Molecular Insights into the Water Dissociation and Proton Dynamics at the $β$-TaON (100)/Water Interface
本研究通过从头算分子动力学模拟揭示β-TaON (100)/水界面因水自发解离和表面重构形成部分羟基化表面及强氢键网络，从而激活低势垒氢键等多种质子传输路径，显著提升界面质子跳跃速率，为TaON基半导体高光催化活性提供了分子层面的解释。
2024-05-01 physics.chem-ph
Quantification of the Impact of Water on the Wetting Behavior of Hydrophilic Ionic liquid: A Molecular Dynamics Study
采用分子动力学模拟研究了水对离子液体（IL）1-乙基-3-甲基咪唑四氟化硼[EMIM][BF 4]液滴在石墨表面的润湿行为和界面结构的影响，为离子液体在化工领域的新应用奠定了基础.当添加水至20wt%时，发现接触角的值略微减小;之后，接触角开始增加。通过测定石墨与IL分子之间的相互作用能、密度分布、团簇形成以及不同水分子质量百分比下形成的氢键数等关键参数，研究了添加水分子后IL液滴接触角的非单调行为。结果表明，在液滴由富液介质向富水介质转变的过程中，水分子间的氢键网络和团簇形成起着至关重要的作用。
2020-12-08 physics.chem-ph
Fast quasi-centroid molecular dynamics for water and ice
本文提出将f-QCMD方法应用于凝聚态系统，通过正则化迭代Boltzmann反演修正经典相互作用势，其在水和冰的振动光谱模拟中与其他现代CMD方法结果吻合，表明该领域正达成共识。
2023-10-18 physics.chem-ph
Characterization of the Hydrogen-Bond Network in High-Pressure Water by Deep Potential Molecular Dynamics
本研究利用基于神经网络的分子动力学模拟，以第一性原理精度研究高压水的氢键网络，提出新方法分解静态结构因子，揭示水密度变化对氢键结构的影响，并预测压力对水分子接受端结构的影响更大。
2023-08-03 physics.chem-ph
A Self-assembled Fluoride-Water Cyclic Cluster of $[F(H_2O)]_4^{4-}$ in a Molecular Box
我们提出了一个前所未有的氟水环状簇$[F(H_2O)]_4^{4-}$组装在一个长方体形状的分子盒形成的两个大的大环。结构表征表明，$[F(H_2O)]_4^{4-}$是通过强氢键相互作用（OH. F = 2.684（3）至2.724（3）π），其中氟阴离子在经典的环状水八聚体中起水分子的拓扑作用。通过$^{19}$ F NMR和$^1$ H NMR光谱进一步证实了氟化物的相互作用，表明溶液中阴离子物质包封在空腔内。高层次的DFT计算和Bader拓扑分析完全支持晶体学的结果，表明在氟化物-水簇的键合安排来自于独特的几何形状的主机。
2013-12-21 physics.chem-ph
A Minimal Experimental Bias on the Hydrogen Bond Greatly Improves Ab Initio Molecular Dynamics Simulations of Water
实验指导模拟（EDS）是一类技术中的一种方法，旨在通过最小限度地偏置系统哈密顿量来重现某些实验观测值来改善分子模拟。在以前的应用EDS从头算分子动力学（AIMD）模拟的基础上，电子密度泛函理论（DFT），AIMD模拟水的偏向再现其实验衍生的溶剂化结构。特别地，通过单独偏置O-O对关联函数，未偏置的其他结构和动力学性质得到改善。在这项工作中，假设进行了测试，直接偏置OH对相关性，将提供一个更好的改善DFT为基础的水属性在AIMD模拟。这一假设背后的逻辑是，对于大多数水的电子DFT描述，由于DFT中的异常电荷转移和过度极化，氢键是已知不足的。使用EDS学习算法的最新进展，我们因此对AIMD水进行了最小偏差的训练，该偏差再现了从水的高度精确的MB-pol模型导出的O-H径向分布函数。然后证实，单独偏置O-H对相关性可以改善AIMD的水性质，结构和动力学性质比以前的EDS-AIMD模型更接近实验。
2020-06-02 physics.chem-ph
The correlation between molecular motions and heat capacity in normal ice and water
冰和水在环境压力下的热容量的重新检查，建立一个内在的H2O分子运动和热容量之间的相关性。基于水分子运动的演化，对冰和水的热容提供了满意的描述。冰的热容不仅与水分子的振动有关，而且与分子的转动有关。在水中，所有H2O分子的振动、旋转和平移都对热容有贡献。分子的平移运动被认为是水的大热容的主要贡献。结果提供了一个深刻的洞察水和冰在环境压力下的性质。
2011-11-20 cond-mat.stat-mech physics.chem-ph
High-throughput free energies and water maps for drug discovery by molecular density functional theory
