Dissociation of O2 molecules on strained Pb(111) surfaces
通过第一性原理分子动力学计算，我们系统地模拟了氧分子在清洁和应变Pb（111）表面上的吸附行为。所获得的分子吸附前体状态，以及清洁Pb表面上的氧分子的活化解离过程与我们先前的静态计算很好地一致，并且完美地解释了先前的实验观察[Proc. Natl. Acad. Sci. U.S.A. 104，9204（2007）]。此外，我们还研究了表面应变对O2分子解离行为的影响。结果表明，在应变大于0.02的压缩Pb（111）面上，O2分子根本不会解离。在拉伸后的Pb（111）表面上，O2分子更容易接近，解离氧原子的吸附能也比清洁的Pb表面大。
2011-10-27 cond-mat.mtrl-sci
Rotation of hydrogen molecules during the dissociative adsorption on the Mg(0001) surface: A first-principles study
利用第一性原理计算，系统地研究了氢分子在Mg（0001）表面的势能面和解离过程.结果表明，在最小能垒的解离吸附过程中，氢分子首先垂直于表面取向，然后旋转到与表面平行。同时发现氢分子在过渡态的取向既不垂直于表面也不平行于表面。最重要的是，我们发现，旋转导致氢分子的计算解离能垒的减少。本文还讨论了氢分子转动的电子学原因。
2011-10-27 cond-mat.mtrl-sci
Polymer adhesion: first-principles calculations of the adsorption of organic molecules onto Si surfaces
用密度泛函理论计算了有机分子在清洁和氢钝化的Si（001）-（2 $\times$ 1）表面上吸附的结构和能量.苯吸附在干净的硅表面上的紧桥结构被发现是稳定的和蝴蝶结构的亚稳态。碳酸H $_2$ CO $_3$和丙烷C $_3$ H $_8$在与表面接触时解离。用H原子钝化Si表面对表面性质具有显著影响。钝化的表面是非常惰性的，并且所有分子的结合能非常弱。
2007-04-16 cond-mat.mtrl-sci
Engineering the molecular structure to optimize the spin Hall signal in organics
在这项研究中，通过工程的分子结构，我们优化的自旋霍尔电导率和自旋霍尔角在有机物中超过五个和三个数量级，分别。我们确定了有机分子的两个重要特征，即重元素的取代和聚合物的组成单元之间的扭转角，这对自旋霍尔信号有显着的影响。这些特性与自旋轨道耦合和能量无序直接相关，这两者在高迁移率聚合物中提供了广泛的化学可调谐性。我们计算的自旋霍尔特性容易合成的分子，并确定候选人表现出最大的自旋霍尔信号在有机系统中，几个数量级大于以前观察到的。本研究通过引入具有更强自旋霍尔信号的聚合物，使有机自旋电子学更接近无机对应物。
2020-02-27 cond-mat.mtrl-sci
Reversible Photomechanical Switching of Individual Engineered Molecules at a Surface
我们已经观察到可逆的光诱导机械开关的一个单一的有机分子绑定到金属表面。扫描隧道显微镜（STM）被用来成像的特点，一个单独的偶氮苯分子在Au（111）之前和之后可逆循环的机械结构之间的反式和顺式状态使用光。偶氮苯分子被设计为通过将不同数量的叔丁基（TB）配体（“腿”）连接到偶氮苯苯环来增加它们的表面光机械活性。STM图像表明，增加TB腿的数量“升降机”的偶氮苯分子从基板上，从而增加分子的光机械活性，减少分子表面耦合。
2007-05-08 cond-mat.mtrl-sci
Dissociation of hydrogen molecules on the clean and hydrogen-preadsorbed Be(0001) surface
利用第一性原理计算，系统地研究了氢分子在清洁的Be（0001）表面和预吸附氢的Be（0001）表面上的势能面和离解过程.研究发现，H2分子在干净Be表面上能量最有利的解离通道位于表面顶部位置，最小能垒为0.75 eV。进一步发现，解离后，氢原子不喜欢彼此聚集，以及渗透到亚表面位置。对于氢预吸附的Be（0001）表面，发现H2分子的最小解离能垒为0.50 eV，这小于清洁Be（0001）表面上的解离能垒。揭示了H2分子离解能垒与其与预吸附氢原子的水平距离的临界依赖关系。我们的研究很好地描述了氢在Be（0001）表面的吸附行为。
2011-10-27 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio investigation of the adsorption of zoledronic acid molecule on hydroxyapatite (001) surface: an atomistic insight of bone protection
采用从头算密度泛函理论研究了唑来膦酸分子在羟基磷灰石（001）表面的吸附。从羟基磷灰石本体和表面、唑来膦酸分子到分子在表面的吸附进行了系统的研究。得到了优化的键长和键角，并进行了分析，给出了研究对象之间的结构相似性的证据。计算了具有两种终端的羟基磷灰石（001）表面的形成能，其值约为1.2和1.5 J/m^2，并提供了详细的原子结构信息。我们测定了唑来膦酸分子在表面上的吸附能，在0.25 ML和0.5 ML时分别为-260 kJ/mol和-400 kJ/mol。唑来膦酸对羟基磷灰石表面的强结合亲和力的原子洞察力给出和讨论。
2015-09-24 cond-mat.mtrl-sci
