First-principles molecular dynamics simulations of proton diffusion in cubic BaZrO3 perovskite under strain conditions
采用第一性原理分子动力学模拟研究了1300 K时立方相BaZrO 3钙钛矿中质子的扩散，观察到2%等轴应变对晶格常数的非线性影响.基于密度泛函理论计算，分析了BaZrO 3的结构和电子性质，并对BaZrO 3的电子结构进行了分析，对BaZrO 3在压应变条件下形成的质子优先扩散路径导致的离子电导率的增强提供了一种可能的解释.
2013-10-30 cond-mat.mtrl-sci
Competing structural instabilities in cubic perovskites
研究了立方钙钛矿化合物的反铁畸变不稳定性及其与铁电性的相互作用。我们的第一性原理计算表明，这两种不稳定性的共存是很常见的。我们开发了一个第一性原理的计划来研究这些化合物的热力学时，这两个不稳定性存在，并将其应用到SrTiO $_3$。我们发现，增加的压力增强的反铁电畸变不稳定性，而抑制铁电的。此外，一种不稳定性的存在往往会抑制另一种不稳定性。一个非常丰富的$P$ -- $T$相图结果。
1994-11-17 cond-mat.mtrl-sci mtrl-th
Structural, elastic and optoelectronic properties of inorganic cubic FrBX3 (B = Ge, Sn; X = Cl, Br, I) perovskite: the density functional theory approach
无机金属卤化物立方钙钛矿半导体在光伏和光电子器件的工业应用中变得更加流行。在各种钙钛矿中，无铅材料由于其对环境的无毒作用而目前被探索得最多。本研究采用第一性原理密度泛函理论（DFT）计算方法研究了无铅立方钙钛矿材料FrBX 3（B = Ge，Sn; X = Cl，Br，I）的结构、电子、光学和力学性质。发现这些材料具有直接带隙能量和机械相稳定性的半导体行为。所观察到的带隙的变化解释的基础上的取代的阳离子和阴离子坐在B和X-网站的FrBX 3化合物。高吸收系数、低反射率和高光学传导性使得这些材料适合于光伏和其它光电子器件应用。观察到在B位中含有Ge（锗）的材料比含有Sn的材料具有更高的光吸收和电导率。系统的电子，光学和机械性能的分析表明，在所有的钙钛矿材料，FrGeI 3将是一个潜在的候选人的光电应用。含放射性元素Fr的钙钛矿FrGeI 3可在核医学和诊断（例如X射线成像技术）中具有应用。
2022-03-16 cond-mat.mtrl-sci
Second Neighbor Electron Hopping and Pressure Induced Topological Quantum Phase Transition in Insulating Cubic Perovskites
超导体结构是适合表现拓扑绝缘体相的五种对称族之一。然而，在这种结构中稳定的卤化物和氧化物都没有表现出相同的性质。通过对立方钙钛矿结构（$_3$ ; X = Cl，Br，I）的密度泛函计算，预测了均匀压缩下的能带绝缘体- Dirac半金属-拓扑绝缘体相变.借助于Slater-Koster紧束缚哈密顿量，我们表明，除了价电子数，这些钙钛矿的能带拓扑结构由涉及Sn-{s，p}轨道之间的电子跳跃的五个参数决定。这些参数随压力单调增加，逐渐将正带隙转变为负带隙，从而实现量子相变。通过对Bi基氧化物钙钛矿能带拓扑结构的研究，建立了相变机制的普遍性。卤化物对压力的动力学稳定性加强了实验的相关性。
2018-11-27 cond-mat.mtrl-sci
Band offsets in heterojunctions between cubic perovskite oxides
从第一性原理计算了钛酸盐、锆酸盐和钛酸盐之间具有立方钙钛矿结构的九个异质结的能带偏移。应变接触氧化物的能量结构，多体校正的带边的位置（GW近似计算），和分裂的导带所产生的自旋轨道相互作用的影响，一贯考虑。结果表明，忽略多体效应可能导致错误的带偏移的测定高达0.36 eV。证明了通常用于确定异质结能带偏移的传递性规则的失效，并解释了其原因。
2014-01-06 cond-mat.mtrl-sci
$\textit{Ab initio}$ anharmonic thermodynamic properties of cubic CaSiO$_3$ perovskite
本文采用$\textit{ab initio}$方法研究了立方相钙钛矿结构CaSiO $_3$（CaPv）在下地幔压力和温度范围内的热力学性质。我们计算整个布里渊区的非谐声子色散利用声子准粒子的方法，其特征在于声子频率的固有温度依赖性，并在原则上，捕获完整的非谐性。这种温度依赖性的声子色散被用来计算$\textit{ab initio}$自由能的热力学极限（$N \rightarrow \infty$）内的声子气体模型的框架。精确的自由能计算使我们能够研究立方CaPv的热力学性质和热状态方程，其中非谐效应被证明。本方法为探索高温高压下强非谐材料的相界、热力学和热弹性性质提供了一种重要的理论方法。
2020-11-25 cond-mat.mtrl-sci
Quasiparticle interference on cubic perovskite oxide surfaces
利用扫描隧道显微镜首次在立方钙钛矿氧化物SrVO3（001）薄膜上观察到相干表面态。第一性原理计算支持观测到的原子尺度干涉图样和形成由dxy导出的表面态之间的直接联系。此外，我们表明，顶端的VO2平面上的顶端氧在控制所观察到的相干表面态的光谱权重中起着至关重要的作用。
2016-12-10 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Effect of pseudo-cubic (111)-oriented orthorhombic substrate facets on perovskite oxide thin film synthesis
