The Mechanism of Spin-Phonon Relaxation in Endohedral Metallofullene Single Molecule Magnets
本研究首次使用CASSCF结合DFT计算，调查了DyScS@C82内嵌金属富勒烯单分子磁体的自旋-声子耦合机制，发现内部离子运动是控制自旋弛豫和限制阻塞温度的主要因素。
2024-11-16 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Resonant electron heating and molecular phonon cooling in single C$_{60}$ junctions
我们研究加热和散热的一个单一的\c 60分子在扫描隧道显微镜（STM）的结通过测量所需的电子电流热分解的富勒烯笼。分解功率随电子能量变化，反映了分子共振结构。当STM针尖接触富勒烯时，分子可以承受更大的电流。传输模拟解释了这些影响的分子加热，由于共振电子-声子耦合和分子冷却的振动衰减到接触形成后的尖端。
2008-03-10 cond-mat.mtrl-sci
Resonant hot charge-transfer excitations in fullerene-porphyrin complexes: a many-body Bethe-Salpeter study
我们在多体格林函数GW和Bethe-Salpeter方法中研究了四苯基锌卟啉和C70富勒烯给体-受体复合物的中性单重态激发。最低的跃迁是供体和受体之间的电荷转移激发，其能量与最近的约束密度泛函理论计算非常一致。除了最低的电荷转移状态，其中的能量可以确定与简单的静电模型，我们验证，Bethe-Salpeter方法提供了完整的激发光谱。我们的证据存在的热电子空穴状态，这是共振的能量与最低的供体分子内激发，并显示出混合分子内和电荷转移的字符，有利于向电荷分离的过渡。这些研究结果支持最近提出的方案，通过离域热电荷转移态在供体-受体界面的电荷分离。
2013-05-29 cond-mat.mtrl-sci
Controlling the gap of fullerene microcrystals by applying pressure: the role of many-body effects
采用第一性原理多体理论研究了C $_{60}$富勒烯微晶体的光学性质与流体静压的关系。电子性质的计算在GW近似下进行。通过对角化Bethe-Salpeter方程（BSE）计算了晶体中的电子激发态。我们的结果证实了晶体中束缚激子的存在。电子能隙和光学能隙都随着压力的增加而非线性地减小。其结果是，吸收光谱表现出强烈的红移。我们还得到，“负”压力表现出相反的行为：间隙增加，光谱向蓝端移动的光谱。可以通过添加立方烷（C $_8$ H $_8$）或具有与微晶的微晶相似的尺寸的其它分子来实现负压。对于这里研究的适度晶格畸变，我们发现具有插层立方烷的富勒烯微晶的光学性质类似于扩展的未掺杂微晶的光学性质。基于这些发现，我们提出掺杂C_（60）作为压电光学器件中的有源元素。
2009-04-29 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
Anisotropic Compression in Dimer C60 Fullerene Solid
二聚体C60固体是分子长轴沿c轴排列的单斜晶体。一个简单的模型的基础上原子-原子势用于计算各种体积，结构和热力学性质的这种富勒烯，也被用来调查的压力和温度依赖的性能，如体积模量，晶格和取向结构，声子色散关系，Gruneisen参数，热容和熵。这种固体的一个重要特征显然与其各向异性压力压缩有关。我们计算了这些方向压缩，发现压力压缩的各向异性非常显著。预计这里计算的二聚体固体C60的性质将激励对该固体的进一步实验。
2000-05-12 cond-mat.mtrl-sci
Screening, Coulomb pseudopotential, and superconductivity in alkali-doped Fullerenes
本文用量子蒙特卡罗方法研究了类Hubbard模型中的静态屏蔽。我们发现，随机相位近似是令人惊讶的准确几乎到莫特转变。我们认为，在碱金属掺杂的富勒烯的库仑赝势$μ^\ast$是不是很大程度上减少延迟效应。因此，有效的筛选在充分还原$μ^{\ast}$以允许电子-声子驱动的超导性方面是重要的。在这种方式下，富勒烯不同于传统的图片，其中延迟效应在减少电子-电子排斥中起着重要作用。
1999-02-17 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Electron-vibration coupling constants in positively charged fullerene
最近的实验表明，C60可以被正场掺杂。在该状态下，富勒烯表现出比相应的负掺杂状态更高的电阻率和更高的超导温度。一个强的分子内空穴-声子耦合，与孤立的正离子的Jahn-Teller效应，预计是重要的两个属性，但实际的耦合强度是迄今为止未知的。用密度泛函方法计算了C60分子的2个a_g、6个g_g和8个h_g振动模与H_u HOMO能级的线性耦合。耦合预测了C60^+的D_5畸变和H_u振动基态。它们也被用来产生无量纲的耦合常数<lambda>，控制超导性和声子贡献的电阻率在结晶相。我们发现，<lambda>是1.4倍大，在带正电的C60比在负掺杂的情况下。这些结果进行了讨论的背景下，现有的运输数据和超导温度。更高的轨道简并度在超导性中的作用也得到了解决。
2001-06-29 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.supr-con