类药物分子的水合自由能是药物发现的关键数据。需要数十万次评估，这排除了原子模拟和自由能方法的详尽使用。相反，目前的对接和筛选过程今天依赖于数字上有效的评分功能，失去了大部分的原子尺度的信息，因此仍然容易出错。在这篇文章中，我们将展示如何概率描述的分子液体中实施的分子密度泛函理论预测水合自由能的一个国家的最先进的基准的小药物样分子在0.5千焦/摩尔（0.1千卡/摩尔）的原子模拟，随着水和极化图，计算时间兼容的筛选和对接。
2018-06-08 physics.chem-ph
Ab initio computation of the broadening of water rotational lines by molecular hydrogen
在65-220 K温度范围内，将水转动跃迁中氢致压力展宽的理论截面与最新的测量结果进行了比较。在全密耦合计算中采用了高精度的相互作用势。在~80 K以上观察到与实验良好的一致性，而在较低温度下实验观察到的急剧下降并没有被我们的计算所预测。对这种差异的可能解释包括影响近似的失败和H2的邻位到对位转化的可能作用。
2010-09-09 physics.chem-ph
Molecular explanation for why talc surfaces can be both hydrophilic and hydrophobic
虽然单个水分子强烈吸附在滑石表面上（亲水行为），但水滴在同一表面上形成珠状（疏水行为）。为了使这种二分法合理化，我们研究了表面的微观结构和粘合剂（表面-水）相互作用的强度对表面疏水性的影响。我们发现，在低相对湿度，粘附力和有利的熵之间的竞争是在气相决定的表面覆盖。然而，在饱和时，粘附力和内聚力（水-水相互作用）之间的竞争决定了表面疏水性。滑石中的粘附相互作用足够强以克服不利熵，并且水在滑石表面上强烈吸附。然而，它们太弱而不能克服内聚相互作用，因此水在滑石表面上成珠。令人惊讶的是，即使是高度粘合的（滑石类）表面，在饱和时也不会完全润湿。相反，水滴形成在强烈吸附的单层水的顶部。我们的研究结果表明，内部的疏水沸石悬浮在水中可能含有吸附的水分子在压力远小于入侵压力。
2011-09-20 physics.chem-ph
Extending density functional theory with near chemical accuracy beyond pure water
由于近似泛函的不准确性，冷凝相水的密度泛函模拟通常是不准确的。最近的一项突破表明，SCAN近似可以在所有相态下产生纯水的化学准确性，但只有当其密度被校正时。这是迈向第一原理生物模拟的关键一步。然而，弱色散力是普遍存在的，在生物分子之间的非共价相互作用中起着关键作用，但没有包括在新的方法中。此外，在HF-SCAN中天真地包含分散体会破坏其对纯水的高精度。密度校正DFT原理的系统应用产生了一个功能（HF-r $^2$ SCAN-DC 4），它恢复并不仅改善了纯水的HF-SCAN，而且还捕获了生物分子中重要的非共价相互作用，使其适合于模拟溶液。
2023-02-08 physics.chem-ph
Molecular Density Functional Theory for water with liquid-gas coexistence and correct pressure
疏水性溶质在水中的溶剂化具有特殊性，因为液体和气体几乎是共存的。在积分方程的超网链近似中，或者等价地在分子密度泛函理论的均匀参考流体中，共存没有被考虑。因此，纳米级疏水溶质的水合结构和能量是不正确的。在这篇文章中，我们提出了一个桥功能，纠正这种热力学的不一致性，通过引入一个亚稳气相的均匀溶剂。我们展示了如何可以做到这一点的三阶展开的功能周围的散装液体密度，施加正确的压力和正确的二阶导数。虽然这一理论并不局限于水，我们应用它来研究在室温和压力下的水的疏水溶剂化和比较的结果，全原子模拟。有了这个校正，分子密度泛函理论给出，在一个适度的计算成本，定量水合自由能和结构的小分子溶质，如正构烷烃，和硬球溶质的半径范围从埃到纳米。理论预测的宏观液-气表面张力与实验结果相当。这一理论给出了一个替代的经验硬球桥校正到目前为止使用的几个作者。
2015-04-18 physics.chem-ph
A molecular density functional theory to study solvation in water
A classical density functional theory is applied to study solvation of solutes in water. An approx- imate form of the excess functional is proposed for water. This functional requires the knowledge of pure solvent direct correlation functions . Those functions can be computed by using molecular simulations such as molecular dynamic or Monte Carlo. It is also possible to use functions that have been determined experimentally. The functional minimization gives access to the solvation free energy and to the equilibrium solvent density. Some correction to the functional are also proposed to get th…