利用不同衬底面的应变工程技术来调节钙钛矿氧化物薄膜的功能特性是很有希望的。通过选择面，可以定制用于外延界面的不同表面对称性和化学键方向。本文报道了DyScO3、GdScO3和NdGaO3的准立方（111）取向斜方晶衬底的制备。正交晶面（011）o或（101）o（两者都对应于伪立方（111）pc）的选择分别给出具有单或双（111）pc层平台台阶高度的邻近表面，影响随后的薄膜生长。正交晶系的LaFeO3在（101）o面上的外延揭示了交替的（111）pc层之间的区别，在生长期间和之后。观察到的差异解释的基础上的氧八面体倾斜模式相对于两个正交（111）pc表面。斜方晶系钙钛矿氧化物中的这种稳健的结构细节使得能够通过多面体连接性控制和外延界面处的阳离子配位来利用不同的（111）pc晶面进行性质工程。
2020-11-25 cond-mat.mtrl-sci
Physical Properties of the Sodium-Based Cubic Fluoro-Perovskites: NaBF$_3$ (B= Ca, Mg or Zn): DFT and TDDFT Studies
本研究采用DFT（含mBJ-GGA、GGA-PBE近似及模守恒赝势）与TDDFT方法，系统探究钠基立方氟钙钛矿NaBF₃（B为Ca、Mg、Zn）的结构、电子及激发态光学性质。
2024-08-17 cond-mat.mtrl-sci
Stability Trend of Tilted Perovskites
具有原型立方相ABX 3的卤化物钙钛矿经历伴随着角共享BX 6八面体的刚性旋转的各种相变。利用第一性原理密度泛函理论计算，我们对十八种卤化物钙钛矿ABX 3（A = Cs，Rb，K; B= Pb，Sn; X= I，Br，Cl）中所有可能的八面体倾斜进行了全面的研究，发现稳定化能，即立方相和最稳定倾斜相之间的能量差，与容差因子t线性相关。此外，倾斜能量，即立方相和各种倾斜相之间的能量差，与原子填充分数（Δη）的变化线性相关，证实了原子填充分数作为稳定性描述符（t+μ）η的一部分的重要性，这在我们之前的工作中提出[JACS 139，14905（2017）]。我们进一步证明，在η、μ、t和t+μ的描述符候选者中，（t+μ）η仍然是倾斜钙钛矿的最佳稳定性描述符，将先前提出的稳定性趋势从立方相扩展到一般钙钛矿中的倾斜相。
2018-03-15 cond-mat.mtrl-sci
Three-Dimensional Dirac Electrons at the Fermi Energy in Cubic Inverse Perovskites: Ca_3PbO and its Family
用第一性原理方法研究了立方反钙钛矿Ca_3PbO及其族的能带结构。对能带结构的仔细观察表明，在γ-点和X-点的连线上以及布里渊区的对称等效点上，存在6个质量很小的等效狄拉克电子。所发现的狄拉克电子是三维的，并且非常精确地位于费米能量处。本文还建立了描述低能量能带结构的紧束缚模型，并用它讨论了这种材料中狄拉克电子的起源。本文还研究了与Ca_3PbO有关的材料，提出了这一系列材料中Dirac电子的设计原则。
2011-08-18 cond-mat.mtrl-sci
The polymorphous nature of cubic halide perovskites
人们早就知道，许多卤化物和氧化物钙钛矿可以具有非理想的八面体，显示出倾斜、旋转和金属原子位移。还已知的是，在低温下具有单一结构基序（“单态结构”）的化合物在较高温度下可能变得无序，从而导致非理想的八面体作为熵效应。这里所示的是，在许多立方卤化物钙钛矿和一些氧化物化合物中，不同的低对称性八面体（“多晶型网络”）的分布已经从系统内能的最小化中出现，即，它们代表了化学键合的固有的、优选的低温模式。热无序效应在升高的温度下在这种低温多晶型网络的顶部上积累。与单态对应物相比，多晶型网络具有较低的预测总能量（增强的稳定性），较大的带隙和介电常数，现在主要由离子部分，并同意更密切地与观察到的对分布函数。从X射线衍射推导出的标称立方钙钛矿（Pm-3 m）结构实际上是宏观平均的高对称性配置，其不应用于模拟电子性质，因为后者反映了低对称性局部配置。
2020-01-27 cond-mat.mtrl-sci
Spontaneous flexoelectricity in cubic lead-halide perovskite MAPbBr$_3$
本研究通过光学与电荷输运测量发现，立方 MAPbBr$_3$ 中自发应变畴界面处的局域挠曲电极化是其优异光电性质的微观来源。
2025-03-14 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Tight-binding description of inorganic lead halide perovskites in cubic phase
针对无机卤化铅钙钛矿能带结构特性，提出基于sp3d5s*基组的标准经验紧束缚模型，实现了与DFT计算的高精度拟合，为低成本原子级模拟钙钛矿纳米结构提供了有效方法。
2021-01-06 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Electronic and optical properties of SrTiO3 perovskite using semi-local and hybrid first principles density functional theory
采用密度泛函理论方法，在PBE和HSE水平上研究了钛酸锶钙钛矿的晶格常数。该研究已经在所有3个现有的相，即立方相，正交相和四方相，然而，到目前为止，实验细节仅适用于立方相。
2021-12-21 cond-mat.mtrl-sci
Dynamics of cubic-tetragonal phase transition in KNbO$_3$ perovskite
用冷中子非弹性散射方法研究了立方相KNbO $_3$的振动谱低能部分。除了声学声子，我们观察到强烈的漫散射，其中包括两个组件。第一个是准静态的，并且具有与温度无关的强度。第二个组成部分出现准弹性散射的中子谱表明一个动态的起源。从非弹性数据的分析，我们得出结论，准弹性分量和声学声子相互耦合。随着温度接近T $_C$，与准弹性分量相关的磁化率增加。
2004-07-27 cond-mat.mtrl-sci
How to cleave cubic perovskite oxides
针对立方钙钛矿氧化物缺乏制备明确体相终止表面方法的问题，提出一种应变辅助解理方法，经SrTiO₃优化并验证可用于多种该类材料，为获取其高质量表面提供了途径。