Anisotropic and isotropic elasticity and thermal transport in monolayer C$_{24}$ networks from machine-learning molecular dynamics
College of Physical Science and Technology, Bohai University（渤海大学物理科学与技术学院）；Department of Physical Chemistry, School of Chemistry, Tel Aviv University（特拉维夫大学化学学院物理化学系）
本研究通过机器学习势能模型，揭示了单层C₂₄网络中各向异性与各向同性弹性及热传输特性，发现其刚性和热导率增强源于分子结构变化，且化学键拓扑影响热传输机制。
2025-11-29 cond-mat.mtrl-sci
Acoustic and thermal transport properties of hard carbon formed from C60 fullerene
我们报告的扩展调查的热输运和声学性质的硬碳样品通过加压C60富勒烯。通过不同的技术对相同的样品进行的结构调查表明，在不同的尺度上，一个非常不均匀的结构，基于分形状的无定形簇的微米至亚毫米级，这作为强的声学散射体，和稀缺的微晶的纳米级。超声波实验表明，随着频率的衰减迅速增加，相应的振动的本地化长度的减少。这些数据提供了证据的交叉从扩展声子激发本地化分形子激发。热导率随温度单调增加，在0.1 ~ 10 K温度范围内遵循幂律T^（1.4），没有明确的平台，在20 ~ 300 K温度范围内严格呈线性变化。后者必须与4和100 K之间的声速的线性T降低有关，这两个线性区域都是无序或一般非周期性结构的特征，这可以通过为分形和非晶结构开发的“声子-分形跳跃”模型来分析。
2002-10-25 cond-mat.dis-nn cond-mat.mtrl-sci
Altermagnetic Shastry-Sutherland fullerene networks
本研究提出基于C$_{40}$分子构建的交错磁Shastry-Sutherland富勒烯网络，展示其交错磁基态、$d$波能带劈裂及丰富相图，为分子量子材料中的多体物理研究开辟新途径。
2025-09-11 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci physics.atm-clus
Surface polar optical phonon interaction induced many-body effects and hot-electron relaxation in graphene
我们从理论上研究了极性材料衬底上石墨烯中电子-表面光学声子相互作用效应的各个方面。我们计算的电子自能在表面声子介导的电子-电子相互作用的存在下，专注于如何线性手性石墨烯色散重整化的表面声子。利用多体微扰理论计算了考虑电子-极性光学声子相互作用的石墨烯中的电子自能和准粒子谱函数。计算了自由电子在介质基片中与表面光学声子极性相互作用的散射率随电子能量、温度和载流子密度的变化。讨论了屏蔽对自能和散射率的影响。我们的理论提供了一个全面的定量（和定性）图片表面声子相互作用诱导的多体效应和热电子弛豫狄拉克材料。
2013-02-03 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
First-principles investigation of organic photovoltaic materials C$_{60}$, C$_{70}$, [C$_{60}$]PCBM, and bis-[C$_{60}$]PCBM using a many-body $G_0W_0$-Lanczos approach
采用Hedin的$G_0W_0$近似下的多体微扰理论和Lanczos方法，对有机光致发光材料中电子受体C-$_{60}$、C-$_{70}$、[6，6]-苯基-C-$_{61}$ -丁酸甲酯（[C-$_{60}$ ]PCBM）和双-[C-$_{60}$ ]PCBM的激发态性质进行了第一性原理研究.计算得到的C $_{60}$和C $_{70}$的垂直电离势（VIP）和垂直电子亲合势（VEA）与气相中的实验值吻合得很好。所有三个分子的态密度也比较薄膜上测得的光电子能谱和逆光电子能谱，表现出密切的一致性-一个刚性的能隙重整化由于在薄膜中的分子间相互作用。此外，计算结果还表明，[C $_{60}$ ]PCBM的最低未占态都是由富勒烯C $_{60}$的最高占据分子轨道和最低未占分子轨道产生的. [C $_{60}$ ]PCBM中的功能性侧基引入了轻微的电子转移到富勒烯笼中，导致VIP和VEA的小幅降低。当用[C $_{60}$ ]PCBM代替富勒烯C $_{60}$作为本体异质结聚合物太阳能电池中的电子受体时，VEA的这种小变化为开路电压的增加提供了可靠的理由。
2015-06-05 cond-mat.mtrl-sci
Ideal Intersecting Nodal Ring Phonons in a Body-Centered Cubic C$_{8}$
碳是宇宙中最基本的多功能元素，具有丰富的同素异形相，其中大多数具有重要的拓扑费米子。在这项工作中，我们确定了一个独特的拓扑声子相位在一个现实的碳同素异形体的体心立方结构，称为bcc-C $_{8}$。我们通过对称性论证和有效模型分析表明，在不同的平面上存在三个相互垂直的交叉声子节环。交叉的声子节环由时间反演和反转对称性保护，其将相应的Berry相位转换为$π$的整数倍。与电子系统不同，由于缺乏自旋-轨道耦合，bcc-C $_{8}$中的声子节环保证保持无隙。投影在bcc-C $_{8}$的半无限（001）和（110）面上的几乎平坦的鼓面表面态清晰可见。我们的研究结果不仅发现了有前途的节环声子在碳同素异形体，但也提供了新兴的途径，探索拓扑声子以外的费米子电子在碳同素异形结构的吸引力的功能。