The Surface Diffusion Length of Water Molecules on Faceted Ice: A Reanalysis of "Roles of Surface/Volume Diffusion in the Growth Kinetics of Elementary Spiral Steps on Ice Basal Faces Grown from Water Vapor", by Asakawa et al
我们重新分析了Asakawa等人[1]对基底冰面上单分子高台阶生长速度的测量，因为我们相信作者在他们的实验中对冰生长参数和体积扩散做出了一些不正确的假设。应用我们认为更准确的假设，我们使用[1]中的数据推导出-8.4 C时水分子在基底冰面上的表面扩散长度约为10 nm，比[1]中报道的低约500倍。此外，在我们的分析中，我们发现，没有信息的高度Ehrlich-Schwoebel障碍可以从这些测量。
2015-09-22 cond-mat.mtrl-sci
Surface Vacancy Generation by STM Tunneling Electrons in the Presence of Indigo Molecules on Cu(111)
在此，我们研究了局域电压脉冲对单个靛蓝分子在Cu（111）表面上的吸附状态以及分子下面的原子结构的影响。用扫描隧道显微镜，在5 K下，完整的分子被成像为对应于通过碳双键连接的分子的每个吲哚氧基部分的电子密度的两个叶。然后，两个短的连续电压脉冲与尖端放置在分子上方产生不可逆的修改，如连续扫描隧道显微镜（STM）成像所揭示的。结合STM图像计算的密度泛函理论计算表明，在靛蓝分子的氧原子下方产生铜表面原子的双表面空位是最合理的情况。这些提取的铜原子被靛蓝氧稳定为吸附原子，将每个铜吸附原子氧化为0.32个电子。
2022-08-26 cond-mat.mtrl-sci
Representing molecule-surface interactions with symmetry-adapted neural networks
分子-表面相互作用的准确描述需要对潜在的势能面（PES）有详细的了解。最近，神经网络（NN）已被证明是一种有效的技术，以准确地内插PES信息提供的一组分子配置，例如，通过第一性原理计算。在这里，我们通过在一种新型的对称函数上构建NN来进一步发展这种方法，这种对称函数允许精确地考虑表面的对称性。通过应用于描述氧分子与Al（111）表面相互作用的六维PES，说明了这种自适应神经网络的准确性和效率。
2007-02-22 cond-mat.mtrl-sci
Impact of Polarity on the Anisotropic Diffusion of Conjugated Organic Molecules on (10-10) Zinc Oxide Surface
采用全原子分子动力学模拟方法，研究了室温及以上温度下，极性对共轭有机分子在无机（10-10）氧化锌表面的键合和扩散的影响.特别是，我们考虑的para-sexiphenyl（p-6P）分子的化学修饰的一个头部基团（p-6PF 2）或（对称）头部和尾部（p-6PF 4）的部分双极性的影响。量子力学和经典模拟均导致氟化分子的一致且高度不同的偶极矩和密度，有趣的是，这导致与p-6P相比对表面的粘附力较弱。发现所有分子的扩散在很长一段时间内都是正常的且类似阿伦尼乌斯。引人注目的是，接近室温时，极性分子在静电非均匀表面的非极性x方向上的扩散比p-6P参考慢1-2个数量级，而在极性y方向上，它们扩散快1-2个数量级。我们证明，这是相当意外的行为是由一个微妙的静电各向异性之间的极性分子和化学特定的表面不匹配，以及增加熵的贡献来自取向和内部的自由度。
2019-02-01 cond-mat.mtrl-sci
Thioglycolic acid on the gold (111) surface and Raman vibrational spectra
研究了巯基乙酸与Au（111）表面的相互作用，发现在低覆盖度时，巯基乙酸分子位于Au（111）表面。如果除去表面的氢原子，则生成的SCH_2COOH分子在表面上随机取向。如果HSCH_2COOH分子中的羧酸基团被去质子化，则HSCH_2COO^分子位于表面上。当HSCH_2COO^-分子中的N-氢原子被去除后，生成的SCH_2COO^-分子在衬底上上升到一定高度。计算出的拉曼振动光谱解释了哪些化合物和原子位移对相应的频率有贡献。因此，我们提出了一个一致的机制，巯基乙酸在Au（111）表面的沉积。
2010-02-05 cond-mat.mtrl-sci
Oxygen atoms and molecules at Lanthanum-Strontium Manganite surfaces
一个本地化的描述，而不是能带，是适当的锰氧化物衬底。能量低于占据的氧水平的空基质水平表明需要超出局部密度近似的进一步的条款。两者之间的范德华相互作用也是如此。包含这两个问题的方法是由相关的、精确可解的、双电子问题提出的。的分子和LaSrMnO3（LSM）基板的电子结构的描述被大大简化，以允许纳入这些影响，并处理一系列的问题，涉及氧原子或氧分子之间的相互作用，这样的基板。这些包括弹性碰撞、电子跃迁碰撞和声子激发碰撞。它们通过表面提供原子或分子的捕获，使中性分子强烈结合在Mn（4+）位点上。研究发现，氧空位在LSM中以中性物种的形式扩散，并可出现在表面。结合的分子倾向于避开空位旁边的位置，但如果存在空位，则应该将一个原子放入空位中，留下剩余的三重态氧原子结合到所得的理想表面，而不需要自旋翻转或连续的电离步骤。
2009-11-11 cond-mat.mtrl-sci