2024-08-16 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Cation modified A2(Ba, Sr, and Ca)ZnWO6 cubic double perovskites: A theoretical study
采用基于密度泛函理论（DFT）的全势缀加平面波方法（FP-LAPW），结合GGA和mBJ交换关联势，对立方双钙钛矿结构A2 ZnWO 6（A = Ba，Sr和Ca）进行了研究.利用键长和总能量研究了结构的鲁棒性和稳定性。能带结构和态密度表明这些立方双钙钛矿都是间接宽带隙半导体。用mBJ（GGA）交换关联势计算了Ba_2ZnWO_6体系的禁带宽度为3.90 eV（2.97 eV），Ca_2ZnWO_6体系的禁带宽度为3.40 eV（2.8 eV）.我们的研究表明，阳离子位点修饰对物理和电子性质有很强的影响，与结构的鲁棒性。在碱金属阳离子位，Ba的晶格常数从8.19埃减小到7.9埃，电子带隙的变化遵循共同的阳离子规律。的电荷密度显示增强本地化的电荷附近的锌和氧的网站，增加碱金属阳离子的原子半径。此外，我们还讨论了A位阳离子改性对A2 ZnWO 6双钙钛矿的介电和光学性能的影响。
2017-11-15 cond-mat.mtrl-sci
Dynamic stabilization of perovskites at elevated temperatures: A comparison between cubic BaFeO$_{\textbf{3}}$ and vacancy-ordered monoclinic BaFeO$_{\textbf{2.67}}$
在$\textit{ab initio}$框架下研究了有序空位对钙钛矿动态稳定性的影响，重点研究了立方BaFeO $_{3}$（$Pm\bar{3}m$）和空位有序单斜BaFeO $_{2.67}$（$P2_{1}/m$）.谐波近似表明，这两种结构在0 K时都是动态不稳定的。对于单斜结构，不稳定性与有序空位附近的Fe配位四面体的旋转畸变有关。$\textit{Ab initio}$分子动力学模拟结合引入的结构描述符表明，这两种结构是稳定的高于130 K。我们的研究结果表明，有序的空位不显着改变的临界温度下，Ba $-$ Fe $-$ O钙钛矿是动态稳定。此外，强非谐性的空位有序结构高于其临界温度揭示了一个显着的不对称的轨道附近的有序空位的O阴离子。
2022-05-24 cond-mat.mtrl-sci
Enhancement in physical properties of Pb-Based Perovskite Oxides ($PbGeO_{3}$): Ab initio Calculation
在本文中，立方$PbGeO_{3}$钙钛矿氧化物的电子，结构，热力学和弹性性能的介绍和计算使用WIEN 2K代码。的结构性能进行了评估，他们是在良好的理论和实验数据一致。声子色散表明立方$PbGeO_{3}$钙钛矿是动态稳定的。此外，$PbGeO_{3}$的电子性质显示出开口带隙能量，这意味着具有等于$1.67 eV$的间接带隙的半导体行为。此外，所获得的立方$PbGeO_{3}$的弹性常数满足Born的力学稳定性准则，这表明我们的化合物表现为一种稳定的韧性材料。使用Gibbs $2$软件包研究了温度-压力对热力学参数的影响。最后，基于所获得的立方$PbGeO_{3}$钙钛矿性质的结果，我们假设该化合物将具有潜在的应用。
2023-01-31 cond-mat.mtrl-sci
Probing the Disorder inside the Cubic Unit Cell of Halide Perovskites from First-Principles
卤化物钙钛矿的有限温度原子结构与其平均几何形状的强烈偏差可能对光电和其他器件相关性能产生深远影响。然而，对这些结构波动及其后果的详细机械理解仍然受到实验和理论挑战的限制，这些挑战涉及表征强非谐振动特性及其对其他特性的影响。我们克服了这些挑战中的一些振动之间发生的相互作用，在原型立方CsPbBr $_3$的原子的理论表征。基于第一性原理分子动力学计算的研究发现，相邻Cs-Br原子的运动是互锁的，这表现为最可能的Cs-Br距离明显短于从理想立方结构推断的距离。这种形式的动态Cs-Br耦合与发生在局部和动态无序能量景观的Br运动的非常浅的动态势阱相吻合。我们揭示了一个有趣的动力学耦合机制内的立方CsPbBr $_3$的名义单位晶胞的原子和量化的重要的局部结构波动的原子尺度上。
2022-02-18 cond-mat.mtrl-sci
Versatile helimagnetic phases under magnetic fields in cubic perovskite SrFeO3
螺旋自旋织构是一种新型自旋相关输运现象的研究热点。我们报道了在高达42 T的磁场下，简单立方钙钛矿SrFeO 3中的丰富多样的非平凡的螺旋磁相。磁性和电阻率的测量表明，适当的螺旋自旋相提出的SrFeO3可以细分为至少五种有序相。在多临界点附近，一个非常规的异常霍尔效应被发现出现，并被解释为由于一个可能的长周期非共面自旋织构与标量自旋手征。
2011-07-26 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Spontaneous Octahedral Tilting in the Cubic Inorganic Caesium Halide Perovskites CsSnX$_3$ and CsPbX$_3$ (X = F, Cl, Br, I)
许多钙钛矿结构材料的局部晶体结构偏离平均空间群对称性。我们证明，从晶格动力学计算的基础上量子化学力常数，所有的铯铅和铯锡卤化物钙钛矿表现出振动不稳定性与八面体倾斜在其高温立方相。非谐双阱势被发现在所有的化合物的势垒范围从108至512毫电子伏的带边界声子模式。井深与容差因子和组合物的化学性质相关，但与虚谐波声子频率不成比例。我们提供了定量的热力学驱动力的见解，并区分动态和静态无序的基础上的势能景观。一个积极的带隙变形（光谱蓝移）伴随着结构的扭曲，与理解这些材料的性能在应用领域，包括太阳能电池和发光二极管的影响。
2017-09-14 cond-mat.mtrl-sci
Electrons doped in cubic perovskite SrMnO3: isotropic metal versus chainlike ordering of Jahn-Teller polarons