2018-11-23 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Signature of Many-Body Localization of Phonons in Strongly Disordered Superlattices
多体局域化（MBL）由于其对热化的免疫性、在对数纠缠熵增长中的作用以及达到奇异量子阶的机会而引起了人们的极大关注。然而，在固态系统中实验实现MBL仍然具有挑战性。在这里，我们报告的证据可能声子MBL相在无序GaAs/AlAs超晶格。通过掠入射非弹性X射线散射，我们观察到一个强烈的偏离的声子人口从平衡在低温下掺杂铒砷纳米点的样品，从热化偏离。这种行为发生在有限的声子能量和波矢窗口，表明局域化热化交叉。我们支持我们的观察，提出了一个理论模型的有效声子哈密顿在无序超晶格，并表明它可以精确地映射到一个无序的一维玻色-哈伯德模型与一个已知的MBL相位。我们的工作提供了动量分辨声子局域化的实验证据，将MBL的范围扩展到无序固态系统。
2021-09-15 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Ab initio downfolding for electron-phonon coupled systems: constrained density-functional perturbation theory (cDFPT)
我们对电子-声子耦合系统提出了一个从头算下折方案。在这个方案中，我们计算部分重整化的声子频率和电子-声子耦合，其中包括高能电子的屏蔽效应，以构建一个现实的哈密顿量组成的低能电子和声子的自由度。我们表明，我们的计划，我们称之为约束密度泛函微扰理论（CDFPT），可以通过稍微修改传统的DFPT，这是从第一原理计算声子性质的标准方法之一。我们的方案可以应用于各种声子相关的问题，如超导性，电子和热输运，热电性，压电性，介电性和多铁性。我们相信，cDFPT的强关联材料中的声子的作用的理解提供了坚实的基础。在这里，我们将该方案应用于富勒烯超导体，并讨论如何构建现实的低能哈密顿量。
2015-12-09 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el cond-mat.supr-con
Electron-Phonon Interactions in C$_{28}$-derived Molecular Solids
我们提出了{ \it ab initio}密度泛函计算的分子固体形成的C $_{28}$衍生的闭壳富勒烯。固体C $_{28}$ H $_4$被发现结合弱，并表现出许多电子结构的特点，固体C $_{60}$与增强的电子-声子相互作用势。我们表明，这种结构的化学掺杂是可行的，虽然比它的C $_{60}$对应物更严格，估计超导转变温度超过那些碱金属掺杂的C $_{60}$固体。
2006-09-30 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.supr-con
Phonon-Assisted Ultrafast Charge Separation in a Realistic PCBM Aggregate
有机太阳能电池必须将强束缚的电子-空穴对分离成自由电荷。这是在电子供体和受体有机半导体之间的界面处实现的。最常用的电子受体是富勒烯衍生物PCBM。电子-空穴分离已经在飞秒时间尺度上被观察到，这与传统的Marcus有机输运理论是不相容的。在这项工作中，我们表明，超快的电荷传输PCBM产生的电子本征态的范围广泛，提供了三个紧密间隔的离域带附近的LUMO水平的存在。振动波动使这些频带之间的快速跃迁，这驱动$\sim$ 3 nm的电子输运在100 fs内。所有这一切都表明在一个现实的紧束缚哈密顿包含不大于8毫电子伏的转移积分。
2014-06-25 cond-mat.mtrl-sci quant-ph
Quantum Theory of Spontaneous Emission from Exciton-Electron-Phonon Complex in Solid: Quantum Interference and Many-Body Effect
建立了固体中激子与电子激发和非简谐声子同时耦合的自发发射的全量子力学理论。从理论上定量计算了ZnO低温光致发光中的零声子线分裂、声子边带附近的Fano线型、强二阶声子Stokes线、非对称声子反Stokes线、双电子卫星线及其声子复制等细节结构的起源。
2007-02-24 cond-mat.mtrl-sci
Long living carriers in a strong electron-phonon interacting two-dimensional doped semiconductor
通过电场效应的载流子掺杂最近已经成为监测二维（2D）材料中的多体物理的理想途径，其中费米能级以一种方式被调谐，该方式也可以间接地扫描相互作用的强度。系统掺杂与高分辨率光电发射相结合的可能性已经允许在单层MoS 2过渡金属二硫属化物中揭示真正的多体电子光谱，解析三个明确的准粒子状态，如果电子-声子相互作用消失，则应该只有一个状态。我们的分析结合了第一性原理和一致的复平面分析方法，并揭示了两个间隙和三个准粒子带的存在和物理起源，这是明确存在于光电子能谱。其中一种状态，虽然与伴随的虚声子云强烈相互作用，但呈现出显着的长寿命，这在试图理解和利用多体相互作用来调节输运性质时是一个有吸引力的性质。
2019-05-13 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Phonon anharmonicity, lifetimes and thermal transport in CH$_3$NH$_3$PbI$_3$ from many-body perturbation theory
