Properties of low-lying excited manifolds in the Mn12 acetate
大多数关于单分子磁体Mn $_{12}$ acetate的实验数据已经通过Mn $_{12}$ acetate具有S=10的有效基态自旋的假设成功地解释。然而，由Mn自旋之间的相互作用引起的低位激发流形的效果还没有得到很好的理解。为了研究低激发态流形的性质，采用密度泛函理论计算了分子内交换作用。利用计算出的交换参数，通过对角化海森堡哈密顿量，计算了S=10基态和第一激发态流形之间的能隙.能隙的上限约为40.5 K，由于DFT中库仑势的处理不完整，这可能被高估。发现在S=10的基态流形之上存在多个S=9的低能激发态流形。用密度泛函理论计算了低位自旋激发的磁各向异性势垒。计算结果表明，低激发态流形的各向异性势垒与基态流形的各向异性势垒基本相同，这一结果也适用于Mn $_4$等其它单分子磁体.
2003-07-29 cond-mat.mtrl-sci
Building Kohn-Sham potentials for ground and excited states
我们用正则化变分方法分析了密度泛函理论的反问题。首先，我们证明了给定$k$和目标密度$ρ$，存在具有密度任意接近于$ρ$的$k^{\text{th}}$束缚混合态的势。状态可以选择纯尺寸$d=1$，没有相互作用，我们提供的数值和理论证据一致导致我们猜想，相同的纯可表示性结果适用于$d=2$，但一组纯状态$v$ -可表示密度是不密集的$d=3$。最后，我们提出了一个反演算法，考虑到退化，消除了标准的通用阻塞行为。
2022-06-30 cond-mat.mtrl-sci math-ph math.MP
Quantum Krylov subspace algorithms for ground and excited state energy estimation
量子Krylov子空间对角化（QKSD）算法提供了一种低成本的替代传统的量子相位估计算法估计的基态和激发态的能量的量子多体系统。虽然QKSD算法通常依赖于使用Hadamard测试来估计$\langle ϕ_i|e^{-i\hat{H}τ}|ϕ_j \rangle$形式的Krylov子空间矩阵元素，但相关的量子线路需要具有受控多量子比特门的辅助量子比特，这对于近期量子硬件来说可能非常昂贵。在这项工作中，我们表明，广泛的一类哈密顿相关的凝聚态物理和量子化学包含对称性，可以利用，以避免使用阿达玛测试。我们提出了一个多保真度估计协议，可用于计算这些数量表明，我们的方法，当与有效的单保真度估计协议相结合，提供了一个大幅度减少电路深度。此外，我们开发了量子Krylov子空间算法的统一理论，并提出了三个新的量子经典算法的基态和激发态能量估计问题，其中每个新的算法提供了各种优点和缺点的量子计算机，门深度，经典的复杂性和稳定性的广义本征值问题的Krylov子空间内的调用总数。
2021-10-14 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.comp-ph
Electronic structure of fluorides: general trends for ground and excited state properties
本文用密度泛函理论在交换关联能的局域密度近似下研究了萤石晶体的电子结构。用平面波展开的波函数计算了立方结构$CaF_{2}$，$SrF_{2}$，$BaF_{2}$，$CdF_{2}$，$HgF_{2}$，$β$ - $PbF_{2}$的基态电子性质，与已有的实验数据和以前的理论结果进行了比较.计算了所有化合物的能隙电子态密度和能带结构，并与文献中已有的数据进行了比较。给出并详细讨论了所有氟化物的基态参数、电子能带和跃迁能的一般趋势。此外，第一次为$HgF_{2}$的结果已经提出。
2011-07-29 cond-mat.mtrl-sci
Exploring Foundations of Time-Independent Density Functional Theory for Excited-States
在Gorling和Levy和Nagy工作的基础上，通过对费米激发态密度到外部势映射的细致分析，探讨了多种费米激发态的密度泛函形式.结果表明，基态密度的知识是一个必须的固定从激发态密度到外部电位的映射。这是霍恩伯格-科恩定理的激发态对应物，其中激发态的密度代替基态密度给出了系统的真实多体波函数。此外，激发态Kohn-Sham系统的定义，通过比较它的非相互作用的动能与真正的动能。这个理论是通过研究大量的原子系统来证明的。
2006-02-03 cond-mat.mtrl-sci
First-principles studies of ground- and excited-state properties of MgO, ZnO, and CdO polymorphs
采用基于密度泛函理论的从头计算赝势方法，采用广义梯度交换和关联修正以及投影增强波，研究了MgO，ZnO和CdO在岩盐，氯化铯，氧化锌和纤锌矿结构中的结构，能量，电子和光学性质.在MgO的情况下，我们还研究了砷化镍结构和石墨相。研究了岩盐（MgO，CdO）和纤锌矿（ZnO）基态相在静水压力和双轴应变下的稳定性。我们还提出了所有多晶型物的能带结构以及伴随的介电函数。我们讨论了基态几何形状和基本间隙与氧化物中的第II族阳离子的大小的异常化学趋势的物理原因。的浅Zn3d和Cd4d电子的作用是严格审查。
2006-07-06 cond-mat.mtrl-sci
A Raman heterodyne determination of the magnetic anisotropy for the ground and optically excited states of Y$_{2}$SiO$_{5}$ doped with Sm$^{3+}$
我们提出了全磁g张量的$^{6}$ H $_{5/2}$ Z $_{1}$和$^{4}$ G $_{5/2}$ A $_{1}$电子状态的两个晶体学网站在Sm $^{3+}$：Y $_{2}$ SiO $_{5}$，推导出通过使用拉曼外差光谱沿9个不同的结晶方向进行。基态的最大主g值分别为0.447（1号位）和0.523（2号位），激发态的最大主g值分别为2.490（1号位）和3.319（2号位）。这些g张量的测定提供了必要的自旋哈密顿参数，可用于未来的磁性和超精细研究的Sm $^{3+}$：Y $_{2}$ SiO $_{5}$，在量子信息存储和通信设备中的应用。
2021-04-23 cond-mat.mtrl-sci physics.atom-ph quant-ph
A joint time-dependent density-functional theory for excited states of electronic systems in solution
本文提出了一种新的含时密度泛函理论，用于描述含时外势作用下的溶质-溶剂体系。从电子和原子核的精确量子力学作用泛函开始，我们系统地消除溶剂自由度，从而达到粗粒度的作用泛函，保留了高度精确的\emph{ab initio}描述的溶质，并在原则上是准确的。这个过程使我们能够检查近似的流行嵌入理论的激发态。最后，我们引入了一个新的近似作用泛函，计算了甲醛在水溶液中最低单重激发态的溶致变色位移，与实验结果吻合较好.