Controlling polarization at insulating surfaces: quasiparticle calculations for molecules adsorbed on insulator films
通过准粒子能量计算的G 0 W 0方法，我们显示了典型的绝缘体/半导体系统NaCl/Ge（001），在界面处的极化效应显着影响分子的激发光谱吸附在表面上的NaCl薄膜。可以通过改变膜的厚度来控制效应的大小，从而为调节例如分子电子学或量子输运中的电子激发提供新的机会。极化效应是可见的，即使是NaCl膜本身的激发光谱，这具有重要意义的解释绝缘体表面的表征的表面科学实验。
2009-06-24 cond-mat.mtrl-sci
Functionalization of Silicon Surface by Thiadiazole Molecule : a DFT Study
采用第一性原理密度泛函理论（DFT）方法研究了噻二唑在Si（001）表面吸附的原子和电子性质.已选择（2x2）重建的清洁基底表面以给予分子足够的空间以松弛到其最有利的位置。计算中讨论了噻二唑四种结构异构体的18种成键模式，包括桥式成键和[2+2]/[4+2]环加成机制。通过总能量计算，确定了四种异构体在清洁硅表面上最稳定的成键构型。通过绘制总态密度（TDOS）和能带图研究了稳定表面的电子结构。电荷密度已被绘制，以确定出现在硅的基本带隙中的表面态的起源。最后，绘制了偏态密度（PDOS）图，以了解s轨道和p轨道的贡献。
2018-04-12 cond-mat.mtrl-sci
First-principles study of a single-molecule magnet Mn_{12} monolayer on the Au(111) surface
用自旋极化的密度泛函理论研究了单分子磁体Mn $_{12}$在Au（111）表面上的电子结构. Mn $_{12}$分子的取向使得磁易轴垂直于表面，并且Mn $_{12}$中的终止配体被巯基（-SH）取代，其中H原子在吸附到表面上时损失。该硫封端的Mn $_{12}$分子在基态具有18 $μ_B$的总磁矩，与标准Mn $_{12}$的20 $μ_B$形成对比。Mn $_{12}$分子轨道由于分子与金表面的相互作用而加宽，并且加宽为0.1 eV的量级。它比分子的单电子充电能量小一个数量级，因此分子与表面的键合较弱。只有具有多数自旋的电子可以从表面转移到硫封端的Mn $_{12}$，因为金费米能级远高于多数最低未占分子轨道（LUMO）但低于少数LUMO。电荷转移的量被计算为1.23个电子，由金表面的电子分布中的尾部主导。充电时的能级位移的计算提供了0.28个电子被转移。大部分电荷转移发生在靠近表面的S、C和O原子处。总磁矩也从18 $μ_B$变为20 $μ_B$，这是由于S和Mn原子在吸附到表面上时的磁矩重排。采用密度泛函理论自洽地计算了考虑自旋轨道相互作用的磁各向异性势垒。与孤立的Mn $_{12}$分子相比，金表面上Mn $_{12}$的势垒降低了6 K。
2007-08-26 cond-mat.mtrl-sci
Non-adiabatic Effects in the Dissociation of Oxygen Molecules at the Al(111) Surface
在Al（111）表面处测量到的氧分子的低初始粘附概率（其困扰该领域多年）最近在调用自旋选择规则的非绝热图像中得到了解释[J.Behler等人，物理修订版信函94，036104（2005）]。这些选择规则倾向于在分子接近表面的过程中保留自由O2分子的初始自旋三重态特征。一种新的局部约束的密度泛函理论的方法给了访问相应的势能面（PES）看到这样的碰撞自旋三重态分子，并表示障碍，解离，减少粘附概率。在这里，我们进一步证实了这种非绝热的图片提供了一个详细的说明所采用的方法。在以前工作的基础上，我们特别关注当今交换相关泛函的不准确性。我们的分析表明，在自旋三重态约束的PES与不同的梯度校正的泛函得到的小的定量差异有显着的效果上的最低动能的一部分，所得的粘附曲线。
2007-12-07 cond-mat.mtrl-sci
Molecular Recognition Effects in the Surface Diffusion of Large Organic Molecules: The Case of Violet Lander
Violet Lander（VL）（C108 H104）是一种大有机分子，当沉积在Cu（110）上时，表现出类似锁和钥匙的行为（Otero等人，自然之母。3，779（2004））。在这项工作中，我们报告了一个详细的全原子分子动力学研究这种现象。我们的研究结果表明，它有其物理基础在分子氢和Cu（110）原子间距的相互作用，这是一个直接的结果，分子和表面尺寸之间的偶然可折叠性。这些知识可以用来设计能够显示锁和钥匙行为的新分子，在纳米技术中具有新的潜在应用。
2007-08-21 cond-mat.mtrl-sci
Long-range repulsive interaction between TTF molecules on a metal surface induced by charge transfer
四硫富瓦烯分子在Au（111）表面的低覆盖度吸附的特征是自发形成单体超晶格，其间距超过非共价相互作用的平衡距离，并依赖于覆盖度。这种特殊的生长模式的起源是由于分子之间的长程排斥相互作用。通过扫描隧道显微镜测量得到的分子对分布的分析，使我们能够确定TTF分子间相互作用的性质在Au（111）是静电。分子之间的排斥是由于电子捐赠到金属表面的电荷积累引起的，如通过密度泛函理论计算所示。
2007-07-06 cond-mat.mtrl-sci