CH $_3$ NH $_3$ PbI $_3$中的晶格振动是强相互作用的，在布里渊区边界处存在双阱不稳定性。在第一性原理晶格动力学框架内的分析揭示了具有短声子准粒子寿命和平均自由路径的非谐势。声子的行为是不同的无机半导体GaAs和CdTe的三声子相互作用强度是三个数量级小。混合卤化物钙钛矿的应用所产生的热导率，带隙变形，和电荷载流子散射通过电子-声子耦合的影响，提出。
2016-10-12 cond-mat.mtrl-sci
The theory of parametrically amplified electron-phonon superconductivity
强关联材料中有序相的超快光学操纵是一个具有重要理论、实验和技术意义的课题。受最近关于富勒烯中光诱导超导性的实验的启发[Mitrano等人，Nature 530，2016]，我们发展了一个全面的理论，在具有晶格非线性的驱动电子-声子系统中光诱导超导性。在类比与参量放大器的操作，我们展示了如何外部驱动和晶格非线性之间的相互作用，导致显着增强有效的电子-声子耦合。我们提供了一个详细的和公正的研究的非平衡动力学的驱动系统使用实时格林函数技术。为此，我们开发了一个Floquet推广的Migdal-Eliashberg理论，并推导出一组数值上易于处理的量子Floquet-Boltzmann动力学方程的耦合电子-声子系统。我们研究了参量声子产生和电子加热在破坏瞬态超导态中的作用。最后，我们预测的瞬态形成的电子Floquet带的时间和角度分辨的光发射光谱实验的结果所提出的机制。
2017-02-08 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el cond-mat.supr-con
A many-body perturbation theory approach to the electron-phonon interaction with density-functional theory as a starting point
电子-声子相互作用在物理和化学的许多领域中起着至关重要的作用。然而，它的实际计算，通过现代多体微扰理论是削弱了使用模型哈密顿量的基础上的参数难以从实验中提取。利用密度泛函理论计算电子-声子散射振幅、声子频率和电子裸能可以克服这一缺点。在这项工作中，我们讨论了如何一致的多体图解展开可以构建在密度泛函理论的顶部。在这方面，当考虑到电子-核和核-核相互作用的所有成分时，屏蔽和自洽所起的作用是至关重要的。一种避免过度筛选的方法值得注意。最后，我们导出了相消规则和内部一致性约束，以便为多体微扰和密度泛函理论的融合提供一个清晰、合理和实用的方案。
2015-05-14 cond-mat.mtrl-sci
Ab-initio study of the effects induced by the electron-phonon scattering in carbon based nanostructures
本文从第一性原理出发，研究了反式聚乙炔和聚乙烯两种典型纳米结构中电子-声子相互作用的影响。我们发现，强的电子-声子相互作用导致了频率依赖的电子自能的复杂结构的出现。这些结构排除了任何准粒子的图像，并使绝热和静态近似通常用于完善的海涅艾伦卡多纳（HAC）的方法不足。相反，我们提出了一个完全从头算动力学制定的问题内的多体扰动理论框架。目前的动力学理论表明，在电子自能中出现的结构与相关电子/声子态包的存在有关。这些状态出现在谱函数中，甚至在$T=0\,K$，揭示了零点运动效应所起的关键作用。我们给出了这些国家的物理解释，揭示其内部组成映射的多体问题的解决方案的特征值问题。
2013-03-30 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Phonon-induced many-body renormalization of graphene electronic properties
我们发展了一个理论的电子-声子相互作用对石墨烯的电子性质的影响。我们解析地计算了声子介导的电子-电子相互作用引起的电子自能、谱函数和带速重整化。我们发现声子介导的电子-电子耦合对石墨烯能带结构重整化有很大的影响，我们的分析理论成功地捕捉到了在ARPES实验中观察到的石墨烯电子光谱的基本特征，预测了在费米能级以下的$\sim 200\mathrm{meV}$处的扭结和在实验掺杂水平下由$\sim 10-20%$降低的带速。
2007-10-19 cond-mat.mtrl-sci
Reply to "Comment on `Theory of Phonon-Assisted Adsorption in Graphene: Many-Body Infrared Dynamics' "
基于原子-声子相互作用的新自能，前面的评论讨论了独立玻色子模型（IBM）中的数学技术在研究石墨烯膜中的物理吸附方面的不足。在这篇回复中，我们表明评论中报道的新的自能是一个近似于2-声子过程的微扰膨胀，对于大于100 nm的膜尺寸和其当前的数学形式严重发散，不适合研究石墨烯微膜中的物理吸附物理。此外，我们提供了IBM内吸附率的进一步证据，进一步加强了Phys. Rev. B 100，075429（2019）中报告的数学技术的物理可靠性。
2020-06-04 cond-mat.mtrl-sci
Correlation effects on electron-phonon coupling in semiconductors: many-body theory along thermal lines
本文提出了一种在计算由电子-声子耦合引起的能带结构的温度依赖性时考虑电子关联的方法。它依赖于一个有效的探索的振动相空间沿最近推出的热线。利用$G_0W_0$近似，计算了金刚石、硅、氟化锂、氧化镁和钛白的直接带隙的温度依赖性。在所提出的形式主义中，在每个感兴趣的温度下的单个计算足以获得与替代的更昂贵的方法相同精度的结果。结果表明，多体的贡献超出半局域密度泛函理论修改的电子-声子耦合强度几乎$50$ %的金刚石，硅，钛白，但小于$5$ %的氟化锂和氧化镁。结果揭示了一个复杂的图片关于半局域泛函的有效性的描述的电子-声子耦合。