具有立方钙钛矿结构的电子掺杂SrMnO 3单晶作为最典型的（轨道简并）双交换体系已被系统地研究，其基态在理论上仍有争议。当Ce取代Sr，电子掺杂量仅为1-2%时，在立方晶格中，自旋发生微小倾斜的G型反铁磁金属出现在基态，在此可能形成质量较大的Jahn-Teller极化子。然而，当电子掺杂量超过4%时，这种各向同性的金属就会被晶格畸变为四方晶系的绝缘体所取代，并伴随着准一维的3z^2-r^2轨道有序化和C型反铁磁性。这种稀释极化子的自组织可能反映了合作Jahn-Teller效应的关键作用，这种效应在最初的立方系统中最有效。
2010-10-16 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Electron correlations in cubic paramagnetic perovskite Sr(V,Mn)O$_{3}$ -- Results from fully self-consistent self-energy embedding calculations
在这项工作中，我们使用的自洽和守恒的自能量嵌入理论（SEET）的原型无畸变立方钙钛矿SrVO $_3$和SrMnO $_3$的光谱进行了研究。在强关联金属SrVO $_3$中，我们发现通常把$t_{2g}$轨道中-1.8eV处的卫星峰归属于Hund或Hubbard物理与我们的计算不一致。在强关联绝缘体SrMnO $_3$中，由于强关联轨道和弱关联环境之间的反馈效应，我们恢复了绝缘行为。我们的计算显示了系统的收敛的光谱特征的强相关轨道的空间被扩大，铺平了道路的相关钙钛矿的系统参数自由研究。
2021-06-01 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Magnetic phase diagram of cubic perovskites SrMn_1-xFe_xO_3
我们结合穆斯堡尔谱和室温衍射数据的磁性和输运测量的结果，构建了新的立方钙钛矿锰氧化物SrMn_1-xFe_xO_3家族的磁相图。我们发现，轻，重Fe取代的材料的反铁磁有序，而中间取代导致自旋玻璃行为。在SrMn_（0.5）Fe_（0.5）O_3组分附近，这两种有序性共存，并相互影响。这种自旋玻璃行为可能是由Mn^4+与观测到的Fe^3+和Fe^5+离子之间竞争的铁磁和反铁磁相互作用引起的。
2003-02-11 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Electronic structure and photo absorption property of pseudo-cubic perovskites CH$_3$NH$_3$PbX$_3$ (X=I, Br) including van der Waals interaction
利用密度泛函理论，考虑vanderWaals（vdW）相互作用，研究了赝立方CH $_3$ NH $_3$ PbX $_3$（X=I，Br）的电子能带、态密度、载流子有效质量和光吸收系数.我们的计算结果证实了X=I（Br）在准立方$Pm$相中的直接带隙为1.49（1.92）eV，晶格常数为6.324（5.966）Ω，与实验结果吻合得很好，表明vdW修正的必要性。计算的X=I（Br）的光吸收系数在红色（橙色）处开始，在紫色（紫外）附近出现第一个峰，与实验结果基本一致。
2016-07-06 cond-mat.mtrl-sci
Negative-pressure-induced helimagnetism in ferromagnetic cubic perovskites Sr$_{1-x}$Ba$_{x}$CoO$_{3}$
螺旋磁性材料被认为是新型自旋电子学应用的前景。由于螺旋自旋顺序表现为竞争性磁交换相互作用的折衷，其出现受到晶格和相互作用几何形状所施加的独特约束的限制，例如具有大正交畸变的多铁性钙钛矿锰氧化物。在这里，我们表明，一个简单的立方钙钛矿SrCoO $_3$与室温铁磁性有可能主机helmagnetic顺序各向同性晶格膨胀。增加Sr $_{1-x}$ Ba $_x$ CoO $_3$中的Ba含量$x$连续地扩展立方晶格，最终抑制$x$ =0.4附近的铁磁有序，其中通过中子衍射测量观察到螺旋磁相关性作为无公度扩散磁散射。helimagnetism的出现是半定量再现的第一性原理计算，导致推测，一个简单的立方晶格与强大的$d$ - $p$杂化可以表现出各种各样的新的磁相来自竞争交换相互作用。
2018-08-28 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
The effect of Non-centrosymmetricity on optical and electronic properties of cubic BaHfO$_{3}$ perovskite structure
采用基于网格的投影缀加波方法研究了非中心取向对电子和光学性质的影响。用改进的交换势和精确估计导数不连续性的GLLB-SC计算带隙与实验结果相似。BaHfO $_{3}$的铁电性随着晶格畸变的增加而增加。静态介电常数、折射率变化很小，与实验及其它结果吻合较好。吸收在可见光区达到最高峰，吸收系数随着光穿过BaHfO $_{3}$体而降低，这反过来又增强了激子性质。激子结合能增加晶格畸变网站。本文的研究结果对开发典型的钙钛矿型光电子器件性能具有重要意义。
2020-02-02 cond-mat.mtrl-sci
The inequivalent substitution on Ca site of cubic CaTiO3 perovskite for transparent conductive oxides from USPEX and DFT
通用结构预测器USPEX基于遗传进化算法，辅助探索不同浓度下Na+取代Ca 2+的最稳定结构，适用于p型透明导电氧化物应用。研究发现，NaCa的2个原子保持八面体堆积和立方相，没有氧空位的存在，但费米能级的电子损失导致进入价带，实现p型TCO的特征。而另一些则由于氧空位的补偿而保持绝缘体特性。用Al ~（3+）取代Ca ~（2+），使费米能级进入n型TCO的导带，具有四方相的对称性。计算了p型Ca_（0.75）Na_（0.25）TiO_3和n型Ca_（0.75）Al_（0.25）TiO_3的输运性质，发现p型Ca_（0.75）Na_（0.25）TiO_3由于其边缘的弯曲，迁移率更高。