2014-08-28 physics.chem-ph
Liquid water under vibrational strong coupling: an extended cavity Born-Oppenheimer molecular dynamics study
本研究采用Cavity Born-Oppenheimer分子动力学方法，探讨了液态水在振动强耦合下的性质，发现腔耦合导致红外光谱分裂，但对结构、传输和动力学性质无显著影响。
2025-06-30 physics.chem-ph
Molecular simulation study of the heat capacity of metastable water between 100K and 300K
100 ~ 300 K亚稳水热容的分子模拟研究采用分子模拟方法研究了低温下亚稳液态水在光滑表面上的吸附热容。这些计算的目的是在模拟水的性质进行实验测定吸附在Vycor纳米多孔二氧化硅在低温下的水膜。特别是，该研究集中在100和300 K之间的热容的非单调变化。
2019-04-26 cond-mat.soft physics.chem-ph
The Importance of Layer-Dependent Molecular Twisting for the Structural Anisotropy of Interfacial Water
本研究结合深度分辨二阶光谱与分子动力学模拟，通过H-O-H弯曲振动研究空气-水界面水的各向异性结构，扣除类体相四极贡献后揭示了界面响应，证实水分子倾斜与扭转角受限，并发现界面氢键网络存在反常特征。
2025-05-19 physics.chem-ph
Molecular Density Functional Theory of Water describing Hydrophobicity at Short and Long Length Scales
本文推广了我们最近提出的水的分子密度泛函理论[G. Jeanmairet等人，《物理化学杂志》4，619，2013]到各种尺寸的疏水溶质的溶剂化，从埃到纳米。该理论是基于在两个经典的密度场，粒子密度和多极极化密度方面的过剩自由能的二次展开。它的实施需要作为输入的水的分子模型和三个可测量的体属性，即结构因子和k依赖的纵向和横向介电常数。发现小疏水分子周围的精细三维水结构被很好地再现。相比之下，计算的溶剂化自由能出现高估，并没有表现出正确的定性行为时，疏水性溶质的大小增长。这些缺点得到纠正，在精神的Lum-Chandler-Weeks理论，补充功能与截断硬球功能的作用超过二次秩序的密度。这使得所得到的功能兼容的范德瓦尔斯理论的液-气共存在长距离。与现有的分子模拟相比，该方法产生合理的溶剂化结构和自由能的大小增加的硬或软球，与正确的定性过渡，从体积驱动到表面驱动的制度在纳米尺度。
2013-10-18 physics.chem-ph
Site-site memory equation approach in study of density/pressure dependence of translational diffusion coefficient and rotational relaxation time of polar molecular solutions: acetonitrile in water, methanol in water, and methanol in acetonitrile
我们目前的理论研究和数值计算的基础上结合的记忆方程形式主义和参考相互作用网站模型- RISM的分子液体的动力学的结果。在一阶记忆核的模式耦合近似下研究了场-场中间散射函数的记忆方程，并从RISM中推导出场-场静态结构因子等平衡性质.结果包括乙腈在水中，甲醇在水中和甲醇在乙腈中的平移扩散系数D和取向弛豫时间t的温度-密度（压力）依赖性，所有在无限稀释的极限。在温度和密度的范围内，采用SPC/E模型的水和乙腈和甲醇的优化站点站点电位进行计算。该理论能够定性地再现在真实和计算机实验中观察到的D和t的温度和密度依赖性的所有主要特征。特别地，对于甲醇在水中的D和t，观察到异常行为，即迁移率随密度增加，而乙腈在水中和甲醇在乙腈中没有显示出偏离正常行为。由不同的溶质-溶剂系统中的密度依赖性的流动性表现出的品种解释在两个竞争的摩擦的起源，这相互作用，随着密度的增加：碰撞和介电摩擦，分别增加和减少，随着密度的增加。
2005-02-24 physics.chem-ph
Molecular Water Lilies: Orienting Single Molecules in a Polymer Film by Solvent Vapor Annealing
光活性分子的微观取向和位置对于诸如OLED和太阳能电池的光电子器件的操作至关重要。在这里，我们介绍了一种形状持久的大环分子作为一个优秀的荧光探针，简单地测量（i）它的方向旋转的激发偏振和记录的强度调制光致发光（PL），和（ii）它在膜中的位置，通过分析在分子水平上的整体PL亮度。该探针的独特形状、吸收和荧光性质产生关于分子取向和位置的信息。我们通过溶剂蒸气退火（SVA）来控制探针在聚合物膜中的取向和定位。在SVA过程中，分子聚集在聚合物/空气界面处，在那里它们采用平坦的构象，就像池塘表面的睡莲一样。这些结果对于OLED的制作和单分子光谱学（SMS）的研究具有重要意义。