2016-03-02 cond-mat.mtrl-sci
Towards predictive many-body calculations of phonon-limited carrier mobilities in semiconductors
本文在玻尔兹曼输运方程的框架内，探讨了半导体中载流子迁移率的{ \it ab initio}计算的精度极限。通过专注于硅的范例的情况下，我们表明，完全预测计算的电子和空穴迁移率需要多体准粒子校正能带结构和电子-声子矩阵元素，列入自旋轨道耦合，和一个非常精细的采样动量空间中的非弹性散射过程。通过考虑所有这些因素，我们得到了很好的协议与实验，我们确定的带有效质量作为最关键的参数，以实现预测的准确性。我们的发现为未来载流子迁移率的计算制定了蓝图，并为通过设计来工程半导体中的输运特性铺平了道路。
2018-03-14 cond-mat.mtrl-sci
Many-Body Correlation Effects in Fröhlich Electron-Phonon Coupling
University of Southern California（南加州大学）；Tamkang University（淡江大学）；Lawrence Berkeley National Laboratory（劳伦斯伯克利国家实验室）；The University of Texas at Austin（德克萨斯大学奥斯汀分校）
本文通过 GW 理论揭示了弗洛希奇电子-声子耦合中的电子关联效应，建立了多体泛化的弗洛希奇相互作用，为更精确的电子-声子计算提供了理论基础。
2026-09-11 cond-mat.mtrl-sci
Semiconductor Electron-Phonon Equations: a Rung Above Boltzmann in the Many-Body Ladder
本文从电子-声子从头算多体理论推导耦合运动方程 SEPE，以镜像 GKBA 保证平衡稳定性，并统一描述相干与非相干过程。
2023-11-07 cond-mat.mtrl-sci
One-electron bands, quantum Monte Carlo, and real superconductors
我们使用掺杂富勒烯作为一个例子，如何现实的系统可以描述简单的模型。从能带结构出发，建立了描述t_{1u}导带的紧束缚模型。加上相关项，我们得到了一个广义哈伯德哈密顿量，我们用量子蒙特卡罗处理。为了解决掺杂富勒烯的超导电性问题，我们研究了点电荷的屏蔽。我们发现令人惊讶的高效金属屏蔽，即使强相关性，几乎到莫特过渡，并讨论了对超导性的影响，特别是有效的屏蔽对库仑赝势和电子-声子耦合的影响。
1999-11-22 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el cond-mat.supr-con
Distance-depending electron-phonon interactions
对于具有由高斯形状的原子波函数建立的非简并轨道的二聚体，考虑绝热和极端非绝热极限，我们计算了由单体和两体电子相互作用导出的所有电子-声子耦合。不仅耦合参数在两种极限下的取值不同，而且哈密顿量中相应项的表达式也不同。根据二聚体离子之间的距离，一些两体耦合是可比的，甚至比单体耦合更大。
2000-06-20 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Many-body theory of phonon-induced spin relaxation and decoherence
第一性原理计算能够精确预测电子相互作用和动力学。然而，计算电子自旋动力学仍然具有挑战性。自旋-轨道相互作用导致了各种与声子耦合的动力学现象，如自旋进动和自旋翻转e-ph散射，这些都是目前第一性原理计算难以描述的。在这项工作中，我们展示了一个严格的框架来研究声子诱导的自旋弛豫和退相干，通过计算自旋-自旋关联函数和它的顶点修正由于e-ph相互作用。我们将这种方法应用到一个模型系统中，并发展了相应的GaAs自旋弛豫的第一性原理计算。我们的顶点校正形式主义捕获的Elliott-Yafet，Dyakonov-Perel，和强进动机制-三个独立的自旋退相干制度具有不同的物理起源-从而统一其理论处理和计算。我们的方法是通用的，使自旋弛豫，退相干，并在广泛的材料和设备的运输的定量研究。
2022-08-20 cond-mat.mtrl-sci
Many-body calculations of plasmon and phonon satellites in angle-resolved photoelectron spectra using the cumulant expansion approach
电子与晶格振动（声子）和集体电荷密度波动（等离子体激元）的相互作用深刻地影响了光电子能谱实验所揭示的固体光谱特性。例如，光电发射卫星是量子涌现行为的一个典型例子，它可能是由电子态与等离子体激元和声子的强耦合引起的。这些光谱特征的存在已经在跨越几个数量级（从50 meV到15-20 eV）的能量尺度上得到了验证，并且适用于广泛的化合物，如简单金属，半导体和高掺杂氧化物。在过去的几年中，累积量展开方法，随着GW近似和固体中的电子-声子和电子-等离子体激元耦合理论，已经发展成为一种预测和定量准确的方法，用于完全从第一原理描述电子-玻色子耦合的光谱特征，因此它已成为描述这些现象的最先进的理论工具。在这一章中，我们将介绍解释光电子谱中的等离子体和声子卫星所需的基本概念，并回顾了使用累积展开方法对这些特征进行第一性原理计算的最新进展。
2018-07-23 cond-mat.mtrl-sci