2019-05-02 cond-mat.mtrl-sci
First-principles study of cubic perovskites SrMO_3 (M = Ti, V, Zr and Nb)
本文用全势线性缀加平面波（FLAPW）方法系统地研究了3d和4d过渡金属氧化物SrMO_3（M = Ti，V，Zr和Nb）的结构和电子性质的变化趋势。得到了优化的晶格参数、体模量、态密度、能带结构和电荷密度分布，并与已有的理论和实验数据进行了比较。O2 p-Md带之间的能隙随着体系的共价性从3d到4d基钙钛矿的降低而增加。Sr（Ti，Zr）O_3和Sr（V，Nb）O_3的电子构型与理想的“离子”构型有很大的差异，且这种差异随着d-p共价重叠的增加而增大。
2005-04-12 cond-mat.mtrl-sci
Cubic Double Perovskites Host Noncoplanar Spin Textures
具有非共面磁性结构的磁性材料在非平凡拓扑结构的驱动下可以表现出不同寻常的物理性质。拓扑活性态通常是多q结构，这是具有挑战性的稳定模型和材料中识别。在这里，我们使用非弹性中子散射实验表明，绝缘双钙钛矿Ba 2 YRuO 6和Ba 2LuRuO 6主机的面心立方晶格上的非共面3-q结构。我们的中子散射数据的定量分析表明，这些3-q状态是稳定的双二次相互作用。我们的研究确定了双钙钛矿作为一类非常有前途的材料，以实现拓扑磁性，阐明了这些材料中的3-q状态的稳定机制，并建立了粉末样品的中子光谱作为一种有价值的技术，以区分多q和单q状态，促进拓扑非平凡磁性材料的发现。
2023-01-26 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Stress effects on vibrational spectra of a cubic hybrid perovskite: A probe of local strain
由于与制造衬底的热膨胀失配、多晶性或甚至光浸泡，在混合有机金属卤化物钙钛矿薄膜中可能产生不均匀的应变。测量这些空间变化的应变是困难的，但对于理解载流子迁移率，非辐射复合，降解和其他光电特性的影响至关重要。局部应变可以使用拉曼或红外显微镜使用振动频率的变化来映射。我们使用密度泛函理论研究单轴应变对伪立方甲基铵碘化铅（CH $_3$ NH $_3$ PbI $_3$）振动的影响，并确定最有利于局部应变映射的振动模式（86 cm $^{-1}$，97 cm $^{-1}$，1457 cm $^{-1}$和1537 cm $^{-1}$），并提供校准曲线。我们解释的起源，频率随应变的变化，使用动力学矩阵和模式特征向量分析和研究应变引起的结构变化。我们还计算模式Grüneisen参数，提供信息的非谐性和各向异性的负热膨胀最近报道的其他阶段。我们的研究结果为混合钙钛矿中的应变映射提供了基础，以进一步理解和控制应变，并提高稳定性和光伏性能。
2020-11-21 cond-mat.mtrl-sci
Suppression of Surfaces States at Cubic Perovskite (001) Surfaces by CO${_2}$ Adsorption
采用第一性原理方法，详细研究了CO ${_2}$与六种立方晶系ABO ${_3}$钙钛矿（A = Ba，Sr，B = Ti，Zr，Hf）（001）表面的相互作用.我们表明，CO ${_2}$吸附的结果，在形成高度稳定的CO ${_3}$样的配合物具有相似的几何形状的所有研究的化合物。这种反应导致抑制的表面状态，打开的带隙的板系统到相应的体能量限制。对于大多数AO封端的ABO ${_3}$（001）钙钛矿表面，发现0.25的CO ${_2}$覆盖度足以完全抑制表面状态，而对于BO ${_2}$封端，仅在0.50的CO ${_2}$覆盖度下可以实现相同的效果。对于SrHfO ${_3}$（001）和BaHfO ${_3}$（001），发现AO终止表面之间的最大带隙调制，而对于SrTiO ${_3}$（001）和BaTiO ${_3}$（001），确定了BO ${_2}$终止之间的最深刻的影响。基于这些结果并考虑到与测量高电阻材料的电导率相关的实际困难，TiO ${_2}$封端的SrTiO ${_3}$（001）和BaTiO ${_3}$（001）被确定为化学电阻CO ${_2}$传感应用的最有前景的候选者。
2018-06-25 cond-mat.mtrl-sci
Upward band gap bowing and negative mixing enthalpy in multi-component cubic halide perovskite alloys
Renewable and Sustainable Energy Institute, University of Colorado（科罗拉多大学可再生能源与可持续能源研究所）；Department of Materials Engineering, São Carlos School of Engineering, University of São Paulo（圣保罗大学圣卡洛斯工程学院材料工程系）
本文通过密度泛函理论发现，在四组分立方卤化物钙钛矿合金中，可同时实现负混合焓和向上带隙弯曲，为稳定合金设计提供新方向。
2026-03-03 cond-mat.mtrl-sci
Limits of the phonon quasi-particle picture at the cubic-to-tetragonal phase transition in halide perovskites
针对连续相变软模过阻尼极限难观测的问题，提出基于模坐标与共轭动量弛豫时间的直观图像，经CsPbBr₃分子动力学模拟验证，发现其过阻尼区在相变温度以上延伸近200 K，并探究了软模跨相变的动力学变化。
2023-10-07 cond-mat.mtrl-sci
High-throughput study of the static dielectric constant at high temperatures in oxide and fluoride cubic perovskites
