The structural order of protein hydration water
水溶解生物分子的能力对我们的生命至关重要。研究表明，蛋白质对水在其水化壳层中的行为有着深刻的影响，而水的行为反过来又影响着蛋白质的结构和功能。然而，由于缺乏合适的结合蛋白质/水界面上氢键信息的结构描述符，至今对蛋白质是否促进或破坏水在其水化壳层中的结构有序性仍没有一致的认识。本文对溶菌酶蛋白质在水中的分子动力学行为进行了全原子分子动力学模拟，并利用新开发的结构描述子分析了蛋白质水合水的氢键结构。我们发现，蛋白质促进水化水的局部结构有序化，而对单个氢键的强度的影响可以忽略不计。这些发现对生物分子的结构和功能至关重要，并为蛋白质在水中的水合作用提供了新的见解。
2022-08-25 cond-mat.soft physics.bio-ph physics.chem-ph
Hydration Mimicry by Membrane Ion Channels
如果这些蛋白质通道提供了类似于水溶液水合环境的环境，那么离子通过生物膜可能很容易从水中通过离子特异性膜蛋白。事实上，本体水溶液是离子渗透过程的重要参考条件。评估这种水化模拟的观点取决于理解水化结构和水中金属离子的自由能，以提供膜通道环境的比较。为了完善这些考虑，我们审查本地水合结构的离子在散装水，和分子准化学理论，提供水合自由能。在这个过程中，我们注意到一些目前的观点离子结合膜通道，并提出新的物理化学计算和实验，可能会进一步澄清水化模拟的观点。
2019-12-09 physics.bio-ph physics.chem-ph
Ferroelectric hydration shells around proteins: Electrostatics of the protein/water interface
对水合蛋白质的数值模拟表明，蛋白质水化壳层被极化成具有大的平均偶极矩的铁电团簇。这种新的中间相的出现大大改变了蛋白质/水界面的静电波动的统计。平均静电势与其方差之间的线性响应关系破裂，静电噪声的宽度远远超过线性响应理论的预期。这些非高斯静电波动的动力学是由一个缓慢（~ 1 ns）的组件冻结在蛋白质的动态转变的温度下占主导地位。
2010-06-01 physics.bio-ph physics.chem-ph
The hydration number of Na+ in liquid water
用从头算分子动力学模拟方法对Na+水溶液进行了模拟.计算处理的Na+离子和32个水分子的周期性边界条件的立方体积确定的估计为零偏摩尔体积的水在正常密度和温度为344+/-24 K。12 ps轨迹的后半部分的分析显示，平均有4.6个水分子占据Na+离子的内部水化壳层，其中5个是最可能的占据。Na+的自扩散系数为1.0 x 10 $^{-5}$ cm $^2$ /s。溶液的准化学理论为另外两个计算提供了框架。首先，一个互补的计算，离子水簇的电子结构的结果和介电连续模型的外层水化贡献的基础上，预测平均水化壳占有率为4.0。这种低估是由于谐波近似的集群与近似的介电连续模型处理外球的贡献。最后，导致不敏感的复合自由能近似值的内球占位符的最大熵拟合表明，在这些条件下，Na+（aq）的水合自由能的值在-68千卡/摩尔附近，没有为填充或范德华相互作用提供贡献。
2000-09-06 physics.bio-ph physics.chem-ph
The Hydration Number of Li+ in Liquid Water
基于溶液的准化学理论的理论处理预测在液态水中Li+离子的内壳层中的水邻居的最可能数目为4。用从头算分子动力学计算证实了六水分子内球配合物相对于四配位结构的不稳定性。经典的蒙特卡罗模拟平衡26个水分子与刚性六配位Li（H2O）6+配合物在水溶液中的周期性边界条件。在分子动力学的初始构型下，六配位结构在112 fs内松弛成四配位排列并稳定下来。这一结论不同于先前的解释中子和X射线散射结果的水溶液。
2000-01-05 physics.bio-ph physics.chem-ph
Pressure Dependence of the Dynamic Crossover Temperatures in Protein and its Hydration Water