Phonon-assisted luminescence in defect centers from many-body perturbation theory
声子辅助发光是半导体中缺陷中心的一个关键特性，可以通过测量来读取存储在量子比特中的信息，或者检测温度变化。声子辅助发光的研究通常采用唯象模型，如Huang和Rhys的模型，其限制性假设可能无法预测。在这项工作中，我们预测发光和研究激子-声子耦合在一个严格的多体微扰理论框架内，从来没有进行过缺陷中心的分析。特别是，我们研究了二维六方氮化硼中带负电荷的硼空位的光发射，由于其在量子信息和量子传感中的应用前景，目前在二维材料中的缺陷中心中脱颖而出。我们表明，声子是负责所观察到的发光，否则将是黑暗的对称性。我们还表明，静态Jahn-Teller效应引起的对称性破缺是无法描述的实验观察到的峰值在1.5 eV的存在。
2022-03-18 cond-mat.mtrl-sci quant-ph
Prediction of Superconductivity at ~ 30 K in Compressed Body-Centered Cubic Yttrium
利用从头算方法，我们研究了压缩体心立方（bcc）钇中的电子-声子相互作用，该钇被预测在280 GPa下是稳定的[Melsen等，Phys.Rev.B48，15574（1993）]。我们发现，体心立方结构的压缩钇具有较大的电子-声子耦合（λ =1.8），导致超导转变温度T_c ~ 30 K或更高。我们的结果表明，大的电子-声子耦合是由于晶格硬化。
2006-11-12 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.supr-con
Equation of state and Raman-active $E_{2g}$ lattice phonon in phases I, II, and III of solid hydrogen and deuterium
我们提出的$P-V$状态方程的晶格动力学计算的结果和拉曼活性$E_{2g}$晶格声子的压力依赖性$p-$ H $_2$和$o-$ D $_2$在一个宽的压力范围高达$\sim$ 2兆巴使用我们最近开发的半经验多体势，和密度泛函理论。与现有的实验和理论结果的比较表明，所采用的多体势是一个可靠的基础，高精度计算的第一，第二和第三阶段的固体氢。
2012-03-03 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other
The birth of a quasiparticle in Si observed in time-frequency space
准粒子的概念在固体物理学中是一个非常强大的方式来描述复杂的多体现象的单粒子激发。引入一个简单的粒子，如电子、空穴或声子，通过与其他粒子的相互作用使多体系统变形。我们说，添加的粒子被一个自能云修饰或重整化，自能云描述了多体系统的反应，形成了一个新的实体，即准粒子。利用超快激光技术，我们可以在海森堡不确定原理所支配的时间和能量尺度上，脉冲产生裸粒子，并观察它们通过多体相互作用的修整，即准粒子的形成。在这里，我们提出了一个10飞秒（10-14秒）的激光脉冲激发的Si的相干响应。光脉冲通过复二阶非线性极化率与样品相互作用，以在晶格上产生驱动相干声子激发的力。通过小波变换将瞬态反射率信号变换到频率-时间空间揭示了干涉效应导致相干声子产生和随后的电子-空穴对激发的声子修整。
2013-09-13 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci quant-ph
Ab initio self-consistent many-body theory of polarons at all couplings
我们提出了一个理论框架来描述极化子的第一性原理内的多体格林函数形式主义。从一般的电子-声子哈密顿量出发，导出了自洽的Dyson方程，其中声子介导的自能由两个不同的项组成。一项是Fan-Migdal自能，描述了动态的电子-声子过程，另一项是极化基态原子核的静态位移对自能的新贡献。本理论的最低阶近似产生了大极化子极限下电子-声子相互作用的标准多体微扰理论方法，以及[Sio et al.，Phys. Rev. B 99，235139（2019）; Phys. Rev. Lett. 122，246403（2019）]在小极化子的极限。一个实用的配方，以实现目前的统一形式主义的第一性原理计算的概述。我们将我们的方法应用于Fröhlich模型，并获得非常准确的极化子能量在所有的耦合，符合费曼的极化子理论和图解Monte Carlo计算。我们还恢复了著名的结果Fröhlich和Pekar在弱耦合和强耦合，分别。本方法能够预测多体计算极化子在真实材料中的所有耦合。
2022-08-12 cond-mat.mtrl-sci
First-principles dynamics of electrons and phonons
结合密度泛函理论和多体微扰理论的第一性原理计算可以提供对材料中电子和声子动力学的微观洞察。我们回顾这一理论和计算框架，专注于微扰处理的散射，动力学和运输的耦合电子和声子。我们将讨论这些第一性原理计算在电子学、照明、光谱学和可再生能源方面的应用。
2016-06-30 cond-mat.mtrl-sci
Exciton-Exciton Annihilation Mediated by Many-Body Coulomb and Phonon Interactions: An Ab Initio Study
本文提出基于GW-BSE多体微扰理论的第一性原理框架，显式计算库仑驱动和声子辅助的激子-激子散射，并应用于单层WSe₂，揭示皮秒尺度的亮暗态、跨谷及跨峰流形湮灭通道。
2025-06-05 cond-mat.mtrl-sci