利用有限温度声子计算和Lyddane-Sachs-Teller关系，我们从头计算了78种立方钙钛矿结构半导体氧化物和氟化物在1000 K下的静态介电常数。我们首先比较我们的方法与实验测量，我们发现，它成功地描述了一系列的氧化物BaTiO $_{3}$，SrTiO $_{3}$，KTaO $_{3}$的静态介电常数$ε_{DC}$的温度依赖性和相对有序。我们表明，在我们的高通量研究的框架中，非谐性对离子钳位介电常数，玻恩电荷和声子寿命的影响可以忽略不计。基于高温声子谱，我们发现在1000 K时，$ε_{DC}$在氧化物中的色散比在氟化物中的色散大一个数量级。我们显示的介电常数与简单的结构描述符的相关图，我们指出，$ε_{DC}$实际上是很好的相关性与无限频率的介电常数$ε_{\infty}$，即使在这些材料中的相变，其中$ε_{DC}$是强烈的温度依赖性。
2020-11-25 cond-mat.mtrl-sci
Defect Physics of Pseudo-cubic Mixed Halide Lead Perovskites from First Principles
由于铅基混合钙钛矿在光伏（PV）应用中的日益普及，了解其缺陷物理及其对光电性能的影响至关重要。在这项工作中，我们模拟的各种点缺陷的混合碘溴和溴氯甲基铵铅钙钛矿的赝立方结构的一般公式为MAPbI_{3-y} Br_{y}或MAPbBr_{3-y} Cl_{y}（其中y是0和3之间），并使用基于第一性原理的密度泛函理论计算来研究它们的相对形成能和电荷跃迁能级。我们确定的空位缺陷和铅对MA反位缺陷的最低能量的天然缺陷在每个钙钛矿。我们观察到，虽然所有MAPbI_{3-y} Br_{y}系统中的低能缺陷仅产生浅跃迁能级，但含Cl的钙钛矿中的Br或Cl空位缺陷具有低能并形成深能级，其随着Cl含量的增加而变深。此外，我们研究了在MAPbBr_{3}，MAPbCl_{3}和50-50混合卤化物钙钛矿，MAPbBr_{1.5} Cl_{1.5}中的Pb位点处的不同元素的外在取代，并确定了一些过渡金属，其产生比主要的本征缺陷更低的能量缺陷，并且还产生中间带隙电荷跃迁能级。
2019-08-15 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Ineffectiveness of Formamidine in Suppressing Ultralow Thermal Conductivity in Cubic Hybrid Perovskite FAPbI3
本研究通过第一性原理非谐晶格动力学与Wigner输运公式，揭示立方FAPbI3超低热导率主要源于[PbI3]1-单元而非有机FA+阳离子，并指出0 K非谐力常数会低估热导率。
2025-05-14 cond-mat.mtrl-sci
Incipient geometric lattice instability of cubic fluoroperovskites
无机金属卤化物钙钛矿是下一代技术的有前途的材料，因为它具有许多独特的物理性质，其中许多在氧化物钙钛矿中无法观察到。另一方面，在无铅无机卤化物钙钛矿中寻找铁电性和多铁性仍然是一个具有挑战性的研究课题。在这里，我们的实验表明，立方氟钙钛矿表现出接近初期的铁电体，这表现在软化的低频极性声子在布里渊区中心在冷却。此外，我们还揭示了软化声子的简谐和非简谐力常数之间的耦合以及它们与钙钛矿容限因子的相关性。接下来，使用第一性原理计算，我们研究了立方氟钙钛矿的晶格动力学，并揭示了初始的晶格不稳定性，在该不稳定性处，低位置声子的谐波力常数趋于随着在布里渊区的所有高对称点处的容差因子的减小而减小。与公差因子的相关性表明观察到的初期晶格不稳定性在立方氟perovskites所造成的立体效应，由于体积填充的晶胞由不同半径的离子的几何起源。这些结果提供了对无机无铅金属卤化物钙钛矿的晶格动力学和潜在的铁电性质的见解，与进一步设计和合成新的多功能材料有关。
2021-10-25 cond-mat.mtrl-sci
Electronic Structures, Magnetism, and Phonon Spectra in the Metallic Cubic Perovskite BaOsO3
利用从头计算，我们研究了立方钙钛矿BaOsO 3和一些最近合成的具有金属d^4构型的相关化合物。BaOsO 3具有明显的三维费米性，其非磁性是由大的自旋-轨道耦合（SOC）引起的，SOC正好等于$t_{2g}$流形的交换分裂~0.4 eV.然而，包含的原位库仑排斥小到$U^c$ ~1.2 eV，只有$t_{2g}$带宽的1/3，导致出现自旋有序矩，表明该系统是在磁性的边缘。与BaOsO 3相比，正交晶系CaOsO 3的基态是磁有序态，这是由于结构畸变导致的SOC强度降低（约为BaOsO 3的一半），尽管磁化能只有几十meV.此外，在立方BaOsO 3和BaRuO 3中，我们的全声子计算显示了几个不稳定的模式，需要进一步的研究。
2014-07-22 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Investigation of Crystal Structure of SrLa(FeTi)O6 and BaLa(FeTi)O6 Perovskites by Rietveld Refinement
最近报道的有序钙钛矿SrLa（FeTi）O 6和BaLa（FeTi）O 6的结构已重新使用Rietveld分析的粉末X射线衍射数据。我们的研究清楚地表明，早期的作者错误地报道了SrLa（FeTi）O 6的I4/m空间群中的四方结构和BaLa（FeTi）O 6的Fm 3 m空间群中的立方结构。SrLa（FeTi）O 6的Pnma空间群为正交晶系，BaLa（FeTi）O 6的Pm 3 m空间群为立方晶系。BaLa（FeTi）O_6不是有序的双钙钛矿结构，因为A位的Ba/La离子和B位的Fe/Ti离子的占位是无序的，导致了原始的立方晶胞，空间群为Pm_（3 m）。同样，SrLa（FeTi）O 6中Sr/La离子在A位的占位和Fe/Ti离子在B位的占位也是无序的，排除了有序的钙钛矿结构。
2015-03-30 cond-mat.mtrl-sci
The effects of intrinsic local distortions vs. dynamic thermal motions on the stability and band gaps of cubic oxide and halide perovskites