2011-04-15 cond-mat.mtrl-sci
Ground and Excited Exciton Polarons in Monolayer MoSe2
单层过渡金属二硫属化物半导体，与多功能的实验上可访问的激子物种，提供了一个有趣的平台，研究激子和费米电荷海之间的相互作用。使用六方氮化硼封装的单层MoSe 2，我们研究了原子层中的基态和激发里德堡态的电荷密度调谐的影响。一致的激子极化子行为揭示在光致发光和反射光谱的A激子1s（A：1s）里德堡态，在以前的研究相反。2s里德堡态提供了一个机会，以了解这种相互作用大大降低激子结合能。我们发现费米海的影响变得更加剧烈。利用光致发光上转换技术，我们进一步验证了B：2s激子的排斥支的2s极化子样行为，其能量远高于裸带隙。我们的研究表明，类极化子相互作用的功能是相当通用的和高度鲁棒的，提供了关键的见解穿着在费米海的多体状态。
2020-05-12 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Excited-state spin-resonance spectroscopy of V$_\text{B}^-$ defect centers in hexagonal boron nitride
最近发现的六方氮化硼（hBN）中的自旋活性硼空位（V $_\text{B}^-$）缺陷中心在室温下具有高对比度的光学检测磁共振（ODMR），其自旋三重态基态显示出作为量子传感器的前景。在这里，我们报告温度依赖的ODMR光谱探测轨道激发态内的自旋。我们的实验确定了激发态自旋哈密顿量，包括室温零场分裂为2.1 GHz和g因子类似的基态。我们确认，共振与自旋旋转在激发态使用脉冲ODMR测量，我们观察到塞曼介导的水平反交叉的轨道基态和激发态。我们观察到的一组激发态自旋三重态共振从10至300 K是一致的轨道单线态，这对理解这种缺陷的对称性的后果。此外，激发态ODMR具有强烈的对比度和横向各向异性分裂的温度依赖性，使有前途的途径量子传感。
2021-11-21 cond-mat.mtrl-sci quant-ph
Ground and excited-state fermions in a 1D double-well, exact and time-dependent density-functional solutions
两个最流行的相互作用的费米子的量子力学模型进行了比较，彼此和潜在的精确解的一对接触相互作用的费米子被困在一个1D的双势阱，一个模型的原子在一个准1D光晶格或电子的氢分子在一个强磁场。一个精确的少体哈密顿量在动量空间中数值求解，得到一个高度相关的本征谱。此外，近似基态能量得到使用密度泛函理论（DFT）功能和2-网站哈伯德模型。构造了一维绝热LDA核用于含时密度泛函理论（TDDFT），并将所得的激发态谱与精确结果和Hubbard结果进行了比较。DFT示出，以提供准确的结果，井与小的分离，但未能描述本地化的相反自旋费米子到不同的网站。一个本地认知（LC）的密度泛函的基础上的有效的本地费米子数将提供一个解决这个问题的方法，这里提出的近似处理相比，毫不逊色的确切和哈伯德的结果。TDDFT激发态谱在小参数区域是准确的，非绝热效应占任何偏差。正如预期的那样，基态哈伯德模型在大分离处优于DFT，但在中间分离处由于对联合原子极限的不适当缩放而失效。在强耦合下，Hubbard和TDDFT方法都不能捕获适当的能量。
2009-04-06 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Electron-phonon processes of the silicon-vacancy centre in diamond
研究了金刚石中带负电荷的硅空位（$\mathrm{SiV}^-$）中心的基态和激发态的声子诱导电子动力学。测量了4-350 K温度范围内的光学跃迁线宽、跃迁波长和激发态寿命。利用时间分辨荧光技术测量了它们的基态轨道弛豫速率。建立了$\mathrm{SiV}^-$中心激发态和基态热展宽的微观模型。一个涉及单声子跃迁的振动过程被发现，以确定在低温下的基态和激发态的轨道弛豫率。我们讨论了我们的研究结果在基态量子位态的相干性的影响，并提出了方法来延长相干时间的$\mathrm{SiV}^-$量子位。
2014-11-11 cond-mat.mtrl-sci physics.optics quant-ph