Effects of Interference between Energy Absorption Processes of Molecule and Surface Plasmons on Light Emission Induced by Scanning Tunneling Microscopy
用非平衡格林函数方法研究了分子激子与表面等离子体激元之间的耦合（激子-等离子体激元耦合）对分子和表面等离子体激元发光性质的影响。分子吸收和增强分子的电子和振动模式（分子模式）导致的谷和峰结构的表面等离子体的发光光谱。表面等离子体的重吸收导致其发光光谱中的凹陷结构。发现分子吸收和表面等离子体再吸收过程相互干扰。这些能量吸收过程的增强和抑制是由于干扰。此外，由于激子-等离子体激元耦合，分子的激发通道在低于分子的第一电子激发能的能量范围内出现。结果表明，当偏压低于分子的第一电子激发能与元电荷之比时，电子通过这些激发通道的跃迁引起分子的发光和振动激发.结果还表明，振动激发有助于光子的发射，其能量超过了元电荷和偏置电压的乘积（上转换发光）。
2013-05-22 cond-mat.mtrl-sci
Global Structure Search for Molecules on Surfaces: Efficient Sampling with Curvilinear Coordinates
有效的结构搜索是计算材料科学中的一个主要挑战。我们提出了一个修改的盆地跳跃的全球几何优化方法，使用曲线坐标系来描述全球试验移动。这种方法最近已被证明在簇的结构测定中是有效的[Nano Letters 15，8044-8048（2015）]，并且在此将其应用扩展到共价、复杂分子和表面上的大吸附物。所采用的自动构建的离域内部坐标类似于分子振动，这增强了化学上有意义的试验结构的生成。通过引入灵活的约束和独立的几何子单元的局部平移和旋转，我们能够使用这种方法的表面和界面上吸附的分子。对于两个测试系统，$β$ -ionylideneacetic acid吸附在Au（111）表面和甲烷吸附在Ag（111）表面，我们获得了优越的性能相比，标准的优化移动基于笛卡尔坐标。
2016-08-31 cond-mat.mtrl-sci
Nonlinear dynamics and surface diffusion of diatomic molecules
分子在固体表面上的运动是技术应用的兴趣，但它也是一个理论挑战。我们研究了二聚体在周期衬底上运动的确定性动力学和热扩散动力学。二聚体的确定性运动表现出强烈的非线性特征和混沌行为。二聚体的热扩散动力学偏离简单的Arrhenius行为，由于振动和平移的自由度之间的耦合。在低温极限的二聚体扩散可以成为数量级大于一个单一的原子，也发现实验。讨论了混沌确定性动力学与随机热扩散的关系。
2005-07-29 cond-mat.mtrl-sci
First principles study of the adsorption of MgO molecules on a clean Fe(001) surface
用密度泛函理论和投影缀加波方法研究了MgO分子在Fe（001）表面的吸附.确定了考虑不同吸附位点的能量最有利的配置。最优选的吸附几何形状是当MgO分子平行于表面时，其中Mg在间隙位点中并且O在Fe原子的顶部。在随后的MgO分子吸附在这种几何形状，一个尖锐的，非氧化界面之间的MgO吸附层和Fe（001）表面形成。垂直于表面的MgO的吸附，与氧结合在最上面的Fe层是不太可能的，但可能会导致FeO层的形成时，稳定与过量的氧原子。两种界面类型的结构，电子和磁性的MgO覆盖率从1/9到1单层（ML）进行了检查。电子和磁性的MgO覆盖敏感。对于较低的覆盖率的MgO，明确的杂交之间的Fe 3d和O 2 p状态。表面Fe原子的平均磁矩随着覆盖度而降低，对于1 ML MgO，达到2.78 $μ_{\rm B}$。
2015-12-09 cond-mat.mtrl-sci
Chirality at two-dimensional surfaces: A perspective from small molecule alcohol assembly on Au(111)
氢键和范德华相互作用之间的微妙平衡决定了稳定性，吸附在金属表面的分子和超分子聚集体具有复杂的结构和手性，而这些体系本身的复杂性使其在分子水平上的实验研究极具挑战性。吸附在金属表面的小分子醇已成为一个有用的模型体系，可以从根本上了解这些分子和超分子聚集体之间的相互作用。表面和分子-分子相互作用。在这里，通过结合扫描隧道显微镜和密度泛函理论，我们比较了从甲醇到丁醇的一系列小分子醇在Au（111）表面的吸附和自组装行为，发现长链醇更倾向于通过延伸的H-连接形成Z字形链，相邻分子之间的键合网络。当醇通过氧原子的两个孤电子对之一与金属表面配位结合时，它们变成手性的。因此，链结构由H-具有交替吸附手性的相邻分子之间的键合网络。这些链结构通过较大的晶胞容纳较长的烷基尾，而醇分子中羟基的位置可以产生更致密的晶胞，使分子间的相互作用最大化。有趣的是，当内在手性引入分子中时，如在2-丁醇的情况下，组装完全改变，观察到具有手性口袋的方形堆积结构。这是合理化的事实，即分子的内在手性指导的手性吸附的羟基基团的含义，杂手性链结构不能form.Overall本研究提供了一个一般的框架，了解简单的醇分子adstructures上的氢键聚集体的效果，并铺平了道路，合理化的2D手性超分子组装。
2018-07-18 cond-mat.mtrl-sci
Ab initio insights into the interaction mechanisms between H$_2$, H$_2$O, and O$_2$ molecules with diamond surfaces