角共享ABX $_3$钙钛矿长期以来在固态化学和凝聚态物理中具有突出的特征。尽管如此，对它们的两个主要亚族卤化物和氧化物的共同理解还没有完全发展。实际上，与具有单个重复基序的化合物（“单晶”）的情况不同，某些立方钙钛矿可以表现出局部基序的非热分布（“多晶网络”）。这种固有变形可以包括位置自由度。与热运动不同，这种固有的畸变不会时间平均为零。本研究比较了氧化物和卤化物钙钛矿的电子结构特征，从内能的DFT最小化描述的本征多晶型网络开始，继续使用AIMD有限温度热无序。我们发现（i）不同的氧化物与卤化物ABX $_3$化合物采用不同的能量降低畸变模式。DFT计算的SrTiO $_3$的对分布函数（PDF）与最近测量的PDF一致。(ii)在氧化物和卤化物中，这种固有的畸变导致相对于单晶结构的带隙蓝移。(iii)对于氧化物钙钛矿，从多晶结构开始的高温AIMD模拟显示，热致畸变可导致带隙红移。(iv)相反，对于立方CsPbI $_3$，本征畸变和热畸变都有助于带隙蓝移，前者，本征效应占主导地位。(v)在氧化物SrTiO $_3$和CaTiO $_3$中（但不在卤化物中），八面体倾斜导致出现明显的$Γ$ - $Γ$直接带隙分量，作为公知的间接R- $Γ$带隙的第二谷最小值。理解氧化物与卤化物钙钛矿上的这种本征效应与热效应具有设计目标电子特性的潜力。
2021-08-30 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Cubic lead perovskite PbMoO3 with anomalous metallic behavior
通过高压高温合成得到了一种以前未报道的铅基钙钛矿PbMoO $_3$。该材料在室温下以$Pm\bar{3}m$立方结构结晶，使其不同于具有结构畸变的典型Pb基钙钛矿氧化物。PbMoO $_3$在低至0.1 K的温度下表现出金属性，电阻率与$T$呈亚线性关系.此外，在低温下观察到大的比热，伴随着$C_P/T^3$在10 K附近的峰，与同结构金属系统SrMoO $_3$形成鲜明对比。这些运输和热性能PbMoO $_3$，考虑到通过衍射实验检测到的Pb原子位移过大，归因于一个低能量的振动模式，与不相干的偏心孤对Pb $^{2+}$阳离子。我们讨论了不寻常的行为的电阻率的极化子传导，介导的传导电子和光学声子的本地低能振动模式之间的强耦合。
2017-04-05 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Prediction of Phase Transition in CaSiO$_3$ Perovskite and Implications for Lower Mantle Structure
利用第一性原理线性响应计算方法研究了下地幔中第三丰富的钙钛矿相CaSiO_3的晶格动力学。通常假设的立方结构（Pm 3m）被发现是动态不稳定的，在所有的压力下，沿布里渊区边缘从M点到R点表现出不稳定的模式。根据这些结果，我们预测钙钛矿型CaSiO_3的基态结构是一种畸变相，其对称性低于立方对称性。我们预测，下地幔钙钛矿CaSiO_3在高温下发生了从低温畸变相到立方相的相变。预测的相变提供了一个可能的解释的一些地震观测的反射功能内的下地幔。
1996-10-31 cond-mat.mtrl-sci physics.geo-ph
Molecular dynamics simulations of nucleation of hexagonal($δ$) and cubic($α$)-FAPbI$_3$ perovskites from solution
针对FAPbI$_3$钙钛矿太阳能电池的稳定性与可重复性问题，本研究通过分子动力学模拟了其从溶液中的成核过程，为理解多晶型选择性结晶和推进工业化奠定基础。
2023-06-25 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Maximally-localized Wannier functions in perovskites: Cubic BaTiO3
周期性结晶固体的电子基态通常用扩展的布洛赫轨道来描述;也可以用定域的瓦尼尔函数。这两种表示由酉变换族连接，具有很大程度的任意性。我们已经开发了一个本地化算法，允许一个迭代变换的扩展布洛赫轨道的第一性原理计算到一个独特的一组最大本地化的Wannier函数。我们在这里应用这种形式主义的情况下，立方钛酸钡。目的有两个。首先，一个本地化的轨道图片允许一个有意义的频带分解的整个布洛赫带复杂的。在钙钛矿中，这些Wannier函数集中在原子位置上，并清楚地显示s，p，d或混合字符。其次，由于Wannier函数的中心将极化场映射到局部点电荷上，因此基态介电性质变得容易获得。我们研究了BaTiO_3顺电相的玻恩有效电荷。我们不仅能够识别来自一组给定的频带的贡献，而且还能够识别来自组成这些组中的每一个的“原子”Wannier函数的单独贡献。
1998-02-19 cond-mat.mtrl-sci
Emergent topological spin structures in a centrosymmetric cubic perovskite
Skyrmion晶体（SkX）具有多q螺旋自旋调制，是一种独特的拓扑结构，可以与非中心对称材料中的单q螺旋磁序竞争。在这里，我们报告的发现，在中心对称的立方钙钛矿SrFeO3的多种多样的多Q helmagnetic自旋结构。在中子衍射测量的基础上，我们已经确定了两种类型的强大的多q拓扑自旋结构，出现在外部磁场的情况下：各向异性的双q自旋螺旋和各向同性的四q螺旋托管的三维晶格的刺猬奇点。本系统不仅使SkX主体材料家族多样化，而且还提供了中心对称晶格和拓扑螺旋有序之间的实验缺失环节。它还提供了将SkX集成到氧化物电子器件中的前景。
2018-06-06 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
The role of thermal fluctuations and vibrational entropy for the delta-to-alpha transition in hybrid organic-inorganic perovskites: the FAPbI3 case