最近，我们已经显示了实验证据的一个脆弱的强动态交叉（FSC）的现象在水合水周围的球形蛋白质（溶菌酶）在环境压力。在这封信中，我们表明，当施加压力的蛋白质-水系统，FSC交叉温度在水化的溶菌酶跟踪类似的Widom线产生的1-D承压水（在MCM-41-S）的液-液临界点的存在。溶菌酶及其水化液中氢原子的均方位移（MSD）在相同的特征温度下呈斜率突变，随压力的增加而减小。这些结果结合在一起支持了蛋白质的动态交叉（或所谓的玻璃化转变）是温度和压力的函数，遵循其水合水的FSC。
2008-10-07 physics.bio-ph
Regularizing binding energy distributions and thermodynamics of hydration. Application to water modeled with classical and ab initio simulations
高能量的溶质-溶剂相互作用能的分布的尾巴是不好的特点为凝聚系统，但这个尾部区域是主要的兴趣，在确定的溶质的过剩自由能。我们引入以溶质为中心的外场来调制溶质和溶剂之间的短程排斥相互作用。这使结合能分布正规化，并使计算溶质与场的自由能变得容易。结合在溶质存在和不存在的情况下施加场所做的工作，我们计算了溶质的过量化学势。我们提出了这一想法的正式发展，并将其应用于研究液态水。
2011-11-01 physics.bio-ph physics.chem-ph
Dynamics of Protein Hydration Water
我们提出的频率和温度依赖的介电性能的溶菌酶解决方案在一个广泛的浓度制度，在零度以下的温度下测量，并比较结果与水的冰点以上的测量和水合溶菌酶粉末。我们的实验允许检查在广泛的温度范围内，包括所谓的无人区（160 - 235 K）的不冻水化水的动态。所获得的结果证明了水化壳动力学的双峰性，并在备受争议的水的脆到强转变的背景下进行了讨论。
2014-12-08 cond-mat.soft physics.bio-ph
Direct measurement of the correlated dynamics of the protein-backbone and proximal waters of hydration in mechanically strained elastin
我们报告的相关时间的蛋白质骨架碳和近端水的机械应变弹性蛋白的核磁共振方法的直接测量。实验数据表明，随着生物聚合物上的应变的增加，羰基碳的相关时间减少。这些观察结果与弹性蛋白模拟肽（VPGVG）3的短4ns分子动力学模拟吻合得很好。实验结果还表明，减少近端水化的相关时间，增加应变施加到弹性体。一个简单的模型，建议相关的增加近端水的水化的蛋白质骨架的振动频率的增加，随着应变的增加而发展的运动。总之，蛋白质熵的减少伴随着随着应变的增加而增加的近端水化的熵，支持这样的概念，即弹性的来源是由蛋白质骨架的熵变化引起的熵机制驱动的。
2011-04-05 physics.bio-ph q-bio.SC
Hydration of Krypton and Consideration of Clathrate Models of Hydrophobic Effects from the Perspective of Quasi-Chemical Theory
液态氪水系统上的AIMD结果与液态水溶液中Kr原子径向水合结构的最近XAFS结果进行了比较。与液体溶液结果的比较是令人满意的，并显着不同的径向分布提取的数据上的固体笼形水合物相。计算还产生的配位数分布，可以检查的亚稳的协调结构，这表明笼形组织的可能性，没有看到在这些结果。讨论了疏水性水合的包合物图片，以及应为包合物图片提供基础的准化学理论。外壳贡献进行了讨论和准确估计，他们是积极的，大于积极的实验水合自由能的Kr（aq），这意味着内壳的贡献必须是负的。从模拟液体中提取笼形内壳配位结构，然后进行量子化学优化，得到总分解。与外壳材料的相互作用是决定性的，在稳定的配位结构中观察到的液体溶液和笼形物相。“我们要告诉学生什么”的问题，疏水水化，经常回答结构模型，如包合物图片，然后考虑，我们提出了一个替代的答案，是一致的成功的疏水效应的分子理论，并根据独特的可观察到的性质的液体水。对简约性的考虑，例如奥卡姆剃刀，则表明在这个阶段不需要对"我们要告诉学生什么“做出额外的结构假设