2016-11-07 physics.chem-ph
Systematic study of low energy geometries of copper nano-junctions exposed to water and to species that can result from dissociation of water
已经进行了详细的计算分析，考虑铜原子接触，直接暴露于水分子，羟基，单原子以及分子氢和氧物种。优化的物理键合结构，电导和非弹性隧穿谱（IETS）已被确定为适度大的结构进行适当的从头算和半经验计算理论。通过考虑上述性质，可以确定某些分子桥接结构可以被认为是由铜电极暴露于原子/分子污染物引起的高度可能的结果。我们具体确定了各种配置的电导特性，包括具有非常高和非常低的电导值的示例。这样做是为了确定结的几何形状，可以实现实验和他们的电导和IETS签名。通过报告具有非常高和非常低的电导值的几何形状，我们打算提供一个更广泛的视角比以前的研究铜分子结，专注于高电导结构。此外，我们探讨了金属结与多个分子，一类系统的理论工作很少已在分子电子学文献的属性。我们发现，结周围的水分子可以影响结内的分子的键合几何形状，因此可以强烈地影响这种结的计算电导。
2020-02-27 physics.chem-ph
Molecular water accumulation on silica measured by land-contrast interferometry with picometer height resolution
我们观察到的水膜积累在空气中的二氧化硅表面上的2皮米分辨率使用光学地面对比度（LC）干涉。地面对比方法是非破坏性的，并且允许实时测量表面上小分子膜的厚度变化。水的积累率被观察到是不同的裸露或蛋白质单层涂覆的二氧化硅表面。这表明水对蛋白质微阵列的质量敏感生物传感器产生错误信号。
2009-08-04 physics.chem-ph physics.optics
Isotope effects on molecular structures and electronic properties of liquid water via deep potential molecular dynamics based on SCAN functional
采用Feynman路径积分深势分子动力学（PI-DPMD）方法研究了等温等压系综中的轻水（H $_2$ O）和重水（D $_2$ O）.特别地，深度神经网络是基于从强约束和适当赋范（SCAN）交换相关泛函获得的从头算数据来训练的。由于氢的质量比氘轻，轻水的性质比重水更容易受到核量子效应的影响。明确的同位素效应的观察和分析的氢键结构和电子性质的水是密切相关的实验观测。液体H $_2$ O和D $_2$ O的分子结构与散射实验数据吻合得很好。精细的同位素效应对径向分布函数和角分布函数的再现以及。我们的方法表明，深度神经网络与基于SCAN泛函的从头算分子动力学相结合，为模拟水及其同位素效应提供了准确的理论工具。
2020-12-09 physics.chem-ph physics.comp-ph
Molecular Dynamics Simulation of Methanol-Water Mixture
在这项研究中，一些性质的甲醇-水混合物，如扩散系数，密度，粘度，和氢键在不同的温度和大气压下使用分子动力学模拟（MDS）计算。结果与现有的实验数据以及一些理论模型进行了比较，总体上表明了良好的协议。这表明MDS在物理性质测定中的有用和有效的应用。
2017-08-07 physics.atm-clus physics.chem-ph
Cavity molecular dynamics simulations of liquid water under vibrational ultrastrong coupling
我们用经典的分子动力学模拟模拟了液态水的强振动耦合（VSC）和超强耦合（V-USC）。当腔模与液态水的O-H伸缩模共振耦合时，红外光谱出现不对称拉比分裂。根据腔模式的频率，下极化激元（LP）可以相对于上极化激元（UP）被抑制或增强。此外，尽管在垂直超临界和垂直超临界下水分子的静态性质和平移扩散没有发生变化，但我们发现H $_2$ O分子的取向自相关函数发生了变化，特别是在垂直超临界下，这可能在基态化学中发挥作用.
2020-06-10 physics.chem-ph physics.optics
Ab initio molecular dynamics description of proton transfer at water-tricalcium silicate interface
首次采用从头算分子动力学模拟模拟了C $_3$ S/水界面。模拟表明，具有良好环境的氧化物首先被质子化，产生非常稳定的羟基。质子转移发生在水和硅酸盐之间，以及水和表面上水解离后形成的氢氧化物之间。这些事件的典型寿命是在相同的时间尺度比本征和Zundel离子在散装水之间的相互转换。在我们的模拟所涵盖的水合的非常早期的阶段，硅烷醇基团是非常不稳定的，并且水的分子吸附比解离吸附稍微更稳定。
2020-07-06 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft physics.chem-ph