FAPbI 3作为一种典型的有机-无机杂化钙钛矿材料，由于其具有适合于可见光吸收的禁带宽度和良好的热稳定性，引起了人们的广泛关注。FAPbI 3在商业上稳定的器件中使用的障碍是其在约300 K下不需要的黑色到黄色（非钙钛矿到钙钛矿，通常称为δ到α）相变。这种相变的内在机制远不清楚，仍然缺少对α相的详细结构描述。通过结合密度泛函理论（DFT）计算、晶格动力学分析和DFT分子动力学模拟，我们将α相分配给高度动态的四元相，高对称性立方结构作为系统势能景观中动态不稳定的最大值出现。我们证明计算衍射观察到的立方结构是平均的不同tetravel失真采样的实验检测时间尺度作为增强FA动态的结果，而不是一个静态系统的立方对称性。进一步的有限温度吉布斯自由能计算证实，δ-α转变应被认为是一个六边形到四角形的转变，而不是以前的六边形到立方分配。更重要的是，模拟表明，该过程的驱动力是振动熵差，而不是以前提出的转动熵。这些结果指出了α相的动力学性质、被忽视的四元结构的重要性以及振动熵在钙钛矿相关的相变中的关键作用，其利用对于ABX 3杂化有机-无机钙钛矿在商业应用中的成功吸收是至关重要的。
2022-01-14 cond-mat.mtrl-sci
First-principles Study On The Electronic And Optical Properties Of Cubic ABX3 Halide Perovskites
用第一性原理计算系统地研究了ABX 3（A = Cs，CH 3 NH 3，NH 2 CHNH 2; B = Sn，Pb; X = Cl，Br，I）型化合物在立方相中的电子性质.发现这些化合物在R点处具有直接带隙，其价带顶为Bs-Xp耦合的反键态，导带底为Bp特征的非键态.研究了它们的性质随A、B、X的变化趋势，这对理解和优化这类太阳能电池材料具有重要意义。我们发现：（i）随着A的尺寸增加，ABX 3的带隙将增加;（ii）随着B从Sn到Pb变化，ABX 3的带隙将增加;以及（iii）随着X从Cl到Br到I变化，带隙将减小。我们通过分析它们的能带结构解释了这些趋势。此外，ABX 3化合物的光学性质进行了研究。我们的计算表明，考虑到自旋轨道耦合效应是至关重要的预测这些卤化物钙钛矿的准确的带隙。我们预测CH_3 NH_3SnBr_3是一种很有前途的太阳能电池吸收材料，具有理想的带隙和良好的光吸收。
2013-08-31 cond-mat.mtrl-sci
Theoretical investigation of the physical properties of cubic perovskite oxides $SrXO_3 \;(X =Sc,\; Ge,\; Si)$
采用密度泛函理论（DFT）和Wien 2k程序对立方钙钛矿氧化物$SrXO_3\; (X=Sc,\; Ge,\; Si)$的电学、光学和热电性质进行了研究。该代码基于不同的近似，如广义梯度近似GGA，PBESol，LDA，WC和修改的Becke-Johnson交换势（mBJ，nmBJ和unmBJ）。用PBEsol泛函计算了结构性质和优化结果，结果与实验结果吻合较好。利用nmBJ近似，详细分析了其电学、热电和光学等物理性质。结果表明，$SrSiO_3$和$SrGeO_3$具有开放能隙，$SrScO_3$具有金属行为.在可见光范围内观察到约为$94\%$至$97\%$的平均透射率。电导率随温度的增加证实了使用BolzTrap封装的热搅拌对载流子浓度的影响。最后，对$X=\; Ge$和$Si$的声子色散进行了研究，结果表明，$X=\; Ge$和$Si$的结构相对稳定，而$SrScO_3$的结构是动态不稳定的。这些结果证明了这些材料可以在传感器的光电子学的许多应用和制造中被利用的能力。
2022-11-12 cond-mat.mtrl-sci
Different critical behaviors in cubic to trigonal and tetragonal perovskites
钙钛矿如LaAlO 3（或SrTiO 3）经历从立方晶体到三角（或四角）结构的位移结构相变。多年来，这两种跃迁的临界指数都被拟合到各向同性的三组分海森堡模型中。然而，场论计算表明，各向同性的不动点的重整化群是不稳定的，和重整化群迭代流到立方不动点或波动驱动的一级跃迁。在这里，我们表明，这两种情况下对应的立方三角和立方到tetraxide过渡，分别。在这两种情况下，临界行为描述缓慢变化的有效临界指数，表现出普遍的功能。对于三角形的情况下，我们预测交叉的有效指数从他们的伊辛值到他们的立方值（这是接近各向同性的）。对于四元数的情况，有效指数可以在很宽的温度范围内具有各向同性值，然后在一级转变的过程中表现出大的变化。新的重整化群计算的各向同性固定点附近的三维空间，并用于估计有效指数，并提出了专门的实验来测试这些预测。类似的预测适用于立方磁性和铁电系统。
2022-02-18 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.stat-mech hep-lat
Effects of Magnetovolume and Spin-orbit Coupling in the Ferromagnetic Cubic Perovskite BaRuO3
通过改变烧结压力合成了具有五种不同晶体结构的BaRuO 3。与其他相相反，最近合成的立方钙钛矿相显示出巡游铁磁特性。我们使用第一性原理计算研究了这种铁磁BaRuO 3。在费米能附近出现了一些范霍夫奇异性，引起了$ΔM/Δa$ ~ 4.3 $μ_B$ /μ s的异常高的磁体积效应以及Stoner不稳定性[IN（0）~ 1.2]。在优化的晶格参数α下，磁矩M在局域自旋密度近似下为1.01 $μ_B$。当自旋-轨道耦合被包括在内时，一些费米表面的拓扑结构被改变，并且净矩被减少10%，其值非常接近于实验观察到的值~ 0.8 $μ_B$。我们的研究结果表明，这种铁磁性是由斯通纳不稳定性引起的，但p-d杂化，磁体积和自旋轨道耦合的综合效应决定了净力矩。此外，我们简要地讨论了紧束缚Wannier函数技术的结果。
2013-04-24 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Effect of internal friction on transformation twin dynamics in SrxBa1-xSnO3 perovskite
采用动态力学分析方法研究了钙钛矿结构SrxBa_（1-x）SnO_3（x= 0.6，0.8）中相变孪晶的动力学行为。这种材料在加热时经历从正交到四方和立方结构的相变。相变孪晶的机械损耗特征包括正交相和四方相中的弛豫和频率无关的峰，在立方相中没有观察到能量耗散。从弯曲能和各向异性能计算了双壁的宏观形状、取向和相对位移。根据畴壁的弯曲模式讨论了机械损耗角和弛豫时间的分布。
2007-09-27 cond-mat.mtrl-sci