2002-11-04 physics.bio-ph physics.chem-ph
Hydration and mobility of HO-(aq)
氢氧根阴离子在许多化学和生物化学反应中起着重要作用。但是，目前对它的水合状态及其在水中的运输的分子尺度描述是有争议的。溶液的统计力学准化学理论表明，HO[H2O]3-是在标准条件下的水相的主要物种。这一结果与最近的氢氧化物水簇的光谱研究，并与可用的热力学水合自由能密切一致。而最近的从头计算分子动力学模拟表明，HO[H_2O]4-是水溶液中唯一的优势物种.我们应用绝热从头算分子动力学模拟，并找到良好的协议与准化学理论预测和实验结果。目前的结果表明，图片是更简单，更传统，但与额外的微妙。这些配位结构是不稳定的，但三配位物种是突出的情况。这一结论是不变的电子密度泛函的变化。没有证据表明HO[H2O]4-陷阱结构与HO[H2O]3-的速率决定性活化相互转化，介导氢氧化物的运输。HO-扩散作为质子空穴的跳跃的观点具有实质性的有效性，其速率在很大程度上取决于水氢键网络的动态无序。
2003-07-17 physics.bio-ph physics.chem-ph
Origin of $1/f$ noise transition in hydration dynamics on a lipid membrane surface
已知脂质膜表面上的水分子通过连接脂质分子并充当水桥而有助于膜稳定性。虽然膜附近的水分子数量动态波动，水合动力学已被掩盖。在这里，我们调查的居住统计水分子的表面上的脂质膜使用全原子分子动力学模拟。我们发现，脂质膜上的水合动力学表现出$1/f^β$噪声与两个不同的幂律指数，$β_l < 1$和$β_h > 1$。通过构造水化动力学的二分过程，我们发现这个过程可以看作是一个非马尔可夫更新过程。结果表明，膜表面水化动力学中$1/f$噪声跃迁的起源是具有切换事件发生间隔时间截止的幂律分布和发生间隔时间之间的长期相关性的组合。
2014-04-16 cond-mat.stat-mech physics.bio-ph
Water Dynamics around T0 vs. R4 of Hemoglobin from Local Hydrophobicity Analysis
基于分子动力学模拟，分析了四聚体血红蛋白在其T $_0$和R $_4$构象亚态下的局部水合作用。在$α_1 β_2$和$α_2 β_1$接口，负责四元T $\rightarrow$ R过渡，这是编码在MWC模型，以及与早期计算的溶剂可及表面积（SASA）的比较，所有残基的局部疏水性（LH）的分析，清楚地表明，这两个数量测量水合的不同方面。局部疏水性量化了水分子在界面处的存在和结构，而"埋面“报告了溶剂的可用空间。对于Hb冻结在T $_0$和R $_4$状态的模拟，LH与埋藏表面之间的相关系数分别为0.36和0.44，但如果使用95%的置信区间，则显著增加。Hb冷冻和柔性的LH对于界面处的大多数残基几乎没有变化，但对于少数选定的残基，即Thr 41 $α$、Tyr 42 $α$、Tyr 140 $α$、Trp 37 $β$、Glu 101 $β$（对于T $_0$）和Thr 38 $α$、Tyr 42 $α$、Tyr 140 $α$（对于R $_4$），有显著改变。发现在界面处的水分子的数量增加了$\sim 25$ \%，对于T $_0$ $\rightarrow$ R $_4$，这与早期的测量一致。由于水合作用对蛋白质功能至关重要，因此很明显水合作用在变构中也起着重要作用。
2022-12-08 physics.bio-ph physics.chem-ph
Thermodynamics of Hydration from the Perspective of the Molecular Quasi-Chemical Theory of Solutions