Machine Learning Inference of Molecular Dipole Moment in Liquid Water
液态水中的分子偶极矩是一个有趣的性质，部分原因是没有唯一的方法将总电子密度划分为单个分子的贡献。规避这个问题的流行方法是使用最大局域化的Wannier函数，它通过最小化Boys的扩展函数来执行所占据的分子轨道的幺正变换。在这里，我们使用满足两个物理约束的数据驱动方法来重新审视这个问题，即：i）原子电荷的位移与Berry相位极化成比例; ii）每个水分子的形式电荷为零。事实证明，从潜变量推断的分子偶极矩在液态水中的分布是惊人的相似，从最大本地化的Wannier函数。除了把一个最大似然脚注建立的方法，这项工作突出了图形卷积为基础的收费模型的能力和物理约束的重要性，提高解释性。
2021-05-14 cond-mat.soft physics.chem-ph
Dielectric properties of nanoconfined water from ab initio thermopotentiostat molecular dynamics
我们讨论如何包括我们最近提出的thermopotentiostat技术[物理评论快报。126，136803（2021）]引入到任何现有的从头算分子动力学（AIMD）软件包中。利用恒温恒电位仪AIMD模拟在正则NVTΦ系综在恒定的电极电位，我们计算的极化束缚电荷和介电响应的界面水的第一性原理。
2022-09-09 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
Asphaltene aggregation onset during high-salinity waterflooding of reservoirs (a molecular dynamic study)
本研究的主要目的是建立一个理解的作用，高盐度盐水的沥青质聚集的强度开始在注水的石油储层。我们已经表明，当将纯水和低盐度水注入储层时，沥青质在水驱过程中具有形成聚集体的高度倾向。为了实现本目标，分子动力学模拟沥青质油/水系统进行。油相由沥青质和邻二甲苯组成，其中沥青质分子是完全可溶的。我们的模拟结果表明，高盐度盐水对七种不同的模型沥青质油的盐溶效应导致沥青质聚集的发生与纯水相比显着减少。这种盐溶效应主要是由于在高压和高温下油相中的水溶性显著降低。
2019-07-01 cond-mat.soft physics.chem-ph
Rules essential to water molecular undercoordination
在过去的十年中开发的一系列概念已经能够解决水冰及其低维的多个异常。发展的概念包括耦合氢键振子对，节段比热，三体耦合势，准固态，和超固态。已解决的异常包括冰浮力，冰滑，水皮韧性，过冷和过热在纳米尺度等证据表明，一致的分子配位不足缩短HO键，并加强其声子，而配位不足的OH非键对比强烈的孤对极化，这赋予低维水冰与超固体。超固相是疏水的，密度较小，粘弹性，热扩散性和稳定性更好，具有更长的电子和声子寿命。相同数量的孤对电子和质子保留了耦合氢键键的构型和取向，并限制了分子旋转和质子跳跃，这使得水成为最简单的、有序的、四面体配位的、波动的分子晶体，覆盖着超固体的皮肤。氢键链段协同性和比热差异形成了水冰在受到物理扰动时具有非凡的适应性、反应性、可恢复性和敏感性的灵魂。氢键和电子动力学的前提将加深对水冰核心物理和化学的理解。
2020-06-16 cond-mat.soft physics.chem-ph
Nanoconfined superionic water is a molecular superionic
本研究通过机器学习与电子结构模拟阐明纳米受限水兼具分子性与超离子性的机制，提出分子型超离子体快速离子传导的两大关键特征，为相关材料发现提供设计原则。
2025-05-20 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Water hexamer: Self-consistent phonons versus reversible scaling versus replica exchange molecular dynamics
用自洽声子（SCP）方法和可逆标度（RS）方法计算了几种柔性水分子势下水六聚体笼形和棱柱形异构体的经典自由能。这两种方法都增加了旋转校正，以提高使用群集时的准确性。SCP结果与RS结果的比较表明，一个相当宽的温度范围内的SCP近似可以预期得到准确的结果系统的水集群，并补充了以前报道的SCP评估。SCP和RS的结果在这里，最近发表的副本交换分子动力学（REMD）的结果之间的差异带来的REMD和伴随的副本交换路径积分分子动力学结果的收敛性的问题。除了永远存在的幽灵不收敛的结果，几个可能的来源的差异进行了探索的基础上所使用的方法的固有特性。
2014-09-27 physics.atm-clus physics.chem-ph
On the relation between hydrogen bonds, tetrahedral order and molecular mobility in model water
通过分子动力学模拟研究了氢键寿命、四面体有序度与模型水扩散系数之间的关系。我们测试了四种不同的模型：SPC/E，TIP 4P-Ew，TIP 5 P-Ew和六个站点，最后两个站点明确类似于水孤对。虽然所有的模型在环境条件下都表现得相当好，但它们的行为在低于270 K的温度下明显不同。显式孤对模型的氢键寿命、四面体有序度和扩散系数都比不显式孤对模型的长。