Electron-Phonon Coupling in Many-Body Perturbation Theory: Developments within the Quasiparticle Self-Consistent GW approximation and LMTO Formalism
本文提出在Questaal中结合Baym-Hedin场论与QSGW近似的响应函数方法，以克服KS-DFT局限并实现可靠的第一性原理电子-声子耦合计算。
2025-03-13 cond-mat.mtrl-sci
Indirect exciton-phonon dynamics in MoS2 revealed by ultrafast electron diffraction
本研究通过超快电子衍射和从头计算，揭示了MoS2中低能间接激子近共振激发后，K和Q声子模式对激子稳定及晶格演化的关键作用。
2023-12-28 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci quant-ph
Revisiting ab-initio excited state forces from many-body Green's function formalism: approximations and benchmark
University of California, Merced（加州大学默塞德分校）
本文基于GW/BSE和DFPT计算，重新审视激发态力方法，修正了Ismail-Beigi和Louie的实现问题，并改进了电子-声子系数近似，用于研究材料中分子的激子-声子相互作用。
2026-08-18 cond-mat.mtrl-sci
Beyond-quasiparticle transport with vertex correction: self-consistent ladder formalism for electron-phonon interactions
Université catholique de Louvain（天主教鲁汶大学）；WEL Research Institute（WEL研究所）
本文提出一种自洽阶梯形式法，用于计算电子-声子相互作用下的输运，统一并改进了两种先进方法，实现了对光学导电率和介电函数的一致计算。
2026-03-09 cond-mat.mtrl-sci
Unified approach to polarons and phonon-induced band structure renormalization
声子诱导的能带结构重整化的从头计算目前是基于微扰Allen-Heine理论及其多体推广。这些方法不适合描述电子形成局域极化子的材料。在这里，我们发展了一个自洽的，多体格林函数理论的能带结构重整化，结合本地化和自陷。我们表明，目前的方法减少到艾伦-海涅理论在弱耦合限制，和总能量计算的自陷极化子在强耦合限制。为了证明这种方法，我们再现费曼和图解Monte Carlo计算的Fröhlich模型在所有耦合的路径积分结果，我们计算的零点重整化的带隙的离子绝缘体，包括极化效应。
2022-08-12 cond-mat.mtrl-sci
Exploring approximations to the GW self-energy ionic gradients
多体微扰理论GW形式主义计算电子-声子耦合矩阵元的准确性最近已被证明在几个重要系统的情况下。然而，相关的计算成本很高，因此代表了其广泛应用的强烈限制。在本研究中，我们探索了两个要求不高的替代方案的多体微扰理论水平上的电子-声子耦合矩阵元的计算。也就是说，我们测试的准确性静态库仑孔加屏蔽交换（COHSEX）近似和进一步的常数屏蔽的方法，其中屏蔽库仑势W的变化时，沿振动本征模的原子位置的微小变化被忽略。我们发现后一种近似是最可靠的，而静态COHSEX anomaly导致大量的错误。我们的结论在几个典型的情况下得到验证：金刚石，石墨烯和C60富勒烯。这些发现开辟了道路，目前的多体微扰方法与有效的线性响应理论相结合。
2015-01-28 cond-mat.mtrl-sci physics.comp-ph
Correlation of electron-phonon in cubic zirconia: $G_0W_0 @DFPT$ scheme
在冻结声子模型的基础上，采用多体微扰理论计算了立方氧化锆的间接载流子声子顶点函数。声子诱导的载流子速度和光谱重整化表示在每个单独的晶格振动模式。结果表明，对于电子-声子间接散射，光学声子起主要作用。据观察，尽管声子-声子相互作用，有一个实质性的极化字符的所有激活的晶格光学振动，这是根据以前的实验和理论发现有关的光学声子的关键作用。最终我们的结果能够讨论在光学声子存在下，小极化子到大极化子的跃迁是可能的
2015-04-19 cond-mat.mtrl-sci
Optical Spectrum of MoS${}_2$: Many-body Effects and Diversity of Exciton States
我们提出了第一性原理计算的光学响应的单层二硫化钼采用GW-Bethe Salpeter方程（GW-BSE）的方法，包括自能，激子，和电子-声子效应。我们发现，单层二硫化钼具有大量的和不同数量的强束缚激子态与新颖的k空间特性，以前没有看到实验或理论。的吸收光谱被示出为占主导地位的激子状态的结合能接近$1$ ~eV和强的电子-声子加宽在可见光至紫外线范围。我们的研究结果解释了最近的实验测量和解决以前的GW-BSE计算之间的不一致。
2013-11-05 cond-mat.mtrl-sci
Many-body $GW$ calculations with very large scale polarizable environments made affordable: a fully ab initio QM/QM approach
本研究提出一种完全从头算的QM/QM多体$GW$计算方法，通过片段近似与约束最小化约简极化率矩阵，实现含数十万原子级可极化环境的高效准确计算，已在富勒烯相关体系中验证效果。