准化学组织的潜在分布定理-分子准化学理论（QCT）-使实际计算，也提供了一个概念框架的分子水合现象。QCT可以从多个角度来看待：（a）作为一种正则化病态统计热力学问题的方法;（b）作为对感兴趣溶质的近邻特性的介绍和强调;（c）或者作为一种通过明确定义近邻簇来在可辩护的统计热力学中包括近邻相互作用的精确电子结构描述的方法。该理论已被应用于各种化学复杂性的溶质，从与水相互作用的离子与远程和化学复杂的短程相互作用，溶质与水仅通过传统的范德华相互作用，包括水本身。溶质的范围从单原子离子到化学上不均匀的大分子。QCT的一个显著特点是，在将理论应用于这一范围的溶质时，理论本身提供了必要的近似和简化的指导，可以方便计算。在这个角度来看，我们开发这些想法，并记录他们的例子，揭示了可以使用QCT公式提取的见解。
2021-05-11 physics.bio-ph physics.chem-ph
Role of attractive methane-water interactions in the potential of mean force between methane molecules in water
基于一个非范德华特征的高斯准化学水合模型，我们探讨了甲烷-水相互作用在甲烷水合和两个甲烷分子在水中的平均力势中的作用.我们发现，甲烷的水合作用主要是由包装和平均场能量的贡献。超过平均场项的贡献是不重要的疏水性溶质，如甲烷的水合现象。吸引力的溶质-水的相互作用作出净排斥的贡献，这些对潜在的平均力。在没有条件的情况下，所观察到的结合能分布是超高斯的，并且可以通过Gumbel（极值）分布有效地建模。这进一步支持了这样一种观点，即在高辐射率尾部的无条件分布的特征形式是由于与少量分子的高能相互作用。广义极值分布也可以有效地模拟具有最小条件的结果，但在这些情况下，分布足够窄，其形状的细节并不重要。
2008-06-01 physics.bio-ph
Range of ion specific effects in the hydration of ions
在准化学方法中，离子的水合自由能被分解为一个化学项，该化学项考虑了配位球内的离子-水相互作用和非特异性贡献，该非特异性贡献考虑了填充（排除体积）和长程相互作用。化学项随配位球半径变化的变化是本体溶剂介质施加在配位球表面上的压缩力。对于Na+、K+、F-和Cl-离子，在这里考虑的这种压缩力对于具有类似电荷的离子变得相等，配位半径约为0.39 nm，并不比水分子大得多。这些结果表明，离子特异性效应是短程的，主要是由于局部离子-水相互作用的差异而产生的。
2011-06-02 physics.bio-ph
Inclusion of Enclosed Hydration Effects in the Binding Free Energy Estimation of Dopamine D3 Receptor Complexes
有限的水化和构象的灵活性是遇到的一些挑战的合理设计的选择性拮抗剂的G蛋白偶联受体。我们提出了一组C3-取代的（-）-千金藤啶衍生物作为多巴胺D3受体的有效结合剂。这些化合物的特点是生物化学，以及通过计算机建模使用一种新的分子动力学为基础的炼金术结合自由能的方法，其中包括从结合位点的封闭的水分子的位移的效果。具体的水化位点的位移自由能是使用水化位点分析方法与显式溶剂化。这项工作强调了多巴胺受体的分子识别机制中的限制水化和构象重组的关键作用，并说明了结合自由能模型代表这些关键现象的潜力。
2019-04-24 physics.bio-ph physics.chem-ph
Hydrophobic hydration driven self-assembly of Curcumin in water: Similarities to nucleation and growth under large metastability, and an analysis of water dynamics at heterogeneous surfaces