2013-07-13 cond-mat.stat-mech physics.chem-ph
Pure Molecular Beam of Water Dimer
提出了利用电偏转器实现水二聚体与水单体及大团簇的空间分离。获得了具有$93~\%$纯度和旋转温度为$1.5~$ K的水二聚体束。在强场电离后，使用$35~$ fs激光脉冲，其波长以$800~$ nm为中心，峰值强度为$10^{14}~\text{W}/\text{cm}^2$，我们观察到质子转移和电离水二聚体的$46~\%$分解成水合氢离子$\text{H}_3\text{O}^+$和中性OH。
2019-07-08 physics.atm-clus physics.atom-ph physics.chem-ph
Lectures on Molecular- and Nano-scale Fluctuations in Water
本手稿是David Chandler于2010年7月在意大利Varenna的国际物理学院“Enrico Fermi”课程CLXXVI -“物理学和生物学中的复杂材料”所做的三次讲座的书面形式。它从分子的角度描述了水的物理性质，以及这些性质如何反映在水作为溶剂的行为中。疏水性理论和离子的溶剂化是讨论的主题。
2012-08-30 cond-mat.soft physics.chem-ph
Can xenon in water inhibit ice growth? Molecular dynamics of phase transitions in water$-$Xe system
最近的实验表明，作为低温保护剂的惰性气体的承诺的动机，我们进行分子动力学建模的相变在水中与氙气冷却。我们研究了氙水溶液的结构和动力学随温度的变化。笼形水合物相的均匀成核观察和表征。随着温度的进一步降低，我们观察到由于更强的疏水水化的笼形物的解离的暗示，指向一个可能的不稳定性的笼形物在低温下和转化为一个无定形相组成的“氙+水化壳”$\cdot$（H $_{2}$ O）$_{21.5}$集群。冰$-$氙溶液界面在平衡和冰生长过程中的模拟揭示了氙对冰$-$液体界面的影响，其中吸附的氙导致冰表面粗糙化，但不优先形成包合物。这些结果提供了证据，对氙低温保护的冰阻断机制。
2014-07-11 cond-mat.soft physics.chem-ph
Covalent features in the hydrogen bond of a water dimer: molecular orbital analysis
Jilin University（吉林大学）；City University of Hong Kong（香港城市大学）；Beijing Computational Science Research Center（北京计算科学研究中心）
本研究通过密度泛函理论与post-Hartree-Fock方法，发现水二聚体氢键存在两个跨氧氢的成键分子轨道，结合能量分解分析证实其类共价特征，为水相关体系及生命科学的本质理解提供新依据。
2015-07-08 physics.atm-clus physics.chem-ph
Isobaric first-principles molecular dynamics of liquid water with nonlocal van der Waals interactions
我们研究了液态水在接近环境条件下的结构特性，使用第一性原理分子动力学模拟的基础上增加了非局域范德华相互作用的半局域密度泛函。所采用的计划提供了模拟液态水的优势，在基本相同的计算成本的标准半局部泛函。应用到水二聚体和冰Ih，我们发现，氢键的能量只有轻微的增强相比，一个标准的半局部功能。我们模拟液态水通过分子动力学在NPH统计合奏允许系统密度的波动。液体的结构偏离发现与半局部功能导致更紧凑的结构安排。这表明氢键相互作用的方向性与整体吸引力相比具有减弱的作用，正如当考虑分散相互作用时所预期的那样。这是证实通过详细的分析，包括研究的部分径向分布函数，各种地方秩序指数，氢键网络，和自扩散系数。范德华相互作用的显式处理导致液态水的整体改进的描述。
2016-07-28 cond-mat.soft physics.chem-ph
Balancing Local Order and Long-Ranged Interactions in the Molecular Theory of Liquid Water
在计算机模拟TIP3P液态水模型的基础上，对液态水的分子理论进行了识别和研究。这一理论对于分子间相互作用在有限空间范围外消失的液态水模型是精确的，因此为研究更长范围的分子间相互作用的影响提供了精确的分析工具。我们展示了如何通过准化学理论引入局部秩序。长程相互作用的特点一般是结合能的条件分布，这种提法被解释为一个正规化的原始统计热力学问题。这些结合能分布的液态水被观察到是单峰的。高斯近似提出的是非常成功的预测吉布斯自由能和摩尔熵的液态水，通过比较判断与数值精确的结果。剩下的差异是微妙的定量问题，对区分水和许多其他液体的热力学性质有重要影响。液态水的基本微妙之处在于几种效应的竞争，为了得到真实的结果，必须在数量上加以平衡。
2007-07-07 physics.bio-ph physics.chem-ph