本研究利用密度泛函理论计算H$_2$、H$_2$O和O$_2$在C(111)、C(001)、C(110)表面的吸附与解离，揭示吸附能、表面能及表面形貌变化的关联。
2023-04-27 cond-mat.mtrl-sci
A scale-bridging modeling approach for anisotropic organic molecules at patterned semiconductor surfaces
在无机半导体表面上由有机分子组成的杂化系统作为光电子学的薄膜器件正获得越来越重要的意义。这种装置的效率强烈地依赖于吸附分子的集体行为。在本文中，我们提出了一种新的，粗粒度的模型解决凝聚相的一个代表性的混合系统，即对六苯（6P）在氧化锌（ZnO）。在我们的模型中，分子间相互作用通过Gay-Berne势（描述空间和范德华相互作用）与两个线性四极杆之间的静电势相结合来表示。类似地，分子-衬底相互作用包括线性分子四极与表征ZnO的线电荷产生的电场之间的耦合（10-10）。为了验证我们的方法，我们进行平衡蒙特卡罗模拟，其中的横向位置是固定的二维晶格，而旋转自由度是连续的。我们利用这些模拟来研究凝聚态中的取向有序。我们再现各种实验观察到的功能，如个别分子的排列与线电荷的表面上，形成一个常设的单轴相的人字形结构，以及形成一个说谎的单轴相。
2015-01-13 cond-mat.mtrl-sci
Relevance of the EEL spectroscopy for in-situ studies of the growth mechanism of copper-phthalocyanine molecules on metal surfaces: Al(100)
采用镜面和非镜面反射电子能量损失谱（EELS）研究了酞菁铜（CuPc）在Al（100）衬底上生长的早期过程。EEL光谱已成为一个有用的工具，以研究电子结构的分子膜也在亚单层制度。铜酞菁的第一沉积层的电子结构的强烈的影响，从Al基板的最低未占分子轨道（LUMO）的电荷转移。强的分子-基底相互作用引起Al表面等离子体的覆盖依赖的频率偏移。连续的层基本上具有分子固体的电子结构。动量分辨EELS测量表明，在研究的较厚膜（22 μ m）的情况下，分子的平面几乎垂直于衬底的表面。
2003-03-03 cond-mat.mtrl-sci
Competition between electron and phonon excitations in the scattering of nitrogen atoms and molecules off tungsten and silver surfaces
本文研究了电子空穴对和声子激发在反应气体分子和原子与金属表面相互作用中所起的作用。我们提出了一个理论框架，使我们能够评估在一个全维动力学的组合贡献的两种激发机制，而气体颗粒表面相互作用所描述的从头计算势能面。应用该模型研究了N $_2$在W（110）和N在Ag（111）上散射的能量耗散。我们的结果表明，声子激发是主要的能量损失渠道，而电子空穴对激发代表一个次要的贡献。我们证实，即使当消耗的能量是定量显着的，重要方面的散射动力学很好地捕获的绝热近似。
2012-03-13 cond-mat.mtrl-sci
Defect Engineering for Modulating the Trap States in Two-dimensional Photoconductor
缺陷诱导陷阱态是决定半导体光电探测器性能的重要因素。与浅陷阱相比，载流子从深陷阱的脱陷阱时间可以延长几个数量级，导致器件的额外衰减/响应时间。在这里，我们证明了陷阱态在二维ReS 2可以有效地调制缺陷工程通过分子装饰。深陷阱使响应时间大大延长，主要由原卟啉（H2 PP）分子填充。同时，载流子复合和浅陷阱将反过来在确定器件的衰减时间方面发挥主导作用，其可以比所制备的器件快几个数量级。此外，由于通过ReS 2和分子之间的电荷转移显着降低了暗电流，器件的比探测率得到了增强（高达约1.89 x 10^13琼斯）。因此，陷阱态的缺陷工程提供了实现具有高响应度和快速响应的光电探测器的解决方案。
2018-08-18 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Benchmarking van der Waals Density Functionals with Experimental Data: Potential Energy Curves for H2 Molecules on Cu(111), (100), and (110) Surfaces
H_2分子在低指数Cu表面上的物理吸附实验数据对理论提出了挑战。最近，密度泛函理论（DFT）已经发展到考虑非局部相关效应，包括范德华力（色散）。我们表明，功能vdW-DF 2给出了势能曲线，势阱能级，并在横向的差异，有望接近共振弹性后向散射衍射实验所获得的结果。后向散射势垒被发现选择性的交换功能近似。此外，DFT-D3和TS-vdW校正传统的DFT配方也被基准化，并分析偏差。
2012-06-04 cond-mat.mtrl-sci
First Principles Study of Adsorption of $O_{2}$ on Al Surface with Hybrid Functionals
$O_{2}$分子在铝表面的吸附一直是第一性原理计算的一个难题。用杂化泛函方法研究了$O_{2}$分子在Al（111）表面的吸附.与以往的LDA/GGA方法相比，本文的杂化泛函计算成功地预测了$O_{2}$分子可以吸附在Al（111）表面，势垒约为0.2 $\thicksim$ 0.4 eV，这与实验结果吻合得很好.计算结果表明，$O_{2}$分子的LUMO高于Al（111）表面的Fermi能级，这是$O_{2}$吸附势垒的原因.