由于姜黄素的有益作用经常被报道限于其小浓度，我们进行了一项研究，通过改变单体的数量来发现姜黄素在水中的聚集特性。我们的分子动力学模拟结果表明，当我们改变姜黄素单体的数量从4到16单体的平衡结构总是一个显着的结构重排的聚集态。我们发现姜黄素单体以非常明确的模式形成簇，其中它们倾向于以苯环的平行和反平行取向聚集，这通常见于蛋白质中β-折叠的形成。随着系统大小从12个增加到16个姜黄素单体，观察到平行排列的群体有相当大的增强。由于大系统尺寸的这种平行排列的普遍性，形成具有最大数量的疏水接触的更紧密堆积的簇。我们还遵循集群增长的途径，特别是从最初的隔离到最终的聚集状态的过渡。我们发现存在一个亚稳态的结构中间体，涉及一些中等大小的集群分散在解决方案中。聚集过程与高度亚稳态下的成核和生长过程相似。最终的聚集形式保持稳定，从其隔离的疏水核中完全排除水。我们还调查了集群表面附近的水结构以及它们的取向。我们发现，水分子形成一个扭曲的四面体的几何形状在第一溶剂化层的簇，强烈的相互作用与亲水基团在姜黄素的表面。姜黄素簇表面附近的这种准结合水分子的动力学比本体慢得多，这表明在蛋白质水化层中经常发现的受限运动。
2014-06-20 cond-mat.soft physics.bio-ph physics.chem-ph
High-Precision Megahertz-to-Terahertz Dielectric Spectroscopy of Protein Collective Motions and Hydration Dynamics
蛋白质中的低频集体振动模式以及蛋白质-水界面已被认为是控制生物化学反应和生物能量传输效率的主导因素。因此，揭示水化结构和动力学的奥秘以及它们与蛋白质在水溶液中的集体运动的耦合是至关重要的。在这里，我们报告的介电性能的水溶液牛血清白蛋白的蛋白质溶液作为一个模型系统，使用一个非常敏感的介电光谱仪的频率从兆赫到太赫兹。介电弛豫谱揭示了分子水平上具有不同时间常数和介电强度的几种极化机制，反映了蛋白质-水相互作用的复杂性。结合有效介质近似和分子动力学模拟，我们已经确定了太赫兹频率的集体振动模式和水分子的数量在紧密结合和松散结合的水化层。对水合水分子数量的高精度测量表明，蛋白质的动力学影响超出了第一溶剂化层，达到距离蛋白质表面约7 μ m的距离，其中最大的减速来自直接与蛋白质氢键结合的水分子。我们的研究结果揭示了蛋白质动力学和蛋白质-水界面的关键信息，这些信息决定了蛋白质的生化功能和反应性。
2018-06-03 cond-mat.soft physics.bio-ph q-bio.BM
A theoretical framework for the assessment of water fraction-dependent longitudinal decay rates and magnetisation transfer in membrane lipid phantoms
本文提出基于分子动力学的理论框架，通过扰相梯度回波 MRI 定量提取水合水分数和脂质-水磁化交换率，准确预测水分数依赖的 R1 并揭示不同脂质体组成的 MR 参数差异。
2024-08-30 physics.bio-ph physics.med-ph
The Effect of Hydration and Dynamics on the Mass Density of Single Proteins
提出一种结合水合效应的计算方法测定蛋白质质量密度，发现蛋白质平均密度低于传统认知且与残基组成相关，并证实水合层会显著增加局部溶剂密度。
2025-04-21 physics.bio-ph
Examining the meaning of the peptide transfer free energy obtained from blocked (Gly)_n and cyclic-diglycine model compounds
在实验中，用（Gly）_n的转移自由能，加上自由能随n的恒定增量变化意味着每个附加单元对自由能的贡献是独立的这一假设，得到了肽基团从水到渗透剂溶液的转移自由能。在这里，我们测试这个假设，并揭示其局限性。连同环状双甘氨酸的结果，我们表明，在原则上，它是不可能获得独立的模型系统的肽基团转移自由能。本文计算了乙酰基-（Gly）_n-甲基酰胺（n=1. 7)肽在水和渗透剂溶液中以扩展构象建模，并发现水合自由能在n中是线性的，这表明独立的加性基团贡献。为了进一步探索所观察到的线性，我们研究了在第一水化壳层中失去水分子的溶质的水化。这种条件溶质在理论公式中自然产生，并帮助我们专注于水化效应，而不受短程溶质-水相互作用的复杂性的影响。我们细分成n+1肽组和甲基端基的条件溶质。这些基团中的每一个与溶剂的结合能是高斯分布的，但是近邻结合能本身是相关的：（i，i+1）相关性最强，并且倾向于降低独立基团情况下的自由能。我们发现，所观察到的线性可以解释的近邻相关性的相似性。基团添加剂转移自由能模型的影响。