Molecular Structural Dynamics in Water-Ethanol Mixtures: Spectroscopy with Polarized Neutrons Simultaneously Accessing Collective and Self-Diffusion
本研究针对水-乙醇二元混合物的非线性相行为及团簇假说，采用带极化分析的高分辨中子飞行时间光谱结合选择性氘代技术，分离自扩散与集体扩散信号，发现介观尺度氢键网络刚性随乙醇占比升高而增强，验证了团簇假说。
2023-10-06 cond-mat.soft physics.chem-ph
Water structuring at stacked graphene interfaces unveiled by machine-learning molecular dynamics
Institute for Basic Science (IBS)（韩国基础科学研究所）；Korea University（高丽大学）
研究通过机器学习分子动力学模拟探讨了基底、石墨烯层数和夹心水分子对石墨烯润湿性的影响，发现单层石墨烯在亲水基底上的亲水行为源于夹心水引起的信号抵消，而非润湿透明性。
2025-08-25 physics.chem-ph physics.optics
Liquid Water through Density-Functional Molecular Dynamics: Plane-Wave vs Atomic-Orbital Basis Sets
我们确定和比较结构，动力学和电子性质的液态水在附近的环境条件下，通过密度泛函分子动力学模拟，当使用平面波或原子轨道基组。在这两个框架中，电子结构和原子力的自洽确定在同一理论方案的基础上的非局部密度泛函占范德华相互作用。在这两个框架内实现的液态水的整体性质是非常一致的。因此，我们的研究支持平面波或原子轨道基组的实现产生等效的结果，可以不加区别地用于液态水或水溶液的研究。
2016-07-29 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft physics.chem-ph
Towards decoding the structure of water-magnetite interface
University of Vienna（维也纳大学）；TU Wien（维也纳工业大学）；Max Planck Institute for Polymer Research（马克斯·普朗克聚合物研究所）
本研究结合神经网络势分子动力学模拟与和频生成振动光谱，探究了磁铁矿-水界面的氢键动力学与羟基物种，揭示了界面水分子的偶极取向规律及表面吸附羟基的取向机制。
2026-10-19 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Solvent Fluctuations and Nuclear Quantum Effects Modulate the Molecular Hyperpolarizability of Water
二次谐波散射（SHS）实验提供了一种独特的方法来探测水介质中的非中心对称环境，从本体溶液到界面，活细胞和组织。在分析SHS实验中的一个中心假设是每个分子根据恒定的分子超极化张量$\boldsymbolβ^{(2)}$散射光。在这里，我们调查的水分子的超极化率对它的环境和内部的几何畸变的依赖性，以检验恒定的$\boldsymbolβ^{(2)}$的假设。我们使用量子化学计算的超极化率的分子嵌入在点电荷环境中获得的模拟散装水。我们证明了溶剂配置的异质性和分子几何形状的量子力学波动引入水的非线性光学响应的大的变化。这一发现有可能改变SHS实验的解释方式：特别是，H $_2$ O和D $_2$ O之间的同位素差异可以解释最近的二次谐波散射观测。最后，我们证明了一个简单机械学习框架可以准确地预测分子超极化率的波动。该模型占溶剂的微观不均匀性，并代表SHS实验定量建模的第一步。
2017-05-03 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
A classical reactive potential for molecular clusters of sulphuric acid and water
我们提出了一个两态的经验价键（EVB）的潜力描述硫酸和水分子之间的相互作用，并设计一个经典的动力学框架内的模型质子之间的转移。为了研究这些物种的分子团簇的性质，人们认为它们与大气气溶胶成核有关。粒子群优化方法已被用来拟合的EVB模型的参数，密度泛函理论（DFT）的计算。参数化模型和DFT数据的特点进行了比较，发现是令人满意的协议。特别是，它被发现，一个单一的硫酸分子将捐赠一个质子时，在300 K与四个水分子聚集，这个阈值是温度依赖性的。
2016-01-11 cond-mat.soft physics.chem-ph
Monomer Basis Representation Method For Calculating The Spectra Of Molecular Clusters II. Application To Water Dimer
将第一篇论文中提出的MBR方法应用于水二聚体，以说明其应用并显示其有效性。计算采用SAPT-5st势面。单体被视为刚体。径向坐标系与角坐标系在几何上是分开的。MBR方法用于求解五维角问题。然后，将角计算的结果拟合到Morse函数以找到径向运动的势面。实验结果表明，该方法具有较高的效率和准确性.
