种普遍而精确的方法，正引起人们的新的兴趣。RPA自然地解释了远程分散力，而不影响短程相互作用的准确性，使得RPA优于由弱范德华力或混合共价分散相互作用主导的系统中的半局部和混合泛函。在这项工作中，我们提出了平面波为基础的RPA计算广泛收集的系统，从强共价键的范德华力。我们的主要结果是石墨烯在Cu（111）、Ni（111）、Co（0001）、Pd（111）、Pt（111）、Ag（111）、Au（111）和Al（111）金属表面上的RPA势能面，其代表金属-有机界面的典型实例。半局部密度近似和非局部范德华函数的比较表明，只有RPA捕获弱共价和色散力，这是同样重要的，这些系统。我们基准我们的实施在GPAW电子结构代码通过计算石墨和一系列共价键合的固体和分子的内聚能以及H2和H2+的解离曲线。这些结果表明，RPA与轨道从局部密度近似遭受离域误差和系统地低估共价键能产生类似或更低的精度比Perdew-Burke-Ernzerhof（PBE）功能的分子和固体，分别。
2013-03-01 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el physics.comp-ph
Machine-learned exchange-correlation functionals for molecules, solids, and reactive surfaces
Harvard University（哈佛大学）；Massachusetts Institute of Technology（麻省理工学院）；Robert Bosch LLC Research and Technology Center（罗伯特博世有限责任公司研究与技术中心）；Initiative for Computational Catalysis, Flatiron Institute（计算催化倡议，平顿研究所）
该研究针对传统密度泛函近似的缺陷，提出机器学习结合物理信息描述符的CIDER26SS泛函，解决CO/Pt难题，对分子、固体及过渡金属表面体系预测精度优异且可迁移性强。
2026-10-30 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