2013-01-28 physics.bio-ph physics.chem-ph q-bio.BM
Structure and Thermodynamics of Molecular Hydration via Grid Inhomogeneous Solvation Theory
水合作用的变化是生物分子识别现象的核心，但很难正确地构建和回答有关其精确热力学作用的问题。我们通过引入网格非均匀溶剂化理论（GIST）来解决这个问题，该理论在感兴趣的体积中的3D网格上离散非均匀溶剂化理论的方程。在这里，溶剂体积被划分成小的网格框和局部热力学熵，能量和自由能被定义为每个网格框。热力学溶剂化量以这样的方式定义，即对所有网格框上的量求和产生系统的所需总量。这种方法顺利占热力学不仅高度占用水的网站，但也部分占用和水耗尽的地区的溶剂，而不需要从其他理论的特设条款。GIST方法具有允许严格的终态分析的进一步优点，例如在分子识别的问题中，不仅可以解释从表面置换水的热力学，而且可以解释结合复合物周围的溶剂重组的热力学。作为一个初步的应用，我们提出了GIST计算在1-体水平的主机葫芦[7]脲，低分子量受体分子，这代表了一个易于处理的生物分子识别模型。最引人注目的结果之一是观察到一个环形区域的水密度，在中心的主机的非极性腔，这是显着不利的熵，因此可能有助于这个小受体的能力，结合客体分子具有异常高的亲和力。
2011-08-24 physics.bio-ph physics.chem-ph q-bio.BM
Non-Gaussian statistics of electrostatic fluctuations of hydration shells
我们报告的统计数据的电场波动SPC/E水内的Kihara溶质作为一个硬球的核心，在其表面的Lennard-Jones层。电场波动的统计，从数值模拟中得到的，研究作为一个函数的大小的一个点偶极子靠近溶质-水界面。自由能表面作为投影在偶极子方向上的电场的函数，随着偶极子幅度的增加而显示出交叉。虽然它是一个单井谐波函数在低偶极值，它成为一个双井表面在中间的偶极矩幅度，转化为一个单井表面，具有非零的最小位置，在更高的偶极。一个广泛的中间区域，界面水波动之间的两个最小值的特点是强烈的场波动，与非高斯统计和方差远远超过线性响应的预期。表面水的激发态被发现被解除以上的基态所需的能量，以打破约两个氢键。这种状态被溶质偶极的外部电场拉低能量，使其易于受到热激发。激发态是氢键网络中的局部表面缺陷，在附近的网络中产生应力，但在最靠近溶质偶极子的区域中相对局部化。
2011-05-26 cond-mat.soft physics.bio-ph physics.chem-ph
Cavity-water interface is polar
我们提出的静电和动力学的水化壳周围的Kihara腔的数值模拟结果给出了一个Lennard-Jones（LJ）层在硬球腔的表面。水化层的局部介电响应基本上超过了散装水的介电响应，壳中的介电常数峰值的大小随着腔体尺寸的增大而增大。极壳传播到散装水的空腔半径附近。由水在腔体内产生的静电场的统计遵循线性响应，并且随着腔体尺寸的增加接近连续静电学的预测。
2010-05-20 cond-mat.soft physics.bio-ph
Reversible B/A Transitions in Single DNA Molecule Immersed in A Water Drop
阐明DNA多态性的详细机制是计算分子生物物理学的一个重要挑战。本文报道了在模拟滴定实验中，通过改变双螺旋溶质周围水滴的大小，在计算机上观察到DNA的可逆A/B跃迁。对应于B/A转变的水化数的估计范围大致与实验数据一致。研究了链长依赖性，并且当片段变得短于一个螺旋圈时，似乎向A-型的转变受阻。在低水合作用下的A/B转变的动力学是合作的，并且主要由夹在大沟中的磷酸盐链之间的抗衡离子的中程静电相互作用驱动。这些计算观察到的A/B过渡的共同实验条件的对应关系进行了讨论。
2003-02-05 physics.bio-ph physics.chem-ph q-bio.BM