2012-03-27 physics.atm-clus physics.chem-ph
Reactive molecular dynamics approach to PFAS plasma oxidation in water
提出基于ReaxFF的反应性分子动力学方案，在温度斜坡下模拟水中PFAS被羟基自由基降解，并识别PFOA与PFOS的反应路径及产物。
2025-07-24 physics.chem-ph physics.comp-ph physics.plasm-ph
Propensity of water self-ions at air(oil)-water interfaces revealed by deep potential molecular dynamics with enhanced sampling
本研究基于深度势能分子动力学与增强采样，利用Voronoi集体变量模拟水自离子在空气/油-水界面的分布，发现空气-水界面存在稳定离子双层，而油-水界面氢氧根离子因正电荷分布而富集，有助于理解水界面酸碱性质。
2024-11-12 physics.chem-ph physics.comp-ph
Competitive Solvation of the Imidazolium Cation by Water and Methanol
咪唑鎓基离子液体与分子液体一起广泛用于各种应用。溶剂化，可溶解性和类似的性质是成功实施的理论方案的根本重要性。本文报道了1，3-二甲基咪唑鎓阳离子在水和甲醇中的竞争溶剂化作用。采用基于半经验哈密顿量（电子结构描述水平）的分子动力学模拟，用径向分布函数描述了咪唑阳离子的局域结构.虽然水和甲醇的化学性质相似，但水在溶解1，3-二甲基咪唑鎓阳离子方面似乎更成功。这一结果促进了三元离子-分子体系未来应用的构建。
2014-12-30 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Isobaric-isothermal molecular dynamics computer simulations of the properties of water-1,2-dimethoxyethane model mixtures
等温等压分子动力学模拟已被执行，以检查一系列广泛的模型水-1，2-二甲氧基乙烷（DME）混合物的性质作为组成的函数。采用SPC-E和TIP 4P-Ew水模型以及修正的TraPPE模型对DME进行模拟。我们的主要重点是探索的径向分布函数，配位数和不同物种的分子之间的氢键数，和DME分子的构象的结构性质的行为的趋势。热力学性质，如密度，摩尔体积，混合焓和定压热容进行了检查。最后，计算并分析了体系的自扩散系数和介电常数。
2017-10-03 cond-mat.soft physics.chem-ph
On the influence of water on THz vibrational spectral features of molecular crystals
分子组装体的纳米级结构在许多（$μ$）-生物机制中起主要作用。分子晶体是这些组件中最简单的一种，广泛用于从药物和农用化学品到营养品和化妆品的各种应用中。这种分子晶体中的集体振动可以使用太赫兹光谱进行探测，提供独特的特征光谱指纹。然而，将光谱特征与晶体构象、晶相及其环境相关联是一项困难的任务。我们提出了一个结合calculationalexperimental研究乳糖分子晶体中的水的掺入，并显示如何模拟可以用来关联在太赫兹区域的晶体构象和相位的光谱特征。使用周期性DFT模拟乳糖分子晶体，水在所观察到的乳糖太赫兹光谱的作用是澄清，提出直接和间接的贡献。一个特定的实验装置的建立，以允许控制加热和相应的样品脱水，提供晶体相变动力学的监测。除了观察到乳糖相和相转变似乎比以前认为的更复杂，包括在一个单一的阶段和不可忽略的水含量在所谓的无水阶段，我们从这项研究中得出两个主要结论.首先，THz模式分布在多个分子上，需要周期性计算而不是气相计算。其次，水化水不仅起微扰作用，而且还参与了太赫兹振动的促进作用。
2022-02-22 physics.chem-ph physics.optics
Molecular-Resolution Imaging of Ice Crystallized from Liquid Water
该研究开发了CRYOLIC-TEM技术，首次实现液态水结晶冰的埃级分辨率成像，结合晶格映射与分子动力学模拟揭示了冰对纳米缺陷的容忍机制及气泡动态行为。
2024-11-27 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Water dynamics: Relation between hydrogen bond bifurcations, molecular jumps, local density & hydrophobicity
水的结构和动态仍然是一个挑战。解决氢键的性质是这个难题的核心。在这里，我们采用从头算分子动力学（AIMD）模拟在很宽的温度范围内。总模拟时间约为2 ns。模拟了本体水和存在小疏水分子的水。我们表明，大角度跳跃和键分叉是水动力学的基本性质，并且它们与局部密度和氢键伸展振荡密切相关，范围从大约60到几百飞秒：局部密度差异是键分叉的驱动力和随之而来的大角度跳跃。这些跳跃与最近预测的能量不对称性密切相关。我们的分析似乎也证实了氧原子上的孤对电子提供的所谓负性轨道的存在，以使水旋转。
2013-03-29 cond-mat.soft physics.chem-ph physics.comp-ph
Structure and Dynamics of the Instantaneous Water/Vapor Interface Revisited by Path-Integral and Ab-Initio Molecular Dynamics Simulations
通过路径积分和第二代Car-Parrinello从头算分子动力学模拟结合瞬时表面定义重新审视水/蒸汽界面的结构和动力学[A. P. Willard和D. Chandler，J.Phys.Chem.B114，1954（2010）]。与之前的研究一致，我们发现最顶层水分子的一个OH键从水中指向汽相，而下层的方向则相反。在它们之间，检测到另外的水层，其中分子平行于瞬时水面排列。
2015-04-28 cond-mat.soft cond-mat.stat-mech physics.chem-ph
Full molecular dynamics simulations of liquid water and carbon tetrachloride for two-dimensional Raman spectroscopy in the frequency domain
采用平衡-非平衡混合分子动力学模拟算法计算了液态水和四氯化碳的频域二维拉曼信号，该信号等效于相干二维拉曼散射（COTRAS）信号.我们阐明机制的二维信号配置文件，涉及非谐模-模耦合和分子间和分子内振动模式的极化率的非线性。预测的信号轮廓和强度可以用于分析最近开发的单光束2D光谱，其信号从相干控制脉冲产生，从而允许更有效地进行单光束测量。
2016-06-19 cond-mat.soft physics.chem-ph