2011-11-07 cond-mat.mtrl-sci
The healing mechanism for excited molecules near metallic surfaces
辐射损伤阻止了从单个分子获得图像的能力。我们认为，这个问题可以避免有机分子，将它们放置在金属表面附近。然后，分子将通过它们与金属表面的耦合快速耗散任何电子激发。因此，它们可以被观察到的弹性散射事件的数量是足以确定其结构。
2005-08-07 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Spontaneously Formed Orientation Polarization Thin Films for Engineering Organic-Organic Interfaces
Department of Biotechnology and Life Science, Faculty of engineering, Tokyo University of Agriculture and Technology（东京农工大学理工学生命理工学院生物技术与生命科学系）
本研究通过引入氟烷基基团开发高结构不对称性极性分子，实现高电偶极取向度，用于优化有机器件的界面性能。
2026-02-17 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph
Long-Range Surface-Assisted Molecule-Molecule Hybridization
金属酞菁配合物是一类功能性强、用途广泛的分子配合物，其性质可以通过改变其官能团和中心金属原子来调节。利用低温扫描隧道显微镜（STM）和光谱学（STS）、非接触原子力显微镜（ncAFM）和密度泛函理论（DFT）研究了吸附在Ag（100）表面的酞菁镁（MgPc）的电子结构.单一的，孤立的MgPc的表现出平坦的，四重旋转对称的形态，双简并，部分填充（由于表面到分子的电子转移）最低未占分子轨道（LUMO）。相比之下，MgPc与邻近的分子在附近进行升降机的LUMO简并，与近费米局域态密度与减少的双重旋转对称性，指示的长程吸引力的分子间相互作用。后者被分配到一个表面介导的两步电子杂交过程。首先，LUMO与Ag（100）传导电子相互作用，形成具有增强的空间延伸的混合分子-表面轨道。然后，这些离域的分子表面状态进一步与相邻分子的那些杂交。这项工作突出了分子吸附物的电子结构-包括轨道简并性和对称性-可以通过表面介导的分子间杂交显着改变，在扩展的距离（超过3 nm），具有重要的意义的分子为基础的固态技术的前景。
2020-11-13 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Investigating potential energy surfaces of noncollinear molecule using variational quantum circuit
我们演示了一个非共线分子，例如H2O分子的模拟使用变分量子本征求解器（VQE）与高化学精度。报道了二维和三维势能面（PES）。利用Qiskit运行时程序的潜在加速能力，经过多次迭代得到变分量子线路的最优初始参数，从而实现了对完全哈密顿量精确对角化得到的水的PES匹配结果的准确预测.
2021-09-01 cond-mat.mtrl-sci quant-ph
Diamond surface engineering for molecular sensing with nitrogen-vacancy centers
量子传感使用光学可寻址的原子级缺陷，如金刚石中的氮空位（NV）中心，提供了新的机会，敏感和高度本地化的表征化学功能。值得注意的是，近表面缺陷有助于检测金刚石晶体外部由核或电子自旋产生的微小磁场，例如化学吸附和物理吸附分子中的磁场。然而，NV中心的前景受到关键传感器特性的严重退化的阻碍，即电荷稳定性和自旋相干性，靠近表面（< ca. 10 nm深）。此外，在化学科学中的应用需要用于将目标分子共价键合到金刚石的方法，其具有对密度、取向和结合构型的稳健控制。这篇前瞻性的评论对金刚石表面科学和NV中心物理学的快速融合领域进行了调查，突出了它们在分子量子传感方面的综合潜力。我们概述了有利于NV传感应用的金刚石表面特性，并讨论了减轻有害影响的策略，同时提供化学附着的途径。最后，我们提出了一个新兴的应用前景，其中前所未有的灵敏度和空间分辨率的NV为基础的传感可以提供独特的洞察化学功能化的表面在单分子水平。
2022-07-15 cond-mat.mtrl-sci physics.app-ph quant-ph
First-principles calculations for the adsorption of water molecules on the Cu(100) surface
采用第一性原理密度泛函理论和超原胞模型计算了水分子在Cu（100）表面的吸附.与实验观察一致，计算结果表明，H2O分子更喜欢在一个折叠的顶部（T1）的倾斜几何表面网站键合。在低温下，旋转扩散的水分子的分子轴周围的表面正常预计发生在比横向扩散的分子高得多的速率。此外，计算的表面上的吸附水分子的结合能显着小于水的升华能，表明在Cu（100）表面上的水簇的形成的趋势。
2004-07-12 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.other physics.chem-ph
Determining molecule diffusion coefficients on surfaces from a locally fixed probe: On the analysis of signal fluctuations