2023-08-22 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Resonant heating and substrate-mediated cooling of a single C60 molecule in a tunnel junction
利用低温扫描隧道显微镜研究了不同金属衬底对C60单分子结电子感生加热和散热的影响。通过分子的电子流由于电子-声子耦合产生大量的热量，最终导致富勒烯笼的热分解。分解的功率随电子能量而变化，并反映了参与运输的共振结构。C60在Cu（110）上的热分解平均值为21 $μ$ W，而在Pb（111）（2.9 $μ$ W）和Au（111）（1.0 $μ$ W）上则低得多。我们将这种差异归因于在不同表面上吸附时电荷转移到C60中的量，这有助于通过电子-空穴对的产生来猝灭分子振动子。
2008-03-14 cond-mat.mtrl-sci
Exploring Exciton and Polaron Dominated Photo-physical Phenomena in Ruddlesden-Popper Phases of Ban+1ZrnS3n+1 (n=[1-3]) from Many Body Perturbation Theory
$_{\textrm{n+1}}$ S $_{\textrm{n}}$（n=[1-3]）的Ruddlesden-Popper（RP）相在光电子学领域，特别是在太阳能电池中被发展为一类新的有前途的硫属钙钛矿。然而，关于它的光学、激子、极化子和输运性质的详细研究迄今未知。本文在多体微扰理论的框架下，采用第一性原理方法研究了$_{\textrm{n+1}}$ $_{\textrm{n}}$ S $_{\textrm{3n+1}}$（n=[1-3]）RP相中的激子和极化子效应.与体相不同，$_{\textrm{n+1}}$ $_{\textrm{n}}$（n=[1-3]）RP相具有光学和激子各向异性。从Wannier-Mott的方法，我们表明，在RP相的这类硫属钙钛矿，捕获的离子的介电常数的贡献是重要的。我们报告显着的离子贡献和相对较小的电子-声子耦合常数的Ba $_{\textrm{n+1}}$ Zr $_\textrm{n}$ S $_{\textrm{3n+1}}$相比，散装BaZrS $_3$。激子的结合能被发现是依赖于大的电子-声子耦合的存在。电荷载流子迁移率在Ba $_2$ ZrS $_4$中是最大的，采用相同的变形势计算。根据我们的分析，光学声子模式被观察到占主导地位的声学声子模式，导致极化子迁移率的减少增加n在Ba $_{\textrm{n+1}}$ Zr $_{\text…
2021-05-08 cond-mat.mtrl-sci
Many-body large polaron optical conductivity in SrTi$_{1-x}$Nb$_x$O$_3$
用具有有效耦合常数$α_{eff}\approx2$的大极化子气体解释了最近关于铌掺杂SrTiO $_{3}$的光学电导率的实验数据。理论方法考虑了多体效应、多支LO声子的电子-声子相互作用、Ti t $_{2g}$导带的简并性和各向异性。{基于Fröhlich相互作用的多体大极化子理论}提供了对所观察到的SrTi $_{1-x}$ Nb $_{x}$ O $_{3}$ \textit{without}材料参数的任何调整的光导谱的基本特征的解释，除了-有趣的-在$\sim130$ meV处的峰的意外大强度之外。
2010-03-04 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Equilibrium and out-of-equilibrium over-screening free phonon self-energy in realistic materials
在模型哈密顿中，如Fröhlich的，电子-声子相互作用被假定为从一开始就被屏蔽。当这种相互作用是通过使用最先进的密度泛函微扰理论作为出发点获得时，也会发生同样的情况。在这项工作中，我正式证明，这些方法受到严重的过度筛选错误。利用非平衡多体方法，讨论了如何将多体方法与密度泛函微扰理论相结合，以修正过屏蔽误差。通过向下折叠精确的Baym-Kadanoff方程得到了对称的静态屏蔽声子自能。这里提出的静态屏蔽近似示出具有相同的精确自能的长程空间极限，并尊重波动耗散定理。双屏蔽近似，在文献中常用的，示出，而不是被过度屏蔽，违反多体性质，并有一个错误的空间长程衰变。所提出的近似的准确性进行了测试对扩展模型的Fröhlich哈密顿的精确解，它被施加到一个典型的材料：MgB $_2$。我发现，目前的治疗提高了$57 \%$的线宽相对于什么以前已报告的异常$E_{2g}$模式。我进一步发现，$A_{2u}$模式也是异常的（它的强耦合被过度筛选的表达完全淬灭）。目前的研究结果深刻质疑基于最先进方法的方法，并影响广泛的领域，如热导率，声子不稳定性和非平衡晶格动力学。
2022-12-13 cond-mat.mtrl-sci quant-ph
Electron-phonon coupling across the TMD/hBN van der Waals interface
University of Geneva（日内瓦大学）；Synchrotron SOLEIL（SOLEIL同步辐射中心）；Diamond Light Source Ltd（钻石光源有限公司）；National Institute for Materials Science（材料科学国家研究所）
研究通过角分辨光电子能谱揭示TMDS单层中电子-声子耦合现象，建立改进的弗洛希模型解释实验结果，揭示hBN界面的普遍性质，对二维材料电子迁移率、超导性和莫尔关联相有影响。
2026-04-27 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