Water between membranes: Structure and Dynamics
准确描述界面水的结构和动力学对磷脂膜至关重要，因为它决定了它们的功能及其与其他分子的相互作用。在这里，我们认为水被限制在堆叠的膜与水化从穷人到完成，在一些生物系统中观察到。实验表明，当水化水平降低时，水的动力学显著减慢。全原子分子动力学模拟确定三个（内部，水合和外部）区域，在距离膜约1 nm的范围内，其中水分子表现出不同程度的动力学减慢。减慢是水和脂质之间的氢键的稳健性和膜附近的水分子之间的氢键的长寿命的结果。因此，与界面的相互作用引起了水的结构变化，这可以通过计算其中程序来强调。令人惊讶的是，在距离界面~ 2.5 nm处，虽然恢复了体状动力学，但在相同的热力学条件下，水的中程有序度仍然略高于体状。因此，水-膜界面在环境条件下具有比经常调用的1 nm长度尺度传播得更远的结构效应。膜波动涂抹了这种效果宏观上，但通过考虑局部距离和瞬时配置进行的分析是能够揭示它，可能有助于我们理解水在生物膜界面的作用。
2018-11-15 cond-mat.soft physics.bio-ph
Microscopic understanding of ion solvation in water
离子的溶剂化在我们的星球上无处不在。溶剂化离子对离子溶液的行为具有深远的影响，这在自然界和技术中至关重要。在实验上，离子被分为“结构制造者”或“结构破坏者”，这取决于它们是否减慢或加速溶液动力学。在理论上，离子的动力学已被解释为一个介电摩擦模型结合流体力学和电荷-偶极相互作用的连续描述。然而，这两种方法都缺乏微观结构基础，使得对盐效应的微观理解不清楚。在这里，我们阐明了独特的微观特征的球形离子的溶剂化的计算机模拟。我们发现，增加离子电场会导致急剧过渡的水化壳层厚度的减少，信号的离子迁移率从斯托克斯到介电摩擦制度的变化。由于水-水氢键和离子-水静电相互作用之间的竞争，介电摩擦机制可以进一步分为两种：前者或后者占上风决定了水动力学是加速还是减速。在离子-水相互作用占主导地位的制度，离子大小和电荷的特定组合稳定的水化壳通过定向对称性破缺，让人想起汤姆逊问题的电子配置的原子。值得注意的是，水化壳层的稳定性是高得多的复合配位数比一个质数，溶剂动力学的质数效应。这些研究结果是基本的结构断路器/制造商的概念，并提供了新的见解溶剂结构和动力学超越连续模型，铺平了道路的微观理论的离子溶液。
2021-07-26 cond-mat.soft physics.bio-ph physics.chem-ph
Application of Glow Discharge Aes for Investigation of Metal Ions and Water in Biology and Medicine
AES甚高频电感耦合等离子体管可用于广泛的研究。它可以快速微量分析各种溶液，包括生物对象和外周血血清。此外，它还可用于固体中水分解吸的研究和含能金属-高分子络合物的测定。通过水辉光放电动力学曲线对Na-DNA增湿纤维的氢解吸进行原子光谱分析（GD EAS氢分析），研究了水化能和水化数，揭示了水化水分子的结构和构象变化的活化能增加0.65千卡/摩尔水。所开发的分析含有高浓度有机材料的溶液中的元素的方法允许对实际健康的人进行系统研究，并揭示了几种疾病的风险因素。血清微量元素含量表明，血清中未结合铜蓝蛋白铜的含量在肢肉芽肿病组比健康人高3倍。
2007-07-20 physics.bio-ph
Effect of hydrogen bonds on protein stability
冷变性和压力变性的机制是有争议的问题。一些模型提出，当变性发生时，在水合水分子之间形成更多的氢键。其他模型确定了表面水密度波动的原因，或者由于蛋白质内部水分子的位移而导致疏水接触的不稳定，如提出的高压。然而，很明显，水在这一过程中发挥着重要作用。在这里，我们回顾了一些模型，已经提出了深入了解这个问题。接下来，我们描述了一个粗粒度的水单层模型，成功地再现了水的复杂的热力学和比较以及在低水合水平的蛋白质实验。我们介绍了它的推广均聚物与水单分子层接触，并研究它的蒙特卡罗模拟。我们的目标是在理解水和界面氢键的协同性的相互作用如何影响蛋白质稳定性和展开的方向上迈出一步。
2010-11-16 cond-mat.soft physics.bio-ph