从局部固定探针的信号波动确定分子的表面扩散系数的方法被重新审视和改进。特别强调的是把分子的程度的影响。除了以前介绍的自相关法和停留时间法，我们开发了一个进一步的方法的基础上，在信号中的连续峰之间的间隔的分布。理论研究结果被应用到银（100）表面上的铜酞菁（CuPc）分子的STM测量。我们讨论了每种方法的优点和缺点，并提出了一种组合，以获得准确的结果扩散系数。
2012-12-11 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci cond-mat.stat-mech
Scattering of hydrogen molecules from a reactive surface: Strong off-specular and rotationally inelastic diffraction
采用密度泛函理论计算的势能面，对H_2在Pd（100）表面的散射进行了六维量子动力学计算.由于PES的非均匀性和各向异性，发现了强烈的非镜面和旋转非弹性衍射，并仔细研究了衍射强度与入射动能的关系。特别是我们专注于正常和非正常入射的量子振荡。
1996-07-19 cond-mat.mtrl-sci mtrl-th
An anchoring transition at surfaces with grafted liquid-crystalline chain molecules
用计算机模拟和平均场方法研究了接枝液晶链分子表面上的液晶锚定。计算机模拟表明，集体倾斜链的溶胀层可能会导致非倾斜垂面（垂直）排列在流体中。结果可以在一个简单的理论模型中理解。相互吸引的链层上的锚定由链分子层和溶剂之间的界面结构决定。它由吸引链相互作用、溶剂的平移熵及其弹性之间的相互作用控制。预测了由接枝密度驱动的从倾斜取向到垂面取向的二级锚定转变。
2002-03-25 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Adsorption of small aromatic molecules on gold: a DFT localized basis set study including van der Waals effects
我们比较了密度泛函理论（DFT）的结果，通过使用三种类型的范德华交换相关泛函和定域基组计算得到的小芳香分子（苯，吡啶和噻吩）在金表面上的吸附。我们发现，分子表面结合能的值取决于BSSE效应和交换相关泛函的倾向高估分子表面以及放松系统内的金-金距离之间的相互作用。因此，我们发现，通过使用不同类型的LCAO基组或几何模型的分子在表面上的吸附，结合能可以变化高达100%。的物理参数的计算所产生的关键分析，提出了每个交换相关功能。
2014-02-04 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Finite-Size Effects in Surface-Enhanced Raman Scattering from Molecules Adsorbed on Noble-Metal Nanoparticles
我们研究了吸附在小贵金属颗粒上的分子的强电子约束在表面增强拉曼散射中的作用。我们描述了一种新的拉曼信号增强源，它起源于颗粒边界附近sp带和d带电子密度的不同行为。在小粒子中，sp-electron波函数的溢出超过经典半径，产生一个薄层，减少d-电子的人口。在这个表面层中，d带电子背景对sp电子的屏蔽减少。我们表明，有限尺寸和欠屏蔽效应之间的相互作用的结果在一个位于靠近粒子边界的分子上的表面等离子体激元局部场的增加。我们的计算，基于两个区域的模型，表明拉曼信号的附加增强得到更强的较小的纳米颗粒，由于较大的体积分数的欠屏蔽区域。
2004-07-13 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Surface anchoring on layers of grafted liquid-crystalline chain molecules: A computer simulation
通过对液晶软椭圆体模型的蒙特卡罗模拟，研究了一层接枝液晶链分子是否会在向列相流体中引起倾斜。链是相当短的（四个单体），并由相同的粒子作为溶剂。它们附接到有利于平行（平面）对准的基板。在低接枝密度，基板占主导地位，我们观察到平面排列。在增加接枝密度，我们发现一个一阶过渡从平面倾斜排列。在过渡之外，相对于表面法线的倾斜角连续减小。可接近的锚固角度的范围相当大。
2002-05-15 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft
Nano-electronvolt Fourier-limited transition of a single surface-adsorbed molecule
本研究提出新的表面沉积方法，在液氦温度下实现单个二苯并三联苯分子吸附于蒽晶体的傅里叶极限电子跃迁，结合高空间与光谱分辨率，为表面科学新实验开辟道路。
2025-10-15 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph physics.ins-det
Kondo effect in transport through molecules adsorbed on metal surfaces: from Fano dips to Kondo peaks
在最近的STM实验中观察到的近藤效应分别通过吸附在Au（111）和Cu（111）表面上的CoPc和TBrPP-Co分子的传输，在一个简单的模型的框架内进行了讨论（Phys. Rev. Lett. { \bf 97}，076806（2006））。结果表明，在近藤政权，并通过改变适当的模型参数，它是可能的，以产生一个交叉从电导近藤峰（CoPc）的电导法诺浸（TBrPP-Co）。在TBrPP-Co/Cu（111）的情况下，我们表明，该模型再现了Fano凹陷形状的变化，Kondo温度的升高，以及当最近邻分子的数量减少时，凹陷最小值向更高能量的偏移。这些特征与实验观察结果一致，表明我们的简单模型包含了这种复杂分子传输特性的基本物理学。
2007-04-23 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.str-el
Anisotropic Electrostatic Friction of Organic Molecules on ZnO Surfaces
采用全原子分子动力学计算机模拟方法研究了单个共轭有机对六苯基（p-6 P）分子在无机ZnO $\left(10\overline{1}0\right)$表面的长时间自扩散过程.我们发现强烈的各向异性扩散过程中，沿极性[0001]方向的表面的扩散运动可以是许多数量级慢于在相关的实验温度比在垂直方向。观察可以合理化的基础电荷模式的静电异质表面施加方向依赖的能量障碍的运动的分子。此外，扩散行为被发现是正常的和Arrhenius样，由热激活的能量势垒交叉。然而，潜在的势能景观的详细分析表明，在一般情况下，激活势垒不能估计从理想化的零温度轨迹，但必须包括构象和位置偏移的分子沿其路径。此外，相应的（亥姆霍兹）自由能垒显着小于纯能量的障碍，在实验相关的温度下的绝对速率预测的影响。我们的研究结果表明，充分设计的衬底电荷模式可以被收获，以选择所需的生长模式的混合界面的光电子器件工程。
2014-08-19 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Molecular shape and the energetics of chemisorption: From simple to complex energy landscapes
我们列举了模型刚性吸附物的能量景观的所有局部最小值，其特征在于三个或四个等效的结合位点（例如，硫醇基）在面心立方晶体的密堆积（111）表面上。我们发现，能量最小值的数量与分子大小线性增加，增加的速率取决于分子形状和表面结构之间的注册程度。能量最小值的稀疏性和这些最小值与分子大小的质量中心位置的大的变化与表面不相称的分子表明在这些分子中表面流动性和形状或大小波动之间的强耦合导致分子振动。我们还发现，在结合能的变化相对于分子大小的分子与表面的注册程度较高的分子的分子大小更迅速地降低。这表明，如果分子与表面不相称，则表面吸附应该能够更好地通过大小区分分子。
2016-02-11 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.stat-mech
s-d Electronic interactions induced H2 dissociation on the γ-U(100) surface and influences of niobium doping
用密度泛函理论方法系统地研究了氢分子在γ-U（100）面上的解离.通过势能面计算，发现氢分子在清洁的γ-U（100）表面上可以无势垒解离。经过仔细的电子学分析，发现氢和铀的d电子态之间的电荷转移导致了解离，这与氢分子在其它锕系金属表面上的解离有很大不同。考虑到3d过渡金属原子的掺杂可以稳定U的α相，我们还研究了Nb掺杂对氢解离过程的影响。我们发现Nb的3d电子态也参与了与H的s电子态的杂化，导致了H分子在掺杂U表面也发生了解离，没有任何能垒。此外，自由电子能量降低更快地接近掺杂的U表面的氢分子。
2011-10-26 cond-mat.mtrl-sci physics.chem-ph
Engineering Curvature Induced Anisotropy in Thin Ferromagnetic Films
研究了大曲率对具有非局域偶极能的铁磁薄膜微磁能的影响。我们预测偶极相互作用和表面曲率可以产生垂直各向异性，这可以通过工程控制一种特殊类型的周期性表面形状结构。通过膜中的显著表面粗糙度可以实现类似的效果。我们表明，在一般的各向异性可以指向任意方向，这取决于表面曲率。我们提供这些周期性表面结构的简单例子来演示如何在薄膜中设计特定的各向异性。
2016-10-18 cond-mat.mes-hall cond-mat.mtrl-sci
Machine-learning based prediction of small molecule -- surface interaction potentials
预测小分子对目标表面的吸附亲和力对于从催化到药物输送和人类安全的一系列领域都很重要，但在考虑周围介质的影响时，通过计算执行是一项复杂的任务。我们提出了一个灵活的机器学习方法来预测潜在的平均力（PMFs）和吸附能的化学表面对从单独的相互作用势的每个合作伙伴与一组探针原子。我们使用一个预先存在的图书馆的PMF获得通过原子分子动力学的各种无机材料和分子的训练模型。我们在训练组和验证组中发现原始PMF和预测PMF之间存在良好的一致性，证实了这种方法的预测能力，并通过为训练集之外的分子和表面产生PMF来证明模型的灵活性。
2022-11-15 cond-mat.mtrl-sci physics.bio-ph physics.chem-ph
Elasticity dominated surface segregation of small molecules in polymer mixtures
利用平均场和自洽场论研究了二元高分子混合物中小分子向自由表面的迁移现象。通过提出一个自由能泛函，明确地结合聚合物基体弹性，我们计算的迁移体积分数，并表明，它显着降低样品的刚度增加。体积模量的估计值表明，橡胶类材料的效果应该是实验观察。这提供了一种控制聚合物混合物中表面迁移的简单方法，并且可以在表面迁移通常导致产品功能降低的工业配方中发挥重要作用。
2015-09-24 cond-mat.mtrl-sci cond-mat.soft cond-mat.stat-mech
